JPH0848541A - 繊維補強プリフォーム封着材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 熱膨張係数、封着部の強度またははんだガラ
スの流動性などの要求特性を確保することができる繊維
補強プリフォーム封着材料を提供する。 【構成】 はんだガラスの長繊維と、はんだガラスと異
なる熱膨張係数を有するガラス長繊維もしくはセラミッ
ク長繊維との複合はんだガラス集束体を素糸として用い
て製織した織物、はんだガラスの長繊維の集束体を縦糸
および横糸のうちの一方とし、はんだガラスと異なる熱
膨張係数を有するガラス長繊維もしくはセラミック長繊
維の集束体を縦糸および横糸のうちの他方として、製織
した織物、またははんだガラス組成の繊維と、はんだガ
ラスとは異なる熱膨張係数を有するガラス繊維もしくは
セラミック繊維とを混合した状態で無方向に積み重ねた
不織布からなる繊維補強プリフォーム封着材料である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は封着材料、特に、ガラ
ス、金属およびセラミックスの同種および異種の材料の
接着または封着に用いられる封着材料に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、ガラス、金属およびセラミックス
の同種および異種の材料の封着に用いられる封着材料と
して、粉末状はんだガラスがある。粉末状はんだガラス
は通常、最大粒径にして４０〜１００μｍの粉末状に粉
砕されて使用される。粉末状はんだガラスはビークルと
呼ばれる液状の有機バインダーと混合してペースト状と
なし、直接封着部に塗り付けて使用するのが一般的であ
るが、封着部のはんだガラスの量を均一に精度よくコン
トロールするためや、封着工程の簡略化のためにあらか
じめ、粉末状はんだガラスを封着部の形状に合うように
シート状あるいは円筒状等に成型した封着材料が使用さ
れる。（以後、プリフォーム封着材料と呼ぶ）。

【０００３】たとえば、特開昭５８−１４５６４４記載
のプリフォーム封着材料は粉末状はんだガラスと液状有
機バインダーとを混合し、全体をペースト状となし、こ
れを目的の形に成型し、揮発分を乾燥して固化させる方
法で製造される。

【０００４】プリフォーム封着材料を製造する別の方法
として、特開平５−６７３３の実施例に記載されている
ように粉末状はんだガラスとバインダーの混合物をプレ
ス成型する方法もある。

【０００５】粉末状はんだガラスは熱膨張係数、はんだ
ガラスの強度あるいははんだガラスの流動性などの特性
がガラス単身で出せない場合には、粉末状はんだガラス
に他組成のガラス、セラミックなどの粉末フィラーを１
種あるいは複数種混合して性能を改良することが行なわ
れ、プリフォーム封着材料にも応用されている。

【０００６】また、最近の電子部品では、小型化、高性
能化にともない真空雰囲気内で封着が有効な部品が増加
している。真空雰囲気で封着する場合、プリフォーム封
着材料に限らず、封着材料の表面に吸着している微量な
水分は沸点を越えてもなお、気化せずに残っており、封
着温度付近（通常、４００〜５００℃）で気化するので
溶融したガラスを激しく発泡させ、封着部の機密性や封
着強度の低下を引き起こす。この問題を解決するため、
特開平６−７２７４０では水分率が３００ｐｐｍを下回
ると急激に前記の発泡を抑制することができるとし、水
分率を下げる方法として、ハロゲンガス雰囲気中で熱処
理することによって、封着材表面の水分もしくはヒドロ
キシル基をハロゲン元素で置換する方法を提案してい
る。

【０００７】また、本出願人は、先に、はんだガラス組
成のガラス長繊維を複数本集束して得られる集束体（以
後、「はんだガラス集束体」と呼ぶ。）を封着材料とし
て用いる方法を提案した（特願平６−４２３０９号）。
この特願平６−４２３０９号の発明の一部として、はん
だガラス集束体を織布または製織テープとすることによ
り、前記のプリフォーム封着材料と同様のはたらきをす
る封着材料を提案している。

【０００８】続いて、本出願人は、はんだガラスとは異
なる熱膨張係数を有する、ガラス長繊維および／または
セラミック長繊維（以後、フィラー長繊維と呼ぶ。）
と、はんだガラス長繊維との混合集束体（以後、「混合
はんだガラス集束体」と呼ぶ。）を提案した（特願平６
−７３２４０号、以後、特願平６−７３２４０号と先の
特願平６−４２３０９号を合わせて、「先願」と呼
ぶ。）。混合はんだガラス集束体は、フィラー長繊維と
組み合わせることによって、先に述べた粉末状はんだガ
ラスと粉末フィラーを混合する場合と同様の作用によっ
て、はんだガラス集束体のはんだガラス組成の特性がそ
のまま封着時や封着部の特性に現れる欠点を取り除いて
いる。

【０００９】

【発明が解決しようとする課題】粉末状はんだガラスを
出発原料としたプリフォーム封着材料は、有機バインダ
ーを用いてある形状を保っているために封着に際しては
んだガラスの溶融温度まで加熱したとき、十分、バイン
ダー成分が除去されず、封着部が発泡、黒化するなどの
不具合を生ずることがある。この様な問題が発生しない
よう、バインダー成分は通常、燃焼性のよいものが選択
されるが、はんだガラス粉末が溶融して相互に融着する
直前まで粉末粒子相互の結合を維持しなければならない
ので燃焼性を犠牲にしなければならないのが通例であ
る。たとえば、汎用的に用いられるバインダーとして低
分子量のアクリル樹脂を α-ターピネオールに５％程度
溶解したものがあるが、主成分を占める α-ターピネオ
ールを熱重量測定にかけると６００℃においてもまだ１
０％の未燃焼成分が残存しており、このような残存成分
がガラス中で発泡成分となったり黒化の原因となると考
えられている。

【００１０】また、先に述べたように、封着材料表面の
水分も封着部の発泡の原因となっているが、特開平６−
７２７４０記載のハロゲンガス雰囲気中で熱処理するこ
とによって、水分率を下げる方法は、有害物質である四
塩化炭素ガスを用いることとなり、安全面あるいは環境
面での懸念があり、相当なコストアップとなる。

【００１１】また、粉末状はんだガラスを出発原料とし
たプリフォーム封着材料の別の不具合点として、粉末材
料をバインダーにて結合しているために、硬くてもろい
性質があり、輸送中や封着工程でのハンドリングによ
り、プリフォーム封着材料のかけや割れが発生する場合
がある。

【００１２】このような不具合点を改良するために、先
願のうち特願平６−４２３０９号では、はんだガラス集
束体を織布または製織テープとすることによりバインダ
ーが不要か0.05重量％以下の微量で、十分形状保持がで
き、かつ、ガラス繊維の集合体であるのでクッション
性、柔軟性に富むプリフォーム封着材料を提供してい
る。しかしながら、はんだガラス集束体がはんだガラス
組成のガラス単身であるため、はんだガラス組成の特性
がそのまま封着時や封着部の特性に現れる欠点がある。

【００１３】また、場合によってはプリフォーム封着材
料のハンドリングにおいて、プリフォーム封着材料に剛
性が必要な場合があり、ガラス長繊維を使用した織布ま
たは製織テープ全般の特徴として、剛性が少ないという
特徴は、剛性を要求される場合には逆に不都合を生ず
る。

【００１４】また、プリフォーム封着材料に限らず、粉
末状はんだガラスに粉末フィラーを混合して特性を改善
した封着材料においては、封着時の温度条件、フィラー
の粒度、封着物の表面状態ならびに封着部へかける圧力
を厳密にコントロールしなければ、封着材料が溶融状態
になったときの流れ性が安定せず、流れすぎて封着物か
らのはんだガラスはみ出しや流れずに接着不良を起こす
場合がある。

【００１５】一方、先願のうち特願平６−４２３０９号
では、混合はんだガラス長繊維を提案するに留まってお
り、プリフォーム封着材料への応用へ十分な検討がなさ
れていない。

【００１６】本発明は上記の問題点を解決し、熱膨張係
数、封着部の強度またははんだガラスの流動性などの要
求特性を確保することができるプリフォーム封着材料を
提供することを目的とする。

【００１７】

【課題を解決するための手段】請求項１の繊維補強プリ
フォーム封着材料は、はんだガラスの長繊維と、はんだ
ガラスと異なる熱膨張係数を有するガラス長繊維または
セラミック長繊維（以下、これらガラス長繊維またはセ
ラミック長繊維を「異熱膨張係数繊維」と称する場合が
ある。）との混合集束体を素糸として用いて製織した織
物からなる繊維補強プリフォーム封着材料である。又請
求項２の繊維補強プリフォーム封着材料は、はんだガラ
スの長繊維の集束体を縦糸および横糸のうちの一方と
し、異熱膨張係数繊維の集束体を縦糸および横糸のうち
の他方として、製織した織物からなる繊維補強プリフォ
ーム封着材料である。請求項３の繊維補強プリフォーム
封着材料は、はんだガラス組成の繊維と、異熱膨張係数
繊維とを混合した状態で無方向に積み重ねた不織布から
なる繊維補強プリフォーム封着材料である。

【００１８】本発明に係わる異熱膨張係数繊維は、その
紡糸時の形態において連続繊維である長繊維と不連続繊
維である短繊維（いわゆる「チョップドストランド」ま
たはいわゆる「ウール」）とがある（以下、これらの異
熱膨張係数繊維をそれぞれ「異熱膨張係数長繊維」およ
び「異熱膨張係数短繊維」と呼ぶ事がある。）。

【００１９】本発明に係わる異熱膨張係数繊維は、組み
合わせるはんだガラス組成のガラスの溶解温度以上の温
度でも繊維としての形状を保持している必要がある。し
たがって、異熱膨張係数繊維を構成するガラス又はセラ
ミックは、組み合わせるはんだガラスの溶解温度におい
て、少なくとも １０⁵Ｐａ・ｓ以上の粘度を保つもので
あることが望ましい。

【００２０】このような異熱膨張係数繊維を構成するガ
ラスまたはセラミックとしては、その使用目的に応じて
適宜選択され使用される。例えば、封着物と封着部（プ
リフォーム封着材料を使用して封着を完了した部分。）
の熱膨張係数を合わせて、封着部のチッピング、剥離を
防止する目的で繊維補強繊維補強プリフォーム封着材料
を使用する場合、封着物の熱膨張係数がはんだガラスの
熱膨張係数より小さい時には、異膨張係数繊維として封
着物より小さな熱膨張係数のものを選択して封着物の熱
膨張係数に近似した熱膨張係数に封着部の熱膨張係数を
調節する。

【００２１】本発明の封着材料を封着部の強度を必要と
する場合に使用する時、異熱膨張係数繊維として高強度
の繊維を選択すればよい。具体的な異熱膨張係数繊維と
しては、Ｓガラス、Ｅガラス、Ｃガラス等のガラスその
他、アルミナ、炭化ケイ素等のセラミック等を用いるこ
とができる。

【００２２】はんだガラスの組成としては多くの組成が
提案されており、適宜選択すればよいが、主に用いられ
る組成系はＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3系、ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＺｎＯ
系、ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3−ＳｉＯ2 系などをベースとした結
晶性または非結晶性のはんだガラスであり、これらは本
発明でも適当である。

【００２３】また、異熱膨張係数繊維と同様、本発明に
係わる、はんだガラス組成のガラス繊維（以下、これら
を「はんだガラス繊維」と称する場合がある。）にも、
その形態において連続繊維である長繊維と不連続繊維で
ある短繊維とがある（以下、これらのはんだガラス繊維
を「はんだガラス長繊維」または「はんだガラス短繊
維」と呼ぶ事がある。）。

【００２４】前記の織物とは縦糸と横糸から織られる織
布や組紐状に編まれた円筒状編み物等、糸を規則的に組
み合わせて一体化させたものをさす。したがって、請求
項１の繊維補強プリフォーム封着材料は、布状、円筒
状、Ｔ字円筒状など様々な形態を取る事ができ、さら
に、織り方や編み方を変えて、様々な厚み、硬さに調節
したり、ニットのような伸縮性を付与したりする事がで
きる。

【００２５】請求項１の構成の繊維補強プリフォーム封
着材料を製造する場合、まず、はんだガラス長繊維と異
熱膨張係数長繊維が複合された複合はんだガラス集束体
を製造する必要がある。

【００２６】はんだガラス長繊維と異熱膨張係数長繊維
を複合させる方法としては、それぞれの長繊維のモノフ
ィラメントが概ね交互に隣接する配置をとった方が、封
着完了後の封着部の均一性を確保出来る。異熱膨張係数
長繊維とはんだガラス長繊維のモノフィラメントが概ね
交互に隣接するように配置させるには、通常のガラス長
繊維集束体の紡糸法に用いるブッシングを平行して２台
設置し、一方のブッシングにはんだガラスと組成の異な
るガラスまたはセラミック原料を供給し、もう一方のブ
ッシングにはんだガラス組成の原料を供給して、それそ
れのブッシングよりのモノフィラメントを通常のガラス
繊維を製造するのに用いられる集束器で同時に集束し
て、ワインダーに巻取ることにより得ることができる。
複合はんだガラス集束体を得る別の方法として、異熱膨
張係数長繊維の集束体とはんだガラス長繊維の集束体が
交互に隣接するように通常のガラス長繊維の加工法と同
様の方法で、それぞれの長繊維集束体を組み合わせて引
き揃えたり、合撚したりして複合はんだガラス集束体と
することもできる。

【００２７】このように製造された複合はんだガラス集
束体は、そのままか、引き揃えて、複合はんだガラスロ
ービングとしたり、単独で撚りをかけるか、合撚して複
合はんだガラスヤーンとすることができる。

【００２８】この様にして得られたガラスロービングや
ガラスヤーンの形の複合はんだガラス集束体を製織機、
編機あるいは組紐機にかけることにより、クロス、テー
プ、チューブ（円筒管）などに織ることができ、請求項
１の繊維補強プリフォーム封着材料を得る事ができる。

【００２９】請求項２の繊維補強プリフォーム封着材料
は、織物が縦糸と横糸からなる織布であり、縦糸と横糸
のうち、一方がはんだガラスとは異なる熱膨張係数を有
する、ガラス長繊維またはセラミック長繊維の集束体で
あり、もう一方が、はんだガラス長繊維集束体である。

【００３０】前記はんだガラスヤーンあるいははんだガ
ラスロービングを例えば横糸にし、異熱膨張係数ヤーン
あるいは、異熱膨張係数ロービングを縦糸にして製織機
にてクロスまたはテープに織ることにより、請求項２の
構成の繊維補強プリフォーム封着材料を得ることができ
る。縦糸と横糸の構成を入れ換えても同様にクロスまた
はテープとすることができ、請求項２の構成の繊維補強
プリフォーム封着材料を得ることができる。異熱膨張係
数長繊維とはんだガラス長繊維のどちらを縦糸にしどち
らを横糸にするかは、織機の性質や平織、綾織などの織
り方、封着材料として使用するときの方向などを考慮し
て決めればよい。請求項２の構成の繊維補強プリフォー
ム封着材料は封着が完了した後は、はんだガラスの中に
異熱膨張係数長繊維が一方向に配列した構造となるの
で、その方向に対して異熱膨張係数長繊維の性質が強く
出ることとなり、この性質を利用して、異熱膨張係数長
繊維の添加量を減らしたり、入手しやすい材料を選択し
たりすることができる。

【００３１】すなわち、異熱膨張係数長繊維の繊維方向
とそれとは直角な方向とで封着材料としての性能が異な
り、この事を利用して異熱膨張係数長繊維の添加量を減
らしたり、入手しやすい材料を選択したりすることがで
きる。たとえば、線状に長く、熱膨張係数が比較的小さ
な被封着物を封着しようとするとき、封着材料の長手方
向の線膨張係数を被封着物と一致させる事が封着部の割
れやかけを防ぐために有効である。通常の粉末状はんだ
ガラス封着材料では、はんだガラス粉末に線膨張係数の
低いフィラーを組み合わせて、封着材料の線膨張係数を
下げるが、この場合、フィラーによる線膨張係数を下げ
るという複合効果は封着材料に対して等方的に働いてし
まう。一方、請求項２の構成の繊維補強プリフォーム封
着材料を用い、被封着物の長手方向に異熱膨張係数長繊
維が配向するようにしておけば、先の複合効果が異熱膨
張係数長繊維の配向する方向に強く現れるので、前記の
粉末状はんだガラス封着材料に用いたフィラーと同様の
素材の異熱膨張係数長繊維を採用すれば、異熱膨張係数
長繊維の添加量は前記粉末状はんだガラス封着材料の時
と比べて少量の添加でよい。あるいは、前記の粉末状は
んだガラス封着材料のフィラーの添加量と同じ量の異熱
膨張長係数長繊維を組み合わせる場合には、比較的線膨
張係数の大きな異熱膨張係数長繊維でも選択できるので
選択の幅が広がり、より入手しやすい材料の選択が出来
る。

【００３２】本発明の繊維補強プリフォーム封着材料に
おいて、はんだガラスの長繊維、およびはんだガラスと
異なる熱膨張係数を有するガラス長繊維、またはセラミ
ック長繊維は７〜３０μｍの平均繊維直径を有すること
が好ましい。

【００３３】繊維表面は非常に平滑であり、繊維を円柱
と見立てた時に計算される単位体積当たりの表面積とほ
ぼ一致するのに対し、粉砕された粉末状はんだガラスの
表面は凸凹であり、平均粒径から推定される単位体積当
たりの表面積の３〜６倍程度の表面積を持つ。請求項１
ないし２の繊維補強プリフォーム封着材料はその製造過
程において比較的自由な繊維径を選ぶことが可能であ
り、繊維径を大きくすることにより、表面に吸着する水
分の量を確実に減らしてゆくことが可能である。請求項
１〜２の繊維補強プリフォーム封着材料において、その
全構成繊維の平均繊維直径が７μｍの場合、比表面積は
０．６ｍ² ／ｃｃ程度である。通常の粉末状はんだガラ
スは有機バインダーと混合してペースト状にする時やプ
レス成型によりプリフォーム封着材料とする時などの作
業性を考慮して、その平均粒径が２０μｍ以下に粉砕さ
れたものが用いられる。本発明者らが平均粒径２０μ
ｍ、最大粒径１５０μｍの粉末状はんだガラスの比表面
積を測定したところ、１．５ｍ² ／ｃｃであり、請求項
１ないし２の繊維補強プリフォーム封着材料の構成繊維
の平均繊維直径が７μｍ以上の長繊維であれば、通常の
粉砕された粉末状はんだガラスに比べて吸着水分を３分
の１程度に減らすことができる。前記の粉末状はんだガ
ラスを４００℃に加熱し、表面付着水分量をカールフィ
ッシャー水分計にて測定したところはんだガラス１ｃｃ
あたり、１３０×１０^-6ｇの水分量であったのにたい
し、前記の平均繊維直径が７μｍの複合はんだガラス集
束体の水分量は構成繊維１ｃｃあたり、４５×１０^-6ｇ
であった。一方、前記の平均繊維直径が３０μｍを越え
ると、繊維としての柔軟性が減少してくるので製織機械
で織ることが困難となる。

【００３４】請求項３の構成の繊維補強プリフォーム封
着材料を製造する第一の方法として、ガラス長繊維を１
０ｍｍ〜１００ｍｍ、好ましくは２０ｍｍ〜５０ｍｍの
長さに切断しながら、切断繊維をバインダーと共に移動
ネット上に連続的に降り積らせて、不織布にする方法
（以下、「チョップドストランドマット法」と呼ぶ。）
を用いることができる。この方法を請求項３の構成の繊
維補強プリフォーム封着材料に適用するには、通常のガ
ラス繊維の代りに請求項１の繊維補強プリフォーム封着
材料の原料となる、ブッシングを平行して２台設置し、
二種類の繊維を同時に紡糸して製造した複合はんだガラ
ス集束体を使用するか、請求項２の繊維補強プリフォー
ム封着材料の原料となる、はんだガラス長繊維集束体と
異熱膨張係数長繊維集束体を所望の混合割合になるよう
に、同時にカットしながら使用すればよい。チョップド
ストランド法を利用して製造された繊維補強プリフォー
ム封着材料は製織や編立などの方法にくらべ、製造コス
トが低いことが利点となるが、工程上、密度バラツキが
発生しやすいという欠点がある。

【００３５】請求項３の繊維補強プリフォーム封着材料
を製造する第二の方法として、ガラス短繊維を水に分散
させ、傾斜ネット、長網あるいは回転ネット式の連続抄
紙機にて抄き上げる方法を用いることができる。この方
法により繊維補強プリフォーム封着材料を製造するに
は、異熱膨張係数短繊維とはんだガラス短繊維を所望の
配合割合になるように水中に分散させて、連続抄紙機に
より抄紙すればよい。この方法により製造されたは繊維
補強プリフォーム封着材料は密度バラツキが少なく、５
μｍ以下の繊維径の異熱膨張係数短繊維および／または
はんだガラス短繊維を混合させることにより、有機バイ
ンダーを用いなくとも、繊維同士の絡みにより、シート
形状を維持することができる。

【００３６】通常のガラス繊維を加工するにあたっては
潤滑剤、集束剤などの有機処理剤を加えて加工した方が
生産性があがるケースが多い。請求項１〜３の繊維補強
プリフォーム封着材料に加工する場合も同様に有機処理
剤を加えて加工する場合があるが、請求項１〜３の繊維
補強プリフォーム封着材料の完成後は繊維同士が相互に
集束あるいは結束しあっているので、はんだガラス粉末
を原料とするプリフォーム封着材料の様に、溶融して相
互に融着する直前まで粉末粒子相互の結合を維持する必
要がない。

【００３７】請求項４の繊維補強プリフォーム封着材料
は、請求項１〜３の繊維補強プリフォーム封着材料をは
んだガラスが溶融する温度に加熱することによりはんだ
ガラスを流動状態にして、異熱膨張係数繊維の隙間には
んだガラスをしみこませて後、ロールプレスまたは平板
プレスにて平面状に成型するか型プレスにて任意の形状
に成型することにより得られる。

【００３８】

【作用】請求項１ないし３のプリフォーム封着材料は、
原料組成は通常のガラス繊維とは異なるものの、長繊維
集束体としての形態はまったく通常のガラス繊維と同様
にできるので、通常ガラス繊維の加工に適応される、製
織技術、編立技術および組紐技術がそのまま適応でき
る。たとえば、繊維をヤーンに加工してクロスに織るこ
とにより、１００μｍ以下の厚みの布状物にしたり、組
紐状に編組して円筒状物にしたり、三次元織りの技術を
利用してＴ字円筒管や十字円筒管などにする技術をその
まま利用して、種々の形状のプリフォーム封着材料を得
ることができる。また、柔軟性にとみ、輸送中に破損し
たり、その使用時に封着物を傷つけたり、自らが破損し
たりすることがない。

【００３９】請求項３の繊維補強プリフォーム封着材料
は、短繊維が原料となっているので、クッション性があ
り、ガラスとガラスやガラスと金属など被封着材料に、
もろくて欠けやすい材料がある場合、封着工程における
被封着材料の損傷を防止できる。さらに、同様の理由で
封着物の被封着表面がいびつな形状をしていても、請求
項３の繊維補強プリフォーム封着材料は、前記被封着表
面の形状によく沿い、良好な封着を完了する事ができ
る。

【００４０】請求項１ないし３の繊維補強プリフォーム
封着材料の完成後は繊維同士が相互に集束あるいは結束
しあっているので、はんだガラス粉末を原料とするプリ
フォーム封着材料の様に、溶融して相互に融着する直前
まで粉末粒子相互の結合を維持する必要がないため、燃
焼性のよい有機処理剤を使用して、封着時の発泡、黒化
などの封着欠点を免れることができる。

【００４１】請求項４の繊維補強プリフォーム封着材料
は、はんだガラスがはんだガラスと組成の異なるガラス
またはセラミックの長繊維のバインダーの役割をしてい
るので、長繊維集束体としての柔軟性はなくなってい
る。しかし、封着材料として使用するときに、封着材料
に柔軟性があると扱いにくい場合もあり、その点で、請
求項１ないし３の繊維補強プリフォーム封着材料に対し
て、有効な特徴を持っている。さらに、粉末状はんだガ
ラスを原料とするプリフォーム封着材料と異なり、連続
したはんだガラス相を形成しているので靭性があり、破
損しにくい特徴を持つ。

【００４２】

【実施例】以下に実施例を挙げて本発明をより具体的に
説明する。 実施例１ 下記のはんだガラス長繊維と異熱膨張係数長繊維とを用
い、各モノフィラメント同士を集束することにより、下
記の混合集束体よりなる繊維補強プリフォーム封着材料
を製造した。

【００４３】はんだガラス長繊維 組成：ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3系（非結晶性） ガラス軟化点：３６２℃ 比重：６．０ 熱膨張係数：８０×１０^-7／℃ 平均繊維径：９．１μｍ 異熱膨張係数長繊維 組成：Ｅガラス ガラス軟化点：８６５℃ 比重：２．５ 熱膨張係数：６０×１０^-7／℃ 平均繊維径：９．１μｍ 複合はんだガラス集束体（体積ベースの混合比 はんだ
ガラス長繊維：異熱膨張係数長繊維＝１：１） 封着温度：４５０℃ 比重：４．３（封着後） 熱膨張係数：７０×１０^-7／℃（封着後） 集束体番手：５６Ｔｅｘ 集束本数：２００本（はんだガラス長繊維１００本＋異
熱膨張係数長繊維１００本） 集束剤：水

【００４４】得られた複合はんだガラス集束体の断面を
観察したところ、図１に示すごとく、Ｅガラスの長繊維
のモノフィラメント１とはんだガラスの長繊維のモノフ
ィラメント２がほぼ隣接して集束された構造を有してい
た。

【００４５】上記の複合はんだガラス集束体を用いて、
ＪＩＳ Ｒ ３４１５-1971 ガラステープに規定されて
いる一般用ガラステープ ＥＭＴ １１２５相当に織っ
て、幅２５ｍｍ、厚み０．１１ｍｍのテープ状の繊維補
強プリフォーム封着材料とした。

【００４６】この繊維補強プリフォーム封着材料は水の
みをバインダーとして加工されているが、製織時に生産
性向上の目的で油剤を使用しているため、有機物付着量
は０．０３％であった。このようにして得られた繊維補
強プリフォーム封着材料を５０ｍｍの長さに切断し、そ
れを１００ｍｍ角の熱膨張係数が７２×１０^-7／℃のガ
ラス板２枚の間に挟み、これを４５０℃の加熱炉にて２
０分間加熱した後、室温まで冷却して封着を完了した。
封着部を顕微鏡にて観察すると、格子状に規則正しく配
列したＥガラスの繊維にはんだガラスが均一に含浸した
構造となっており、水分やバインダーによる発泡は観察
されなかった。また、Ｅガラスの繊維の格子状構造が、
はんだガラスが外方へ広がるのを防止し、あらかじめ定
めた範囲での封着部を形成することができた。さらに、
Ｅガラスを混合させているので、封着部の熱膨張係数を
下げることができ、チッピングは発生しなかった。

【００４７】実施例２ 下記のはんだガラス長繊維集束体を横糸にし、異熱膨張
係数長繊維集束体を縦糸にして、実施例１と同様にＪＩ
Ｓ Ｒ ３４１５-1971 ガラステープに規定されている
一般用ガラステープＥＭＴ １１２５相当に織って、幅
２５ｍｍ、厚み０．１１ｍｍのテープ状の繊維補強プリ
フォーム封着材料とした。 ＄ はんだガラス長繊維集束体 組成：ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3系（非結晶性） ガラス軟化点：３６２℃ 比重：６．０ 熱膨張係数：８０×１０^-7／℃ 平均繊維径：９．１μｍ 集束本数：２００本 集束剤：水 異熱膨張係数長繊維集束体 組成：Ｅガラス ガラス軟化点：８６５℃ 比重：２．５ 熱膨張係数：６０×１０^-7／℃ 平均繊維径：９．１μｍ 集束本数：２００本 集束剤：水

【００４８】本実施例の繊維補強プリフォーム封着材料
を５０ｍｍの長さに切断し、６０ｍｍ×３０ｍｍ、厚み
０．３ｍｍ、熱膨張係数７０×１０^-7／℃の合金板のほ
ぼ中央におき、４５０℃の加熱炉で２０分間加熱し、室
温まで冷却した。このようにして合金板状に模擬封着部
を形成させたところ、合金板の３０ｍｍの方向にごくわ
ずかな反りが見られたが、６０ｍｍの方向には異熱膨張
係数長繊維であるＥガラスの線膨張係数を下げる複合効
果がよく現れ、合金板に反りは見られなかった。比較の
ため、本実施例とまったく同様の組成のＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3
系はんだガラスとＥガラスを最大粒径２０μｍに粉砕し
１：１の割合で混合した物を５０ｍｍ×２５ｍｍのシー
ト状にプレス成形し、本実施例と同様の条件で模擬封着
部を形成させたところ、合金板の３０ｍｍの方向に反り
は見られなかったものの、６０ｍｍの方向には非常に大
きな反りが見られた。

【００４９】実施例３ 下記のはんだガラス短繊維と、異熱膨張係数短繊維を体
積比にして２：１使用して手抄き抄紙機にて、目付５０
ｇ／ｍ²、 厚み０．１８ｍｍの不織布を、バインダーを
使用せずに、製造して複合プリフォーム封着材料とし
た。この複合プリフォーム封着材料は柔軟性に優れ、ま
た、任意の形状に打ち抜いても、糸がほつれてくること
もなく良好な作業性を示した。

【００５０】はんだガラス短繊維 組成：ＰｂＯ−Ｂ2Ｏ3系（非結晶性） ガラス軟化点：３６２℃ 比重：６．０ 熱膨張係数：８０×１０^-7／℃ 平均繊維径：１．２μｍ 平均繊維長さ：１０ｍｍ 異熱膨張係数短繊維 組成：Ｅガラス ガラス軟化点：８６５℃ 比重：２．５ 熱膨張係数：６０×１０^-7／℃ 平均繊維径：１．２μｍ 平均繊維長さ：１０ｍｍ

【００５１】このプリフォーム封着材料を２５ｍｍ×５
０ｍｍに切り出し、実施例１と同様のガラス板に挟みこ
み、同条件で封着を行ったところ、若干発泡を伴ったも
のの、実用上、十分な接着ができた。

【００５２】実施例４ 実施例２の複合プリフォーム封着材料を連続的に４５０
℃に加熱した円筒管状炉を通過させ、引き続き２本のロ
ールに挟みこみプレスすることによって、異熱膨張係数
長繊維にはんだガラスが含浸した構造の複合プリフォー
ム封着材料を製造した。この複合プリフォーム封着材料
はバインダーを使用せずシート化されているので発泡、
黒化の心配がなく、均一なはんだガラス相を形成してい
るので剛性が高くかつ靭性もあり、取り扱いが非常に楽
であった。

【発明の効果】以上詳述した通り、本発明の繊維補強プ
リフォーム封着材料によれば、熱膨張係数、封着部の強
度またははんだガラスの流動性などの要求特性を確保す
ることができる。しかも、本発明によれば、低コストで
作業性、性能安定性が良く、封着部への異物混入や封着
部の変質、封着部の汚染の問題がない繊維補強プリフォ
ーム封着材料が提供される。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の繊維補強プリフォーム封着材料の断面
図

【符号の説明】

１ ガラスの長繊維のモノフィラメント ２ はんだガラスの長繊維のモノフィラメント

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 浅野 修 大阪市中央区道修町３丁目５番11号 日本 板硝子株式会社内

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 はんだガラスの長繊維と、はんだガラス
   と異なる熱膨張係数を有するガラス長繊維またはセラミ
   ック長繊維との複合はんだガラス集束体を素糸として用
   いて製織した織物からなる繊維補強プリフォーム封着材
   料。
2. 【請求項２】 はんだガラスの長繊維の集束体を縦糸お
   よび横糸のうちの一方とし、はんだガラスと異なる熱膨
   張係数を有するガラス長繊維またはセラミック長繊維の
   集束体を縦糸および横糸のうちの他方として、製織した
   織物からなる繊維補強プリフォーム封着材料。
3. 【請求項３】 はんだガラス組成の繊維と、はんだガラ
   スとは異なる熱膨張係数を有するガラス繊維またはセラ
   ミック繊維とを混合した状態で無方向に積み重ねた不織
   布からなる繊維補強プリフォーム封着材料。
4. 【請求項４】 はんだガラスとは異なる熱膨張係数を有
   するガラス繊維またはセラミック繊維の織物または不織
   布にはんだガラスが含浸されてなる繊維補強プリフォー
   ム封着材料。