JPH09180717A - アルカリ蓄電池用ニッケル電極 - Google Patents

アルカリ蓄電池用ニッケル電極

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JPH09180717A
JPH09180717A JP7342627A JP34262795A JPH09180717A JP H09180717 A JPH09180717 A JP H09180717A JP 7342627 A JP7342627 A JP 7342627A JP 34262795 A JP34262795 A JP 34262795A JP H09180717 A JPH09180717 A JP H09180717A
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健吾 古川
Toshiki Tanaka
俊樹 田中
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勇一 松村
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政彦 押谷
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 放電電位を低下させることなく高温下での充
電効率の低下を抑制し、広範囲の温度下における充放電
効率に優れたアルカリ蓄電池用ニッケル電極を提供する
ことを目的とする。 【構成】 水酸化ニッケルを活物質の主成分とするアル
カリ蓄電池用ニッケル電極において、前記水酸化ニッケ
ルに希土類元素を固溶状態で含有させたアルカリ蓄電池
用ニッケル電極とすることで、上記目的を達成できる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ニッケル−カドミ
ウム蓄電池、ニッケル−水素化物蓄電池、ニッケル−亜
鉛蓄電池などに用いられるアルカリ蓄電池用ニッケル電
極に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】カドミウムを含まないペースト式ニッケ
ル電極を正極として用いたニッケル−カドミウム蓄電
池、ニッケル−水素化物蓄電池、ニッケル−亜鉛蓄電池
などの各種アルカリ蓄電池は、高いエネルギー密度を有
し、低公害であるため注目され、近年ポータブル機器用
あるいは電気自動車用電源としての研究開発が盛んに行
われている。
【０００３】これらのアルカリ蓄電池に用いられている
ペースト式ニッケル電極は、耐アルカリ性金属の多孔体
であるニッケル繊維多孔体や発泡ニッケル多孔体などを
電極基板とし、その基板に水酸化ニッケル粉末を増粘剤
水溶液を用いてペースト状活物質として充填することに
より作製される。
【０００４】ところで、これら上述のペースト式ニッケ
ル電極を高温下で充電した場合、充電効率の低下が生じ
ることが知られている。これは、水酸化ニッケルの充電
反応電位と酸素ガス発生電位の差が元々小さいため、高
温下ではさらに水酸化ニッケルの充電反応と酸素ガス発
生反応との電位差が小さくなり、両反応が競合するため
である。そこで従来、この現象を解決する手段として、
電解液として用いられている水酸化カリウム水溶液に、
水酸化リチウム水溶液を添加する方法や、水酸化ニッケ
ルの結晶中にコバルトを固溶状態で添加する方法等が提
案されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記の電解液
中への水酸化リチウムの添加は、放電電圧や低温時の放
電容量を低下させるという欠点があり、広範囲の温度下
における良好な電池性能が保持できないという問題を生
ずる。一方、水酸化ニッケル結晶中へのコバルトのみの
固溶添加は、ニッケル電極の充電電位をより卑な電位に
するが、同時に放電電位をも卑な電位にし、電池出力低
下の原因となるという問題点がある。従って、これらの
手段を採用した場合、高温下での充電効率以外の性能向
上に対してさらなる対策が必要となっていた。
【０００６】本発明は上記問題点に鑑みてなされたもの
であり、放電電位を低下させることなく高温下での充電
効率の低下を抑制し、広範囲の温度下における充放電効
率に優れたアルカリ蓄電池用ニッケル電極を提供するこ
とを目的とするものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】この課題を解決するため
に本発明のアルカリ蓄電池用ニッケル電極は、水酸化ニ
ッケルに、希土類元素、若しくは希土類元素およびコバ
ルト、若しくは希土類元素および亜鉛、若しくは希土類
元素とコバルトおよび亜鉛を、固溶状態で含有させたこ
とを特徴とする。さらに、前記希土類元素がＹｂ、Ｅ
ｕ、Ｅｒの内少なくとも１種であることを特徴とし、前
記活物質が以下に示す組成式を有することを特徴とする
ものである。 （Ｎｉ1-a Ｘb Ｃｏc Ｚｎd ）（ＯＨ）2 （ただし、Ｘ＝Ｙｂ、Ｅｕ、Ｅｒの内１種以上、ａ＝ｂ
＋ｃ＋ｄ、0.02≦ａ≦0.20、0 ≦ｃ＜0.20、0 ≦ｄ＜0.
20）
【０００８】水酸化ニッケルに希土類元素を固溶状態で
含有させることにより、水酸化ニッケルの酸素過電圧を
適切に高くすることができる。すなわち、放電電位を低
下させることなく高温下での充電効率の低下を抑制でき
る。加えて、希土類元素およびコバルトを固溶状態で含
有させることにより、水酸化ニッケルの酸素過電圧を高
くするだけでなく、ニッケル電極の放電電位が卑になら
ない範囲で高温下の充電反応電位を卑にすることができ
る上、水酸化ニッケル粒子内の導電性を向上させ、活物
質の利用率を向上させることができる。また、希土類元
素および亜鉛を固溶状態で含有させることにより、水酸
化ニッケルの結晶内部に歪みを生じさせることができ、
活物質の利用率を向上させるだけでなく、γ−ＮｉＯＯ
Ｈの生成による電極膨潤も抑制することができる。さら
に、希土類元素とコバルトおよび亜鉛を固溶状態で含有
させることにより、これらの効果を複合して得ることが
できる。
【０００９】従って、これらの方法を用いてニッケル電
極を作製することにより、放電電位を低下させることな
く高温下での充電効率の低下を抑制し、広範囲の温度下
における充放電効率に優れたアルカリ蓄電池用ニッケル
電極を提供することができるものである。
【００１０】
【発明の実施の形態】以下、本発明を実施例により詳細
に説明する。
【００１１】まず、硝酸ニッケルに所定量の硝酸イッテ
ルビウムを加えた水溶液に、水酸化ナトリウム水溶液を
滴化しながら撹拌し、且つｐＨを１１〜１４の範囲に保
つことによりＹｂの固溶した水酸化ニッケル粒子を析出
させ、水洗・乾燥して目的組成の水酸化ニッケル粉末を
得た。
【００１２】さらに、上記と同様に硝酸ニッケルに所定
量の硝酸イッテルビウムおよび硝酸コバルトあるいは硝
酸亜鉛のいずれか、もしくは両方を加えた水溶液に、水
酸化ナトリウム水溶液を滴化しながら撹拌し、その他の
条件は同一とした水酸化ニッケル粉末も得た。
【００１３】また、上記した水酸化ニッケル粉末に対
し、硝酸イッテルビウムを加えずに同様の手法で作製し
た水酸化ニッケル粉末も得た。
【００１４】このようにして得た各種水酸化ニッケル粉
末に導電補助剤として一酸化コバルトを混合し、さらに
増粘剤を溶解した水溶液を加えてペースト状にしたもの
をニッケル繊維基板に充填、乾燥後所定の厚みにプレス
してニッケル電極を作製し、本発明電極Ａ〜Ｅ、比較電
極Ｆ〜Ｈとした。これらを正極とし、負極に公知のシン
ター式カドミウム電極を用い、正極容量規制の電極群を
構成した。次いで、電解液として比重１．２８の水酸化
カリウム水溶液を過剰に注液し、２４時間放置後、ニッ
ケル電極の理論容量の０．１Ｃ相当の電流で１５時間充
電、０．２Ｃ相当の電流で両極間電位が１Ｖに至るまで
放電することを１サイクルとする充放電を５サイクル繰
り返し、充分に活性化を行った。その後これらの電池を
用いて各種充放電試験を行った。
【００１５】以上、作製したニッケル電極の組成を表１
に示す。
【００１６】
【表１】
【００１７】まず、上記した本発明電極Ａ〜Ｂ、比較電
極Ｆについて、高温充電効率とＹｂ含有量との関係を図
１に示す。なお、試験条件は、４５℃の温度下で、ニッ
ケル電極の理論容量の０．１Ｃ相当の電流で１５時間充
電した後、０. ２Ｃ相当の電流で両極間電位が１Ｖに至
るまで放電したものである。また、４５℃の充電効率
は、２０℃での充電効率を１００とした百分率で表した
（以下、同じ）。図１より、充電効率はＹｂの含有量が
多いほど増加することが分かる。これは、Ｙｂを固溶状
態で含有させることにより、水酸化ニッケルの酸素過電
圧が高くなるが、Ｙｂの含有量が多いほど酸素過電圧が
より高くなるため、充電反応と酸素ガス発生反応の電位
差を大きくすることができ、充電効率を向上させること
が可能となったと考えられる。
【００１８】次に、上記した本発明電極Ａ、Ｃおよび比
較電極Ｇについて、Ｙｂ若しくはＣｏ含有時の高温充電
効率とＣｏ含有量との関係を図２に示す。なお、試験条
件は、図１での評価と同じく４５℃の温度下で、ニッケ
ル電極の理論容量の０．１Ｃ相当の電流で１５時間充電
した後、０．２Ｃ相当の電流で両極間電位が１Ｖに至る
まで放電したものである。
【００１９】図２から明らかなように、Ｃｏを含有する
場合はＹｂを添加していない比較電極Ｇであっても比較
的高温下での充電効率は良好であるが、Ｙｂを添加した
本発明電池ＡおよびＣの方が充電効率は良好である。ま
た、ＣｏをＹｂと同時に含有する本発明電池Ｃは、Ｙｂ
のみを添加した本発明電池Ａよりも充電効率は更に向上
する。これは、Ｃｏが高温下の充電反応電位をより卑に
する効果を持つために、Ｙｂとの相乗効果によって高温
下の充電反応と酸素ガス発生反応の電位差を大きくする
ことができるためと考えられる。さらに、Ｃｏが高次酸
化物の形態を取ることにより、水酸化ニッケル粒子内の
導電性を向上させ、活物質の利用率の向上も期待するこ
とができる。ただし、Ｃｏを多量に添加した場合には放
電反応電位も卑にすることから、添加量を適切な範囲に
制限する必要がある。
【００２０】また、上記した本発明電極Ａ、Ｄ、Ｅ、比
較電極Ｈについて、Ｙｂ若しくはＺｎ含有時の高温充電
効率とＺｎ含有量との関係を図３に示す。なお、試験条
件は、図１、２での評価と同じく４５℃の温度下で、ニ
ッケル電極の理論容量の０．１Ｃ相当の電流で１５時間
充電した後、０．２Ｃ相当の電流で両極間電位が１Ｖに
至るまで放電したものである。図３から明らかなよう
に、ＺｎとＹｂを同時に含有した本発明電極Ｄ、及びＺ
ｎ、ＣｏとＹｂを同時に含有した本発明電極Ｅの充電効
率は向上している。また、Ｚｎを含有する場合でも、Ｙ
ｂを添加していない比較電極Ｈでは、むしろ充電効率の
低下がみられる。さらに、ＺｎとＹｂを同時に含有する
本発明電極Ｄは、Ｙｂのみを添加した本発明電極Ａより
も充電効率は向上する。これは、Ｚｎが酸素発生電位を
貴にする効果を持つために、水酸化ニッケルの充電反応
と酸素ガス発生反応の電位差を大きくすることができる
ためと考えられる。また、ＺｎはＮｉとイオン半径が異
なるため水酸化ニッケルの結晶内部に歪みを生じさせる
ことができ、活物質の利用率を向上させるだけでなく、
γ−ＮｉＯＯＨの生成による電極膨潤も抑制する効果が
期待できる。これらのＺｎの効果は、Ｚｎのみを添加し
た場合には、Ｙｂのみを添加した場合に比較して高温充
電効率の低下が認められるが、Ｙｂとの同時添加、若し
くはＣｏ、Ｙｂとの同時添加によっては損なわれること
はなく、むしろ前述したＹｂやＣｏの添加効果との相乗
効果を良好に得ることができる。
【００２１】以上のことより、本発明電極Ａ〜Ｅは、比
較電池Ｆ〜Ｈに比較して、放電電位を低下させることな
く高温下での充電効率の低下を抑制し、広範囲の温度下
における充放電効率に優れたアルカリ蓄電池用ニッケル
電極であることがわかる。
【００２２】なお、本実施例ではＹｂを水酸化ニッケル
粉末中に固溶状態で含有させたが、希土類元素であるＥ
ｕ又はＥｒを含有させても同等の効果が得られる。ま
た、Ｅｕ又はＥｒとＣｏ、Ｅｕ又はＥｒとＺｎ、若しく
はＥｕ又はＥｒとＺｎ、Ｃｏを同時に含有させた場合
や、Ｙｂ、Ｅｕ又はＥｒを同時に添加した場合、さらに
はＹｂ、Ｅｕ又はＥｒとＣｏ、若しくはＹｂ、Ｅｕ又は
ＥｒとＺｎ、若しくはＹｂ、Ｅｕ又はＥｒとＺｎ、Ｃｏ
を同時に含有させた場合にも同等の効果が得られる。更
に、他の希土類元素を含有させても効果がある。
【００２３】
【発明の効果】上記した通り本発明は、広範囲の温度下
における充放電効率に優れ、安定した容量特性を持つア
ルカリ蓄電池用ニッケル電極を提供することができ、そ
の工業的価値は大である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明および比較例における高温充電効率とＹ
ｂ含有量との関係を示す図である。
【図２】本発明および比較例におけるＹｂ若しくはＣｏ
含有時の高温充電効率とＣｏ含有量との関係を示す図で
ある。
【図３】本発明および比較例におけるＹｂ若しくはＺｎ
含有時の高温充電効率とＺｎ含有量との関係を示す図で
ある。
フロントページの続き (72)発明者 松村 勇一 大阪府高槻市城西町６番６号 株式会社ユ アサコーポレーション内 (72)発明者 押谷 政彦 大阪府高槻市城西町６番６号 株式会社ユ アサコーポレーション内

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 水酸化ニッケルを活物質の主成分とする
    アルカリ蓄電池用ニッケル電極において、前記水酸化ニ
    ッケルに希土類元素を固溶状態で含有させたことを特徴
    とするアルカリ蓄電池用ニッケル電極。
  2. 【請求項２】 水酸化ニッケルを活物質の主成分とする
    アルカリ蓄電池用ニッケル電極において、前記水酸化ニ
    ッケルに希土類元素およびコバルトを固溶状態で含有さ
    せたことを特徴とするアルカリ蓄電池用ニッケル電極。
  3. 【請求項３】 水酸化ニッケルを活物質の主成分とする
    アルカリ蓄電池用ニッケル電極において、前記水酸化ニ
    ッケルに希土類元素および亜鉛を固溶状態で含有させた
    ことを特徴とするアルカリ蓄電池用ニッケル電極。
  4. 【請求項４】 水酸化ニッケルを活物質の主成分とする
    アルカリ蓄電池用ニッケル電極において、前記水酸化ニ
    ッケルに希土類元素とコバルトおよび亜鉛を固溶状態で
    含有させたことを特徴とするアルカリ蓄電池用ニッケル
    電極。
  5. 【請求項５】 前記希土類元素が、Ｙｂ、Ｅｕ、Ｅｒの
    内少なくとも１種である請求項１から４記載のアルカリ
    蓄電池用ニッケル電極。
  6. 【請求項６】 前記活物質が、以下に示す組成式からな
    る請求項１から４記載のアルカリ蓄電池用ニッケル電
    極。 （Ｎｉ1-a Ｘb Ｃｏc Ｚｎd ）（ＯＨ）2 （ただし、Ｘ＝Ｙｂ、Ｅｕ、Ｅｒの内１種以上、ａ＝ｂ
    ＋ｃ＋ｄ、0.02≦ａ≦0.20、0 ≦ｃ＜0.20、0 ≦ｄ＜0.
    20）
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