JPH0848846A - 成形用イミド樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】流れ性が優れ、高Tgを示す成形物を与え、それ
を用いて半導体の封止を行った場合、耐パッケージクラ
ック性の優れた半導体を与える、成形用イミド樹脂組成
物を提供すること。 【構成】マレイミド基を有する化合物を必須成分とし、
平均粒径０．１μｍ以上１．５μｍ以下の球状粉末（ｘ
成分）と、平均粒径２μｍ以上１５μｍ以下の球状粉末
（ｙ成分）と、平均粒径が２０μｍ以上７０μｍ以下の
球状粉末（ｚ成分）からなる充填材を含有してなり、
ｘ、ｙ、ｚ成分の合計体積に占める各ｘ、ｙ、ｚ成分の
割合が、それぞれ１０体積％以上２４体積％以下、０．
１体積％以上６６体積％以下、２４体積％以上７６体積
％以下であることを特徴とする成形用イミド樹脂組成
物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、射出成形やトランスフ
ァー成形に適した充填材含有イミド樹脂組成物に関し、
特に、電子部品の封止用材料として有用なイミド樹脂組
成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、ＬＳＩ、ＩＣ、トランジスタ等、
半導体の封止には、経済的に有用なエポキシ樹脂組成物
のトランスファーモールドが行われている。特に、最近
では、ＬＳＩの表面実装が行われており、半導体の基盤
への実装時に半導体パッケージが直接半田浴中に浸漬さ
れる場合が増えてきている。この時、封止パッケージが
200 ℃以上の高温にさらされるため、封止パッケージ中
に吸湿していた水分が膨張してクラックが入ったり、熱
ストレスによる応力のため素子や金属フレームと封止材
界面との間に剥離を生じる。クラックや剥離界面から侵
入した湿気等の影響により、素子の不良が発生すること
が問題となっている。このため樹脂封止材には低吸湿性
および耐クラック性が要求される。現状では、o −クレ
ゾールノボラックのグリシジルエーテル化物やテトラメ
チルビフェノールのグリシジルエーテル化物等のエポキ
シ化合物を通常使用する。これらの化合物にシリカ等の
無機充填材を加えて封止材とするが、近年の技術動向と
して充填材の含有量を上げる検討がなされている。例え
ば、シリカ系充填材の含量を増すことにより樹脂に由来
する吸湿量を低減させ、かつシリコンチップと半導体パ
ッケージとの熱膨張率を近づけることで熱時の発生応力
を緩和する手法でパッケージクラックや剥離の発生を回
避する方策が有効とされてきている。

【０００３】シリカ系充填材の含量を増加させるため
に、使用する樹脂の粘度を低減させる方法が考えられ
る。しかし、一般にエポキシ樹脂の場合では粘度を低減
すると硬化物のガラス転移点温度（Tg）は低下する傾向
にある。Tgを超えた温度領域では硬化成形物の力学物性
は低下することから、自動車のエンジン回りの電子制御
部品やパワーＩＣ等、パッケージ自身に耐熱性を必要と
する分野等に高Tgを示す封止材が要求されている。

【０００４】Tgの低い樹脂を用いないで高充填を達成す
るためには、充填材側での工夫が必要となる。一般に、
一種類の球状充填材を用いた場合では六方最密充填（７
４体積％）以上には充填材を詰めることはできない。従
って、高充填を達成するためには大きい球の隙間に小さ
い球を詰める手段が有効であり、この方針に沿って多成
分系の充填材を用いて高充填化を達成する優れた研究が
数多くなされている。具体的には平均粒径の異なる二種
類の充填材を使用する例（特公昭６３−２６１２８）、
球状充填材と微小球状充填材の二種類の充填材を使用す
る例（特開平５−２３９３２１）、二種類の球状粒子と
破砕状粒子の合計三種類の粒子を充填材とする例（特開
平５−２３０２８４）や、本発明とは異なる使用混合比
を規定した三種類のシリカ粉を使用する例（特開平２−
２６１８５６）等が挙げられる。これらの例はそれぞれ
の実施例が示す通り、充填材量が８０重量％前後の場合
で非常に優れた溶融時の流れ性と硬化成形性を示す。し
かし充填材量が９０重量％前後に達すると、テトラメチ
ルビフェノールのグリシジルエーテル化物等の非常に溶
融粘度の低い一部の限られた熱硬化性樹脂以外では樹脂
組成物の流れ性が損なわれ、パッケージに成形すること
が困難となる。

【０００５】上記以外にもマレイミド化合物と三、四種
類の球状シリカを充填材とする先駆的な例（特開平４−
２８５６１７）がある。この場合では最小粒子に０．１
μｍ未満の粒子を用いているが、この様な超微粒子は凝
集しやすく、樹脂組成物中であたかも大きな直径を持つ
粒子の様に振る舞う。一次粒子まで超微粒子を分散させ
ることにより、この問題は回避可能であるが、実際には
樹脂組成物の流れ性は、その混練方法や充填材の分散度
の差異に大きく依存し、実験の再現性に欠けるという問
題点がある。

【０００６】また、パッケージクラックを回避する方法
として樹脂自身の吸湿率を下げる手法や、反応性シリコ
ーンによる変性により低応力化する手法が知られてい
る。この場合は充填材の割合が樹脂組成物に対し６５〜
８０重量％であってもパッケージクラックを防ぐことが
できるとされる。しかしながらイミド樹脂の欠点である
吸湿率の高さを低減するためにイミド化合物に疎水性基
を導入したり、シリコーン変性による低応力化を行う
と、樹脂成分の粘度はさらに増大する。このため、十分
な流れ性を確保しつつ、さらなる高性能化のための異種
成分の添加やシリカの増量等といった処方上の自由度が
小さくなる。この様に封止材の高性能化と流れ性の増大
は相反する関係にあった。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、流れ
性が優れ、高Tgを示す成形物を与え、それを用いて半導
体の封止を行った場合、耐パッケージクラック性の優れ
た半導体を与える、成形用イミド樹脂組成物を提供する
ことである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者らは鋭意検討を
重ねた結果、特定配合の充填材を配合した樹脂組成物が
本発明の目的を達成することを見出し、本発明を完成す
るに至った。すなわち本発明は以下の通りである。

【０００９】（１）マレイミド基を有する化合物、およ
び平均粒径０．１μｍ以上１．５μｍ以下の球状粉末
（ｘ成分）と、平均粒径２μｍ以上１５μｍ以下の球状
粉末（ｙ成分）と、平均粒径が２０μｍ以上７０μｍ以
下の球状粉末（ｚ成分）からなる充填材を含有してな
り、ｘ、ｙ、ｚ成分の合計体積に占める各ｘ、ｙ、ｚ成
分の割合が、それぞれ１０体積％以上２４体積％以下、
０．１体積％以上６６体積％以下、２４体積％以上７６
体積％以下であることを特徴とする成形用イミド樹脂組
成物。

【００１０】（２）マレイミド基を有する化合物、およ
び平均粒径０．１μｍ以上１．５μｍ以下の球状粉末
（ｘ成分）と、平均粒径２μｍ以上１５μｍ以下の球状
粉末（ｙ成分）と、平均粒径が２０μｍ以上７０μｍ以
下の球状粉末（ｚ成分）と、平均粒径１μｍ以上７０μ
ｍ以下の破砕状粉末（ｍ成分）からなる充填材を含有し
てなり、ｘ、ｙ、ｚ成分の合計体積に占める各ｘ、ｙ、
ｚ成分の割合が、それぞれ１０体積％以上２４体積％以
下、０．１体積％以上６６体積％以下、２４体積％以上
７６体積％以下であり、ｍ成分の充填材に占める割合が
１重量％以上３０重量％以下であることを特徴とする成
形用イミド樹脂組成物。

【００１１】（３）球状粉末ｘ、ｙ、ｚ成分の平均粒径
がそれぞれ０．１μｍ以上１μｍ以下、２μｍ以上１０
μｍ以下、２０μｍ以上５０μｍ以下である上記（１）
または（２）記載の成形用イミド樹脂組成物。

【００１２】（４）球状粉末ｘ、ｙ、ｚ成分の平均粒径
がそれぞれ０．１μｍ以上１μｍ以下、２μｍ以上１０
μｍ以下、２０μｍ以上５０μｍ以下であり、かつｘ、
ｙ、ｚ成分の合計体積に占める各ｘ、ｙ、ｚ成分の割合
が、それぞれ１０体積％以上２４体積％以下、０．１体
積％以上３６体積％以下、５７体積％以上７６体積％以
下である上記（１）または（２）記載の成形用イミド樹
脂組成物。

【００１３】（５）球状粉末ｘ、ｙ、ｚ成分の平均粒径
がそれぞれ０．１μｍ以上１μｍ以下、２μｍ以上１０
μｍ以下、２０μｍ以上５０μｍ以下であり、かつｘ、
ｙ、ｚ成分の合計体積に占める各ｘ、ｙ、ｚ成分の割合
が、それぞれ１０体積％以上２０体積％以下、４体積％
以上３０体積％以下、６０体積％以上７６体積％以下で
ある上記（１）または（２）記載の成形用イミド樹脂組
成物。

【００１４】（６）球状粉末ｘ、ｙ、ｚ成分が球状シリ
カからなり、破砕状粉末ｍ成分が平均粒径１μｍ以上３
０μｍ以下のシリカ粉末である上記（２）、（３）、
（４）または（５）記載の成形用イミド樹脂組成物。

【００１５】（７）該充填材の全組成物に対する割合が
６０重量％以上９４重量％以下であり、ＥＭＭＩ−１−
６６規格に準じて１７５℃×７０kg/cm²で測定したスパ
イラルフローが２０インチ以上である上記（１）、
（２）、（３）、（４）、（５）または（６）記載の成
形用イミド樹脂組成物。

【００１６】（８）該充填材の全組成物に対する割合が
８１重量％以上９２重量％以下である上記（７）記載の
成形用イミド樹脂組成物。

【００１７】（９）マレイミド基を有する化合物が、分
子中に二個以上のマレイミド基を持つポリマレイミドで
ある上記（１）、（２）、（３）、（４）、（５）、
（６）、（７）または（８）記載の成形用イミド樹脂組
成物。

【００１８】（１０）マレイミド基を有する化合物が、
分子中に二個のマレイミド基を持つビスマレイミドであ
る上記（１）、（２）、（３）、（４）、（５）、
（６）、（７）、（８）または（９）記載の成形用イミ
ド樹脂組成物。

【００１９】（１１）マレイミド化合物が分子内にエー
テル結合を持つビスマレイミドである上記（１）、
（２）、（３）、（４）、（５）、（６）、（７）、
（８）、（９）または（１０）記載の成形用イミド樹脂
組成物。

【００２０】（１２）エポキシ樹脂を含んでなる上記
（１）、（２）、（３）、（４）、（５）、（６）、
（７）、（８）、（９）、（１０）または（１１）記載
の成形用イミド樹脂組成物。

【００２１】以下に本発明の内容を具体的に説明する。
本発明で使用される球状粉末としては、例えば、シリ
カ、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化珪素、炭化珪
素、珪砂、珪石粉末、タルク、ホワイトカーボン、アエ
ロジル、ウォラストナイト、マイカ、クレー、ガラス
球、金属球等があり、熱膨張率および高純度の面から溶
融シリカ粉末、結晶シリカ粉末、アルミナ粉末等からな
る球状粉末が好ましい。

【００２２】球状粉末の形状は、鋭利な角を持たないア
スペクト比１．０〜１．２の実質的な球形であれば良
い。溶射法やゾル−ゲル法で作製された市販球状シリカ
粉末程度の球形度を持つものが好ましいが、これらより
真球に近い物はさらに好ましい。また、球形化処理が困
難な場合には微粉末化してからメカノケミカル的手法に
よりバインダを加えて球形化することによっても球状粉
末が得られる。

【００２３】破砕状粉末の形状は角を持つ多面体等の異
形体であれば良い。中でも合成あるいは天然の石英塊を
粉砕して得られる非晶性または結晶性の石英破砕状粉末
が適し、具体的には溶融破砕シリカ等が好適である。

【００２４】本発明で用いる球状粉末はｘ、ｙ、ｚ成分
の三群からなる。ｘ、ｙ、ｚ成分はそれぞれ平均粒径
０．１μｍ以上１．５μｍ以下、平均粒径２μｍ以上１
５μｍ以下、平均粒径２０μｍ以上７０μｍ以下であ
り、好ましくはそれぞれ平均粒径０．１μｍ以上１．０
μｍ以下、平均粒径２μｍ以上１０μｍ以下、平均粒径
２０μｍ以上５０μｍ以下である。ｘ成分として、平均
粒径０．１μｍ未満の粉末を用いると、粒子同士の凝集
のために樹脂組成物への均一な分散が困難となって流れ
性が損なわれることがあり、平均粒径が７０μｍを超え
るものは、その樹脂組成物で半導体の封止を行なった場
合、半導体素子の微細部分への充填が困難となるので好
ましくない。ｘ、ｙ、ｚ成分のそれぞれの平均粒径値が
上記範囲を外れると、樹脂組成物の流れ性が減少するの
で好ましくない。本発明で用いる各球状粉末の粒径分散
は狭い方が好ましく、さらには単一分散に近いものが適
している。このためｘ、ｙ、ｚ成分共に分級操作で粒径
を揃える操作を行ったものを使用することが好ましい。
なお、本発明での平均粒径とは、レーザー散乱粒度分布
計等の粒度分布測定装置を用いて粒子径分布を測定した
場合の、重量累積５０％の時の粒径値で定義される。

【００２５】球状粉末ｘ、ｙ、ｚ成分の配合比は、ｘと
ｙとｚ成分の計算上の合計体積に対するｘ、ｙ、ｚ成分
の体積の割合は、それぞれ１０体積％以上２４体積％以
下、０．１体積％以上６６体積％以下、２４体積％以上
７６体積％以下であり、好ましくはそれぞれ１０体積％
以上２４体積％以下、０．１体積％以上３６体積％以
下、５７体積％以上７６体積％以下がであり、さらに好
ましくはそれぞれ１０体積％以上２０体積％以下、４体
積％以上３０体積％以下、６０体積％以上７６体積％以
下である。この範囲以外では樹脂組成物の流れ性は低下
する。

【００２６】本発明でのｘ、ｙ、ｚ成分の体積％は、そ
れぞれの重量を各成分の真比重で割った値をそれぞれの
成分の体積として計算したものである。一般に、粒子径
分布を持つ粒子の見掛けの体積は、測定容器への充填の
仕方、異種の粒子の集合体を混合する場合にはその混合
の前後等で変化する。従って、本発明では粒子集合体の
各成分の体積％の計算に見掛けの体積を使わない。

【００２７】本発明で使用される破砕状粉末（ｍ成分）
は平均粒径が１μｍ以上７０μｍ以下、好ましくは１μ
ｍ以上３０μｍ以下のものが用いられる。破砕状粉末
（ｍ成分）の配合比は、球状粉末ｘ、ｙ、ｚ成分および
破砕状粉末ｍ成分の合計重量に対するｍ成分の重量の割
合として１重量％以上３０重量％以下である。配合量が
この範囲未満であると樹脂の種類、封止装置や金型の形
状によって発生するバリやフラッシュ（樹脂分の滲み出
しによる樹脂薄膜）の低減効果に乏しく、この範囲を超
えると樹脂組成物の流れ性が低下する。

【００２８】本発明で使用する充填材は予め十分混合し
ておくことが好ましい。具体的には回転翼や空気を利用
するミキサーやコニーダー等の装置、容器を振動、震
盪、回転させる装置等を用いて混合することができる。
充填材が十分混練されているかどうかの判定には異なる
場所でのサンプルの粒度分布を測定し、それらが実質的
に同一であるかどうかを調べると良い。また、必要に応
じて充填材をカップリング剤や樹脂で予め処理して用い
ても良い。処理の方法としては溶媒を用いて混合した後
に溶媒を留去する方法や、直接充填材に配合し、混合機
を用いて処理する方法がある。

【００２９】本発明において、充填材は、全組成物に対
し５０重量％以上９５重量％以下で使用できる。この範
囲未満では公知の充填材配合で十分な流れ性が得られる
ため、本発明を適用する意義が薄く、この範囲を超える
と流れ性が損なわれる。充填材の持つ低吸湿性、低熱膨
張性を活かすため、充填材量は６０重量％以上９４重量
％以下が好ましく、８１重量％以上９２重量％以下であ
ればなお好ましい。

【００３０】本発明で使用するマレイミド化合物を具体
的に例示すると、フェニルマレイミド、メチルフェニル
マレイミド、マレイミド安息香酸、ヒドロキシフェニル
マレイミド、クロロフェニルマレイミド、ブロモフェニ
ルマレイミド、トリブロモフェニルマレイミド、フェノ
キシフェニルマレイミド、マレイミドフェノキシフェニ
ルメンタン、マレイミドフェノキシフェニルジシクロペ
ンタン等の芳香族モノマレイミド類、オクチルマレイミ
ド、シクロヘキシルマレイミド等の脂肪族モノマレイミ
ド類、

【００３１】N,N'−4,4'−ジアミノジフェニルメタンビ
スマレイミド、N,N'−ビス（4 −アミノ−3,5 −ジメチ
ルフェニル）メタンビスマレイミド、N,N'−ビス（4 −
アミノ−3 −エチル−5 −メチルフェニル）メタンビス
マレイミド、N,N'−ビス（4−アミノ−3,5 −ジエチル
フェニル）メタンビスマレイミド、N,N'−4,4'−ジアミ
ノジフェニルエーテルビスマレイミド、N,N'−3,4'−ジ
アミノジフェニルエーテルビスマレイミド、N,N'−4,4'
−ジアミノジフェニルスルフィドビスマレイミド、N,N'
−4,4'−ジアミノジフェニルスルホンビスマレイミド等
の分子内にベンゼン環を二つ持つ芳香族ビスマレイミド
類、

【００３２】N,N'−2, 2' −ビス〔4 −（4 −アミノチ
オフェノキシ）フェニル〕プロパンビスマレイミド、N,
N'−4, 4' −ビス（4 −アミノフェノキシ）ベンゾフェ
ノンビスマレイミド、N,N'−1, 3 −ビス（4, 4' −ア
ミノフェノキシ）ベンゼンビスマレイミド、N,N'−1, 3
−ビス（3, 3' −アミノフェノキシ）ベンゼンビスマ
レイミド、N,N'−1, 4 −ビス（4, 4' −アミノフェノ
キシ）ベンゼンビスマレイミド、N,N'−1, 4 −ビス
（3, 3' −アミノフェノキシ）ベンゼンビスマレイミ
ド、N,N'−4, 4' −ビス（4 −アミノフェノキシ）ビフ
ェニルビスマレイミド、N,N'−4, 4' −ビス（3 −アミ
ノフェノキシ）ビフェニルビスマレイミド、N,N'−4,
4' −ビス（4 −アミノフェノキシ）−3, 3', 5, 5'−
テトラメチルビフェニルビスマレイミド、N,N'−4, 4'
−ビス（3 −アミノフェノキシ）−3, 3', 5, 5'−テト
ラメチルビフェニルビスマレイミド、N,N'−1, 1−ビス
〔4 −（4 −アミノフェノキシ）フェニル〕シクロヘキ
サンビスマレイミド、N,N'−1 −フェニル−1, 1−ビス
〔4 −（4 −アミノフェノキシ）フェニル〕メタンビス
マレイミド、N,N'−1, 4−ビス〔ビス（4 −アミノフェ
ニル）メチル〕ベンゼンビスマレイミド、N,N'−1, 1−
ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）フェニル〕シクロ
ヘキサンビスマレイミド、N,N'−2, 2−ビス〔4 −（4
−アミノフェノキシ）フェニル〕メタンビスマレイミ
ド、N,N'−2, 2−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）
フェニル〕プロパンビスマレイミド、N,N'−2, 2−ビス
〔4 −（3 −アミノフェノキシ）フェニル〕プロパンビ
スマレイミド、N,N'−2, 2−ビス〔3 −メチル−4 −
（アミノフェノキシ）フェニル〕プロパンビスマレイミ
ド、N,N'−2, 2−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）
フェニル〕プロパンビスマレイミド、N,N'−1, 1, 1,
3, 3, 3−ヘキサフルオロ−2, 2−ビス〔4 −トリフル
オロメチル−4 −（アミノフェノキシ）フェニル〕プロ
パンビスマレイミド、N,N'−1,1, 1, 3, 3, 3−ヘキサ
フルオロ−2, 2−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）
フェニル〕プロパンビスマレイミド、N,N'−1, 1−ビス
〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−3 −t −ブチル−6
−メチルフェニル〕ブタンビスマレイミド、N,N'−1, 1
−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−3 −t −ブチ
ル−6 −メチルフェニル〕プロパンビスマレイミド、N,
N'−1, 1−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−3 −
t −ブチル−6 −メチルフェニル〕エタンビスマレイミ
ド、N,N'−1, 1−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）
−3 −t −ブチル−6 −メチルフェニル〕メタンビスマ
レイミド、N,N'−1, 1, 1, 3, 3, 3−ヘキサフルオロ−
2, 2−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−3 −t −
ブチル−6 −メチルフェニル〕プロパンビスマレイミド
等の分子内に三つ以上のベンゼン環を持つ芳香族ビスマ
レイミド類、

【００３３】トリス〔4 −（4 −マレイミドフェノキ
シ）フェニル〕メタン、1, 1, 2, 2−テトラキス（4 −
マレイミドフェニル）エタン、1, 1, 2, 2−テトラキス
（4 −マレイミドフェニルメチル）ベンゼン、アニリン
とホルマリンのアニリンノボラック樹脂、アニリンと
α, α' −キシレンジクロリド等のキシレン誘導体を原
料とするアラルキルアニリン樹脂等の分子内に三つ以上
のマレイミド基を持つ芳香族マレイミド類、

【００３４】N,N'−ジアミノナフタレンビスマレイミ
ド、N,N'−2, 7−ビス（4, 4' −アミノフェノキシ）ナ
フタレンビスマレイミド、N,N'−2, 7−ビス（3, 3' −
アミノフェノキシ）ナフタレンビスマレイミド、N,N'−
2, 7−ビス（3, 4' −アミノフェノキシ）ナフタレンビ
スマレイミド、N,N'−1, 6−ビス（4, 4' −アミノフェ
ノキシ）ナフタレンビスマレイミド、N,N'−1, 6−ビス
（3, 3' −アミノフェノキシ）ナフタレンビスマレイミ
ド、N,N'−1, 6−ビス（3, 4' −アミノフェノキシ）ナ
フタレン等のナフタレン環含有芳香族ビスマレミド類、

【００３５】N,N'−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキ
シ）フェニル〕メンタンビスマレイミド、N,N'−ビス
〔2 −（4 −アミノフェノキシ）フェニル〕メンタンビ
スマレイミド、N,N'−ビス〔4 −（3 −アミノフェノキ
シ）フェニル〕メンタンビスマレイミド、N,N'−ビス
〔2 −（3 −アミノフェノキシ）フェニル〕メンタンビ
スマレイミド、N,N'−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキ
シ）−3 −メチルフェニル）メンタンビスマレイミド、
N,N'−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−3, 5−ジ
メチルフェニル〕メンタンビスマレイミド、N,N'−ビス
〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−3 −ブチル−6 −メ
チルフェニル〕メンタンビスマレイミド、N,N'−ビス
〔4 −（4 −アミノ−5 −メチルフェノキシ）−3 −メ
チルフェニル〕メンタンビスマレイミド、N,N'−ビス
〔4 −（4 −アミノ−5 −メチルフェノキシ）−3, 5−
ジメチルフェニル〕メンタンビスマレイミド、N,N'−
ビス〔4 −（4 −アミノ−5 −メチルフェノキシ）−3
−ブチル−6 −メチルフェニル〕メンタンビスマレイミ
ド、N,N'−ビス〔2 −（4 −アミノフェノキシ）−3 −
メチルフェニル〕メンタンビスマレイミド、N,N'−ビス
〔4 −（4 −アミノフェノキシ）フェニル〕ジシクロペ
ンタンビスマレイミド、N,N'−ビス〔2 −（4 −アミノ
フェノキシ）フェニル〕ジシクロペンタンビスマレイミ
ド、N,N'−〔2 −（4 −アミノフェノキシ）フェニル〕
−〔4 −（4 −アミノフェノキシ）フェニル〕ジシクロ
ペンタンビスマレイミド、N,N'−ビス〔4 −（3 −アミ
ノフェノキシ）フェニル〕ジシクロペンタンビスマレイ
ミド、N,N'−ビス〔2 −（3 −アミノフェノキシ）フェ
ニル〕ジシクロペンタンビスマレイミド、N,N'−〔2 −
（3 −アミノフェノキシ）フェニル〕−〔4 −（3 −ア
ミノフェノキシ）フェニル〕ジシクロペンタンビスマレ
イミド、N,N'−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−
3 −メチルフェニル）ジシクロペンタンビスマレイミ
ド、N,N'−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−3, 5
−ジメチルフェニル〕ジシクロペンタンビスマレイミ
ド、N,N'−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−3 −
ブチル−6 −メチルフェニル〕ジシクロペンタンビスマ
レイミド、N,N'− ビス〔4 −（4 −アミノ−5 −メチ
ルフェノキシ）−3 −メチルフェニル〕ジシクロペンタ
ンビスマレイミド、N,N'−ビス〔4 −（4 −アミノ−5
−メチルフェノキシ）−3, 5−ジメチルフェニル〕ジシ
クロペンタンビスマレイミド、N,N'−ビス〔4 −（4 −
アミノ−5 −メチルフェノキシ）−3 −ブチル−6 −メ
チルフェニル〕ジシクロペンタンビスマレイミド、N,N'
−ビス〔2 −（4 −アミノフェノキシ）−3 −メチルフ
ェニル〕ジシクロペンタンビスマレイミド、N,N'−〔2
−（4 −アミノフェノキシ）−3 −メチルフェニル〕−
〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−3 −メチルフェニ
ル〕ジシクロペンタン等の脂環式骨格含有ビスマレイミ
ド類、

【００３６】N,N'−ω, ω'-ビス（2-アミノエチル）ポ
リジメチルシロキサンビスマレイミド、N,N'−ω, ω'-
ビス（3-アミノプロピル）ポリジメチルシロキサンビス
マレイミド、N,N'−ω, ω'-ビス（2-アミノプロピル）
ポリジフェニルシロキサンビスマレイミド、N,N'−ビス
（4-アミノフェニル）ポリジメチルシロキサンビスマレ
イミド、N,N'−ω, ω'-ビス（アミノフェノキシフェニ
ルプロピル）ポリジメチルシロキサンビスマレイミド、
N,N'−ω, ω'-ビス（アミノフェニルプロピル）ポリジ
メチルシロキサンビスマレイミド、N,N'−1,3-ビス（3-
アミノプロピル）-1,1,3,3- テトラメチルジシロキサン
ビスマレイミド、N,N'−1,3-ビス（3-アミノプロピル）
-1,1,3,3- テトラフェニルジシロキサンビスマレイミド
等のシリコーン系ビスマレイミド類があげられる。

【００３７】これらの中でもN,N'−4,4'−ジアミノジフ
ェニルメタンビスマレイミドや、N,N'−2, 7−ビス（4
−アミノフェノキシ）ナフタレンビスマレイミド、N,N'
−1,1−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）−3 −t
−ブチル−6 −メチルフェニル〕ブタンビスマレイミ
ド、N,N'−2, 2−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）
フェニル〕プロパンビスマレイミド、N,N'−4, 4' −ビ
ス（3 −アミノフェノキシ）ビフェニルビスマレイミ
ド、N,N'−ビス〔4 −（4 −アミノフェノキシ）フェニ
ル〕メンタンビスマレイミド等のエーテル系ビスマレイ
ミドが耐熱性等の硬化物物性の良さや価格等の総合バラ
ンスに優れ好ましい。

【００３８】本発明で使用するエポキシ樹脂としては以
下のものが挙げられる。ビスフェノールＡ、ビスフェノ
ールＦ、ハイドロキノン、レゾルシン、ジヒドロキシナ
フタレン、ビス（4 −ヒドロキシフェニル）メンタン、
ビス（4 −ヒドロキシフェニル）ジシクロペンタン、4,
4'−ジヒドロキシベンゾフェノン、ビス（4 −ヒドロキ
シフェニル）エーテル、ビス（4 −ヒドロキシ−3 −メ
チルフェニル）エーテル、ビス（3,5 −ジメチル−4 −
ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（4 −ヒドロキシ
フェニル）スルフィド、ビス（4 −ヒドロキシ−3 −メ
チルフェニル）スルフィド、ビス（3,5 −ジメチル−4
−ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（4 −ヒドロ
キシフェニル）スルホン、ビス（4 −ヒドロキシ−3 −
メチルフェニル）スルホン、ビス（3,5 −ジメチル−4
−ヒドロキシフェニル）スルホン、1,1 −ビス（4 −ヒ
ドロキシフェニル）シクロヘキサン、1,1 −ビス（4 −
ヒドロキシ−3 −メチルフェニル）シクロヘキサン、1,
1 −ビス（3,5 −ジメチル−4 −ヒドロキシフェニル）
シクロヘキサン、4,4'−ジヒドロキシビフェニル、4,4'
−ジヒドロキシ−3,3',5,5' −テトラメチルビフェニ
ル、ビス（ヒドロキシナフチル）メタン、1,1'−ビナフ
トール、1,1'−ビス（3 −t −ブチル−6 −メチル−4
−ヒドロキシフェニル）ブタン等の二価フェノール類か
ら誘導されるグリシジルエーテル化合物またはテトラブ
ロムビスフェノールＡ等のハロゲン化ビスフェノール類
から誘導されるジグリシジルエーテル化合物、

【００３９】フェノール、ｏ−クレゾール、カテコール
等のフェノール類やヒドロキシナフタレン、ジヒドロキ
シナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド等の
アルデヒド類との反応生成物であるポリフェノール系や
ポリナフトール系ノボラック樹脂類、フェノール、ｏ−
クレゾール、メチル−t-ブチルフェノール等のフェノー
ル類とヒドロキシベンズアルデヒド等の芳香族アルデヒ
ド類との縮合により得られたトリチル骨格含有ポリフェ
ノール類、フェノール、ｏ−クレゾール、カテコール等
のフェノール類やヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシ
ナフタレン等のナフトール類とキシリレンジクロリド類
等との反応生成物であるポリアラルキルフェノール樹脂
類やポリアラルキルナフトール樹脂類、フェノール、ｏ
−クレゾール、カテコール等のフェノール類やヒドロキ
シナフタレン、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール
類と、ジシクロペンタジエンやリモネン等の不飽和脂環
式炭化水素類との反応生成物である脂環式炭化水素含有
ポリフェノール樹脂類やポリナフトール樹脂類、フェノ
ール類やナフトール類と芳香族カルボニル化合物との縮
合反応により得られる多価フェノールや多価ナフトール
類のグリシジルエーテル化合物類、フロログリシン、ト
リス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、1,1,2,2,−テ
トラキス（4 −ヒドロキシフェニル）エタン、1,3 −ビ
ス〔ビス（4−ヒドロキシフェニル）メチル〕ベンゼ
ン、1,4 −ビス〔ビス（4 −ヒドロキシフェニル）メチ
ル〕ベンゼン等を基本骨格とする三価以上のフェノール
類や、カリクサレン等の環状フェノール類から誘導され
るグリシジルエーテル化合物等、

【００４０】ｐ−アミノフェノール、ｍ−アミノフェノ
ール、4 −アミノメタクレゾール、6 −アミノメタクレ
ゾール、4,4' −ジアミノジフェニルメタン、3,3' −ジア
ミノジフェニルメタン、4,4' −ジアミノジフェニルエー
テル、3,4'- ジアミノジフェニルエーテル、1,4−ビス
（4 −アミノフェノキシ）ベンゼン、1,4 −ビス（3 −
アミノフェノキシ）ベンゼン、1,3 −ビス（4 −アミノ
フェノキシ）ベンゼン、1,3 −ビス（3 −アミノフェノ
キシ）ベンゼン、2,2 −ビス（4 −アミノフェノキシフ
ェニル）プロパン、ｐ−フェニレンジアミン、ｍ−フェ
ニレンジアミン、2,4 −トルエンジアミン、2,6 −トル
エンジアミン、ｐ−キシリレンジアミン、ｍ−キシリレ
ンジアミン、1,4 −シクロヘキサンビス（メチルアミ
ン）、1,3 −シクロヘキサンビス（メチルアミン）等か
ら誘導されるアミン系エポキシ樹脂、

【００４１】ｐ−オキシ安息香酸、ｍ−オキシ安息香
酸、テレフタル酸、イソフタル酸等の芳香族カルボン酸
から誘導されるグリシジルエステル系化合物、5,5 −ジ
メチルヒダントイン等から誘導されるヒダントイン系エ
ポキシ化合物、2,2 −ビス（3,4 −エポキシシクロヘキ
シル）プロパン、2,2 −ビス〔4 −（2,3 −エポキシプ
ロピル）シクロヘキシル〕プロパン、ビニルシクロヘキ
センジオキサイド、3,4−エポキシシクロヘキシルメチ
ル−3,4 −エポキシシクロヘキサンカルボキシレート等
の脂環式エポキシ樹脂、ポリブタジエン等の不飽和炭化
水素化合物中の二重結合を酸化して得られる脂肪族エポ
キシ樹脂、Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアニリン等があり、こ
れらのエポキシ樹脂の一種または二種以上が使用され
る。中でもポリフェノール系ノボラック樹脂類、トリチ
ル骨格含有ポリフェノール類、ポリアラルキルフェノー
ル系樹脂、脂環式炭化水素含有ポリフェノール樹脂類、
フェノール類と芳香族カルボニル化合物との縮合反応に
より得られる多価フェノールや多価ナフトール類等のグ
リシジルエーテル化合物類が耐熱性に優れ好適である。

【００４２】上記エポキシ樹脂に対して公知のエポキシ
硬化剤が使用できる。これらを例示すると、フェノー
ル、ｏ−クレゾール、カテコール等のフェノール類やヒ
ドロキシナフタレン、ジヒドロキシナフタレン等のナフ
トール類とホルムアルデヒド等のアルデヒド類との反応
生成物であるポリフェノール系やポリナフトール系ノボ
ラック樹脂類、フェノール、ｏ−クレゾール、カテコー
ル等のフェノール類やヒドロキシナフタレン、ジヒドロ
キシナフタレン等のナフトール類とキシリレンジクロリ
ド類等との反応生成物であるポリアラルキルフェノール
樹脂類やポリアラルキルナフトール樹脂類、フェノー
ル、ｏ−クレゾール、カテコール等のフェノール類やヒ
ドロキシナフタレン、ジヒドロキシナフタレン等のナフ
トール類と、ジシクロペンタジエンやリモネン等の不飽
和脂環式炭化水素類との反応生成物である脂環式炭化水
素含有ポリフェノール樹脂類やポリナフトール樹脂類、

【００４３】フロログリシン、トリス−（４−ヒドロキ
シフェニル）−メタン、1,1,2,2,−テトラキス（4 −ヒ
ドロキシフェニル）エタン、1,3 −ビス〔ビス（4 −ヒ
ドロキシフェニル）メチル〕ベンゼン、1,4 −ビス〔ビ
ス（4 −ヒドロキシフェニル）メチル〕ベンゼン等を基
本骨格とする三価以上のフェノール類やカリクサレン等
の環状フェノール類、ビスフェノールＡ、ビスフェノー
ルＦ、ハイドロキノン、レゾルシン、ジヒドロキシナフ
タレン、ビス（4 −ヒドロキシフェニル）エタン、ビス
（4 −ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（4 −ヒド
ロキシフェニル）ブタン、ビス（4 −ヒドロキシフェニ
ル）ペンタン、ビス（4 −ヒドロキシフェニル）ヘキサ
ン、1,3,3 −トリメチル−1 −ｍ−ヒドロキシフェニル
インダン−5 または7 −オール、ビス（4 −ヒドロキシ
フェニル）メンタン、ビス（4 −ヒドロキシフェニル）
ジシクロペンタン、4,4'−ジヒドロキシベンゾフェノ
ン、ビス（4 −ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス
（4 −ヒドロキシ−3 −メチルフェニル）エーテル、ビ
ス（3,5 −ジメチル−4 −ヒドロキシフェニル）エーテ
ル、ビス（4 −ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス
（4 −ヒドロキシ−3 −メチルフェニル）スルフィド、
ビス（3,5 −ジメチル−4 −ヒドロキシフェニル）スル
フィド、ビス（4 −ヒドロキシフェニル）スルホン、ビ
ス（4 −ヒドロキシ−3 −メチルフェニル）スルホン、
ビス（3,5 −ジメチル−4 −ヒドロキシフェニル）スル
ホン、1,1 −ビス（4 −ヒドロキシフェニル）シクロヘ
キサン、1,1 −ビス（4 −ヒドロキシ−3 −メチルフェ
ニル）シクロヘキサン、1,1 −ビス（3,5 −ジメチル−
4 −ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、4,4'−ジヒ
ドロキシビフェニル、4,4'−ジヒドロキシ−3,3',5,5'
−テトラメチルビフェニル、ビス（ヒドロキシナフチ
ル）メタン、1,1'−ビナフトール、1,1'−ビス（3 −t
−ブチル−6 −メチル−4 −ヒドロキシフェニル）ブタ
ン等の二価フェノール類またはテトラブロムビスフェノ
ールＡ等のハロゲン化ビスフェノール類、

【００４４】フェノール類と芳香族カルボニル化合物と
の縮合反応により得られる多価フェノール、マレイン
酸、フタル酸、ナジク酸、メチル−テトラヒドロフタル
酸、メチルナジク酸等のポリカルボン酸およびその無水
物、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルス
ルホン、ジアミノジフェニルエーテル、フェニレンジア
ミン、ジアミノジシクロヘキシルメタン、キシリレンジ
アミン、トルエンジアミン、ジアミノシクロヘキサン、
ジクロロ−ジアミノジフェニルメタン（それぞれ異性体
を含む）、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン
等のポリアミン化合物、さらにはジシアンジアミド、テ
トラメチルグアニジン等、エポキシ基と反応可能な活性
水素含有化合物が例示できる。なかでも、フェノール系
ノボラック樹脂、ナフトール系ノボラック樹脂、フェノ
ール系アラルキル樹脂、ナフトール系アラルキル樹脂、
脂環式炭化水素含有ポリフェノール樹脂、脂環式炭化水
素含有ポリナフトール樹脂が硬化性及び耐湿性の点から
好ましく用いられる。

【００４５】エポキシ樹脂に対するエポキシ硬化剤の配
合割合は、０．７〜１．２当量が良く、さらには等量配
合が好ましい。これらの配合が等量配合から極端にずれ
ると、耐湿性、硬化性等が低下するので好ましくない。

【００４６】これらのエポキシ樹脂はマレイミド化合物
１００重量部に対し、２〜９００重量部が用いられ、好
ましくは５〜２００重量部が使用される。この範囲未満
であるとマレイミド化合物と充填材を均一に混練するこ
とが困難となり、フレームや半導体素子に対する密着性
が低下する等の問題が生じる。また、この範囲を超える
と硬化物のTgが低下し、充分な耐熱性が得られない。

【００４７】本発明のイミド樹脂組成物の熱硬化の方法
について述べると、硬化促進剤を用いることにより容易
に短時間で硬化せしめることが可能となる。特に封止材
に用いる場合は必須である。このような触媒について例
示すると、トリフェニルホスフィン、トリ−４−メチル
フェニルホスフィン、トリ−４−メトキシフェニルホス
フィン、トリブチルホスフィン、トリオクチルホスフィ
ン、トリ−２−シアノエチルホスフィンなどの有機ホス
フィン化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェ
ニルボレート等の有機ホスホニウム塩、トリブチルアミ
ン、トリエチルアミン、１，８−ジアザビシクロ（５，
４，０）ウンデセン−７、トリアミルアミン等の三級ア
ミン、塩化ベンジルトリメチルアンモニウム、水酸化ベ
ンジルトリメチルアンモニウム、トリエチルアンモニウ
ムテトラフェニルボレート等の４級アンモニウム塩、イ
ミダゾール類、三弗化ホウ素錯体、遷移金属アセチルア
セトナート、ベンゾイルパーオキシド、ジ−ｔ−ブチル
パーオキシド、ジクミルパーオキシド、ラウロイルパー
オキシド、アセチルパーオキシド、メチルエチルケトン
パーオキシド、シクロヘキサノンパーオキシド、ｔ−ブ
チルハイドロパーオキシド、アゾビスイソブチロニトリ
ル等のラジカル開始剤が例示されるが、これらに限定さ
れるものではない。これらの中でも、有機ホスフィン化
合物、イミダゾール類およびこれらの塩（具体的には、
テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、
４−メチルイミダゾールテトラフェニルボレート等）あ
るいはトリエチルアンモニウムテトラフェニルボレート
が特に好ましい。

【００４８】硬化促進剤の使用量はイミド樹脂１００重
量部に対して０．１〜１０重量部が使用され、さらに好
ましくは０．３〜５重量部が使用される。使用量がこの
範囲未満では短時間での成形が困難となり、成形物の単
位時間当たりの生産性が低下する。また、この範囲を超
えると高温での硬化性が必要以上に大きくなり、操作性
が難しくなったり、コンパウンドの保存安定性が低下す
る等の問題点が生じる。

【００４９】また、硬化速度を調整するために、公知の
重合禁止剤を併用することも可能である。例示すると、
2,6−ジ−ｔ−ブチル−4 −メチルフェノール、2,2'−
メチレンビス（4 −エチル−6 −ｔ−ブチルフェノー
ル）、4,4'−メチレンビス（2,6−ジ−ｔ−ブチルフェ
ノール）、4,4'−チオビス（3 −メチル−6 −ｔ−ブチ
ルフェノール）、ハイドロキノンモノメチルエーテル等
のフェノール類、ハイドロキノン、カテコール、ｐ−ｔ
−ブチルカテコール、2,5 −ジ−ｔ−ブチルハイドロキ
ノン、メチルハイドロキノン、ｔ−ブチルハイドロキノ
ン、ピロガロール等の多価フェノール、フェノチアジ
ン、ベンゾフェノチアジン、アセトアミドフェノチアジ
ン等のフェノチアジン系化合物、Ｎ−ニトロソジフェニ
ルアミン、Ｎ−ニトロソジメチルアミン等のＮ−ニトロ
ソアミン系化合物がある。

【００５０】本発明の樹脂組成物において、その他必要
に応じて天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸及び
その金属塩類、若しくはパラフィン等の離型剤あるいは
カーボンブラックのような着色剤、さらに、シランカッ
プリング剤等の表面処理剤等を添加してもよい。また難
燃化のために三酸化アンチモン、リン化合物、ブロム化
エポキシ樹脂等の難燃剤を加えてもよい。難燃効果を出
すためにはブロム化エポキシ樹脂が特に好ましい。

【００５１】本発明のイミド樹脂組成物に対し、Tgを低
下させずに成形性の良好な封止材料を得るためやシリコ
ーン変性の反応点に利用する等、必要に応じてアルケニ
ル基含有の化合物を添加することができる。この様なア
ルケニル基含有の化合物の具体例としては、フェノー
ル、ｏ−クレゾール、カテコール等のフェノール類やヒ
ドロキシナフタレン、ジヒドロキシナフタレン等のナフ
トール類とホルムアルデヒド等のアルデヒド類との反応
生成物であるポリフェノール系やポリナフトール系ノボ
ラック樹脂類、フェノール、ｏ−クレゾール、メチル−
t-ブチルフェノール等のフェノール類とヒドロキシベン
ズアルデヒド等の芳香族アルデヒド類との縮合により得
られたトリチル骨格含有ポリフェノール類、フェノー
ル、ｏ−クレゾール、カテコール等のフェノール類やヒ
ドロキシナフタレン、ジヒドロキシナフタレン等のナフ
トール類とキシリレンジクロリド類等との反応生成物で
あるポリアラルキルフェノール樹脂類やポリアラルキル
ナフトール樹脂類、フェノール、ｏ−クレゾール、カテ
コール等のフェノール類やヒドロキシナフタレン、ジヒ
ドロキシナフタレン等のナフトール類と、ジシクロペン
タジエンやリモネン等の不飽和脂環式炭化水素類との反
応生成物である脂環式炭化水素含有ポリフェノール樹脂
類やポリナフトール樹脂類、フェノール類やナフトール
類と芳香族カルボニル化合物との縮合反応により得られ
る多価フェノールや多価ナフトール類等のポリフェノー
ル化合物の水酸基を部分的にアリルエーテル化したもの
が挙げられる。アリルエーテルの含有率はポリフェノー
ルの水酸基に対し、２〜８０％であれば良い。

【００５２】本発明のイミド樹脂組成物に対し、強度、
靭性の向上を目的としてアミノ化合物を添加することも
可能である。この様なアミノ化合物の例としては、前記
のマレイミド化合物の具体例のそれぞれの化合物のマレ
イミド基をアミノ基に置き換えたものがあげられる。例
えば、N,N'−4,4'−ジアミノジフェニルメタンビスマレ
イミドの場合では、4,4'−ジアミノジフェニルメタンと
いった具合である。

【００５３】また、例えば低応力化するには、各種エラ
ストマーを添加またはあらかじめ反応して用いてもよ
い。具体的には、ポリブタジエン、ブタジエン−アクリ
ロニトリル共重合体、シリコーンゴム、シリコーンオイ
ル等の添加型あるいは反応型のエラストマーが挙げられ
る。

【００５４】このようにして得られた樹脂組成物はロー
ルあるいはコニーダー等の一般の混練機によって、溶融
混合することにより、コンパウンド化が可能である。

【００５５】本発明による樹脂組成物を用いて半導体
等、電子部品を封止するには、トランスファーモール
ド、コンプレッションモールド、インジェクションモー
ルド等の従来から公知の成形法により硬化成形すればよ
い。

【００５６】成形用樹脂組成物の流れ性を示す一つの指
標としてスパイラルフローが挙げられる。スパイラルフ
ローが２０インチ以上との意味はＥＭＭＩ−１−６６の
規格に準じて１７５℃×７０kg/cm²の条件で測定を行っ
た時、成形用樹脂組成物の硬化物の先端が２０インチ以
上の点まで到達していることを意味する（ＥＭＭＩはEp
oxy Molding Materials Instituteの略。米国プラスチ
ック工業協会規格。）。この値が２０インチより小さく
なると汎用的に使われているトランスファーモールド法
では金型内への組成物の未充填や一回当たりのコンパウ
ンド使用量を過剰に用いて高圧で成形を行わなければ製
品が得られない等の問題が生じる。また、この値が小さ
いと１ショット当たりに成形できる金型内の製品個数が
少なくなる。これは単位時間当たりの生産性が低下する
ことにつながり、工業的に不利となる。スパイラルフロ
ーの値が大きいと１ショット当たりの製品個数が多くな
るばかりでなく、粘度上昇を招くことから通常では使用
できなかった高性能化のための樹脂成分や改質剤の使用
が可能となる等、処方応用の範囲が広がることを意味す
る。この様に成形用樹脂組成物において十分なスパイラ
ルフローが確保できることは実使用上大きな利点が得ら
れることを意味する。

【００５７】

【実施例】以下に本発明の実施例を示すが、本発明はこ
れに限定されるものではない。 参考例１〜７ 表１に示す平均粒径を持つ球状シリカと破砕状溶融シリ
カを用いて、表２に示す体積％で配合後、十分混合して
参考例１〜７の充填材を得た。なお、表１の平均粒径に
ついては、レーザー散乱粒度分布計（Malvern 社製、Ma
ster Sizer MS-20を使用。）を用いて粒度分布を測定し
た時の重量累積５０％の粒径値をもって平均粒径とし
た。

【００５８】

【表１】

【００５９】

【表２】

【００６０】実施例１〜１０、比較例１〜５ エポキシ樹脂として、o −クレゾールノボラックのグリ
シジルエーテル化物（商品名スミエポキシＥＳＣＮ−１
９５、溶融粘度２．６ポイズ／１５０℃、加水分解性塩
素含量１８０ｐｐｍ、住友化学工業（株）社製、エポキ
シ１とする。）、N,N'−4,4'−ジアミノジフェニルメタ
ンビスマレイミド（商品名ベストレックスＢＨ−１８
０、溶融粘度２．４ポイズ／１７５℃、住友化学工業
（株）社製、イミド１とする。）、N,N'−ビス〔4 −
（4 −アミノフェノキシ）フェニル〕メンタンビスマレ
イミド（商品名ベストレックスＭＰＤ、溶融粘度７．３
ポイズ／１７５℃、住友化学工業（株）社製、イミド２
とする。）、硬化剤としてフェノールノボラック（商品
名タマノール759 、荒川化学社製）、硬化促進剤として
トリフェニルホスフィン（触媒１とする。）、テトラフ
ェニルホスホニウムテトラフェニルボレート（触媒２と
する。）、離型剤としてカルナバワックス、カップリン
グ剤１（商品名SH-6040 、東レダウコーニングシリコー
ン社製）、カップリング剤２（商品名KBM-573 、信越化
学工業（株）社製）、参考例１〜７の充填材それぞれを
表３および表４に示した量（g ）で配合し、ロールで加
熱混練し、プレス成形を行った。さらに、200 ℃オーブ
ン中で5 時間ポストキュアーを行い、硬化成形物を得
た。この硬化成形物のガラス転移温度、吸水率、曲げ強
度、成形性を測定した。成形性については成形品のバリ
や表面の荒れ等の製品外観を○、×の二段階で表示し
た。○は実用上問題のないレベル、×は実用できないレ
ベルであることを示す。これらの結果を表３、表４およ
び表５に示す。

【００６１】硬化成形物の評価法は、以下の通りであ
る。 ・スパイラルフロー：ＥＭＭＩ−１−６６に準じて175
℃×70kg/cm²の条件で行った（単位はinch）。 ・ガラス転移温度（Tg）、熱膨張率：熱機械的分析装置
（SHIMADZU DT-30 ）を用いて測定した。

【００６２】・曲げ強度：JIS K-6911に従い、インス
トロン万能材料試験機(SHIMADZU IS-10T）で測定した。 ・吸水率：恒温恒湿糟（アドバンテック東洋（株） AG
X-225 ）を用い、85℃／85%RH の条件で模擬素子を封止
したパッケージの重量変化を測定した。 ・クラック性試験：模擬素子を実装したパッケージ８個
を用いて、85℃／85%RH×72時間の条件で吸水させてか
ら直ちに260 ℃のハンダ浴に30秒間浸し、パッケージク
ラックの発生の有無を調べた。

【００６３】

【表３】

【００６４】

【表４】

【００６５】

【表５】

【００６６】

【発明の効果】本発明の成形用イミド樹脂組成物は、充
填材が高充填されていても優れた流れ性を示し、硬化物
の樹脂に起因する吸湿性や熱膨張率の高さも低減されて
いて、かつTgも２００℃以上を示す。また、本発明の樹
脂組成物で封止された半導体パッケージは優れた耐パッ
ケージクラック性を示す。この様に本発明の成形用イミ
ド樹脂組成物は特に半導体封止材に適している。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｈ０１Ｌ 23/29 23/31 (72)発明者 斉藤 憲明 茨城県つくば市北原６ 住友化学工業株式 会社内

Claims (14)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】マレイミド基を有する化合物、および平均
   粒径０．１μｍ以上１．５μｍ以下の球状粉末（ｘ成
   分）と、平均粒径２μｍ以上１５μｍ以下の球状粉末
   （ｙ成分）と、平均粒径が２０μｍ以上７０μｍ以下の
   球状粉末（ｚ成分）からなる充填材を含有してなり、
   ｘ、ｙ、ｚ成分の合計体積に占める各ｘ、ｙ、ｚ成分の
   割合が、それぞれ１０体積％以上２４体積％以下、０．
   １体積％以上６６体積％以下、２４体積％以上７６体積
   ％以下であることを特徴とする成形用イミド樹脂組成
   物。
2. 【請求項２】マレイミド基を有する化合物、および平均
   粒径０．１μｍ以上１．５μｍ以下の球状粉末（ｘ成
   分）と、平均粒径２μｍ以上１５μｍ以下の球状粉末
   （ｙ成分）と、平均粒径が２０μｍ以上７０μｍ以下の
   球状粉末（ｚ成分）と、平均粒径１μｍ以上７０μｍ以
   下の破砕状粉末（ｍ成分）からなる充填材を含有してな
   り、ｘ、ｙ、ｚ成分の合計体積に占める各ｘ、ｙ、ｚ成
   分の割合が、それぞれ１０体積％以上２４体積％以下、
   ０．１体積％以上６６体積％以下、２４体積％以上７６
   体積％以下であり、ｍ成分の充填材に占める割合が１重
   量％以上３０重量％以下であることを特徴とする成形用
   イミド樹脂組成物。
3. 【請求項３】球状粉末ｘ、ｙ、ｚ成分の平均粒径がそれ
   ぞれ０．１μｍ以上１μｍ以下、２μｍ以上１０μｍ以
   下、２０μｍ以上５０μｍ以下である請求項１または２
   記載の成形用イミド樹脂組成物。
4. 【請求項４】球状粉末ｘ、ｙ、ｚ成分の平均粒径がそれ
   ぞれ０．１μｍ以上１μｍ以下、２μｍ以上１０μｍ以
   下、２０μｍ以上５０μｍ以下であり、かつｘ、ｙ、ｚ
   成分の合計体積に占める各ｘ、ｙ、ｚ成分の割合が、そ
   れぞれ１０体積％以上２４体積％以下、０．１体積％以
   上３６体積％以下、５７体積％以上７６体積％以下であ
   る請求項１または２記載の成形用イミド樹脂組成物。
5. 【請求項５】球状粉末ｘ、ｙ、ｚ成分の平均粒径がそれ
   ぞれ０．１μｍ以上１μｍ以下、２μｍ以上１０μｍ以
   下、２０μｍ以上５０μｍ以下であり、かつｘ、ｙ、ｚ
   成分の合計体積に占める各ｘ、ｙ、ｚ成分の割合が、そ
   れぞれ１０体積％以上２０体積％以下、４体積％以上３
   ０体積％以下、６０体積％以上７６体積％以下である請
   求項１または２記載の成形用イミド樹脂組成物。
6. 【請求項６】球状粉末ｘ、ｙ、ｚ成分が球状シリカから
   なり、破砕状粉末ｍ成分が平均粒径１μｍ以上３０μｍ
   以下のシリカ粉末である請求項２、３、４または５記載
   の成形用イミド樹脂組成物。
7. 【請求項７】該充填材の全組成物に対する割合が６０重
   量％以上９４重量％以下であり、ＥＭＭＩ−１−６６規
   格に準じて１７５℃×７０kg/cm²で測定したスパイラル
   フローが２０インチ以上である請求項１、２、３、４、
   ５または６記載の成形用イミド樹脂組成物。
8. 【請求項８】該充填材の全組成物に対する割合が８１重
   量％以上９２重量％以下である請求項７記載の成形用イ
   ミド樹脂組成物。
9. 【請求項９】マレイミド基を有する化合物が、分子中に
   二個以上のマレイミド基を持つポリマレイミドである請
   求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の成形用
   イミド樹脂組成物。
10. 【請求項１０】マレイミド基を有する化合物が、分子中
    に二個のマレイミド基を持つビスマレイミドである請求
    項１、２、３、４、５、６、７または８記載の成形用イ
    ミド樹脂組成物。
11. 【請求項１１】マレイミド化合物が分子内にエーテル結
    合を持つビスマレイミドである請求項１、２、３、４、
    ５、６、７、８、９または１０記載の成形用イミド樹脂
    組成物。
12. 【請求項１２】エポキシ樹脂を含んでなる請求項１、
    ２、３、４、５、６、７、８、９、１０または１１記載
    の成形用イミド樹脂組成物。
13. 【請求項１３】マレイミド化合物がN,N'−4,4'−ジアミ
    ノジフェニルメタンビスマレイミドである請求項１、
    ２、３、４、５、６、７、８、９、１０または１２記載
    の成形用イミド樹脂組成物。
14. 【請求項１４】マレイミド化合物がN,N'−ビス〔4 −
    （4 −アミノフェノキシ）フェニル〕メンタンビスマレ
    イミドである請求項１、２、３、４、５、６、７、８、
    ９、１０、１１または１２記載の成形用イミド樹脂組成
    物。