JPH0885711A - フィルム用ポリプロピレン系樹脂及びそれを用いたフィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 製膜速度を高速化しても、透明性や耐衝撃性
などの低下が極めて小さい品質の優れたフィルムを与え
ることができるポリプロピレン系樹脂、及びこのものを
基材とするフィルムを提供すること。 【解決手段】 （１）アイソタクチックペンタッド分率
（Ｐ）が８5.０〜９2.０モル％及びｎ−ヘプタン不溶部
量（Ｈ）が９3.０〜９7.０重量％で、かつＰとＨとの関
係が、式 0.７５０Ｐ＋２7.１２５＜Ｈ を満たし、さらに、（２）ＭＩが１〜２０ｇ／１０ｍｉ
ｎであり、かつ１７５℃において周波数ω。＝１０⁰ ｒ
ａｄ／ｓｅｃにおける緩和時間τとＭＩとの関係が、式 τ≦0.６５−0.０２５ＭＩ を満たすフィルム用ポリプロピレン系樹脂、及びこのポ
リプロピレン系樹脂を基材とするフィルムである。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、フィルム用ポリプ
ロピレン系樹脂及びそれを用いたフィルムに関する。さ
らに詳しくは、フィルムを製膜した際に、ポリプロピレ
ン系フィルムが本来有する好ましい特性を損なうことな
く、透明性や耐衝撃性に優れ、かつ充分なスリップ性，
アンチブロッキング性などを有する上、製膜速度を高速
化しても品質の変化が極めて小さい品質の良好なフィル
ムを与えることのできるポリプロピレン系樹脂、及びこ
れを基材とする透明性，耐衝撃性，スリップ性，アンチ
ブロッキング性などに優れた品質の良好なフィルムに関
するものである。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレン系樹脂は、汎用樹脂とし
て各種分野において幅広く用いられている。その中でポ
リプロピレン系フィルムは、Ｔダイキャスト成形法やイ
ンフレーション成形法などによって製膜され、例えば、
食品包装，衣料品包装，医薬品包装，雑貨包装などの包
装用をはじめ、建材用としての化粧板，合板，金属板な
どのラミネート用や各種化粧板の成形時の離型材用とし
て、あるいはブックカバーなどに多用されている。とこ
ろで、近年、フィルムの生産性を上げるために、フィル
ムの製膜速度の高速化と広幅化が進んでいる。しかし、
製膜速度の高速化により、結果としてフィルムの製膜条
件が変わるためにフィルムの透明性や耐衝撃性などの品
質が低下するのを免れないという問題が生じている。こ
の問題を解決するために、例えば、冷却水の温度を低温
にすることによって、チルロールの表面温度を下げた
り、あるいはチルロールを使用せずに押出した溶融樹脂
を直接水で冷却するなど、製膜法の工夫による対策が講
ぜられてきた。しかしながら、これらの対策では、ある
程度の効果が出ているものの、冷却水の温度や流量の変
動などの影響が避けられず、充分な効果を上げるに至っ
ていない。

【０００３】また、前記のような方法以外の対策とし
て、例えば、（１）結晶性ポリプロピレンを熱分解した
り、有機過酸化物分解したりする樹脂の改質による方
法、（２）触媒や重合法の工夫により樹脂の分子量分布
を狭くして、特に高分子量成分を削除して高速製膜時に
かかる応力の緩和を図る方法、（３）さらに分子量分布
の比較的狭い結晶性ポリプロピレンに微量の結晶核剤を
添加する方法などが試みられている。しかしながら、こ
れらの方法では、ある程度効果が認められるものの、充
分な効果を上げるに至っていない。従来、分子量分布の
評価には、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー
（ＧＰＣ）による重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子
量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が用いられてきたが、
透明性及び耐衝撃性は、特に、高分子量成分の量に依存
して決まるため、透明性及び耐衝撃性とＭｗ／Ｍｎとの
間に充分な相関性がなく、透明性及び耐衝撃性はＧＰＣ
によるＭｗ／Ｍｎとうまく対応しない。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
状況下で、フィルムを製膜する際に、ポリプロピレン系
フィルムが本来有する好ましい特性を損なうことなく、
透明性や耐衝撃性に優れ、かつ充分なスリップ性，アン
チブロッキング性などを有する上、製膜速度を高速化し
ても品質の変化が極めて小さい品質の良好なフィルムを
与えることのできるポリプロピレン系樹脂、及びこれを
基材とする透明性，耐衝撃性，スリップ性，アンチブロ
ッキング性などに優れる品質の良好なフィルムを提供す
ることを目的とするものである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記目的
を達成するために鋭意研究を重ねた結果、ポリプロピレ
ン系樹脂の立体規則性とｎ−ヘプタン不溶部量を特定の
範囲に制御することにより、その結晶性を望ましい範囲
に制御し、さらに緩和時間τとメルトインデックスを特
定の関係に制御して製膜時にかかる応力を小さくするこ
とにより、フィルムは適当な結晶化度及び望ましい結晶
形態に制御されるとともに、配向が小さくなり、製膜速
度を高速化しても良好な品質のものが得られることを見
出した。本発明は、かかる知見に基づいて完成したもの
である。すなわち、本発明は、（１）立体規則性指標で
あるアイソタクチックペンタッド分率（Ｐ）が８5.０〜
９2.０モル％及びｎ−ヘプタン不溶部量（Ｈ）が９3.０
〜９7.０重量％であり、かつＰとＨとの関係が、式
（Ｉ） 0.７５０Ｐ＋２7.１２５＜Ｈ ・・・（Ｉ） を満たすこと、及び（２）メルトインデックス（ＭＩ）
が１〜２０ｇ／１０ｍｉｎであり、かつ温度１７５℃に
おいて、周波数分散測定により得られる周波数ω ₀ ＝１
０⁰ ｒａｄ／ｓｅｃにおける緩和時間τ（ｓｅｃ）とＭ
Ｉとの関係が、式（II) τ≦0.６５−0.０２５ＭＩ ・・・（II) を満たすことを特徴とするフィルム用ポリプロピレン系
樹脂、及びこのポリプロピレン系樹脂を製膜してなるフ
ィルムを提供するものである。

【０００６】本発明のポリプロピレン系樹脂は、次の性
状を有するものである。まず、（１）立体規則性指標で
あるアイソタクチックペンタッド分率（Ｐ）が８5.０〜
９2.０モル％及びｎ−ヘプタン不溶部量（Ｈ）が９3.０
〜９7.０重量％であり、かつＰとＨとの関係が、式
（Ｉ） 0.７５０Ｐ＋２7.１２５＜Ｈ ・・・（Ｉ） を満たすことが必要である。上記アイソタクチックペン
タッド分率（Ｐ）が８5.０モル％未満では得られるフィ
ルムの剛性やアンチブロッキング性が劣り、また９2.０
モル％を超えるとフィルムの耐衝撃性やスリップ性が低
下する。なお、アイソタクチックペンタッド分率は、ポ
リプロピレン系樹脂の分子鎖中のペンタッド単位でのア
イソタクチック分率であり、「マクロモレキュルズ（Ma
cromolecules) 」第８巻，第６８７ページ（１９７５
年）に記載の方法に従って測定することができる。

【０００７】本発明においては、該アイソタクチックペ
ンタッド分率は、日本電子（株）製のＪＮＭ−ＥＸ４０
０型ＮＭＲ装置を用い、試料溶媒１，２，４−トリクロ
ロベンゼン／ベンゼンｄ₆ ＝９／１，測定温度１３０
℃，積算回数4,０００回，パルス角度４５°，パルス間
隔４ｓｅｃの条件で、¹³Ｃ−ＮＭＲの測定を行い、求め
た値である。また、ｎ−ヘプタン不溶部量（Ｈ）が９3.
０重量％未満では得られるフィルムの剛性やアンチブロ
ッキング性が劣り、また９7.０重量％を超えるとフィル
ムの耐衝撃性やスリップ性が低下する。なお、ｎ−ヘプ
タン不溶部量（Ｈ）は次のようにして求めた値である。
２ｍｍメッシュパスの大きさに粉砕したペレット３ｇを
円筒ろ紙に入れ、かつ抽出溶剤としてｎ−ヘプタン１６
０ミリリットルを平底フラスコに入れ、リフラックス頻
度を１回／５ｍｉｎ程度にしてソックスレー抽出器で６
時間抽出する。抽出後、ｎ−ヘプタンをエバポレーター
で回収し、さらに真空乾燥器で恒量になるまで乾燥して
ｎ−ヘプタン可溶部量（Ｓ）を求め、式 Ｈ（重量％）＝１００（Ａ−Ｓ）／Ａ （ただし、Ａは抽出前の粉砕ペレットの重量である。）
により、ｎ−ヘプタン不溶部量（Ｈ）を算出した。さら
にこのＨが（0.７５０Ｐ＋２7.１２５）以下では、得ら
れるフィルムの耐衝撃性やスリップ性が不充分となるお
それがある。

【０００８】次に、（２）メルトインデックス（ＭＩ）
が１〜２０ｇ／１０ｍｉｎであり、かつ温度１７５℃に
おいて、周波数分散測定により得られる周波数ω₀ ＝１
０⁰ｒａｄ／ｓｅｃにおける緩和時間τ（ｓｅｃ）とＭ
Ｉとの関係が、式（II) τ≦0.６５−0.０２５ＭＩ ・・・（II) を満たすこと必要である。ＭＩが上記範囲を逸脱すると
製膜性が低下する。製膜性の点から、好ましいＭＩは２
〜１５ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、特に３〜１０ｇ／
１０ｍｉｎの範囲が好適である。なお、このＭＩは、Ｊ
ＩＳ Ｋ−７２１０に従い、温度２３０℃，荷重2,１６
０ｇの条件で測定した値である。また、上記τが、（0.
６５−0.０２５ＭＩ）を超えると、製膜速度を高速化し
た場合、得られるフィルムの透明性及び耐衝撃性の低下
が著しくなり、本発明の目的が達せられない。さらに、
緩和時間τとＭＩとが、式 τ≦ 0.６０−0.０２５ＭＩ の関係を満たすものは、透明性の極めて良好なフィルム
が得られる。

【０００９】なお、緩和時間τは、レオメトリクス社製
回転型レオメーターにおいて、コーンプレート（２５ｍ
ｍφ）を用い、温度１７５℃にて周波数分散測定を行っ
たときの周波数ω₀ ＝１０⁰ ｒａｄ／ｓｅｃにおける緩
和時間τであり、次式により計算したものである。すな
わち、ポリプロピレン系樹脂のペレットについて測定し
た複素弾性率Ｇ^*（ｉω）を、応力σ^* と歪みγ^* によ
りσ^* ／γ^* で定義したとき、式 Ｇ^* （ｉω）＝σ^* ／γ^* ＝Ｇ'(ω）＋ｉＧ”( ω） τ（ω）＝ Ｇ'(ω）／ωＧ”( ω） （ただし、Ｇ’（ω）は、貯蔵弾性率、Ｇ”( ω）は損
失弾性率である。）により求めた値である。本発明の目
的をより効果的に達成するには、このポリプロピレン系
樹脂としては、アイソタクチックペンタッド分率（Ｐ）
が８8.０〜９2.０モル％及びｎ−ヘプタン不溶部量
（Ｈ）が９4.０〜９7.０重量％の範囲にあり、かつその
他の性状が前記した条件を満たすものが好ましく、特に
アイソタクチックペンタッド分率（Ｐ）が８9.２〜９0.
７モル％及びｎ−ヘプタン不溶部量（Ｈ）が９5.０〜９
6.０重量％の範囲にあり、かつＰとＨとの関係が、式 0.７５０Ｐ＋２7.６２５＜Ｈ を満たし、さらにその他の性状が前記した条件を満たす
ものが好適である。

【００１０】本発明のポリプロピレン系樹脂は、前記条
件を満たすものであれば、プロピレンの単独重合体であ
ってもよく、プロピレン以外の他のオレフィンとの共重
合体であってもよい。この共重合体に用いられる他のオ
レフィンとしては、例えば、エチレン；ブテン−１；ペ
ンテン−１；４−メチル−１−ペンテン；ヘキセン−
１；ヘプテン−１；オクテン−１；ノネン−１；デセン
−１などのα−オレフィンを挙げることができる。これ
らの中では、エチレンが好適である。これらの他のオレ
フィンは一種用いてもよく、二種以上を組み合わせて用
いてもよい。

【００１１】本発明のポリプロピレン系樹脂の製造方法
としては、前記条件を満たすポリプロピレン系樹脂が得
られる方法であれば、特に制限はなく、様々な方法を用
いることができる。例えば、（Ａ）（ａ）金属マグネシ
ウムとアルコールとハロゲン及び／又はハロゲン含有化
合物とを反応させて得られるマグネシウム化合物，
（ｂ）チタン化合物及び必要に応じて（ｃ）電子供与性
化合物を用いて得られる固体触媒成分と、（Ｂ）有機金
属化合物と、必要に応じて用いられる（Ｃ）電子供与性
化合物とからなる重合触媒の存在下、プロピレンを単独
重合又はプロピレンと他のオレフィンとを共重合させる
ことにより、本発明のポリプロピレン系樹脂を製造する
ことができる。また、重合触媒としては、前記チーグラ
ー系の他、チタニウム，ジルコニウム，ハフニウムなど
の金属を有するメタロセン系化合物などと、アルミノキ
サン，イオン性化合物などの助触媒からなる均一系触媒
を用いることもできる。

【００１２】前記（Ａ）固体触媒成分において、（ａ）
成分のマグネシウム化合物は、金属マグネシムとアルコ
ールとハロゲン及び／又はハロゲン含有化合物とを反応
させて得られたものである。この際用いられる金属マグ
ネシウムは、特に制限はなく、任意の粒径の金属マグネ
シウム、例えば顆粒状、リボン状、粉末状などのものを
用いることができる。また、金属マグネシウムの表面状
態も特に制限はないが、表面に酸化マグネシウムなどの
被膜が生成されていないものが好ましい。さらに、アル
コールとしては、任意のものを用いることができるが、
炭素数１〜６の低級アルコールを用いることが好まし
く、特に、エタノールは触媒性能の発現を著しく向上さ
せる固体触媒成分を与えるので好適である。アルコール
の純度及び含水量も限られないが、含水量の多いアルコ
ールを用いると金属マグネシウム表面に水酸化マグネシ
ウムが形成されるので、含水量が１重量％以下、特に2,
０００ｐｐｍ以下のアルコールを用いることが好まし
く、水分は少なければ少ないほど有利である。

【００１３】ハロゲン及び／又はハロゲン含有化合物の
種類に制限はなく、ハロゲン含有化合物としては、ハロ
ゲン原子をその分子中に含む化合物であればいずれのも
のでも使用できる。この場合、ハロゲン原子の種類につ
いては、特に制限されないが、塩素，臭素又はヨウ素、
特にヨウ素が好適に使用される。ハロゲン含有化合物の
中では、ハロゲン含有金属化合物が特に好ましい。これ
らの状態，形状，粒度などは、特に限定されず、任意の
ものでよく、例えば、アルコール系溶媒（例えば、エタ
ノール）中の溶液の形で用いることができる。アルコー
ルの使用量は、金属マグネシウム１モルに対して２〜１
００モル、好ましくは５〜５０モルの範囲で選ばれる。
アルコール量が多すぎると、モルフォロジーの良好なマ
グネシウム化合物が得られにくい傾向がみられ、少ない
場合は、金属マグネシウムとの反応がスムーズに行われ
なくなるおそれがある。

【００１４】ハロゲン及び／又はハロゲン含有化合物
は、通常、金属マグネシウム１グラム原子に対して、ハ
ロゲン原子として、0.０００１グラム原子以上、好まし
くは0.０００５グラム原子以上、さらに好ましくは0.０
０１グラム原子以上の割合で用いられる。0.０００１グ
ラム原子未満では、得られたマグネシウム化合物を粉砕
することなく用いた場合、担持量，活性，立体規則性，
生成ポリマーのモルフォロジーなどが低下し、粉砕処理
が不可欠なものとなり好ましくない。また、ハロゲン及
び／又はハロゲン含有化合物の使用量を適宜選択するこ
とにより、得られるマグネシウム化合物の粒径を任意に
コントロールすることが可能である。

【００１５】金属マグネシウムとアルコールとハロゲン
及び／又はハロゲン含有化合物との反応それ自体は、公
知の方法を用いて行うことができる。例えば、金属マグ
ネシウムとアルコールとハロゲン及び／又はハロゲン含
有化合物とを、還流下で、水素ガスの発生が認められな
くなるまで、通常約２０〜３０時間反応させて所望のマ
グネシウム化合物を得る方法である。具体的には、例え
ば、ハロゲンとしてヨウ素を用いる場合には、アルコー
ル中に金属マグネシウム及び固体状のヨウ素を投入した
のち、加熱し還流する方法、アルコール中に金属マグネ
シウム及びヨウ素のアルコール溶液を滴下投入後加熱し
還流する方法、金属マグネシウムを含むアルコール溶液
を加熱しつつヨウ素のアルコール溶液を滴下する方法な
どが挙げられる。いずれの方法も、例えば、窒素ガス，
アルゴンガスなどの不活性ガス雰囲気下で、場合により
不活性有機溶媒（例えば、ｎ−ヘキサンなどの飽和炭化
水素）を用いて行うことが好ましい。金属マグネシウ
ム、アルコール、ハロゲン及び／又はハロゲン含有化合
物の投入については、最初からそれぞれ全量を反応槽に
投入しておく必要はなく、分割して投入してもよい。特
に好ましい形態は、アルコールを最初から全量投入して
おき、金属マグネシウムを数回に分割して投入する方法
である。

【００１６】このようにした場合、水素ガスの一時的な
大量発生を防ぐことができ、安全面から非常に望まし
い。また、反応槽も小型化することが可能となる。さら
には、水素ガスの一時的な大量発生により引き起こされ
るアルコールやハロゲン及び／又はハロゲン含有化合物
の飛沫同伴を防ぐことも可能となる。分割する回数は、
反応槽の規模を勘案して決めればよく、操作の煩雑さを
考えると通常５〜１０回が好適である。また、反応自体
は、バッチ式，連続式のいずれでもよいことは言うまで
もない。さらには、変法として、最初から全量投入した
アルコール中に金属マグネシウムを先ず少量投入し、反
応により生成した生成物を別の槽に分離して除去したの
ち、再び金属マグネシウムを少量投入するという操作を
繰り返すということも可能である。このようにして得た
マグネシウム化合物を、次の固体触媒成分の調製に用い
る場合、乾燥させたものを用いてもよく、またろ別後ヘ
プタンなどの不活性溶媒で洗浄したものを用いてもよ
い。いずれの場合においても、得られたマグネシウム化
合物は、粉砕あるいは粒度分布をそろえるための分級操
作をすることなく次工程に用いることができる。

【００１７】また、（ｂ）成分のチタン化合物として
は、例えば、テトラメトキシチタン，テトラエトキシチ
タン，テトラ−ｎ−プロポキシチタン，テトライソプロ
ポキシチタン，テトラ−ｎ−ブトキシチタン，テトライ
ソブトキシチタン，テトラシクロヘキシロキシチタン，
テトラフェノキシチタンなどのテトラアルコキシチタ
ン、四塩化チタン，四臭化チタン，四ヨウ化チタンなど
のテトラハロゲン化チタン、メトキシチタニウムトリク
ロリド，エトキシチタニウムトリクロリド，プロポキシ
チタニウムトリクロリド，ｎ−ブトキシチタニウムトリ
クロリド，エトキシチタニウムトリブロミドなどのハロ
ゲン化アルコキシチタン、ジメトキシチタニウムジクロ
リド，ジエトキシチタニウムジクロリド，ジプロポキシ
チタニウムジクロリド，ジ−ｎ−ブトキシチタニウムジ
クロリド，ジエトキシチタニウムジブロミドなどのジハ
ロゲン化ジアルコキシチタン、トリメトキシチタニウム
クロリド，トリエトキシチタニウムクロリド，トリプロ
ポキシチタニウムクロリド，トリ−ｎ−ブトキシチタニ
ウムクロリドなどのモノハロゲン化トリアルコキシチタ
ンなどが挙げられるが、これらの中で高ハロゲン含有チ
タン化合物、特に四塩化チタンが好適である。またこれ
らのチタン化合物は一種だけで用いてもよく、二種以上
を組み合わせて用いてもよい。

【００１８】前記（Ａ）固体触媒成分には、必要に応じ
て、（ｃ）成分として、電子供与性化合物を用いること
ができる。この電子供与性化合物としては、例えば、有
機ケイ素化合物，エステル類，チオエステル類，アミン
類，ケトン類，ニトリル類，ホスフィン類，エーテル
類，チオエーテル類，酸無水物，酸ハライド類，酸アミ
ド類，アルデヒド類，有機酸類，アゾ化合物などを挙げ
ることができる。例えば、ジフェニルジメトキシシラ
ン，ジフェニルジエトキシシラン，ジベンジルジメトキ
シシラン，テトラメトキシシラン，テトラエトキシシラ
ン，テトラフェノキシシラン，メチルトリメトキシシラ
ン，メチルトリエトキシシラン，メチルトリフェノキシ
シラン，フェニルトリメトキシシラン，フェニルトリエ
トキシシラン，ベンジルトリメトキシシラン，メチル第
三ブチルジメトキシシラン，ジ第三ブチルジメトキシシ
ラン，ジ第三ブチルジエトキシシラン，イソプロピル第
三ブチルジメトキシシラン，メチル第三ブチルジエトキ
シシラン，メチル（３−エチルペンチル−３）ジメトキ
シシラン，メチル第二ブチルジメトキシシラン，（α，
α−ジメチルベンジル）トリエトキシシラン，（２−シ
クロヘキシルプロピル−２）トリエトキシシラン，ジイ
ソブチルジメトキシシラン，メチル（２−メチルブチル
−２）ジエトキシシラン，（α，α−ジメチルベンジ
ル）ジメトキシシラン，（２−シクロヘキシルプロピル
−２）トリメトキシシラン，シクロヘキシルメチルジメ
トキシシラン，ジシクロペンチルジメトキシシラン，メ
チル（２−メチルブチル−２）ジメトキシシラン，（３
−エチルペンチル−３）トリエトキシシラン，第三ブチ
ルトリメトキシシラン，第二ブチルトリメトキシシラ
ン，第三ブチルトリエトキシシラン，（２−メチルブチ
ル−２）トリメトキシシラン，（２−メチルブチル−
２）トリエトキシシラン，イソブチル第二ブチルジメト
キシシラン，ジ第二ブチルジメトキシシラン，イソブチ
ルシクロペンチルジメトキシシラン，エチル第三ブチル
ジメトキシシラン，プロピル第三ブチルジメトキシシラ
ン，ジイソプロピルジメトキシシラン，イソプロピル
（シクロペンチルメチル）ジメトキシシラン，第三ブチ
ルシクロペンチルジメトキシシラン，第三ブチルシクロ
ヘキシルジメトキシシラン，イソブチルシクロヘキシル
ジメトキシシラン，メチルｐ−トリルジメトキシシラ
ン，メチルｏ−トリルジメトキシシラン，ジ（ｐ−トリ
ル）ジメトキシシラン，ジ（ｏ−トリル）ジメトキシシ
ラン，ジベンジルジメトキシシラン，ビス（シクロヘキ
シルメチル）ジメトキシシランなどの有機ケイ素化合物
が挙げられる。

【００１９】また、モノメチルフタレート，モノエチル
フタレート，モノプロピルフタレート，モノブチルフタ
レート，モノイソブチルフタレート，モノアミルフタレ
ート，モノイソアミルフタレート，モノメチルテレフタ
レート，モノエチルテレフタレート，モノプロピルテレ
フタレート，モノブチルテレフタレート，モノイソブチ
ルテレフタレート，ジメチルフタレート，ジエチルフタ
レート，ジプロピルフタレート，ジブチルフタレート，
ジイソブチルフタレート，ジアミルフタレート，ジイソ
アミルフタレート，メチルエチルフタレート，メチルイ
ソブチルフタレート，メチルプロピルフタレート，エチ
ルブチルフタレート，エチルイソブチルフタレート，エ
チルプロピルフタレート，プロピルイソブチルフタレー
ト，ジメチルテレフタレート，ジエチルテレフタレー
ト，ジプロピルテレフタレート，ジイソブチルテレフタ
レート，メチルエチルテレフタレート，メチルイソブチ
ルテレフタレート，メチルプロピルテレフタレート，エ
チルブチルテレフタレート，エチルイソブチルテレフタ
レート，エチルプロピルテレフタレート，プロピルイソ
ブチルテレフタレート，ジメチルイソフタレート，ジエ
チルイソフタレート，ジプロピルイソフタレート，ジイ
ソブチルイソフタレート，メチルエチルイソフタレー
ト，メチルイソブチルイソフタレート，メチルプロピル
イソフタレート，エチルブチルイソフタレート，エチル
イソブチルイソフタレート，エチルプロピルイソフタレ
ート，プロピルイソブチルイソフタレートなどの芳香族
ジカルボン酸エステル、ギ酸メチル，ギ酸エチル，酢酸
メチル，酢酸エチル，酢酸ビニル，酢酸プロピル，酢酸
オクチル，酢酸シクロヘキシル，プロピオン酸エチル，
酪酸メチル，酪酸エチル，吉草酸エチル，クロル酢酸メ
チル，ジクロル酢酸エチル，メタクリル酸メチル，クロ
トン酸エチル，ピバリン酸エチル，マレイン酸ジメチ
ル，シクロヘキサンカルボン酸エチル，安息香酸メチ
ル，安息香酸エチル，安息香酸プロピル，安息香酸ブチ
ル，安息香酸オクチル，安息香酸シクロヘキシル，安息
香酸フェニル，安息香酸ベンジル，トルイル酸メチル，
トルイル酸エチル，トルイル酸アミル，エチル安息香酸
エチル，アニス酸メチル，アニス酸エチル，エトキシ安
息香酸エチル，ｐ−ブトキシ安息香酸エチル，ｏ−クロ
ル安息香酸エチル，ナフトエ酸エチルなどのモノエステ
ル、γ−ブチロラクトン，δ−バレロラクトン，クマリ
ン，フタリド，炭酸エチレンなどのエステル類、安息香
酸，ｐ−オキシ安息香酸などの有機酸類、無水コハク
酸，無水安息香酸，無水ｐ−トルイル酸などの酸無水物
が挙げられる。

【００２０】さらに、アセトン，メチルエチルケトン，
メチルイソブチルケトン，アセトフェノン，ベンゾフェ
ノン，ベンゾキノンなどのケトン類、アセトアルデヒ
ド，プロピオンアルデヒド，オクチルアルデヒド，トル
アルデヒド，ベンズアルデド，ナフチルアルデヒドなど
のアルデヒド類、アセチルクロリド，アセチルブロミ
ド，プロピオニルクロリド，ブチリルクロリド，イソブ
チリルクロリド，２−メチルプロピオニルクロリド，バ
レリルクロリド，イソバレリルクロリド，ヘキサノイル
クロリド，メチルヘキサノイルクロリド，２−エチルヘ
キサノイルクロリド，オクタノイルクロリド，デカノイ
ルクロリド，ウンデカノイルクロリド，ヘキサデカノイ
ルクロリド，オクタデカノイルクロリド，ヘンジルカル
ボニルクロリド，シクロヘキサンカルボニルクロリド，
マロニルジクロリド，スクシニルジクロリド，ペンタン
ジオレイルジクロリド，ヘキサンジオレイルジクロリ
ド，シクロヘキサンジカルボニルジクロリド，ベンゾイ
ルクロリド，ベンゾイルブロミド，メチルベンゾイルク
ロリド，フタロイルクロリド，イソフタロイルクロリ
ド，テレフタロイルクロリド，ベンゼン−１，２，４−
トリカルボニルトリクロリドなどの酸ハロゲン化物類、
メチルエーテル，エチルエーテル，イソプロピルエーテ
ル，ｎ−ブチルエーテル，イソプロピルメチルエーテ
ル，イソプロピルエチルエーテル，ｔ−ブチルエチルエ
ーテル，ｔ−ブチル−ｎ−プロピルエーテル，ｔ−ブチ
ル−ｎ−ブチルエーテル，ｔ−アミルメチルエーテル，
ｔ−アミルエチルエーテル，アミルエーテル，テトラヒ
ドロフラン，アニソール，ジフェニルエーテル，エチレ
ングリコールブチルエーテルなどのエーテル類、酢酸ア
ミド，安息香酸アミド，トルイル酸アミドなどの酸アミ
ド類、トリブチルアミン，Ｎ、Ｎ’−ジメチルピペラジ
ン，トリベンジルアミン，アニリン，ピリジン，ピロリ
ン，テトラメチルエチレンジアミンなどのアミン類、ア
セトニトリル，ベンゾニトリル，トルニトリルなどのニ
トリル類、２，２’−アゾビス（２−メチルプロパ
ン），２，２’−アゾビス（２−エチルプロパン），
２，２’−アゾビス（２−メチルペンタン）などのアゾ
結合に立体障害置換基が結合してなるアゾ化合物などが
挙げられる。

【００２１】これらの中では、有機ケイ素化合物、エス
テル類，ケトン類，エーテル類，チオエーテル類，酸無
水物，酸ハライド類が好ましく、特に、ジフェニルジメ
トキシシラン，フェニルトリエトキシシラン，シクロヘ
キシルメチルジメトキシシランなどの有機ケイ素化合
物、ジエチルフタレート，ジ−ｎ−ブチルフタレート，
ジイソブチルフタレートなどの芳香族ジカルボン酸ジエ
ステル、安息香酸，ｐ−メトキシ安息香酸，ｐ−エトキ
シ安息香酸，トルイル酸などの芳香族モノカルボン酸の
アルキルエステルなどが好適である。これらの電子供与
性化合物は一種だけで用いてもよく、二種以上を組み合
わせて用いてもよい。（Ａ）固体触媒成分の調製につい
ては、特に制限はなく、前記（ａ）マグネシウム化合物
と、（ｂ）チタン化合物と、必要に応じて、（ｃ）電子
供与性化合物とを用い、公知の方法で行うことができ
る。

【００２２】このようにして調製された（Ａ）固体触媒
成分の組成は、通常、マグネシウム／チタン原子比が２
〜１００、ハロゲン／チタン原子比が５〜１００、電子
供与体／チタンモル比が0.１〜１０の範囲にある。ま
た、細孔容積が0.４ｃｃ／ｇ以上で、比表面積が３００
ｍ² ／ｇ以上であることが好ましい。細孔容積又は比表
面積のいずれかが上記範囲を逸脱すると、触媒活性が低
下することがある。なお、細孔容積及び比表面積は、例
えば、ＢＥＴ法に従って、吸収された窒素ガスの体積か
ら求めることができる〔「ジャーナル・オブ・ジ・アメ
リカン・ケミカル・ソサエテイ（J.Am.Chem.Soc.) 」第
６０巻，第３０９ページ（１９８３年）参照〕。

【００２３】本発明で用いる重合用触媒における（Ｂ）
成分の有機金属化合物としては、周期律表第１〜３族の
金属元素を含む任意の有機化合物を好適に用いることが
できる。この周期律表第１〜３族の金属元素としては、
例えば、リチウム，ナトリウム，カリウム，亜鉛，カド
ミウム，アルミニウムなどを挙げることができる。これ
らの中では、特にアルミニウムが好適である。この
（Ｂ）成分の有機金属化合物としては、例えば、有機ア
ルミニウム化合物をはじめ、メチルリチウム，エチルリ
チウム，プロピルリチウム，ブチルリチウムなどのアル
キルリチウム、ジメチル亜鉛，ジエチル亜鉛，ジプロピ
ル亜鉛，ジブチル亜鉛などのジアルキル亜鉛などを挙げ
ることができる。

【００２４】また、前記有機アルミニウム化合物として
は、一般式（III) ＡｌＲ_n Ｘ_3-n ・・・（III) 〔式中、Ｒは炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜
２０のシクロアルキル基又は炭素数６〜２０のアリール
基、Ｘはハロゲン原子を示し、ｎは１〜３の数を示す。
Ｒが複数ある場合、複数のＲは同じでも異なっていても
よく、Ｘが複数ある場合、複数のＸは同じでも異なって
いてもよい。〕で表される化合物を挙げることができ
る。例えば、トリメチルアルミニウム，トリエチルアル
ミニウム，トリイソプロピルアルミニウム，トリイソブ
チルアルミニウム，トリオクチルアルミニウムなどのト
リアルキルアルミニウム、ジエチルアルミニウムモノク
ロリド，ジプロピルアルミニウムモノクロリド，ジイソ
ブチルアルミニウムモノクロリド，ジオクチルアルミニ
ウムモノクロリドなどのジアルキルアルミニウムモノハ
ライド、エチルアルミニウムセスキクロリドなどのアル
キルアルミニウムセスキハライドなどを挙げることがで
きる。この（Ｂ）成分の有機金属化合物は一種用いても
よく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。

【００２５】そして、該重合用触媒においては、必要に
応じ、（Ｃ）成分として、電子供与性化合物を用いるこ
とができる。この電子供与性化合物としては、前記
（Ａ）成分の固体触媒成分の調製の際に、必要に応じて
用いられる電子供与性化合物の説明において例示したも
のと同じものを挙げることができる。

【００２６】本発明のポリプロピレン系樹脂は、前記重
合用触媒の存在下に、プロピレンを単独重合又はプロピ
レンと他のオレフィンとを共重合させることにより得ら
れる。重合形式としては、特に制限はなく、スラリー重
合，気相重合，バルク重合，溶液重合，懸濁重合などが
用いられる。気相重合により重合を行う場合の重合条件
については、重合圧力は通常５〜６０ｋｇ／ｃｍ² Ｇ、
好ましくは１０〜４０ｋｇ／ｃｍ² Ｇ、重合温度は通常
４０〜１２０℃、好ましくは６０〜９０℃の範囲で適宜
選ばれる。重合体の分子量調節は、公知の手段、例え
ば、重合器中の水素濃度を調節することにより行うこと
ができる。重合時間は反応温度などによって左右され、
一概に定めることはできないが、５分〜１０時間程度で
充分である。

【００２７】重合に際しては、触媒を構成する各成分、
すなわち、（Ａ）〜（Ｃ）成分を所定の割合で混合し、
接触させたのち、ただちに原料モノマーを導入し、重合
を開始してもよいし、接触後0.２〜３時間程度熟成させ
たのち、モノマーを導入してもよい。さらに、この触媒
成分は不活性溶媒やモノマーなどに懸濁して供給するこ
とができる。また、所望に応じ、該固体触媒成分に少量
のプロピレンを接触させて予備重合を行うこともでき
る。

【００２８】本発明においては、重合後の後処理は、常
法により行うことができる。すなわち、気相重合法にお
いては、重合後、重合器から導出されるポリマー粉体
に、その中に含まれるモノマーなどを除くために、窒素
気流などを通過させてもよい。また、所望に応じて押出
機によりペレット化してもよく、その際、触媒を完全に
失活させるために、少量の水、アルコールなどを添加す
ることもできる。また、バルク重合法においては、重合
後、重合器から導出されるポリマーから完全にモノマー
を分離したのち、ペレット化することもできる。

【００２９】このようにして得られたポリプロピレン系
樹脂には、必要に応じ、各種添加成分、例えば、酸化防
止剤，耐熱安定剤，耐候安定剤，塩素捕捉剤，スリップ
剤，アンチブロッキング剤，造核剤，帯電防止剤，無機
又は有機充填剤，着色剤などを配合し、公知の方法によ
り製膜することにより、本発明のフィルムが得られる。
本発明のポリプロピレン系樹脂は、例えばＴダイキャス
ト製膜法において、引取速度が１５０ｍ／ｍｉｎ又はこ
れ以上の高速製膜条件において、もちろん引取速度が１
５０ｍ／ｍｉｎより遅い場合についても、厚が１０〜５
００μｍ程度の溶融押出フィルムの製造に好適に使用さ
れる。また、前述した好ましい特性を有することから、
共押出製膜法による多層フィルムの製造に際して、その
少なくとも一層成分として好適に使用される。製膜法と
しては、溶融押出成形法によりフィルムを製造する方法
であればよく、特に制限されず、Ｔダイキャスト製膜法
やインフレーション製膜法など、任意の方法を用いるこ
とができるが、大型製膜機により高速製膜が可能なＴダ
イキャスト製膜法が好適である。

【００３０】さらに、本発明のポリプロピレン系樹脂
は、溶融押出で得た原反を引き続いて縦延伸及び横延伸
処理するいわゆる二軸延伸フィルムの原料としても好適
に使用される。前記ポリプロピレン系樹脂を製膜して得
られた本発明のフィルムは、通常（１’）アイソタクチ
ックペンタッド分率（Ｐ）が８5.０〜９2.０モル％及び
ｎ−ヘプタン不溶部量（Ｈ）が８6.０〜９7.０重量％で
あり、かつＰとＨとの関係が、式（IV) 0.７５０Ｐ＋２6.０００＜Ｈ ・・・ (IV) を満たし、さらに（２’）ＭＩが１〜２５ｇ／１０ｍｉ
ｎであり、かつ温度１７５℃におい、周波数分散測定に
より得られる周波数ω₀ ＝１０⁰ ｒａｄ／ｓｅｃにおけ
る緩和時間τ（ｓｅｃ）とＭＩとの関係が、式（Ｖ) τ≦0.６３−0.０２５ＭＩ ・・・（Ｖ) を満たしている。なお、このフィルムの性状は、製膜直
後から２４時間、４０℃のアニール処理を施したのち、
温度２３±２℃，湿度５０±１０％で１６時間以上の状
態調節を行ってから、同じ温度，湿度条件下にて測定し
たものである。また、ｎ−ヘプタン不溶部量（Ｈ）、Ｍ
Ｉ及び緩和時間τは前記ポリプロピレン系樹脂の場合と
同様にして求めた値である。ただし、ｎ−ヘプタン不溶
部量（Ｈ）の測定においては、粉砕した樹脂ペレット３
ｇの代わりに、１ｃｍ×１ｃｍの大きさに裁断したフィ
ルム３ｇを用いる。

【００３１】

【実施例】次に、本発明を実施例によりさらに詳しく説
明するが、本発明は、これらの例によってなんら限定さ
れるものではない。なお、フィルムの物性は、フィルム
成形直後から２４時間、４０℃でアニール処理したの
ち、温度２３±２℃，湿度５０±１０％で１６時間以上
状態調節してから、同じ温度及び湿度条件下にて、次に
示す方法により測定した。 （１）ｎ−ヘプタン不溶部量（Ｈ），ＭＩ，緩和時間τ ポリプロピレン樹脂の場合と同様にして求めた。 （２）耐衝撃性（フィルムインパクト） 東洋精機製作所製フィルムインパクトテスターにおい
て、１／２インチ衝撃ヘッドを用いた衝撃破壊強度によ
り評価した。 （３）引張弾性率 ＪＩＳ Ｋ−７１２７に準拠した引張試験により測定し
た。測定条件は、以下のとおりである。 クロスヘッド速度： ５００ｍｍ／ｍｉｎ 測定方向： マシン方向〔ＭＤ方向〕 ロードセル： １０ｋｇ （４）透明性（ヘイズ値） ＪＩＳ Ｋ−７１０５に準拠して測定した。 （５）アンチブロッキング性（ブロッキング強度） 重ね合わせた二枚のフィルムについて、６０℃で３時
間、３６ｇ／ｃｍ² の荷重をかけて密着させた試片を剪
断剥離する時の最大荷重により評価した。試験の条件
は、次のとおりである。 テストスピード： ２０ｍｍ／ｍｉｎ ロードセル： ２ｋｇ （６）スリップ性（静摩擦係数） 東洋精機製作所製の摩擦角測定機により測定した。測定
条件は、以下のとおりである。 測定面：金属ロール面／金属ロール面 傾斜速度：2.７°／ｓｅｃ スレッド重量：１ｋｇ スレッド断面積：６５ｃｍ² 面間圧力：１５ｇ／ｃｍ²

【００３２】実施例１ （１）マグネシウム化合物（ａ）の調製 攪拌機付きのガラス製反応器（内容積１２リットル）を
窒素ガスで充分に置換し、エタノール約４８６０ｇ、ヨ
ウ素３２ｇ及び金属マグネシウム３２０ｇを投入し、攪
拌しながら還流条件下で反応させ、固体状反応生成物を
得た。この固体状反応生成物を含む反応液を減圧下乾燥
させることによりマグネシウム化合物（固体生成物）
（ａ）を得た。 （２）固体触媒成分（Ａ）の調製 窒素ガスで充分に置換したガラス製三ッ口フラスコ（内
容積５リットル）に、前記（１）で得られたマグネシウ
ム化合物（ａ）（粉砕していないもの）１６０ｇ、精製
ヘプタン８００ミリリットル、四塩化ケイ素２４ミリリ
ットル、及びフタル酸ジエチル２３ミリリットルを加え
た。系内を９０℃に保ち、攪拌しながら四塩化チタン７
７０ミリリットルを投入して１１０℃で２時間反応させ
た後、固体成分を分離して８０℃の精製ヘプタンで洗浄
した。更に四塩化チタン１２２０ミリリットルを加え、
１１０℃で２時間反応させた後、精製ヘプタンで充分に
洗浄し、固体触媒成分（Ａ）を得た。

【００３３】（３）重合前処理 内容積５００リットルの攪拌機付き反応槽に、ｎ−ヘプ
タン２３０リットルを投入し、さらに、前記（２）で得
られた固体触媒成分２５ｋｇを加え、次いで、この固体
触媒成分中のＴｉ原子１モルに対し、トリエチルアルミ
ニウムを0.６モル及びシクロヘキシルメチルジメトキシ
シランを0.４モルの割合で加えたのち、プロピレンをプ
ロピレン分圧で0.３ｋｇ／ｃｍ² Ｇになるまで導入し、
２０℃で４時間反応させた。反応終了後、固体触媒成分
をｎ−ヘプタンで数回洗浄し、二酸化炭素を供給し２４
時間攪拌した。

【００３４】（４）プロピレンの重合 内容積２００リットルの攪拌機付き重合槽に、前記
（３）の処理済の固体触媒成分をＴｉ原子に換算して３
ミリモル／ｈｒで、トリエチルアルミニウムを0.３７モ
ル／ｈｒで、ジフェニルジメトキシシランを4.９ミリモ
ル／ｈｒでそれぞれ供給し、重合温度８０℃，プロピレ
ン圧力２８ｋｇ／ｃｍ² Ｇで反応させた。この際、所定
の分子量になるように水素ガスを供給した。このように
してポリプロピレン樹脂を得た。この樹脂の物性は本文
記載の方法で測定した。その結果を第１表に示す。

【００３５】（５）フィルムの作成 前記（４）で得られたポリプロピレン樹脂を、三菱重工
業（株）製７５ｍｍφ成形機により、加工温度２６０
℃，チルロール温度３０℃，引取速度１５０ｍ／分の条
件で製膜し、膜厚２５μｍのフィルムを作成した。この
フィルムの物性を第１表に示す。なお、このフィルムの
ＭＩは7.５ｇ／１０分であった。

【００３６】実施例２ 実施例１において、（４）のプロピレンの重合で、ジフ
ェニルジメトキシシランの代わりに、シクロヘキシルメ
チルジメトキシシランを用いた以外は、実施例１と同様
にして、ポリプロピレン樹脂を製造し、さらに、フィル
ムを作成した。ポリプロピレン樹脂及びフィルムの物性
を、第１表に示す。

【００３７】実施例３ 実施例１において、（４）のプロピレンの重合で、ジフ
ェニルジメトキシシランの代わりに、シクロヘキシルメ
チルジメトキシシランを用い、実施例１と同様に重合を
行ったのち、引続き二段目の重合を行った。この際、所
定の分子量になるようにそれぞれの重合槽に水素ガスを
供給した。また、一段目／二段目の重合量比を重量比で
６５／３５に設定した。このようにして得られたポリプ
ロピレン樹脂を実施例１と同様にして製膜し、フィルム
を作成した。ポリプロピレン樹脂及びフィルムの物性
を、第１表に示す。

【００３８】実施例４ （１）マグネシウム化合物（ａ）の調製 実施例１−（１）と同様にして実施した。 （２）固体触媒成分（Ａ）の調製 実施例１−（２）と同様にして実施した。 （３）重合前処理 内容積５００リットルの攪拌機付き反応槽に、ｎ−ヘプ
タン２３０リットルを投入し、さらに、前記（２）で得
られた固体触媒成分２５ｋｇを加え、次いで、この固体
触媒成分中のＴｉ原子１モルに対し、トリエチルアルミ
ニウムを1.０モル及びシクロヘキシルメチルジメトキシ
シランを0.６モルの割合で加えたのち、プロピレンをプ
ロピレン分圧で0.３ｋｇ／ｃｍ² Ｇになるまで導入し、
２０℃で４時間反応させた。反応終了後、固体触媒成分
をｎ−ヘプタンで数回洗浄し、二酸化炭素を供給し２４
時間攪拌した。

【００３９】（４）プロピレンの重合 内容積２００リットルの攪拌機付き重合槽に、前記
（３）の処理済の固体触媒成分をＴｉ原子に換算して３
ミリモル／ｈｒで、トリエチルアルミニウムを0.４モル
／ｈｒで、シクロヘキシルメチルジメトキシシランを１
１ミリモル／ｈｒでそれぞれ供給し、重合温度８０℃，
プロピレン圧力２８ｋｇ／ｃｍ² Ｇで反応させた。この
際、所定の分子量になるように水素ガスを供給した。こ
のようにしてポリプロピレン樹脂を得た。 （５）フィルムの作成 実施例１−（５）と同様にしてフィルムを作成した。ポ
リプロピレン樹脂及びフィルムの物性を第１表に示す。

【００４０】実施例５ 実施例４において、（４）のプロピレンの重合で、処理
済の固体触媒成分をＴｉ原子に換算し1.３ミリモル／ｈ
ｒで、トリエチルアルミニウムを0.２モル／ｈｒで、シ
クロヘキシルメチルジメトキシシランを６ミリモル／ｈ
ｒで供給した以外は、実施例４と同様にしてポリプロピ
レン樹脂を製造し、さらにフィルムを作成した。ポリプ
ロピレ樹脂及びフィルムの物性を第１表に示す。

【００４１】実施例６ 実施例４において、（４）のプロピレンの重合におい
て、シクロヘキシルメチルジメトキシシランを1.６５ミ
リモル／ｈｒ用い以外は、実施例４と同様にしてポリプ
ロピレン樹脂を製造し、さらにフィルムを作成した。ポ
リプロピレン樹脂及フィルムの物性を第１表に示す。

【００４２】実施例７ （１）固体触媒成分（Ａ）及び重合前処理 実施例４−（２）と同様にして調製した固体触媒成分
（Ａ）を用い、二酸化炭素を供給しなかった以外は、実
施例４−（３）と同様にして重合前処理を行った。 （２）プロピレンの重合 内容積２００リットルの攪拌機付重合槽に、ｎ−ヘプタ
ンを１1.５リットル／ｈｒ、前記処理済の固体触媒成分
をＴｉ原子に換算して0.２ミリモル／ｈｒ、トリエチル
アルミニウムを８０ミリモル／ｈｒ及びシクロヘキシル
メチルジメトキシシランを１ミリモル／ｈｒで供給し、
重合温度８０℃、プロピレン分圧７ｋｇ／ｃｍ² Ｇでス
ラリー重合を行った。この際、所定の分子量になるよう
に水素ガスを供給した。重合スラリーは、ブタノール６
リットルを含むｎ−ヘプタン４０リットルの中へ連続的
に抜き出し、６５℃にて回分式で脱モノマー及び触媒除
去を行い、遠心分離機によって固液分離したのち、６５
℃のｎ−ヘプタンで洗浄後乾燥させた。 （３）フィルムの作成 実施例４−（５）と同様にしてフィルムを作成した。ポ
リプロピレン樹脂及びフィルムの物性を第１表に示す。

【００４３】

【表１】

【００４４】

【表２】

【００４５】第１表から分かるように、いずれのフィル
ムも、耐衝撃性，引張弾性率，ヘイズ値，アンチブロッ
キング性及びスリップ性のいずれも良好であり、物性バ
ランスに優れた品質の高いものである。 比較例１ （１）マグネシウム化合物（ａ）の調製 実施例４−（１）と同様にしてマグネシウム化合物
（ａ）を調製した。 （２）固体触媒成分（Ａ）の調製 実施例４−（２）において、フタル酸ジエチル２３ミリ
リットルの代わりに、フタル酸ジブチル２９ミリリット
ルを用いた以外は、実施例４−（２）と同様にして固体
触媒成分（Ａ）を調製した。 （３）重合前処理 実施例４−（３）において、固体触媒成分として、前記
（２）で得られたものを用い、珪素化合物としてジシク
ロペンチルジメトキシシランを用いた以外は、実施例４
−（３）と同様にして重合前処理を行った。

【００４６】（４）プロピレンの重合 内容積２００リットルの攪拌機付き重合槽に、前記
（３）の処理済の固体触媒成分をＴｉ原子に換算して３
ミリモル／ｈｒで、トリエチルアルミニウムを0.４モル
／ｈｒで、ジシクロペンチルジメトキシシランを１ミリ
モル／ｈｒでそれぞれ供給し、重合温度８０℃、プロピ
レン圧力２８ｋｇｋｇ／ｃｍ² Ｇで反応させた。この
際、所定の分子量になるように水素ガスを供給した。こ
のようにしてポリプロピレン樹脂を得た。 （５）フィルムの作成 実施例４−（５）と同様にしてフィルムを作成した。ポ
リプロピレン樹脂及びフィルムの物性を第２表に示す。

【００４７】比較例２ 比較例１において、（３）の重合前処理で、珪素化合物
としてシクロヘキシルメチルジメトキシシランを用い、
かつ（４）のプロピレンの重合で、珪素化合物としてシ
クロヘキシルメチルジメトキシシランを0.２７５ミリモ
ル／ｈｒで供給した以外は、比較例１と同様にして実施
した。ポリプロピレン樹脂及びフィルムの物性を第２表
に示す。

【００４８】比較例３ 比較例２において、プロピレンの重合で、シクロヘキシ
ルメチルジメトキシシランを0.３８５ミリモル／ｈｒで
供給した以外は、比較例２と同様にして実施した。ポリ
プロピレン樹脂及びフィルムの物性を第２表に示す。

【００４９】比較例４ 比較例２において、プロピレンの重合で、シクロヘキシ
ルメチルジメトキシシランを0.５５０ミリモル／ｈｒで
供給した以外は、比較例２と同様にして実施した。ポリ
プロピレン樹脂及びフィルムの物性を第２表に示す。

【００５０】

【表３】

【００５１】比較例１は立体規則性が高く、ｎ−ヘプタ
ン不溶部が多く、耐衝撃性及びスリップ性に劣る。比較
例２はｎ−ヘプタン不溶部が少なく、剛性とアンチブロ
ッキング性に劣る。比較例３は立体規則性とｎ−ヘプタ
ン不溶部との関係が、式（Ｉ）を満足しておらず、耐衝
撃性に劣る。比較例４は立体規則性とｎ−ヘプタン不溶
部との関係が、式（Ｉ）を満足しておらず、耐衝撃性及
びスリップ性に劣る。

【００５２】

【発明の効果】本発明のポリプロピレン系樹脂は、Ｔダ
イキャスト成形法やインフレーション成形法などの溶融
押出成形法によりフィルムを製膜した際に、ポリプロピ
レン系フィルムが本来有する好ましい特性を損なうこと
なく、透明性や耐衝撃性に優れている。しかも、このポ
リプロピレン系樹脂は、充分なスリップ性，アンチブロ
ッキング性などを有するとともに、製膜速度を高速化し
ても品質の変化が極めて小さい品質の優れたフィルムを
与えることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 末次 義幸 千葉県市原市姉崎海岸１番地１ 出光石油 化学株式会社内

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （１）立体規則性指標であるアイソタク
   チックペンタッド分率（Ｐ）が８5.０〜９2.０モル％及
   びｎ−ヘプタン不溶部量（Ｈ）が９3.０〜９7.０重量％
   であり、かつＰとＨとの関係が、式 0.７５０Ｐ＋２7.１２５＜Ｈ を満たすこと、及び（２）メルトインデックス（ＭＩ）
   が１〜２０ｇ／１０ｍｉｎであり、かつ温度１７５℃に
   おいて、周波数分散測定により得られる周波数ω ₀ ＝１
   ０⁰ ｒａｄ／ｓｅｃにおける緩和時間τ（ｓｅｃ）とＭ
   Ｉとの関係が、 式 τ≦0.６５−0.０２５ＭＩ を満たすことを特徴とするフィルム用ポリプロピレン系
   樹脂。
2. 【請求項２】 請求項１記載のフィルム用ポリプロピレ
   ン系樹脂を製膜してなるフィルム。
3. 【請求項３】 （１’）立体規則性指標であるアイソタ
   クチックペンタッド分率（Ｐ）が８5.０〜９2.０モル％
   及びｎ−ヘプタン不溶部量（Ｈ）が８6.０〜９7.０重量
   ％であり、かつＰとＨとの関係が、式 0.７５０Ｐ＋２6.０００＜Ｈ を満たすこと、及び（２’）メルトインデックス（Ｍ
   Ｉ）が１〜２５ｇ／１０ｍｉｎであり、かつ温度１７５
   ℃において、周波数分散測定により得られる周波数ω₀
   ＝１０⁰ ｒａｄ／ｓｅｃにおける緩和時間τ（ｓｅｃ）
   とＭＩとの関係が、 式 τ≦0.６３−0.０２５ＭＩ を満たす請求項２記載のフィルム。