JPH0841279A

JPH0841279A - 樹脂組成物

Info

Publication number: JPH0841279A
Application number: JP11331495A
Authority: JP
Inventors: Junichiro Washiyama; 潤一郎鷲山; Hiroshi Takenouchi; 浩竹之内; Yasutoshi Hebikawa; 育稔蛇川; Takao Nomura; 孝夫野村; Takesumi Nishio; 武純西尾
Original assignee: Showa Denko KK; Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp; Resonac Holdings Corp
Priority date: 1994-05-24
Filing date: 1995-05-11
Publication date: 1996-02-13

Abstract

(57)【要約】【目的】優れた耐衝撃性と耐熱性と引張性とを兼ね備
え、物性バランスに優れたポリプロピレン系樹脂組成
物。【構成】成分中に少なくともプロピレン−エチレンブ
ロック共重合体を有したポリプロピレン系重合体と、エ
チレン−プロピレン系ゴムと、ポリエチレン−エチレン
／ブテン−ポリエチレントリブロック共重合体とを含有
した重合体成分を有して構成され、キシレンによる分別
において、７０℃キシレンに可溶な成分の割合が２５〜
６０重量部であり、ポリプロピレン系重合体の９０℃キ
シレンに可溶な成分(A)と、１１０℃キシレンに不溶な
成分(B)との間の平らな界面の界面強度が、非対称ダブ
ルカンティレバービーム法で位相角を−２°から−１２
°の範囲で測定した場合に、２０〜５００（Ｊ／ｍ²）
である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は耐衝撃性、剛性に優れる
と共に高い耐熱性を有する樹脂組成物に関するもので、
例えば自動車バンパーや自動車内外装部品などの素材と
して好適な樹脂組成物に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】自動車のバンパーや内外装部品用材料と
しては、従来からプロピレン単独重合体、プロピレンブ
ロック共重合体、プロピレンランダム共重合体などのポ
リプロピレンとエチレン−プロピレンゴムとのブレンド
（特公昭６０−３４２０号）や、ポリプロピレンとエチ
レン−プロピレンゴムとエチレン−ブテンゴムとのブレ
ンドポリマー（特開平４−３７２６３７号）などが用い
られている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかし、上記ポリプロ
ピレンとエチレン−プロピレンゴムとのブレンドポリマ
ーからなる材料では、耐衝撃性は十分なものの、特に引
張時における耐熱性が十分ではなく、一方、ポリプロピ
レンとエチレン−プロピレンゴムとエチレン−ブテンゴ
ムとのブレンドポリマーから成る材料では、耐熱性に関
しては改良されているものの、耐衝撃性が低いといった
欠点を有している。

【０００４】本発明は、こうした不具合を解決するため
になされたもので、優れた耐衝撃性と耐熱性と引張性と
を兼ね備え、物性バランスに優れたポリプロピレン系樹
脂組成物を提供することを目的とするものである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明における第１の発
明は、成分中に少なくともプロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体を有したポリプロピレン系重合体と、エチレ
ン−プロピレン系ゴムと、ポリエチレン−エチレン／ブ
テン−ポリエチレントリブロック共重合体とを含有した
重合体成分を有して構成され、キシレンによる分別にお
いて、７０℃キシレンに可溶な成分の割合が２５〜６０
重量部であり、前記ポリプロピレン系重合体の９０℃キ
シレンに可溶な成分（Ａ）と、１１０℃キシレンに不溶
な成分（Ｂ）との間の平らな界面の界面強度が、非対称
ダブルカンティレバービーム法で位相角を−２°から−
１２°の範囲で測定した場合に、２０〜５００（Ｊ／ｍ
²）であることを特徴とする樹脂組成物である。

【０００６】本発明における第２の発明は、成分中に少
なくともプロピレン−エチレンブロック共重合体を有し
たポリプロピレン系重合体と、エチレン−プロピレン系
ゴムと、ポリスチレン−エチレン／ブテン−ポリエチレ
ントリブロック共重合体とを含有した重合体成分を有し
て構成され、キシレンによる分別において、７０℃キシ
レンに可溶な成分の割合が２５〜６０重量部であり、前
記ポリプロピレン系重合体の９０℃キシレンに可溶な成
分（Ａ）と、１１０℃キシレンに不溶な成分（Ｂ）との
間の平らな界面の界面強度が、非対称ダブルカンティレ
バービーム法で位相角を−２°から−１２°の範囲で測
定した場合に、２０〜５００（Ｊ／ｍ²）であることを
特徴とする樹脂組成物である。

【０００７】この際、タルクが、重合体成分とタルクの
合計量１００重量部当たり、７〜５０重量部含有されて
いることが望ましい。

【０００８】また、上記樹脂組成物においては、前記成
分（Ｂ）と、前記エチレン−プロピレン系ゴムの間の平
らな界面の界面強度が、非対称ダブルカンティレバービ
ーム法で位相角が−２°から−１２°の範囲で測定した
場合に、１００〜４００（Ｊ／ｍ²）であることが望ま
しい。

【０００９】また、上記第１の発明において、成分
（Ｂ）と、前記ポリエチレン−エチレン／ブテン−ポリ
エチレントリブロック共重合体の間の平らな界面の界面
強度が、非対称ダブルカンティレバービーム法で位相角
が−２°から−１２°の範囲で測定した場合に、１００
〜１０００（Ｊ／ｍ²）であることが望ましい。

【００１０】また、上記第２の発明においては、前記成
分（Ｂ）と、前記ポリスチレン−エチレン／ブテン−ポ
リエチレントリブロック共重合体の間の平らな界面の界
面強度が、非対称ダブルカンティレバービーム法で位相
角が−２°から−１２°の範囲で測定した場合に、１０
０〜１０００（Ｊ／ｍ²）であることが望ましい。

【００１１】また、上述したポリプロピレン系重合体の
９０℃キシレンに可溶な成分（Ａ）と、前記成分（Ｂ）
との間の平らな界面の界面強度が、非対称ダブルカンテ
ィレバービーム法で位相角を−２°から−１２°の範囲
で測定した場合に、５０〜４００（Ｊ／ｍ²）であるこ
とがより望ましい。

【００１２】また、上記樹脂組成物において、前記成分
（Ｂ）と、前記エチレン−プロピレン系ゴムの間の平ら
な界面の界面強度が、非対称ダブルカンティレバービー
ム法で位相角が−２°から−１２°の範囲で測定した場
合に、１５０〜４００（Ｊ／ｍ²）であることがより好
ましい。

【００１３】上記第１の発明において、前記成分（Ｂ）
と、前記ポリエチレン−エチレン／ブテン−ポリエチレ
ントリブロック共重合体の間の平らな界面の界面強度
が、非対称ダブルカンティレバービーム法で位相角が−
２°から−１２°の範囲で測定した場合に、２００〜１
０００（Ｊ／ｍ²）であることが望ましい。

【００１４】また、上記第２の発明においては、前記成
分（Ｂ）と、前記ポリスチレン−エチレン／ブテン−ポ
リエチレントリブロック共重合体の間の平らな界面の界
面強度が、非対称ダブルカンティレバービーム法で位相
角が−２°から−１２°の範囲で測定した場合に、２０
０〜１０００（Ｊ／ｍ²）であることが、より望まし
い。

【００１５】さらに、上記第１の発明において、前記重
合体成分の７０℃キシレン可溶成分が、１４０℃のｏ−
ジクロロベンゼン中でのＧＰＣによる分子量測定法にお
いて、ＰＰ換算分子量で２５００以下の成分の合計量が
５重量％以下であることがより好ましい。

【００１６】また、上記第２の発明においては、前記重
合体成分の９０℃キシレン可溶成分が、１４０℃のｏ−
ジクロロベンゼン中でのＧＰＣによる分子量測定法にお
いて、ＰＰ換算分子量で２５００以下の成分の合計量が
５重量％以下であることが望ましい。

【００１７】また、タルクが含有されている場合には、
そのタルクの平均粒径は２.５μm以下であることが望ま
しい。

【００１８】また、ポリプロピレン系重合体のメルトフ
ローレートは、５〜１００ｇ／10分であることが望まし
い。

【００１９】以下、本発明を詳細に説明する。

【００２０】〔ポリプロピレン系重合体〕本発明におけ
るポリプロピレン系重合体には、その成分中に少なくと
もプロピレン−エチレンブロック共重合体が含まれてい
ることが必要である。すなわち、本発明でのポリプロピ
レン系重合体は、このプロピレン−エチレンブロック共
重合体単独であっても良いが、さらにこのプロピレン−
エチレンブロック共重合体に加えて、ランダム共重合体
またはプロピレンの単独重合体（ホモポリプロピレン）
を組み合わせて使用することもできる。ランダム共重合
体のコモノマーとしては、エチレン、ブテン−１、ペン
テン−１、ヘキセン−１等のプロピレン以外のα−オレ
フィン類が用いられるが、なかでもエチレンが特に好ま
しい。α−オレフィンとしてエチレンを用いたブロック
共重合体にあっては、分子内のエチレン−プロピレンブ
ロックがホモポリプロピレンブロックに分散してゴム弾
性を示し、ゴム成分として機能する。ポリプロピレン系
重合体のメルトフローレート（ＪＩＳＫ６７５８に準
ずる。以下、ＭＦＲと称する。）は、５〜１００ｇ／10
分が好ましい。ＭＦＲが５ｇ／10分未満では、得られる
樹脂組成物の流動性が劣り、成形性が悪化し、ＭＦＲが
１００ｇ／10分を超えると樹脂組成物の耐衝撃性が劣る
からである。これらのポリプロピレン系重合体は、ＭＦ
Ｒが低いものを有機過酸化物とともに混練してビスブレ
イクし、ＭＦＲを上記範囲内としたものであってもよ
い。

【００２１】この少なくともプロピレン−エチレンブロ
ック共重合体を有するポリプロピレン系重合体の９０℃
キシレンに可溶な成分（Ａ）と１１０℃キシレンに不溶
な成分（Ｂ）との間の平らな界面の界面強度(以下、Ｇ
ｃと称する:臨界歪エネルギー解放率で定義される)を非
対称ダブルカンティレバービーム法で位相角が−２°か
ら−１２°の範囲で測定した場合、２０〜５００（Ｊ／
ｍ²）であることが必須とされる。尚、この値が５０〜
４００（Ｊ／ｍ²）であればより好ましい。これは、Ｇ
ｃが２０（Ｊ／ｍ²）より小さいと、得られる樹脂組成
物の耐衝撃性が低下し、またＧｃが５００（Ｊ／ｍ²）
を越えるならば、先と同様に得られる樹脂組成物の耐衝
撃性が低下するからである。

【００２２】〔エチレン−プロピレン系ゴム〕本発明に
おいて使用されるエチレン−プロピレンゴムと上述した
成分（Ｂ）との間の平らな界面のＧｃは、非対称ダブル
カンティレバービーム法で位相角が−２°から−１２°
の範囲で測定した場合、１００〜４００（Ｊ／ｍ²）で
あることが好ましい。さらにはこの値が、１５０〜４０
０（Ｊ／ｍ²）であればより好ましい。このＧｃが１０
０（Ｊ／ｍ²）未満または４００（Ｊ／ｍ²）より大きい
と、得られる樹脂組成物の耐衝撃性が低下するからであ
る。

【００２３】〔ポリエチレン−エチレン／ブテン−ポリ
エチレントリブロック共重合体〕本発明の第１の発明に
おいては、さらにポリエチレン−エチレン／ブテン−ポ
リエチレントリブロック共重合体が必須とされる。ポリ
エチレン−エチレン／ブテン−ポリエチレントリブロッ
ク共重合体は、分子の中央にエチレン／ブテンの共重合
体ブロックが位置し、その両側にポリエチレンブロック
がそれぞれ位置するものである。一般的には、ブタジエ
ンの重合体を水添することにより製造できる。このポリ
エチレン−エチレン／ブテン−ポリエチレントリブロッ
ク共重合体と、上述した成分（Ｂ）との間の平な界面の
界面強度は、非対称ダブルカンティレバービーム法で位
相角が−２°から−１２°の範囲で測定した場合、１０
０〜１０００（Ｊ／ｍ²）であることが望ましい。２０
０〜１０００Ｊ／ｍ²であればより好ましい。界面強度
が１００Ｊ／ｍ²未満または１０００Ｊ／ｍ²より大きい
と、得られる樹脂組成物の耐衝撃性が低下するからであ
る。

【００２４】〔ポリスチレン−エチレン／ブテン−ポリ
エチレントリブロック共重合体〕本発明の第２の発明に
おいては、さらにポリスチレン−エチレン／ブテン−ポ
リエチレントリブロック共重合体が必須とされる。ポリ
スチレン−エチレン／ブテン−ポリエチレントリブロッ
ク共重合体は、分子の中央にエチレン／ブテンの共重合
体ブロックが位置し、その両側にポリエチレンブロック
及びポリスチレンブロックがそれぞれ位置するものであ
る。一般的には、スチレン−ブタジエンの重合体を水添
することにより製造できる。このポリスチレン−エチレ
ン／ブテン−ポリエチレントリブロック共重合体と、上
述した成分（Ｂ）との間の平な界面の界面強度は、非対
称ダブルカンティレバービーム法で位相角が−２°から
−１２°の範囲で測定した場合、１００〜１０００（Ｊ
／ｍ²）であることが望ましい。２００〜１０００Ｊ／
ｍ²であればより好ましい。界面強度が１００Ｊ／ｍ²未
満または１０００Ｊ／ｍ²より大きいと、得られる樹脂
組成物の耐衝撃性が低下するからである。

【００２５】〔タルク〕本発明において使用されるタル
クは、その平均粒径が２.５μm以下であることが好まし
い。平均粒径が２.５μmよりも大きいと、弾性率、衝撃
強度、引張性が低下する傾向にあるからである。

【００２６】〔組成割合〕第１の発明の重合体成分にお
いては、キシレンによる分別における７０℃キシレンに
て可溶な成分の割合が重合体成分に対し、２５〜６０重
量部である。２５重量部未満では得られる樹脂組成物の
耐衝撃性が低下し、６０重量部を越えるならば剛性が低
下するからである。

【００２７】同様に、第２の発明においては、キシレン
による分別における７０℃キシレンにて可溶な成分の割
合が重合体成分に対し、２５〜６０重量部である。２５
重量部未満では得られる樹脂組成物の耐衝撃性が低下
し、６０重量部を越えるならば剛性が低下するからであ
る。

【００２８】また本発明の樹脂組成物にはタルクを含有
させることができるが、このタルクの含有量は、前記重
合体成分の合計量１００重量部当たり、７〜５０重量部
であることが好ましい。タルクの含有量が７重量部未満
ならば、得られる樹脂組成物の剛性，耐熱変形性が低下
し、また５０重量部を越えるならば、耐衝撃性が低下す
るからである。このタルクの含有量は、８〜４５重量部
であればより好ましく、さらに１０〜４０重量部であれ
ばより好ましい。

【００２９】〔界面強度測定法〕本発明において、界面
強度（Ｇｃ）は界面に存在するクラックの臨界歪エネル
ギー解放率で定義される。界面のＧｃを測定するために
は非対称ダブルカンティレバービーム法（以下ＡＤＣＢ
とする。）を用いる。これはクラックを界面に沿って走
らせるためである。従来より使用されているピールテス
トではクラックを界面に沿って成長させる事は出来ず、
界面のＧｃを正確に測定する事はできない。クラックの
成長方向を決定するパラメータは次式で定義される位相
角ψである。 ψ＝ｔａｎ^-1（Ｋ_II／Ｋ_I）ここでＫ_I，Ｋ_IIは、モードＩ及びモードＩＩに対する
応力拡大係数である。位相角ψはＡＤＣＢのジオメトリ
ー，各材料の弾性率，ポアソン比，クラック長に依存す
るが、数値的には境界要素法（ＢＥＭ），有限要素法
（ＦＥＭ）により評価される。本発明ではＧｃを位相角
が−２゜〜−１２°の範囲で測定することが必要であ
る。尚、クラックが薄いビームの方へ進行するとき、ψ
が負であると定義する。位相角が−１２°より小さいと
界面のクラックは薄い方の材料中に進入し、正確にＧｃ
を評価することができない。一方、位相角が−２°より
大きいと、界面でのクラックの成長は不安定であり、同
様に正確にＧｃを評価することができない。

【００３０】また、請求項１，５，９記載の樹脂組成物
では、重合体成分の７０℃キシレン可溶成分が、また、
請求項２，６，１０に記載の樹脂組成物では、重合体成
分の９０℃キシレン可溶成分が、１４０℃のｏ−ジクロ
ロベンゼン中でのＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマ
トグラフィ）による分子量測定法において、ＰＰ換算分
子量で２５００以下の成分の合計量が５重量％以下であ
ることが好ましい。より好ましくは４重量％以下、さら
に好ましくは３重量％以下とすることが好ましい。この
値が本発明の範囲内であると、接着強度と耐熱性を向上
させることができるからである。

【００３１】本発明のプロピレン系樹脂組成物を製造す
るにあたり、合成樹脂および合成ゴムの分野において広
く利用されている熱、酸素および光に対する安定剤、難
燃剤、充填剤、着色剤、滑剤、可塑剤ならびに帯電防止
剤のごとき添加剤を使用目的に応じて本発明のポリプロ
ピレン系樹脂組成物の特性を本質的に損なわない範囲で
添加してもよい。

【００３２】例えば、酸化防止剤としては、以下のもの
が挙げられる。ジブチルヒドロキシトルエン、アルキル
化フェノール、４,４'-チオビス-(６-ｔ-ブチル-３-メ
チルフェノール)、４,４'-ブチリデンビス-(６-ｔ-ブチ
ル-３-メチルフェノール)、２,２'-メチレンビス-(４-
メチル-６-ｔ-ブチルフェノール)、２,２'-メチレンビ
ス-(４-メチル-６-ｔ-ブチルフェノール)、２,２'-メチ
レンビス-(４-エチル-６-ｔ-ブチルフェノール)、２,６
-ジ-ｔ-ブチル-４-エチルフェノール、１,１,３-トリス
(２-メチル-４-ヒドロキシ-５-ｔ-ブチルフェニル)ブタ
ン、ｎ-オクタデシル・３-(４-ヒドロキシ-３,５-ジ-ｔ-
ブチルフェニル)プロピオネート、テトラキス〔メチレ
ン-３-(３,５-ジーｔ-ブチル-４-ヒドロキシフェニル)
プロピオネート〕メタン、ジラウリルチオジプロピオネ
ート、ジステアリルチオジプロピオネート、ジミリスチ
ルチオプロピオネート。また、ヒンダードフェノール系
のものとしては、トリエチレングリコール-ビス〔３-
(３-ｔ-ブチル-５-メチル-４-ヒドロキシフェニル)プロ
ピオネート〕、１,６-ヘキサンジオール-ビス〔３-(３,
５-ジ-ｔ-ブチル-４-ヒドロキシフェニル)プロピオネー
ト〕、２,４-ビス-(ｎ-オクチルチオ)-６-(４-ヒドロキ
シ-３,５-ジ-ｔ-ブチルアニリノ)-１,３,５-トリアジ
ン、ペンタエリスリチル-テトラキス〔３-(３,５-ジ-ｔ
-ブチル-４-ヒドロキシフェニル)プロピオネート〕、
２,２-チオ-ジエチレンビス〔３-(３,５-ジ-ｔ-ブチル-
４-ヒドロキシフェニル)プロピオネート〕、オクタデシ
ル-３-(３,５-ジ-ｔ-ブチル-４-ヒドロキシフェニル)プ
ロピオネート、Ｎ,Ｎ'-ヘキサメチレンビス(３,５-ジ-
ｔ-ブチル-４-ヒドロキシ-ヒドロシンナマミド)、３,５
-ジ-ｔ-ブチル-４-ヒドロキシ-ベンジルフォスフォネー
ト-ジエチルエステル、１,３,５-トリメチル-２,４,６-
トリス(３,５-ジ-ｔ-ブチル-４-ヒドロキシベンジル)ベ
ンゼン、トリス-(３,５,-ジ-ｔ-ブチル-４-ヒドロキシ
ベンジル)-イソシアヌレイト、オクチル化ジフエニルア
ミン、２,４-ビス［(オクチルチオ)メチル］-Ｏ-クレゾ
ールがある。また、ヒドラジン系としては、Ｎ,Ｎ'-ビ
ス〔３-(３,５-ジ-ｔ-ブチル-４-ヒドロキシフェニル)
プロピオニル〕ヒドラジンなどがある。また他にも、フ
ェノール系抗酸化剤、ホスファイト系抗酸化剤、チオエ
ーテル系抗酸化剤、重金属不活性化剤などが適用でき
る。

【００３３】紫外線吸収剤としては、例えば、２(２'-
ヒドロキシ-５'-メチルフェニル)ベンゾトリアゾール、
２(２'-ヒドロキシ-３'-ｔ-ブチル-５'-メチルフェニー
ル)５クロロベンゾトリアゾール、２(２'-ヒドロキシ-
３',５-ジ-ｔ-ブチルフェニル)５クロロベンゾトリアゾ
ール、２-ヒドロキシ-４-ｎ-オクトキシベンゾフェノ
ン、サリチル酸フェニル、２-(５-メチル-２-ヒドロキ
シフェニル)ベンゾトリアゾール、２-〔２-ヒドロキシ-
３,５-ビス(α,α-ジメチルベンジル)フェニル〕-２Ｈ-
ベンゾトリアゾール、２-(３,５-ジ-ｔ-ブチル-２-ヒド
ロキシフェニル)ベンゾトリアゾール、２-(３-ｔ-ブチ
ル-５-メチル-２-ヒドロキシフェニル)-５-クロロベン
ゾトリアゾール、２-(３,５-ジ-ｔ-ブチル-２-ヒドロキ
シフェニル)-５-クロロベンゾトリアゾール、２-(３,５
-ジ-ｔ-アミル-２-ヒドロキシフェニル)ベンゾトリアゾ
ール、２-(２'-ヒドロキシ-５'-ｔ-オクチルフェニル)
ベンゾトリアゾール、ヒドロキシフェニルベンゾトリア
ゾール誘導体などがある。または、コクハ酸ジメチル・
１-(２-ヒドロキシエチル)-４-ヒドロキシ-２,２,６,６
-テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ〔｛６-(１,
１,３,３-テトラメチルブチル)アミノ-１,３,５-トリア
ジン-２,４-ジイル｝｛(２,２,６,６-テトラメチル-４-
ヒペリジル)イミノ｝ヘキサメチレン｛(２,２,６,６-テ
トラメチル-４-ピペリジル)イミノ｝〕、Ｎ,Ｎ'-ビス
(３-アミノプロピル)エチレンジアミン・２,４-ビス
〔Ｎ-ブチル-Ｎ-(１,２,２,６,６-ペンタメチル-４ピペ
リジル)アミノ〕-６-クロロ-１,３,５-トリアジン縮合
物、ビス(２,２,６,６-テトラメチル-４-ピペリジル)セ
バケート、２-(３,５-ジ-ｔ-ブチル-４-ヒドロキシベン
ジル)-２-ｎ-ブチルマロン酸ビス(１,２,２,６,６-ペン
タメチル-４-ピペリジル)、２,4-ジ-ｔ-ブチルフェニル
-３,５-ジ-ｔ-ブチル-４-ヒドロキシベンゾエートなど
がある。

【００３４】また、難燃剤としては、例えば以下のもの
が適用できる。ポリブロモジフェニルオキサイド、テト
ラブロモビスフェノールＡ、臭素化エポキシヘキサブロ
モシクロドデカン、エチレンビステトラブリモフタルイ
ミド、臭素化ポリスチレンデクロラン、臭素化ポリカー
ボネート、ポリホスホナート化合物、ハロゲン化ポリホ
スホナート、トリアジン、赤りん、トリクレジルホスフ
ェート、トリフェニルホスフェートクレジルジフェニル
ホスフェート、トリアリルホスフェート、トリキシリル
ホスフェート、トリアルキルホスフェート、トリスクロ
ロエチルホスフェート、トリスクロロプロピルホスフェ
ート、トリス(ジクロロプロピルホスフェート)、三酸化
アンチモン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウ
ム。または、シリコーンオイル、ステアリン酸、ステア
リン酸カルシウム、カーボンブラック、二酸化チタン、
シリカ、マイカ、モンモリロナイト等。

【００３５】〔樹脂組成物の製造方法〕本発明のプロピ
レン系樹脂組成物は上述した各成分および添加剤等を均
一に配合させることによって製造される。その配合方法
（混合方法）については特に制限はなく、合成樹脂の分
野において一般に行われている方法を適用すれば良い。
混合方法としては、一般に行われているヘンシェルミキ
サー、タンブラーおよびリボンミキサーのごとき混合機
を使用してドライブレンドする方法ならびにオープンロ
ール、押出混合機、ニーダーおよびバンバリーのごとき
混合機を用いて溶融させながら混合させる方法が挙げら
れる。これらの方法のうち、いっそう均一な樹脂組成物
を得るにはこれらの混合方法を二種以上併用させるとよ
い。例えば、あらかじめドライブレンドさせた後、その
混合物を溶融混合させる。ドライブレンドを併用する場
合でも、溶融混合させる方法を一種または二種以上併用
する場合でも、後述する成形方法によって成形物を製造
するにあたり、ペレタイザーを使用してペレットに製造
して用いることが特に好ましい。以上の混合方法のう
ち、溶融混合させる場合でも、後述する成形方法によっ
て成形する場合でも、使用される樹脂が溶融する温度で
実施しなければならない。しかし、高い温度で実施する
と樹脂が熱分解や劣化を起こすため、一般には１８０〜
３５０℃（好ましくは、１９０〜２６０℃）で実施され
る。

【００３６】本発明の樹脂組成物は合成樹脂の分野で一
般に実施されている射出成形法、押出成形法、圧縮成形
法および中空成形法のごとき成形方法を適用して所望の
形状に成形させてもよい。また、押出成形機を用いてシ
ート状に成形した後、このシートを真空成形法、圧空成
形法などの二次加工方法によって所望の形状に成形させ
てもよい。

【００３７】

【実施例】

〔第１実施例〕表１に示す各種の耐衝撃性ポリプロピレ
ン(HIPP:High Impact polypropylene)のプロピレン−エ
チレン共重合体と、エチレン−プロピレン系ゴム（ＥＰ
Ｒ）と、ポリエチレン−エチレン／ブテン−ポリエチレ
ントリブロック共重合体（ＴＢＣ）と、タルクを表２に
示す割合で配合し、ヘンシェルミキサーにより５分間ド
ライブレンドを行った。得られた混合物を２１０℃に設
定された同方向二軸押出機（径３０ｍｍ）を用いて混練
し、実施例１〜８、比較例１〜７の組成の樹脂組成物か
らなるペレットを製造した。例えば、表２で示されてい
る実施例１の樹脂組成物は、表１で示されているポリプ
ロピレン系重合体（ＰＰ−１）と、エチレン−プロピレ
ン系ゴム（ＥＰＲ−１）と、トリブロック共重合体（Ｔ
ＢＣ−１）と、タルク（タルク１）とを、７０：７：１
３：１０の配合比で混合したものである。得られた各
樹脂組成物のペレットを２３０℃に設定された射出成形
機を用いて射出成形を行い、測定用の試験片を作成し、
７０℃キシレンに可溶な成分の割合、曲げ弾性率、アイ
ゾット衝撃強度、熱変形温度、引張性を測定した。測定
結果を表２に示す。

【００３８】尚、表中、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との平
面状の界面の強度をＧｃ（Ａ／Ｂ）、ＥＰＲと成分
（Ｂ）との平面状の界面の強度をＧｃ（ＥＰＲ／Ｂ）、
ＴＢＣと成分（Ｂ）との平面状の界面の強度をＧｃ（Ｔ
ＢＣ／Ｂ）とする。タルクの粒度は光散乱沈降法を用
い、その中心粒度を求め、タルクの粒度とした。また、
ＦＰの欄には、ＥＰＲ中におけるプロピレン重量分率
（重量％）を示す。また、ＦＥはトリブロック共重合体
のエチレン含有量を示すもので、ＮＭＲで測定したもの
である。

【００３９】また、表２における諸物性は次のようにし
て測定した。曲げ弾性率（ｋｇｆ／ｃｍ²）はＡＳＴＭ
Ｄ７９０に従い、２３℃の温度において測定した。ア
イゾット衝撃強度（ＩＺＯＤ：kgf・cm/cm）はＡＳＴＭ
Ｄ２６５に準じ、−３０℃の温度においてノッチ付き
で測定した。熱変形温度（ＨＤＴ）はＡＳＴＭＤ６４
８に従い、６６ｐｓｉの荷重の下で測定した。引張性は
ＡＳＴＭＤ６３８に従い、２３℃の温度において測定
した。

【００４０】界面強度Ｇｃは、「クローズドループ（Cl
osed Loop）」,１９９０年２３巻第３９２９頁に記載さ
れている手法で行った。即ち、まず、成分（Ｂ）からな
る厚さの異なる２枚の平板をプレス成形し、用意する。
また、試験に供する成分（Ａ）又はＥＰＲからなる厚さ
１０μmのフィルムを製造する。そして、図１に示すよ
うに、成分（Ａ）又はＥＰＲのフィルムを挟むようにし
て成分（Ｂ）の平板を重ね合わせ、１８０℃、３kgの荷
重で１０分間保持し、接着させ、Ｇｃ測定用の試験片と
する。そして、その界面間に楔を差し込み、室温で２４
時間の放置後に、楔の先端に生じるクラック長を測定
し、界面強度Ｇｃを算出した。尚、位相角が−７゜にな
るように、平板の厚みの比を制御した。また位相角は、
ＢＥＭ法（境界要素法）にて算出した。

【００４１】

【表１】

【００４２】

【表２】

【００４３】表２に示す結果から、実施例１〜８の樹脂
組成物であれば、いずれも曲げ弾性率とアイゾット衝撃
強度が高く、しかも耐熱性が高く、かつ伸張性も高いこ
とが明らかである。しかしながら、界面強度Ｇｃ（ＥＰ
Ｒ／Ｂ）が５０と小さいＥＰＲを用いている比較例１の
ものでは、耐衝撃性が小さくなってしまっている。ま
た、界面強度Ｇｃ（ＥＰＲ／Ｂ）が６００と大きいＥＰ
Ｒを用いている比較例２のものも、耐衝撃性が小さくな
ってしまっている。さらに、界面強度Ｇｃ（Ａ／Ｂ）が
１５と小さいＨＩＰＰを用いている比較例３のものは、
耐衝撃性が小さくなってしまっている。粒径が５.６μm
と大きいタルクを用いている比較例４のものは、耐衝撃
性が小さくなってしまっている。キシレン溶解が７０重
量部と大きい比較例５のものは、曲げ弾性率が小さく、
かつ耐熱性が低い。界面強度Ｇｃ（ＴＢＣ／Ｂ）が５０
と小さいＴＢＣを用いている比較例６のものは、耐衝撃
性が小さくなっている。ＴＢＣを有さない比較例７のも
のは、耐衝撃性が小さいだけでなく、伸びも小さい。

【００４４】〔第２実施例〕同様に、表３に示す各種の
ポリプロピレン系重合体（ＨＩＰＰ）と、エチレン−プ
ロピレン系ゴム（ＥＰＲ）と、ポリスチレン−エチレン
／ブテン−ポリエチレントリブロック共重合体（ＴＢ
Ｃ）と、タルクを表４に示す割合で配合し、ヘンシェル
ミキサーにより５分間ドライブレンドを行った。得られ
た混合物を２１０℃に設定された同方向二軸押出機（径
３０ｍｍ）を用いて混練し、実施例９〜１５及び比較例
８〜１４の組成の樹脂組成物からなるペレットを製造し
た。例えば、表４で示されている実施例９の樹脂組成物
は、表３で示されているポリプロピレン系重合体（ＰＰ
−１）と、エチレン−プロピレン系ゴム（ＥＰＲ−１）
と、トリブロック共重合体（ＴＢＣ−４）と、タルク
（タルク１）とを、７０：７：１３：１０の配合比で
混合したものである。得られた各樹脂組成物のペレット
を２３０℃に設定された射出成形機を用いて射出成形を
行い、測定用の試験片を作成し、上記第１実施例と同様
に、曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度、熱変形温度、引
張性を測定した。測定結果を表４に示す。

【００４５】尚、表中、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との平
面状の界面の強度をＧｃ（Ａ／Ｂ）、ＥＰＲと成分
（Ｂ）との平面状の界面の強度をＧｃ（ＥＰＲ／Ｂ）、
ＴＢＣと成分（Ｂ）との平面状の界面の強度をＧｃ（Ｔ
ＢＣ／Ｂ）とする。タルクの粒度は光散乱沈降法を用
い、その中心粒度を求め、タルクの粒度とした。また、
ＦＰの欄には、ＥＰＲ中におけるプロピレン重量分率
（重量％）を示す。また、ＦＥはトリブロック共重合体
のエチレン含有量を示すもので、ＮＭＲで測定したもの
である。また、ＦＳはトリブロック共重合体のスチレン
含有量を示すもので、ＮＭＲで測定したものである。

【００４６】

【表３】

【００４７】

【表４】

【００４８】表４に示す結果から、実施例９〜１５の樹
脂組成物であれば、いずれも曲げ弾性率とアイゾット衝
撃強度が高く、しかも耐熱性が高く、かつ伸張性も高い
ことが明らかである。しかしながら、界面強度Ｇｃ（Ｅ
ＰＲ／Ｂ）が５０と小さいＥＰＲを用いている比較例８
のものでは、耐衝撃性が小さくなってしまっている。ま
た、界面強度Ｇｃ（ＥＰＲ／Ｂ）が６００と大きいＥＰ
Ｒを用いている比較例９のものも、耐衝撃性が小さくな
ってしまっている。さらに、界面強度Ｇｃ（Ａ／Ｂ）が
１５と小さいＨＩＰＰを用いている比較例１０のもの
は、耐衝撃性が小さくなってしまっている。粒径が５.
６μmと大きいタルクを用いている比較例１１のもの
は、耐衝撃性が小さくなってしまっている。キシレン溶
解が７０重量部と大きい比較例１２のものは、曲げ弾性
率が小さく、かつ耐熱性が低い。界面強度Ｇｃ（ＴＢＣ
／Ｂ）が５０と小さいＴＢＣを用いている比較例１３の
ものは、耐衝撃性が小さくなっている。ＴＢＣを有さな
い比較例１４のものは、耐衝撃性が小さいだけでなく、
伸びも小さい。

【００４９】

【発明の効果】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に
おいて、請求項１記載の樹脂組成物は、成分中に少なく
ともプロピレン−エチレンブロック共重合体を有したポ
リプロピレン系重合体と、エチレン−プロピレン系ゴム
と、ポリエチレン−エチレン／ブテン−ポリエチレント
リブロック共重合体とを含有した重合体成分を有して構
成され、キシレンによる分別において、７０℃キシレン
に可溶な成分の割合が２５〜６０重量部であり、前記ポ
リプロピレン系重合体の９０℃キシレンに可溶な成分
（Ａ）と、１１０℃キシレンに不溶な成分（Ｂ）との間
の平らな界面の界面強度が、非対称ダブルカンティレバ
ービーム法で位相角を−２°から−１２°の範囲で測定
した場合に、２０〜５００（Ｊ／ｍ²）であることを特
徴とするものである。

【００５０】請求項２記載の樹脂組成物は、成分中に少
なくともプロピレン−エチレンブロック共重合体を有し
たポリプロピレン系重合体と、エチレン−プロピレン系
ゴムと、ポリスチレン−エチレン／ブテン−ポリエチレ
ントリブロック共重合体とを含有した重合体成分を有し
て構成され、キシレンによる分別において、７０℃キシ
レンに可溶な成分の割合が２５〜６０重量部であり、前
記ポリプロピレン系重合体の９０℃キシレンに可溶な成
分（Ａ）と、１１０℃キシレンに不溶な成分（Ｂ）との
間の平らな界面の界面強度が、非対称ダブルカンティレ
バービーム法で位相角を−２°から−１２°の範囲で測
定した場合に、２０〜５００（Ｊ／ｍ²）であることを
特徴とするものである。

【００５１】請求項３記載の樹脂組成物は、タルクが、
重合体成分とタルクの合計量１００重量部当たり、７〜
５０重量部含有されていることを特徴とする請求項１ま
たは２記載の樹脂組成物である。

【００５２】請求項４に記載の発明は、請求項１，２，
３のいずれかに記載の樹脂組成物において、前記成分
（Ｂ）と、前記エチレン−プロピレン系ゴムの間の平ら
な界面の界面強度が、非対称ダブルカンティレバービー
ム法で位相角が−２°から−１２°の範囲で測定した場
合に、１００〜４００（Ｊ／ｍ²）であることを特徴と
するものである。

【００５３】請求項５記載の発明は、請求項１記載の樹
脂組成物において、前記成分（Ｂ）と、前記ポリエチレ
ン−エチレン／ブテン−ポリエチレントリブロック共重
合体の間の平らな界面の界面強度が、非対称ダブルカン
ティレバービーム法で位相角が−２°から−１２°の範
囲で測定した場合に、１００〜１０００（Ｊ／ｍ²）で
あることを特徴とするものである。

【００５４】請求項６記載の発明は、請求項２記載の樹
脂組成物において、前記成分（Ｂ）と、前記ポリスチレ
ン−エチレン／ブテン−ポリエチレントリブロック共重
合体の間の平らな界面の界面強度が、非対称ダブルカン
ティレバービーム法で位相角が−２°から−１２°の範
囲で測定した場合に、１００〜１０００（Ｊ／ｍ²）で
あることを特徴とするものである。

【００５５】請求項７記載の発明は、請求項１〜６のい
ずれかに記載の樹脂組成物において、前記ポリプロピレ
ン系重合体の９０℃キシレンに可溶な成分（Ａ）と、１
１０℃キシレンに不溶な成分（Ｂ）との間の平らな界面
の界面強度が、非対称ダブルカンティレバービーム法で
位相角を−２°から−１２°の範囲で測定した場合に、
５０〜４００（Ｊ／ｍ²）であることを特徴とするもの
である。

【００５６】請求項８記載の発明は、請求項１〜７のい
ずれかに記載の樹脂組成物において、前記成分（Ｂ）
と、前記エチレン−プロピレン系ゴムの間の平らな界面
の界面強度が、非対称ダブルカンティレバービーム法で
位相角が−２°から−１２°の範囲で測定した場合に、
１５０〜４００（Ｊ／ｍ²）であることを特徴とするも
のである。

【００５７】請求項９記載の発明は、請求項１または５
記載の樹脂組成物において、前記成分（Ｂ）と、前記ポ
リエチレン−エチレン／ブテン−ポリエチレントリブロ
ック共重合体の間の平らな界面の界面強度が、非対称ダ
ブルカンティレバービーム法で位相角が−２°から−１
２°の範囲で測定した場合に、２００〜１０００（Ｊ／
ｍ²）であることを特徴とするものである。

【００５８】請求項１０記載の発明は、請求項２または
６に記載の樹脂組成物において、前記成分（Ｂ）と、前
記ポリスチレン−エチレン／ブテン−ポリエチレントリ
ブロック共重合体の間の平らな界面の界面強度が、非対
称ダブルカンティレバービーム法で位相角が−２°から
−１２°の範囲で測定した場合に、２００〜１０００
（Ｊ／ｍ²）であることを特徴とするものである。

【００５９】請求項１１記載の発明は、タルクの平均粒
径が２.５μm以下であることを特徴とする請求項３記載
の樹脂組成物である。

【００６０】本発明の樹脂組成物は、上記構成を有する
ことにより、耐衝撃性が優れ、剛性が高いことに加え
て、耐熱性と引張性が共に優れているものである。した
がって、特に自動車内外装部品などの材料として好適で
ある。

【図面の簡単な説明】

【図１】界面強度Ｇｃの測定方法を説明するための側面
図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者蛇川育稔愛知県豊田市トヨタ町１番地トヨタ自動車株式会社内 (72)発明者野村孝夫愛知県豊田市トヨタ町１番地トヨタ自動車株式会社内 (72)発明者西尾武純愛知県豊田市トヨタ町１番地トヨタ自動車株式会社内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】成分中に少なくともプロピレン−エチレ
ンブロック共重合体を有したポリプロピレン系重合体
と、エチレン−プロピレン系ゴムと、ポリエチレン−エ
チレン／ブテン−ポリエチレントリブロック共重合体と
を含有した重合体成分を有して構成され、キシレンによる分別において、７０℃キシレンに可溶な
成分の割合が２５〜６０重量部であり、前記ポリプロピレン系重合体の９０℃キシレンに可溶な
成分（Ａ）と、１１０℃キシレンに不溶な成分（Ｂ）と
の間の平らな界面の界面強度が、非対称ダブルカンティ
レバービーム法で位相角を−２°から−１２°の範囲で
測定した場合に、２０〜５００（Ｊ／ｍ²）であること
を特徴とする樹脂組成物。
【請求項２】成分中に少なくともプロピレン−エチレ
ンブロック共重合体を有したポリプロピレン系重合体
と、エチレン−プロピレン系ゴムと、ポリスチレン−エ
チレン／ブテン−ポリエチレントリブロック共重合体と
を含有した重合体成分を有して構成され、キシレンによる分別において、７０℃キシレンに可溶な
成分の割合が２５〜６０重量部であり、前記ポリプロピレン系重合体の９０℃キシレンに可溶な
成分（Ａ）と、１１０℃キシレンに不溶な成分（Ｂ）と
の間の平らな界面の界面強度が、非対称ダブルカンティ
レバービーム法で位相角を−２°から−１２°の範囲で
測定した場合に、２０〜５００（Ｊ／ｍ²）であること
を特徴とする樹脂組成物。
【請求項３】タルクが、前記重合体成分とタルクの合
計量１００重量部当たり、７〜５０重量部含有されてい
ることを特徴とする請求項１または２記載の樹脂組成
物。
【請求項４】請求項１，２，３のいずれかに記載の樹
脂組成物において、前記成分（Ｂ）と、前記エチレン−
プロピレン系ゴムの間の平らな界面の界面強度が、非対
称ダブルカンティレバービーム法で位相角が−２°から
−１２°の範囲で測定した場合に、１００〜４００（Ｊ
／ｍ²）であることを特徴とする樹脂組成物。
【請求項５】請求項１に記載の樹脂組成物において、
前記成分（Ｂ）と、前記ポリエチレン−エチレン／ブテ
ン−ポリエチレントリブロック共重合体の間の平らな界
面の界面強度が、非対称ダブルカンティレバービーム法
で位相角が−２°から−１２°の範囲で測定した場合
に、１００〜１０００（Ｊ／ｍ²）であることを特徴と
する樹脂組成物。
【請求項６】請求項２に記載の樹脂組成物において、
前記成分（Ｂ）と、前記ポリスチレン−エチレン／ブテ
ン−ポリエチレントリブロック共重合体の間の平らな界
面の界面強度が、非対称ダブルカンティレバービーム法
で位相角が−２°から−１２°の範囲で測定した場合
に、１００〜１０００（Ｊ／ｍ²）であることを特徴と
する樹脂組成物。
【請求項７】請求項１〜６のいずれかに記載の樹脂組
成物において、前記ポリプロピレン系重合体の９０℃キ
シレンに可溶な成分（Ａ）と、前記成分（Ｂ）との間の
平らな界面の界面強度が、非対称ダブルカンティレバー
ビーム法で位相角を−２°から−１２°の範囲で測定し
た場合に、５０〜４００（Ｊ／ｍ²）であることを特徴
とする樹脂組成物。
【請求項８】請求項１〜７のいずれかに記載の樹脂組
成物において、前記成分（Ｂ）と、前記エチレン−プロ
ピレン系ゴムの間の平らな界面の界面強度が、非対称ダ
ブルカンティレバービーム法で位相角が−２°から−１
２°の範囲で測定した場合に、１５０〜４００（Ｊ／ｍ
²）であることを特徴とする樹脂組成物。
【請求項９】請求項１または５記載の樹脂組成物にお
いて、前記成分（Ｂ）と、前記ポリエチレン−エチレン
／ブテン−ポリエチレントリブロック共重合体の間の平
らな界面の界面強度が、非対称ダブルカンティレバービ
ーム法で位相角が−２°から−１２°の範囲で測定した
場合に、２００〜１０００（Ｊ／ｍ²）であることを特
徴とする樹脂組成物。
【請求項１０】請求項２または６に記載の樹脂組成物
において、前記成分（Ｂ）と、前記ポリスチレン−エチ
レン／ブテン−ポリエチレントリブロック共重合体の間
の平らな界面の界面強度が、非対称ダブルカンティレバ
ービーム法で位相角が−２°から−１２°の範囲で測定
した場合に、２００〜１０００（Ｊ／ｍ²）であること
を特徴とする樹脂組成物。
【請求項１１】タルクの平均粒径が２.５μm以下であ
ることを特徴とする請求項３記載の樹脂組成物。