JPH0896810A - 非水系二次電池 - Google Patents
非水系二次電池Info
- Publication number
- JPH0896810A JPH0896810A JP6231743A JP23174394A JPH0896810A JP H0896810 A JPH0896810 A JP H0896810A JP 6231743 A JP6231743 A JP 6231743A JP 23174394 A JP23174394 A JP 23174394A JP H0896810 A JPH0896810 A JP H0896810A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- negative electrode
- electrolyte
- positive electrode
- secondary battery
- jet mill
- Prior art date
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- Pending
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【目的】 本発明によれば、充・放電容量の大きな非水
系二次電池を提供しうる。 【構成】 正極、負極および非水溶媒中に電解質を溶解
させた電解液を備えてなる非水系二次電池において、ジ
ェットミル粉砕された炭素質材料を負極材料としたこと
を特徴とする非水系二次電池。
系二次電池を提供しうる。 【構成】 正極、負極および非水溶媒中に電解質を溶解
させた電解液を備えてなる非水系二次電池において、ジ
ェットミル粉砕された炭素質材料を負極材料としたこと
を特徴とする非水系二次電池。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、非水系二次電池に関す
るものである。より詳しくは、特に小型、軽量の電子機
器用として好適な、リチウム二次電池をはじめとする非
水系二次電池に関するものである。
るものである。より詳しくは、特に小型、軽量の電子機
器用として好適な、リチウム二次電池をはじめとする非
水系二次電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子機器等の小型軽量化、省電力
化及び環境保全の立場から、鉛蓄電池やニッカド電池に
替わるクリーンな非水系電池、特にリチウム二次電池が
注目され、実用化段階にまで到達した。しかし、負極に
リチウム金属を用いると、リチウム金属が充電時にデン
ドライト状に成長し、内部短絡を引き起こすという問題
があった。その対策として、リチウム金属原子を吸収・
放出することのできる材料の開発が盛んに行われ、その
中でもコークスを用いたものは低コスト・高容量という
点で有望視されている（特開昭６２−９０８６３号、特
開平１−２２１８５９号、特開昭６３−１２１２５７号
公報）。
化及び環境保全の立場から、鉛蓄電池やニッカド電池に
替わるクリーンな非水系電池、特にリチウム二次電池が
注目され、実用化段階にまで到達した。しかし、負極に
リチウム金属を用いると、リチウム金属が充電時にデン
ドライト状に成長し、内部短絡を引き起こすという問題
があった。その対策として、リチウム金属原子を吸収・
放出することのできる材料の開発が盛んに行われ、その
中でもコークスを用いたものは低コスト・高容量という
点で有望視されている（特開昭６２−９０８６３号、特
開平１−２２１８５９号、特開昭６３−１２１２５７号
公報）。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、高特性
の電池についての提案は数多くなされているが、実用的
には、石炭系または石油系のコークスが優れているのが
現状である。該コークスの難点として、１回目の充電容
量に対する２回目以降の充放電容量の比が低いことが挙
げられ、この比が低いと正極材料を多く必要とし好まし
くない。つまり容量にあずからない正極材料を電池に詰
め込めなければならなく電池として容量アップに限界が
あり、かつ正極ばかりの電池になりコスト的にも高いも
のとなるのが現状である。むしろ、該容量比は電池とい
う系を考えた際、該容量比を維持したまま容量を上げる
よりは非常にメリットのあるものである。
の電池についての提案は数多くなされているが、実用的
には、石炭系または石油系のコークスが優れているのが
現状である。該コークスの難点として、１回目の充電容
量に対する２回目以降の充放電容量の比が低いことが挙
げられ、この比が低いと正極材料を多く必要とし好まし
くない。つまり容量にあずからない正極材料を電池に詰
め込めなければならなく電池として容量アップに限界が
あり、かつ正極ばかりの電池になりコスト的にも高いも
のとなるのが現状である。むしろ、該容量比は電池とい
う系を考えた際、該容量比を維持したまま容量を上げる
よりは非常にメリットのあるものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者は、上記の課題
を解決するために種々検討した結果、本発明に到達し
た。すなわち、本発明の要旨は、正極、負極および非水
溶媒中に電解質を溶解させた電解液を備えてなる非水系
二次電池において、ジェットミル粉砕された炭素質材料
を負極材料としたことを特徴とする非水系二次電池にあ
る。
を解決するために種々検討した結果、本発明に到達し
た。すなわち、本発明の要旨は、正極、負極および非水
溶媒中に電解質を溶解させた電解液を備えてなる非水系
二次電池において、ジェットミル粉砕された炭素質材料
を負極材料としたことを特徴とする非水系二次電池にあ
る。
【０００５】以下、本発明を詳細に説明する。本発明に
おいて、炭素質材料とは、ＦＣＣ（流動接触分解）残渣
油、常圧残渣油、減圧残渣油等の石油系重質油やコール
タールピッチ等の石炭系重質油をディレードコーカー、
オートクレーブ等によってコーキングし、生コークスを
得、これをロータリキルン、電気炉等により９００〜１
５００℃に焼成せしめたもの、さらにはフェノール樹
脂、フラン樹脂、ポリイミド樹脂等を９００〜１５００
℃に焼成せしめたものがあげられる。樹脂系の炭化物の
超微粉末の１回目の充電容量に対する２回目以降の充放
電容量の比がかなり低いこと、また該比が値的に低いた
め、本発明の効果は、樹脂系由来の炭素質材料において
相対的に大きい。
おいて、炭素質材料とは、ＦＣＣ（流動接触分解）残渣
油、常圧残渣油、減圧残渣油等の石油系重質油やコール
タールピッチ等の石炭系重質油をディレードコーカー、
オートクレーブ等によってコーキングし、生コークスを
得、これをロータリキルン、電気炉等により９００〜１
５００℃に焼成せしめたもの、さらにはフェノール樹
脂、フラン樹脂、ポリイミド樹脂等を９００〜１５００
℃に焼成せしめたものがあげられる。樹脂系の炭化物の
超微粉末の１回目の充電容量に対する２回目以降の充放
電容量の比がかなり低いこと、また該比が値的に低いた
め、本発明の効果は、樹脂系由来の炭素質材料において
相対的に大きい。
【０００６】本発明においては、これらの炭素質材料
（上記焼成前であってもよい）をジェットミルで粉砕す
る。このジェットミルは、風力エネルギーを利用して、
粒子同志の衝突を図り、微粉砕を有効に行う粉砕機であ
り、１ｍ／ｓｅｃ以上の衝撃速度で粉砕される。そして
本発明においては、特に１０ｍ／ｓｅｃ以上の高衝撃速
度で粉砕するのが、電池電極シートの成形性、電極嵩密
度の点から好ましい。
（上記焼成前であってもよい）をジェットミルで粉砕す
る。このジェットミルは、風力エネルギーを利用して、
粒子同志の衝突を図り、微粉砕を有効に行う粉砕機であ
り、１ｍ／ｓｅｃ以上の衝撃速度で粉砕される。そして
本発明においては、特に１０ｍ／ｓｅｃ以上の高衝撃速
度で粉砕するのが、電池電極シートの成形性、電極嵩密
度の点から好ましい。
【０００７】このような高衝撃速度での粉砕により、粉
砕形状は、低衝撃速度におけるような針状ではなく、ブ
ロック状破片になりやすいためと思われる。本発明のジ
ェットミル粉砕によれば、炭素質材料粒子の表面に付着
した１μｍ程度以下の超微粉末が著しく低減ないしは除
去される。これにより、前記の充放電容量の比が向上す
ることになると推測される。
砕形状は、低衝撃速度におけるような針状ではなく、ブ
ロック状破片になりやすいためと思われる。本発明のジ
ェットミル粉砕によれば、炭素質材料粒子の表面に付着
した１μｍ程度以下の超微粉末が著しく低減ないしは除
去される。これにより、前記の充放電容量の比が向上す
ることになると推測される。
【０００８】本発明においては、ジェットミル以外の粉
砕機で粉砕した炭素質材料を、ジェットミル粉砕（たと
えば１０ｍ／ｓｅｃ未満の低衝撃速度で）して表面に付
着した超微粉末を除去することもできる。ジェットミル
により、炭素質材料の粒径は、好適には６０μｍ以下、
さらに好ましくは５０μｍ程度以下に粉砕される。
砕機で粉砕した炭素質材料を、ジェットミル粉砕（たと
えば１０ｍ／ｓｅｃ未満の低衝撃速度で）して表面に付
着した超微粉末を除去することもできる。ジェットミル
により、炭素質材料の粒径は、好適には６０μｍ以下、
さらに好ましくは５０μｍ程度以下に粉砕される。
【０００９】この炭素質材料は、常法により非水系二次
電池の負極材とすることができる。正極および非水溶媒
中に電解質を溶解させてなる電解液については、従来、
非水系二次電池に用いられているものでよく、特に限定
されない。具体的には、正極としては、ＬｉＣｏＯ2 ，
ＭｎＯ2 ，ＴｉＳ2 ，ＦｅＳ2 ，Ｎｂ3 Ｓ4 ，Ｍｏ 3 Ｓ
4 ，ＣｏＳ2 ，Ｖ2 Ｏ5 ，Ｐ2 Ｏ5 ，ＣｒＯ3 ，Ｖ3 Ｏ
8 ，ＴｅＯ2 ，ＧｅＯ2 等が、電解質としては、ＬｉＣ
ｌＯ4 ，ＬｉＢＦ4 ，ＬｉＰＦ6 等が、電解質を溶解す
る非水溶媒としては、プロピレンカーボネート、テトラ
ヒドロフラン、１，２−ジメトキシエタン、ジメチルス
ルホキシド、ジオキソラン、ジメチルホルムアミド、ジ
メチルアセトアミド、およびこれらの２種以上の混合溶
媒等が用いられる。
電池の負極材とすることができる。正極および非水溶媒
中に電解質を溶解させてなる電解液については、従来、
非水系二次電池に用いられているものでよく、特に限定
されない。具体的には、正極としては、ＬｉＣｏＯ2 ，
ＭｎＯ2 ，ＴｉＳ2 ，ＦｅＳ2 ，Ｎｂ3 Ｓ4 ，Ｍｏ 3 Ｓ
4 ，ＣｏＳ2 ，Ｖ2 Ｏ5 ，Ｐ2 Ｏ5 ，ＣｒＯ3 ，Ｖ3 Ｏ
8 ，ＴｅＯ2 ，ＧｅＯ2 等が、電解質としては、ＬｉＣ
ｌＯ4 ，ＬｉＢＦ4 ，ＬｉＰＦ6 等が、電解質を溶解す
る非水溶媒としては、プロピレンカーボネート、テトラ
ヒドロフラン、１，２−ジメトキシエタン、ジメチルス
ルホキシド、ジオキソラン、ジメチルホルムアミド、ジ
メチルアセトアミド、およびこれらの２種以上の混合溶
媒等が用いられる。
【００１０】中でも、最も好ましい組合せは、ＬｉＣｏ
Ｏ2 −ＬｉＰＦ6 −プロピレンカーボネートと１，２−
ジメトキシエタンである。セパレータは、電池の内部抵
抗を小さくするために多孔体が好適であり、ポリプロピ
レン等の不織布、ガラスフィルターなどの耐有機溶媒性
材料のものが用いられる。
Ｏ2 −ＬｉＰＦ6 −プロピレンカーボネートと１，２−
ジメトキシエタンである。セパレータは、電池の内部抵
抗を小さくするために多孔体が好適であり、ポリプロピ
レン等の不織布、ガラスフィルターなどの耐有機溶媒性
材料のものが用いられる。
【００１１】これらの負極、正極、電解液及びセパレー
タは、たとえばステンレススチールまたはこれにニッケ
ルメッキした電池ケースに組み込むのが一般的である。
電池構造としては、帯状の正極、負極をセパレータを介
してうず巻き状にしたスパイラル構造またはボタン型ケ
ースにペレット状の正極、円盤状の負極をセパレータを
介して挿入する方法などが採用される。
タは、たとえばステンレススチールまたはこれにニッケ
ルメッキした電池ケースに組み込むのが一般的である。
電池構造としては、帯状の正極、負極をセパレータを介
してうず巻き状にしたスパイラル構造またはボタン型ケ
ースにペレット状の正極、円盤状の負極をセパレータを
介して挿入する方法などが採用される。
【００１２】
【実施例】以下、本発明を実施例により、更に詳細に説
明するが、本発明はその要旨を超えない限りこれらの実
施例に限定されるものでない。
明するが、本発明はその要旨を超えない限りこれらの実
施例に限定されるものでない。
【００１３】実施例１ コールタールピッチをオートクレーブで４８０℃・３０
時間熱処理して、生コークスを得た。該生コークスをジ
ェットミル（１０ｍ／ｓｅｃ）にて４４μｍ以下に粉砕
し、引き続き１１００℃にて３時間焼成し本発明のコー
クスを得た。
時間熱処理して、生コークスを得た。該生コークスをジ
ェットミル（１０ｍ／ｓｅｃ）にて４４μｍ以下に粉砕
し、引き続き１１００℃にて３時間焼成し本発明のコー
クスを得た。
【００１４】得られたコークスとポリプロピレン粉末と
９０：１０の重量比で混合したものを加圧成形して作成
した。また、対極、参照極はＬｉを用い３極式ガラスセ
ルを作成した。また、電解液にはプロピレンカーボネー
ト（ＰＣ）に、電解質としてＬｉＰＦ6 を１モル／リッ
トルの割合で溶解したものを用いた。尚、この電池の容
量に関しては、正極に比べて、負極を十分小さくし、負
極支配になるように設定している。この電池を充電電流
及び放電電流１ｍＡ／ｃｍ2 とし、充電は０．０１Ｖ、
放電は１．０Ｖまで行った。その結果１回目の充電に対
する２回目以降の比は７８％であった。
９０：１０の重量比で混合したものを加圧成形して作成
した。また、対極、参照極はＬｉを用い３極式ガラスセ
ルを作成した。また、電解液にはプロピレンカーボネー
ト（ＰＣ）に、電解質としてＬｉＰＦ6 を１モル／リッ
トルの割合で溶解したものを用いた。尚、この電池の容
量に関しては、正極に比べて、負極を十分小さくし、負
極支配になるように設定している。この電池を充電電流
及び放電電流１ｍＡ／ｃｍ2 とし、充電は０．０１Ｖ、
放電は１．０Ｖまで行った。その結果１回目の充電に対
する２回目以降の比は７８％であった。
【００１５】図１に本発明の実施例としてのボタン型非
水系二次電池の半断面図を示す。ここで、負極１は本発
明のコークスから構成される。この負極は、負極集電体
２の内面に接合されており、この集電体２はフェライト
系ステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）からなる負極缶３の内
部に固着されている。
水系二次電池の半断面図を示す。ここで、負極１は本発
明のコークスから構成される。この負極は、負極集電体
２の内面に接合されており、この集電体２はフェライト
系ステンレス鋼（ＳＵＳ４３０）からなる負極缶３の内
部に固着されている。
【００１６】前記負極缶３の周端は、ポリプロピレン製
の絶縁パッキング４の内部に固定されており、絶縁パッ
キング４の外周には、ステンレスからなる前記負極缶３
とは反対方向に正極缶５が固定されている。この正極缶
５の内底面には正極集電体６が固定されており、この正
極集電体６の内面には正極７が固定されている。この正
極７と前記負極１との間には、セパレータが介在されて
おり、ここには電解質が溶解された電解液が含浸されて
いる。
の絶縁パッキング４の内部に固定されており、絶縁パッ
キング４の外周には、ステンレスからなる前記負極缶３
とは反対方向に正極缶５が固定されている。この正極缶
５の内底面には正極集電体６が固定されており、この正
極集電体６の内面には正極７が固定されている。この正
極７と前記負極１との間には、セパレータが介在されて
おり、ここには電解質が溶解された電解液が含浸されて
いる。
【００１７】そして、前記負極は本発明コークスとポリ
プロピレン粉末と９０：１０の重量比で混合したものを
加圧成形して作成した。また、正極はＬｉＣｏＯ2 と導
電剤としてのアセチレンブラックと結着剤としてのフッ
素樹脂とを、８５：１０：５の重量比で混合したものを
加圧成形して作成した。また、電解液にはプロピレンカ
ーボネート（ＰＣ）に、電解質としてＬｉＰＦ 6 を１モ
ル／リットルの割合で溶解したものを用いた。尚、この
電池の容量に関しては、正極に比べて、負極を十分小さ
くし、負極支配になるように設定している。この電池を
充電電流及び放電電流１ｍＡ／ｃｍ2 とし、充電は３．
６Ｖまで、放電は２．５Ｖまで行った。その電池容量は
１２．５ｍＡｈであった。
プロピレン粉末と９０：１０の重量比で混合したものを
加圧成形して作成した。また、正極はＬｉＣｏＯ2 と導
電剤としてのアセチレンブラックと結着剤としてのフッ
素樹脂とを、８５：１０：５の重量比で混合したものを
加圧成形して作成した。また、電解液にはプロピレンカ
ーボネート（ＰＣ）に、電解質としてＬｉＰＦ 6 を１モ
ル／リットルの割合で溶解したものを用いた。尚、この
電池の容量に関しては、正極に比べて、負極を十分小さ
くし、負極支配になるように設定している。この電池を
充電電流及び放電電流１ｍＡ／ｃｍ2 とし、充電は３．
６Ｖまで、放電は２．５Ｖまで行った。その電池容量は
１２．５ｍＡｈであった。
【００１８】比較例１ 実施例１のジェットミルの代わりにハンマーミルを用い
た以外は実施例１と同様にしてコークスを得た。その結
果１回目の充電に対する２回目以降の比は７０％であっ
た。その電池容量は１１．１ｍＡｈであった。
た以外は実施例１と同様にしてコークスを得た。その結
果１回目の充電に対する２回目以降の比は７０％であっ
た。その電池容量は１１．１ｍＡｈであった。
【００１９】実施例２ １０００℃で炭化したフェノール樹脂を実施例１と同様
にしてジェットミル粉砕して目的とする炭素質材料を得
た。その結果１回目の充電に対する２回目以降の比は７
０％であった。その電池容量は１０．０ｍＡｈであっ
た。
にしてジェットミル粉砕して目的とする炭素質材料を得
た。その結果１回目の充電に対する２回目以降の比は７
０％であった。その電池容量は１０．０ｍＡｈであっ
た。
【００２０】比較例２ 実施例２のジェットミルの代わりにハンマーミルを用い
た以外は実施例２と同様にした。その結果１回目の充電
に対する２回目以降の比は６０％であった。その電池容
量は８．６ｍＡｈであった。
た以外は実施例２と同様にした。その結果１回目の充電
に対する２回目以降の比は６０％であった。その電池容
量は８．６ｍＡｈであった。
【００２１】
【発明の効果】本発明は、ジェットミルにより粉砕した
炭素質材料を負極材とすることにより、充・放電容量の
大きな非水系二次電池を提供する。
炭素質材料を負極材とすることにより、充・放電容量の
大きな非水系二次電池を提供する。
【図１】本発明非水二次電池の一例であるボタン型非水
電解液二次電池の断面説明図である。
電解液二次電池の断面説明図である。
１ 負極、 ２ 負極集電体、 ３ 負極缶、 ４ 絶縁パッキング、 ５ 正極缶、 ６ 正極集電体、 ７ 正極。
Claims (1)
- 【請求項１】 正極、負極および非水溶媒中に電解質を
溶解させた電解液を備えてなる非水系二次電池におい
て、ジェットミル粉砕された炭素質材料を負極材料とし
たことを特徴とする非水系二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6231743A JPH0896810A (ja) | 1994-09-27 | 1994-09-27 | 非水系二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6231743A JPH0896810A (ja) | 1994-09-27 | 1994-09-27 | 非水系二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0896810A true JPH0896810A (ja) | 1996-04-12 |
Family
ID=16928351
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6231743A Pending JPH0896810A (ja) | 1994-09-27 | 1994-09-27 | 非水系二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0896810A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9525168B2 (en) | 2003-07-09 | 2016-12-20 | Maxwell Technologies, Inc. | Dry-particle based adhesive and dry film and methods of making same |
| EP3869323A1 (en) | 2016-01-20 | 2021-08-25 | TEAC Corporation | Control device and program recording medium |
| US11430613B2 (en) | 2003-07-09 | 2022-08-30 | Tesla, Inc. | Recyclable dry-particle based adhesive electrode and methods of making same |
-
1994
- 1994-09-27 JP JP6231743A patent/JPH0896810A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9525168B2 (en) | 2003-07-09 | 2016-12-20 | Maxwell Technologies, Inc. | Dry-particle based adhesive and dry film and methods of making same |
| US10547057B2 (en) | 2003-07-09 | 2020-01-28 | Maxwell Technologies, Inc. | Dry-particle based adhesive and dry film and methods of making same |
| US11430613B2 (en) | 2003-07-09 | 2022-08-30 | Tesla, Inc. | Recyclable dry-particle based adhesive electrode and methods of making same |
| EP3869323A1 (en) | 2016-01-20 | 2021-08-25 | TEAC Corporation | Control device and program recording medium |
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