JPH08180879A - 燃料電池の電極およびその製造方法並びに発電層の製造方法 - Google Patents
燃料電池の電極およびその製造方法並びに発電層の製造方法Info
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- JPH08180879A JPH08180879A JP6336149A JP33614994A JPH08180879A JP H08180879 A JPH08180879 A JP H08180879A JP 6336149 A JP6336149 A JP 6336149A JP 33614994 A JP33614994 A JP 33614994A JP H08180879 A JPH08180879 A JP H08180879A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 十分なガス透過性と導電性とを有する燃料電
池の電極及びその製造方法を提供する。 【構成】 触媒Ｐを担持した触媒担持カーボンＣと、ポ
リビニルアルコールにより形成された略一定の径の水溶
性の短繊維Ｆとを高分子電解質Ｎの溶液に分散させてペ
ースト状とし、シート状に形成して乾燥した後に、この
シート状部材を温水に浸漬して短繊維Ｆを溶出させて触
媒電極１４を完成する。触媒電極１４には、短繊維Ｆの
溶出跡としての略一定の径の細孔Ｓが複数形成される。
電極のガス透過性は細孔の径に依存するから、粒状の造
孔剤を用いて形成した細孔を備える電極に比して、同じ
ガス透過性とすれば、触媒電極１４は、その内部に形成
される細孔Ｓの占める空間を小さくすることができるか
ら、その導電面積が大きくなり、燃料電池の性能を向上
させることができる。
池の電極及びその製造方法を提供する。 【構成】 触媒Ｐを担持した触媒担持カーボンＣと、ポ
リビニルアルコールにより形成された略一定の径の水溶
性の短繊維Ｆとを高分子電解質Ｎの溶液に分散させてペ
ースト状とし、シート状に形成して乾燥した後に、この
シート状部材を温水に浸漬して短繊維Ｆを溶出させて触
媒電極１４を完成する。触媒電極１４には、短繊維Ｆの
溶出跡としての略一定の径の細孔Ｓが複数形成される。
電極のガス透過性は細孔の径に依存するから、粒状の造
孔剤を用いて形成した細孔を備える電極に比して、同じ
ガス透過性とすれば、触媒電極１４は、その内部に形成
される細孔Ｓの占める空間を小さくすることができるか
ら、その導電面積が大きくなり、燃料電池の性能を向上
させることができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、燃料電池の電極および
その製造方法並びに発電層の製造方法に関し、詳しく
は、燃料電池に用いられ、触媒を担持したカーボン粒子
を混在してなり、複数の細孔を有する燃料電池の電極お
よびその製造方法並びに電解質膜と電解質膜を挟持する
２つの電極とからなる燃料電池の発電層の製造方法に関
する。
その製造方法並びに発電層の製造方法に関し、詳しく
は、燃料電池に用いられ、触媒を担持したカーボン粒子
を混在してなり、複数の細孔を有する燃料電池の電極お
よびその製造方法並びに電解質膜と電解質膜を挟持する
２つの電極とからなる燃料電池の発電層の製造方法に関
する。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池、例えば、固体高分子型燃料電
池では、電解質膜を挟んで対峙する２つの電極（酸素極
と燃料極）に、水素を含有する燃料ガスと酸素を含有す
る酸化ガスとをそれぞれ供給することにより、次式
（１）および（２）に示す反応が行なわれ、化学エネル
ギが直接電気エネルギに変換される。
池では、電解質膜を挟んで対峙する２つの電極（酸素極
と燃料極）に、水素を含有する燃料ガスと酸素を含有す
る酸化ガスとをそれぞれ供給することにより、次式
（１）および（２）に示す反応が行なわれ、化学エネル
ギが直接電気エネルギに変換される。
【０００３】 カソード反応（酸素極）：２Ｈ+＋２ｅ-＋（１／２）Ｏ2→Ｈ2Ｏ …（１） アノード反応（燃料極）：Ｈ2→２Ｈ+＋２ｅ- …（２）
【０００４】この反応を連続的にかつ円滑に行なうため
には、酸素極では生成する水を速やかに排除すると共に
酸化ガスを連続的に供給する必要があり、燃料極では生
成した水素イオンを水和により電解質膜中にスムーズに
拡散するための水と燃料ガスとを連続的に供給する必要
がある。このほか、接触抵抗を小さくし効率の良い燃料
電池とするために、電解質膜と両電極とを密着する必要
もある。
には、酸素極では生成する水を速やかに排除すると共に
酸化ガスを連続的に供給する必要があり、燃料極では生
成した水素イオンを水和により電解質膜中にスムーズに
拡散するための水と燃料ガスとを連続的に供給する必要
がある。このほか、接触抵抗を小さくし効率の良い燃料
電池とするために、電解質膜と両電極とを密着する必要
もある。
【０００５】従来、こうした要求に応える電極と電解質
膜との接合体の製造方法としては、亜鉛，アルミニウ
ム，クロム等の金属あるいはこれらの金属塩の粉末（粒
径２０μｍ）と触媒を担持したカーボンとを混合してシ
ート状の電極部材を形成し、形成した電極部材と高分子
電解質膜とを接合して一体化した後に、電極部材を強酸
性水溶液に浸漬して電極部材内の金属あるいは金属塩を
溶解させて除去することにより内部に細孔を有する電極
と電解質膜との接合体を製造する方法が提案されている
（特開平６−２０３８５２号公報等）。
膜との接合体の製造方法としては、亜鉛，アルミニウ
ム，クロム等の金属あるいはこれらの金属塩の粉末（粒
径２０μｍ）と触媒を担持したカーボンとを混合してシ
ート状の電極部材を形成し、形成した電極部材と高分子
電解質膜とを接合して一体化した後に、電極部材を強酸
性水溶液に浸漬して電極部材内の金属あるいは金属塩を
溶解させて除去することにより内部に細孔を有する電極
と電解質膜との接合体を製造する方法が提案されている
（特開平６−２０３８５２号公報等）。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記製
造方法では、電極に十分なガスの透過性を確保しようと
すると、電極内に必要以上の空間を形成されて、燃料電
池の性能を低下させたり、電極を脆弱なものにしてしま
うといった問題があった。粒状の金属あるいは金属塩を
造孔剤として用いると、形成される細孔は、造孔剤の形
状である略球状の空孔を連通した形状となる。このた
め、細孔の径は、その長さ方向に大きく変化し、一定と
ならない。電極におけるガスの透過性は、電極に形成さ
れる細孔の径に依存するから、細孔の径が大きく変化す
る電極では、十分なガスの透過性を得ようとすると、そ
の内部に必要以上の空間を形成することになる。こうし
た必要以上の空間は、電極の導電面積を減少させてその
導電性を低下させると共に、電極を脆弱なものにする。
造方法では、電極に十分なガスの透過性を確保しようと
すると、電極内に必要以上の空間を形成されて、燃料電
池の性能を低下させたり、電極を脆弱なものにしてしま
うといった問題があった。粒状の金属あるいは金属塩を
造孔剤として用いると、形成される細孔は、造孔剤の形
状である略球状の空孔を連通した形状となる。このた
め、細孔の径は、その長さ方向に大きく変化し、一定と
ならない。電極におけるガスの透過性は、電極に形成さ
れる細孔の径に依存するから、細孔の径が大きく変化す
る電極では、十分なガスの透過性を得ようとすると、そ
の内部に必要以上の空間を形成することになる。こうし
た必要以上の空間は、電極の導電面積を減少させてその
導電性を低下させると共に、電極を脆弱なものにする。
【０００７】また、上記製造方法では、溶解した金属イ
オンにより電解質膜の性能を低下させる場合を生じると
いう問題もあった。造孔剤として電極部材に混在させた
金属あるいは金属塩は強酸性水溶液により溶解されて除
去されるが、金属イオンが完全に除去されずに僅かでも
残留すると、金属イオンが電解質膜の官能基と結合して
電解質膜の性能を大きく低下させる。電極部材内に混在
させた金属あるは金属塩が電極内部に閉じこめられた場
合など、完全に溶解し除去するのが困難な場合もある。
オンにより電解質膜の性能を低下させる場合を生じると
いう問題もあった。造孔剤として電極部材に混在させた
金属あるいは金属塩は強酸性水溶液により溶解されて除
去されるが、金属イオンが完全に除去されずに僅かでも
残留すると、金属イオンが電解質膜の官能基と結合して
電解質膜の性能を大きく低下させる。電極部材内に混在
させた金属あるは金属塩が電極内部に閉じこめられた場
合など、完全に溶解し除去するのが困難な場合もある。
【０００８】本発明の燃料電池の電極及びその製造方法
並びに発電層の製造方法は、こうした問題を解決し、十
分なガス透過性と導電性とを有する燃料電池の電極およ
びその製造方法を提供すると共に、電解質膜の性能を高
く維持する発電層の製造方法を提供することを目的と
し、次の構成を採った。
並びに発電層の製造方法は、こうした問題を解決し、十
分なガス透過性と導電性とを有する燃料電池の電極およ
びその製造方法を提供すると共に、電解質膜の性能を高
く維持する発電層の製造方法を提供することを目的と
し、次の構成を採った。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明の燃料電池の電極
は、燃料電池に用いられ、触媒を担持したカーボン粒子
を混在してなり、内部に複数の細孔を有する燃料電池の
電極であって、前記細孔は、少なくとも径の２倍以上の
長さに亘って該径が一定に形成された孔であることを要
旨とする。
は、燃料電池に用いられ、触媒を担持したカーボン粒子
を混在してなり、内部に複数の細孔を有する燃料電池の
電極であって、前記細孔は、少なくとも径の２倍以上の
長さに亘って該径が一定に形成された孔であることを要
旨とする。
【００１０】本発明の燃料電池の電極の製造方法は、燃
料電池に用いられる電極の製造方法であって、触媒を担
持したカーボン粒子と水溶性の短繊維とが混在するシー
ト状の電極部材を形成する電極部材形成工程と、該形成
された電極部材に混在する前記短繊維を、水により溶出
する短繊維溶出工程とを備えることを要旨とする。
料電池に用いられる電極の製造方法であって、触媒を担
持したカーボン粒子と水溶性の短繊維とが混在するシー
ト状の電極部材を形成する電極部材形成工程と、該形成
された電極部材に混在する前記短繊維を、水により溶出
する短繊維溶出工程とを備えることを要旨とする。
【００１１】本発明の燃料電池の発電層の製造方法は、
電解質膜と該電解質膜を挟持する２つの電極とからなる
燃料電池の発電層の製造方法であって、触媒を担持した
カーボン粒子と水溶性の短繊維とが混在するシート状の
電極部材を形成する電極部材形成工程と、該形成された
電極部材と前記電解質膜とを接合する接合工程と、該接
合された電極部材に混在する前記短繊維を、水により溶
出する短繊維溶出工程とを備えることを要旨とする。
電解質膜と該電解質膜を挟持する２つの電極とからなる
燃料電池の発電層の製造方法であって、触媒を担持した
カーボン粒子と水溶性の短繊維とが混在するシート状の
電極部材を形成する電極部材形成工程と、該形成された
電極部材と前記電解質膜とを接合する接合工程と、該接
合された電極部材に混在する前記短繊維を、水により溶
出する短繊維溶出工程とを備えることを要旨とする。
【００１２】
【作用】以上のように構成された本発明の燃料電池の電
極は、複数の細孔が、燃料等の通路をなす。電極の細孔
の径を少なくとも径の２倍以上の長さに亘って一定にす
ることにより、電極内に形成される必要以上の空間を少
なくし、導電面積を大きくする。ここで、「径が一定」
には、厳密な意味において径が一定の場合の他、通常径
が一定とみなされる程度の範囲、例えば、径の変化が５
％あるいは１０％程度の変形をも含む。
極は、複数の細孔が、燃料等の通路をなす。電極の細孔
の径を少なくとも径の２倍以上の長さに亘って一定にす
ることにより、電極内に形成される必要以上の空間を少
なくし、導電面積を大きくする。ここで、「径が一定」
には、厳密な意味において径が一定の場合の他、通常径
が一定とみなされる程度の範囲、例えば、径の変化が５
％あるいは１０％程度の変形をも含む。
【００１３】本発明の燃料電池の電極の製造方法は、電
極部材形成工程で、触媒を担持したカーボン粒子と水溶
性の短繊維とが混在するシート状の電極部材を形成し、
短繊維溶出工程で、形成された電極部材に混在する短繊
維を水により溶出する。こうして形成された電極には、
略一定の径の細孔が複数形成される。
極部材形成工程で、触媒を担持したカーボン粒子と水溶
性の短繊維とが混在するシート状の電極部材を形成し、
短繊維溶出工程で、形成された電極部材に混在する短繊
維を水により溶出する。こうして形成された電極には、
略一定の径の細孔が複数形成される。
【００１４】本発明の燃料電池の発電層の製造方法は、
電極部材形成工程で、触媒を担持したカーボン粒子と水
溶性の短繊維とが混在するシート状の電極部材を形成
し、接合工程で、形成された電極部材と電解質膜とを接
合する。そして、短繊維溶出工程で、接合された電極部
材に混在する短繊維を水により溶出して、燃料電池の発
電層を得る。電極部材と電解質膜とを接合した後に、電
極部材に混在する短繊維を水により溶出することによ
り、接合工程で細孔が潰れるのを防止する。
電極部材形成工程で、触媒を担持したカーボン粒子と水
溶性の短繊維とが混在するシート状の電極部材を形成
し、接合工程で、形成された電極部材と電解質膜とを接
合する。そして、短繊維溶出工程で、接合された電極部
材に混在する短繊維を水により溶出して、燃料電池の発
電層を得る。電極部材と電解質膜とを接合した後に、電
極部材に混在する短繊維を水により溶出することによ
り、接合工程で細孔が潰れるのを防止する。
【００１５】
【実施例】以上説明した本発明の構成・作用を一層明ら
かにするために、以下本発明の好適な実施例について説
明する。図１は本発明の好適な一実施例である触媒電極
１４およびこの触媒電極１４と電解質膜１２とを接合し
て形成される発電層１５を備える燃料電池１０の構成を
例示する模式図、図２は触媒電極１４の構造の概略を示
す模式図である。
かにするために、以下本発明の好適な実施例について説
明する。図１は本発明の好適な一実施例である触媒電極
１４およびこの触媒電極１４と電解質膜１２とを接合し
て形成される発電層１５を備える燃料電池１０の構成を
例示する模式図、図２は触媒電極１４の構造の概略を示
す模式図である。
【００１６】図１に示すように、燃料電池１０は、電解
質膜１２と、電解質膜１２を挟持してサンドイッチ構造
とする２つの触媒電極１４と、このサンドイッチ構造を
挟持する２つのガス拡散電極１６と、サンドイッチ構造
と共にガス拡散電極１６をも挟持する集電極２０とから
なる。
質膜１２と、電解質膜１２を挟持してサンドイッチ構造
とする２つの触媒電極１４と、このサンドイッチ構造を
挟持する２つのガス拡散電極１６と、サンドイッチ構造
と共にガス拡散電極１６をも挟持する集電極２０とから
なる。
【００１７】電解質膜１２は、高分子材料、例えば、フ
ッ素系樹脂により形成された厚さ５０μｍないし３００
μｍ好ましくは１００μｍないし２００μｍのイオン交
換膜（例えば、Ｄｕ Ｐｏｎｔ社製商品名「ナフィオ
ン」として販売されているパーフルオロカーボンスルホ
ン酸高分子膜等）であり、湿潤状態で良好な電気伝導性
を示す。
ッ素系樹脂により形成された厚さ５０μｍないし３００
μｍ好ましくは１００μｍないし２００μｍのイオン交
換膜（例えば、Ｄｕ Ｐｏｎｔ社製商品名「ナフィオ
ン」として販売されているパーフルオロカーボンスルホ
ン酸高分子膜等）であり、湿潤状態で良好な電気伝導性
を示す。
【００１８】図２に示すように、２つの触媒電極１４
は、触媒Ｐとしての白金あるいは白金と他の金属との合
金の微粒子（平均粒径約１ｎｍ）を２０ｗｔ％担持した
触媒担持カーボンＣ（平均粒径約２０ｎｍ）を高分子電
解質Ｎ（例えば、電解質膜１２を形成した商品名「ナフ
ィオン」等）により形成した厚さ１μｍないし１００μ
ｍ好ましくは３μｍないし１０μｍ（実施例では５μ
ｍ）のシート状の電極である。この触媒電極１４には、
径が１０ｎｍないし１００ｎｍ好ましくは３０ｎｍない
し８０ｎｍ（実施例では、約５０ｎｍ）で、長さが０．
５μｍないし１０μｍ好ましくは１μｍないし３μｍ
（実施例では、約２μｍ）の細孔Ｓが方向性を持たずに
多数形成されている。それぞれの細孔Ｓは、所々で隣接
する細孔Ｓと連絡している。
は、触媒Ｐとしての白金あるいは白金と他の金属との合
金の微粒子（平均粒径約１ｎｍ）を２０ｗｔ％担持した
触媒担持カーボンＣ（平均粒径約２０ｎｍ）を高分子電
解質Ｎ（例えば、電解質膜１２を形成した商品名「ナフ
ィオン」等）により形成した厚さ１μｍないし１００μ
ｍ好ましくは３μｍないし１０μｍ（実施例では５μ
ｍ）のシート状の電極である。この触媒電極１４には、
径が１０ｎｍないし１００ｎｍ好ましくは３０ｎｍない
し８０ｎｍ（実施例では、約５０ｎｍ）で、長さが０．
５μｍないし１０μｍ好ましくは１μｍないし３μｍ
（実施例では、約２μｍ）の細孔Ｓが方向性を持たずに
多数形成されている。それぞれの細孔Ｓは、所々で隣接
する細孔Ｓと連絡している。
【００１９】この電解質膜１２と２つの触媒電極１４
は、２つの触媒電極１４で電解質膜１２を挟みサンドイ
ッチ構造とした状態で、１００℃ないし１６０℃好まし
くは１１０℃ないし１３０℃の温度で、１ＭＰａ｛１
０．２kgf／cm2｝ないし２０ＭＰａ｛２０４kgf／cm2｝
好ましくは５ＭＰａ｛５１kgf／cm2｝ないし１０ＭＰａ
｛１０２kgf／cm2｝の圧力を作用させて接合するホット
プレスにより接合されて発電層１５を形成している。
は、２つの触媒電極１４で電解質膜１２を挟みサンドイ
ッチ構造とした状態で、１００℃ないし１６０℃好まし
くは１１０℃ないし１３０℃の温度で、１ＭＰａ｛１
０．２kgf／cm2｝ないし２０ＭＰａ｛２０４kgf／cm2｝
好ましくは５ＭＰａ｛５１kgf／cm2｝ないし１０ＭＰａ
｛１０２kgf／cm2｝の圧力を作用させて接合するホット
プレスにより接合されて発電層１５を形成している。
【００２０】２つのガス拡散電極１６は、表面をポリ四
フッ化エチレンでコーティングした炭素繊維と何等処理
されていない炭素繊維とを１対１の割合とした糸で織成
したカーボンクロスにより形成されている。ガス拡散電
極１６は、炭素繊維にコーティングされたポリ四フッ化
エチレンが撥水性を呈することから、ガス拡散電極１６
の表面全体が水で覆われてることがなく、良好なガス透
過性を有する。２つのガス拡散電極１６は、発電層１５
を挟持した状態で、室温で、２ＭＰａ｛２０．４kgf／c
m2｝ないし２０ＭＰａ｛１０２kgf／cm2｝好ましくは５
ＭＰａ｛５１kgf／cm2｝ないし１０ＭＰａ｛１０２kgf
／cm2｝の圧力を作用させて接合するコールドプレスに
より発電層１５に接合されている。
フッ化エチレンでコーティングした炭素繊維と何等処理
されていない炭素繊維とを１対１の割合とした糸で織成
したカーボンクロスにより形成されている。ガス拡散電
極１６は、炭素繊維にコーティングされたポリ四フッ化
エチレンが撥水性を呈することから、ガス拡散電極１６
の表面全体が水で覆われてることがなく、良好なガス透
過性を有する。２つのガス拡散電極１６は、発電層１５
を挟持した状態で、室温で、２ＭＰａ｛２０．４kgf／c
m2｝ないし２０ＭＰａ｛１０２kgf／cm2｝好ましくは５
ＭＰａ｛５１kgf／cm2｝ないし１０ＭＰａ｛１０２kgf
／cm2｝の圧力を作用させて接合するコールドプレスに
より発電層１５に接合されている。
【００２１】集電極２０は、カーボンを圧縮して緻密化
しガス不透過とした緻密質カーボンにより形成されてお
り、集電極２０のガス拡散電極１６と接触する面には、
平行に配置された複数のリブ２２が形成されている。こ
のリブ２２は、ガス拡散電極１６とで酸素を含有する酸
化ガス（例えば、空気等）または水素を含有する燃料ガ
ス（例えば、メタノール改質ガス等）の流路２４を形成
する。
しガス不透過とした緻密質カーボンにより形成されてお
り、集電極２０のガス拡散電極１６と接触する面には、
平行に配置された複数のリブ２２が形成されている。こ
のリブ２２は、ガス拡散電極１６とで酸素を含有する酸
化ガス（例えば、空気等）または水素を含有する燃料ガ
ス（例えば、メタノール改質ガス等）の流路２４を形成
する。
【００２２】こうして構成された燃料電池１０の発電層
１５と２つのガス拡散電極１６とを挟んで対峙する集電
極２０とガス拡散電極１６とにより形成される流路２４
に、酸化ガスおよび燃料ガスを供給すれば、電解質膜１
２を挟んで対峙する２つの触媒電極１４に酸化ガスおよ
び燃料ガスが供給されて、前述の反応式（１）および
（２）に示す電気化学反応が行なわれ、化学エネルギが
直接電気エネルギに変換される。
１５と２つのガス拡散電極１６とを挟んで対峙する集電
極２０とガス拡散電極１６とにより形成される流路２４
に、酸化ガスおよび燃料ガスを供給すれば、電解質膜１
２を挟んで対峙する２つの触媒電極１４に酸化ガスおよ
び燃料ガスが供給されて、前述の反応式（１）および
（２）に示す電気化学反応が行なわれ、化学エネルギが
直接電気エネルギに変換される。
【００２３】次に、実施例の燃料電池１０の発電層１５
の形成の様子を触媒電極１４の製造の様子を含めて図３
に示す工程図に基づき説明する。まず、１ｇの触媒担持
カーボンＣに対して、１００ｍｇの水溶性の有機高分子
により形成された略一定の径の短繊維Ｆ（例えば、ポリ
ビニルアルコールなどのアルコール類，デンプンやショ
糖などの糖類，ゼラチンや寒天などの水溶性タンパク質
等により形成された径が１０ｎｍないし１００ｎｍ好ま
しくは３０ｎｍないし８０ｎｍで、長さが０．５μｍな
いし１０μｍ好ましくは１μｍないし３μｍの短繊
維）、１０ｍｌの５ｗｔ％ナフィオン溶液（アルドリッ
チケミカル社製）、１０ｍｌのシクロヘキサノールを混
合し、超音波を照射して短繊維Ｆを均一に分散させてペ
ースト状のインクとする（工程１）。なお、超音波の照
射には、市販されている超音波洗浄機を用い、周波数３
０ｋＨｚないし５０ｋＨｚの超音波を照射した。
の形成の様子を触媒電極１４の製造の様子を含めて図３
に示す工程図に基づき説明する。まず、１ｇの触媒担持
カーボンＣに対して、１００ｍｇの水溶性の有機高分子
により形成された略一定の径の短繊維Ｆ（例えば、ポリ
ビニルアルコールなどのアルコール類，デンプンやショ
糖などの糖類，ゼラチンや寒天などの水溶性タンパク質
等により形成された径が１０ｎｍないし１００ｎｍ好ま
しくは３０ｎｍないし８０ｎｍで、長さが０．５μｍな
いし１０μｍ好ましくは１μｍないし３μｍの短繊
維）、１０ｍｌの５ｗｔ％ナフィオン溶液（アルドリッ
チケミカル社製）、１０ｍｌのシクロヘキサノールを混
合し、超音波を照射して短繊維Ｆを均一に分散させてペ
ースト状のインクとする（工程１）。なお、超音波の照
射には、市販されている超音波洗浄機を用い、周波数３
０ｋＨｚないし５０ｋＨｚの超音波を照射した。
【００２４】続いて、このペースト状のインクをドクタ
ーブレード式の印刷装置を用いて厚さ５０μｍないし５
００μｍ好ましくは１００μｍないし３００μｍに調整
して印刷し、４０℃ないし１００℃好ましくは６０℃な
いし８０℃の温度で真空乾燥して、厚さ１μｍないし１
００μｍ好ましくは３μｍないし１０μｍのシート状の
電極部材１７を形成する（工程２）。こうして形成され
た電極部材１７で電解質膜１２を挟みサンドイッチ構造
とした状態で、１００℃ないし１６０℃好ましくは１１
０℃ないし１３０℃の温度で、１ＭＰａ｛１０．２kgf
／cm2｝ないし２０ＭＰａ｛２０４kgf／cm2｝好ましく
は５ＭＰａ｛５１kgf／cm2｝ないし１５ＭＰａ｛１５３
kgf／cm2｝の圧力を作用させて接合するホットプレスに
より接合する（工程３）。
ーブレード式の印刷装置を用いて厚さ５０μｍないし５
００μｍ好ましくは１００μｍないし３００μｍに調整
して印刷し、４０℃ないし１００℃好ましくは６０℃な
いし８０℃の温度で真空乾燥して、厚さ１μｍないし１
００μｍ好ましくは３μｍないし１０μｍのシート状の
電極部材１７を形成する（工程２）。こうして形成され
た電極部材１７で電解質膜１２を挟みサンドイッチ構造
とした状態で、１００℃ないし１６０℃好ましくは１１
０℃ないし１３０℃の温度で、１ＭＰａ｛１０．２kgf
／cm2｝ないし２０ＭＰａ｛２０４kgf／cm2｝好ましく
は５ＭＰａ｛５１kgf／cm2｝ないし１５ＭＰａ｛１５３
kgf／cm2｝の圧力を作用させて接合するホットプレスに
より接合する（工程３）。
【００２５】ホットプレスにより接合された電極部材１
７と電解質膜１２とを５０℃ないし１００℃好ましくは
７０℃ないし９０℃の温水に浸漬し、工程１の短繊維Ｆ
の分散に用いた市販の超音波洗浄機と同一の超音波洗浄
機を用いて３０ｋＨｚないし５０ｋＨｚの超音波を電極
部材１７に照射して、電極部材１７に混在した短繊維Ｆ
を温水に溶出させ（工程４）、３０℃ないし６０℃で真
空乾燥して（工程５）、触媒電極１４を形成すると共に
発電層１５を完成する。なお、短繊維Ｆを溶出する際の
温水の温度は、短繊維Ｆの材質により定まるものであ
り、例えば、ポリビニルアルコールにより短繊維Ｆを形
成した場合では８０℃が良好な温度であった。実施例で
は、燃料電池１０の組み付け時の取り扱いを容易にする
ため、形成された発電層１５と２つのガス拡散電極１６
とを、２つのガス拡散電極１６が発電層１５を挟持した
状態で、室温で、２ＭＰａ｛２０．４kgf／cm2｝ないし
２０ＭＰａ｛１０２kgf／cm2｝好ましくは５ＭＰａ｛５
１kgf／cm2｝ないし１５ＭＰａ｛１５３kgf／cm2｝の圧
力を作用させて接合するコールドプレスにより接合し
た。
７と電解質膜１２とを５０℃ないし１００℃好ましくは
７０℃ないし９０℃の温水に浸漬し、工程１の短繊維Ｆ
の分散に用いた市販の超音波洗浄機と同一の超音波洗浄
機を用いて３０ｋＨｚないし５０ｋＨｚの超音波を電極
部材１７に照射して、電極部材１７に混在した短繊維Ｆ
を温水に溶出させ（工程４）、３０℃ないし６０℃で真
空乾燥して（工程５）、触媒電極１４を形成すると共に
発電層１５を完成する。なお、短繊維Ｆを溶出する際の
温水の温度は、短繊維Ｆの材質により定まるものであ
り、例えば、ポリビニルアルコールにより短繊維Ｆを形
成した場合では８０℃が良好な温度であった。実施例で
は、燃料電池１０の組み付け時の取り扱いを容易にする
ため、形成された発電層１５と２つのガス拡散電極１６
とを、２つのガス拡散電極１６が発電層１５を挟持した
状態で、室温で、２ＭＰａ｛２０．４kgf／cm2｝ないし
２０ＭＰａ｛１０２kgf／cm2｝好ましくは５ＭＰａ｛５
１kgf／cm2｝ないし１５ＭＰａ｛１５３kgf／cm2｝の圧
力を作用させて接合するコールドプレスにより接合し
た。
【００２６】以上の工程により触媒電極１４の細孔Ｓ
は、電極部材１７に混在する短繊維Ｆを溶出させた後の
抜け殻として形成され、略一定の径の短繊維Ｆを用いて
いることから、略一定の径となる。
は、電極部材１７に混在する短繊維Ｆを溶出させた後の
抜け殻として形成され、略一定の径の短繊維Ｆを用いて
いることから、略一定の径となる。
【００２７】次に、実施例の燃料電池１０の性能につい
て、従来例の燃料電池の性能と比較して説明する。図４
は、実施例の燃料電池１０と従来例の燃料電池とにおけ
る電流密度と電圧との関係を例示したグラフであり、図
５および図６は従来例の燃料電池の触媒電極の構造を例
示する模式図である。図４のグラフ中、太実線の曲線Ａ
は実施例の燃料電池１０における電流密度と電圧との関
係を示し、細実線の曲線Ｂは細孔が形成されていない触
媒電極１４Ｂ（図５参照）を備えた燃料電池（以下「従
来例１」という）における電流密度と電圧との関係を示
し、破線の曲線Ｃは金属塩Ｚの粒状の造孔剤を用いて細
孔ＳＣを形成した触媒電極１４Ｃ（図６参照）を備えた
燃料電池（以下「従来例２」という）における電流密度
と電圧との関係を示す。
て、従来例の燃料電池の性能と比較して説明する。図４
は、実施例の燃料電池１０と従来例の燃料電池とにおけ
る電流密度と電圧との関係を例示したグラフであり、図
５および図６は従来例の燃料電池の触媒電極の構造を例
示する模式図である。図４のグラフ中、太実線の曲線Ａ
は実施例の燃料電池１０における電流密度と電圧との関
係を示し、細実線の曲線Ｂは細孔が形成されていない触
媒電極１４Ｂ（図５参照）を備えた燃料電池（以下「従
来例１」という）における電流密度と電圧との関係を示
し、破線の曲線Ｃは金属塩Ｚの粒状の造孔剤を用いて細
孔ＳＣを形成した触媒電極１４Ｃ（図６参照）を備えた
燃料電池（以下「従来例２」という）における電流密度
と電圧との関係を示す。
【００２８】ここで、従来例１が備える触媒電極１４Ｂ
は、図５に示すように、触媒担持カーボンＣが密に詰ま
った状態で形成されている。このため、触媒電極１４Ｂ
は、実施例の燃料電池１０が備える触媒電極１４に比し
て、ガス透過性は低いが導電性は高いものとなる。こう
した従来例１と実施例の燃料電池１０との性能を比較す
ると、図４のグラフに示すように、ガス透過性の影響が
小さく触媒電極の導電性の影響が大きい低電流密度領域
では、共に同程度の性能を示すが、ガス透過性の影響が
大きくなる高電流密度領域では、実施例の燃料電池１０
の方が従来例１に比して著しく良好な性能を示す。
は、図５に示すように、触媒担持カーボンＣが密に詰ま
った状態で形成されている。このため、触媒電極１４Ｂ
は、実施例の燃料電池１０が備える触媒電極１４に比し
て、ガス透過性は低いが導電性は高いものとなる。こう
した従来例１と実施例の燃料電池１０との性能を比較す
ると、図４のグラフに示すように、ガス透過性の影響が
小さく触媒電極の導電性の影響が大きい低電流密度領域
では、共に同程度の性能を示すが、ガス透過性の影響が
大きくなる高電流密度領域では、実施例の燃料電池１０
の方が従来例１に比して著しく良好な性能を示す。
【００２９】従来例２が備える触媒電極１４Ｃは、実施
例の燃料電池１０が備える触媒電極１４を形成する際
に、短繊維Ｆに代えて１ｇの触媒担持カーボンＣに対し
て５００ｍｇの平均粒径１μｍの炭酸カルシウムの粉末
を混合し、電極部材１７に混在する短繊維Ｆを温水によ
り溶出する工程に代えて炭酸カルシウムを強酸性水溶液
により溶出して形成したものである。触媒電極１４Ｃ
は、粒状の炭酸カルシウムを造孔剤として用いるから、
形成される細孔は、図６に示すように、平均径１μｍの
略球形の空孔を小さな径の連通孔で連通したものとな
る。上述したようにガスの透過性は細孔の径に依存する
から、触媒電極１４Ｃは、実施例の燃料電池１０が備え
る触媒電極１４とガス透過性を有するものとすれば、そ
の内部に必要以上の空間が形成され、導電面積が小さく
なって導電率が低下すると共に脆弱なものとなる。こう
した従来例２と実施例の燃料電池１０との性能を比較す
ると、図４のグラフに示すように、すべての電流密度領
域で実施例の燃料電池１０の方が従来例２に比して良好
な性能を示す。
例の燃料電池１０が備える触媒電極１４を形成する際
に、短繊維Ｆに代えて１ｇの触媒担持カーボンＣに対し
て５００ｍｇの平均粒径１μｍの炭酸カルシウムの粉末
を混合し、電極部材１７に混在する短繊維Ｆを温水によ
り溶出する工程に代えて炭酸カルシウムを強酸性水溶液
により溶出して形成したものである。触媒電極１４Ｃ
は、粒状の炭酸カルシウムを造孔剤として用いるから、
形成される細孔は、図６に示すように、平均径１μｍの
略球形の空孔を小さな径の連通孔で連通したものとな
る。上述したようにガスの透過性は細孔の径に依存する
から、触媒電極１４Ｃは、実施例の燃料電池１０が備え
る触媒電極１４とガス透過性を有するものとすれば、そ
の内部に必要以上の空間が形成され、導電面積が小さく
なって導電率が低下すると共に脆弱なものとなる。こう
した従来例２と実施例の燃料電池１０との性能を比較す
ると、図４のグラフに示すように、すべての電流密度領
域で実施例の燃料電池１０の方が従来例２に比して良好
な性能を示す。
【００３０】以上説明した実施例の燃料電池１０の触媒
電極１４によれば、細孔Ｓを略一定の径により形成した
ので、十分なガス透過性を有するものとしても、その内
部に必要以上の空間が形成されないから、導電面積の減
少を小さくして良好な導電性を得ることができ、同じガ
ス透過性とした触媒電極１４Ｃに比してその強度を高く
保つことができる。したがって、細孔を設けない触媒電
極１４Ｂを用いた従来例１や粒状の造孔剤を用いて細孔
を形成した触媒電極１４Ｃを用いた従来例２に比して、
燃料電池の性能を向上させることができる。
電極１４によれば、細孔Ｓを略一定の径により形成した
ので、十分なガス透過性を有するものとしても、その内
部に必要以上の空間が形成されないから、導電面積の減
少を小さくして良好な導電性を得ることができ、同じガ
ス透過性とした触媒電極１４Ｃに比してその強度を高く
保つことができる。したがって、細孔を設けない触媒電
極１４Ｂを用いた従来例１や粒状の造孔剤を用いて細孔
を形成した触媒電極１４Ｃを用いた従来例２に比して、
燃料電池の性能を向上させることができる。
【００３１】実施例の触媒電極１４の製造方法および発
電層１５の製造方法によれば、略一定の径の短繊維Ｆを
造孔剤として用いることにより、略一定の径の細孔Ｓを
形成することができる。したがって、触媒電極１４を十
分なガス透過性を有するものとしても、十分な導電性を
得ることができ、触媒電極１４の強度を高く保つことが
できる。また、金属あるいは金属塩を含まない水溶性の
有機高分子により形成した短繊維Ｆを造孔剤として用い
たので、造孔剤を溶出する際に金属イオンを生じなるこ
とがなく、金属イオンによる電解質膜１２の性能の低下
を招くことがない。したがって、電解質膜１２の性能を
高く維持することができる。さらに、水溶性の短繊維Ｆ
を造孔剤として用い、造孔剤を温水により溶出するの
で、強酸性水溶液を用いなくてもよい。したがって、強
酸性水溶液に対する取り扱いの配慮が不要となり、製造
が容易となる。また、電極部材１７と電解質膜１２とを
接合した後に短繊維Ｆを温水で溶出したので、接合によ
り細孔Ｓが潰れるのを防止することができる。
電層１５の製造方法によれば、略一定の径の短繊維Ｆを
造孔剤として用いることにより、略一定の径の細孔Ｓを
形成することができる。したがって、触媒電極１４を十
分なガス透過性を有するものとしても、十分な導電性を
得ることができ、触媒電極１４の強度を高く保つことが
できる。また、金属あるいは金属塩を含まない水溶性の
有機高分子により形成した短繊維Ｆを造孔剤として用い
たので、造孔剤を溶出する際に金属イオンを生じなるこ
とがなく、金属イオンによる電解質膜１２の性能の低下
を招くことがない。したがって、電解質膜１２の性能を
高く維持することができる。さらに、水溶性の短繊維Ｆ
を造孔剤として用い、造孔剤を温水により溶出するの
で、強酸性水溶液を用いなくてもよい。したがって、強
酸性水溶液に対する取り扱いの配慮が不要となり、製造
が容易となる。また、電極部材１７と電解質膜１２とを
接合した後に短繊維Ｆを温水で溶出したので、接合によ
り細孔Ｓが潰れるのを防止することができる。
【００３２】実施例では、細孔Ｓを長さ方向に略一定の
径で形成したが、細孔Ｓの全長に亘って一定である必要
はなく、細孔を長さ方向に少なくとも径の２倍以上に亘
って一定の径として形成する構成でもよい。このよう
に、細孔を長さ方向に少なくとも径の２倍以上に亘って
一定の径として形成すれば、十分なガス透過性を有する
触媒電極としても、略球形の空孔を連通した細孔に比し
て空隙率を小さくすることができる。したがって、触媒
電極の導電性を高めて燃料電池の性能を高くすることが
できる。十分なガス透過性を有する触媒電極の空隙率を
小さくするには一定の径で形成する細孔の部分の長さを
長くすればよいから、一定の径で形成する細孔の部分の
長さを径の３倍以上，４倍以上，５倍以上，１０倍以上
とする構成でもよいことは勿論である。このように、径
に対する一定の径で形成する細孔の部分の長さの倍率を
高くすれば、倍率の増加に従って触媒電極の空隙率が小
さくなり、燃料電池の運転性能が向上する。特に、細孔
を全長に亘って一定の径で形成すれば、触媒電極の空隙
率を最も小さくすることができ、燃料電池の運転性能を
大きく向上させることができる。
径で形成したが、細孔Ｓの全長に亘って一定である必要
はなく、細孔を長さ方向に少なくとも径の２倍以上に亘
って一定の径として形成する構成でもよい。このよう
に、細孔を長さ方向に少なくとも径の２倍以上に亘って
一定の径として形成すれば、十分なガス透過性を有する
触媒電極としても、略球形の空孔を連通した細孔に比し
て空隙率を小さくすることができる。したがって、触媒
電極の導電性を高めて燃料電池の性能を高くすることが
できる。十分なガス透過性を有する触媒電極の空隙率を
小さくするには一定の径で形成する細孔の部分の長さを
長くすればよいから、一定の径で形成する細孔の部分の
長さを径の３倍以上，４倍以上，５倍以上，１０倍以上
とする構成でもよいことは勿論である。このように、径
に対する一定の径で形成する細孔の部分の長さの倍率を
高くすれば、倍率の増加に従って触媒電極の空隙率が小
さくなり、燃料電池の運転性能が向上する。特に、細孔
を全長に亘って一定の径で形成すれば、触媒電極の空隙
率を最も小さくすることができ、燃料電池の運転性能を
大きく向上させることができる。
【００３３】実施例では、一種類の径の短繊維Ｆを用い
たが、短繊維Ｆはその長さ方向に径が略一定であればよ
いから、複数種の径の短繊維Ｆを用いてもよい。実施例
では、電極部材１７と電解質膜１２とを接合してから温
水により短繊維Ｆを溶出したが、ホットプレスによる接
合で細孔Ｓが潰れなければよいから、ホットプレスの温
度や圧力，触媒電極１４の強度によっては、電極部材１
７から短繊維Ｆを温水により溶出させて触媒電極１４を
形成し、その後に触媒電極１４と電解質膜１２とを接合
してもよい。実施例では、燃料電池１０の組み付け時の
取り扱いを容易にするため、発電層１５と２つのガス拡
散電極１６とをコールドプレスにより接合したが、コー
ルドプレスにより接合しない構成でも差し支えない。
たが、短繊維Ｆはその長さ方向に径が略一定であればよ
いから、複数種の径の短繊維Ｆを用いてもよい。実施例
では、電極部材１７と電解質膜１２とを接合してから温
水により短繊維Ｆを溶出したが、ホットプレスによる接
合で細孔Ｓが潰れなければよいから、ホットプレスの温
度や圧力，触媒電極１４の強度によっては、電極部材１
７から短繊維Ｆを温水により溶出させて触媒電極１４を
形成し、その後に触媒電極１４と電解質膜１２とを接合
してもよい。実施例では、燃料電池１０の組み付け時の
取り扱いを容易にするため、発電層１５と２つのガス拡
散電極１６とをコールドプレスにより接合したが、コー
ルドプレスにより接合しない構成でも差し支えない。
【００３４】以上本発明の実施例について説明したが、
本発明はこうした実施例に何等限定されるものではな
く、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において、種々な
る態様で実施し得ることは勿論である。
本発明はこうした実施例に何等限定されるものではな
く、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において、種々な
る態様で実施し得ることは勿論である。
【００３５】
【発明の効果】以上説明したように本発明の燃料電池の
電極によれば、電極の細孔の径を少なくとも径の２倍以
上の長さに亘って一定にすることにより、電極内の不要
な空間を少なくすることができる。したがって、電極の
導電面積を大きくして燃料電池の性能を向上させること
ができ、電極の強度を高めることができる。
電極によれば、電極の細孔の径を少なくとも径の２倍以
上の長さに亘って一定にすることにより、電極内の不要
な空間を少なくすることができる。したがって、電極の
導電面積を大きくして燃料電池の性能を向上させること
ができ、電極の強度を高めることができる。
【００３６】本発明の燃料電池の電極の製造方法によれ
ば、短繊維を造孔剤として用いることにより、略一定の
径の細孔を複数備えた電極を形成することができる。し
たがって、粒状の金属あるいは金属塩を造孔剤として用
いた場合に比して、十分なガス透過性としても、電極に
形成される不要な空間を少なくしてその導電面積を大き
くすることができる。また、水溶性の短繊維を造孔剤と
して用いたので、水により溶出することができる。した
がって、粒状の金属あるいは金属塩を造孔剤とした場合
の造孔剤の溶出の際に用いられる強酸性水溶液を使用し
なくてもよく、性能の良い電極を簡易な工程により製造
することができる。
ば、短繊維を造孔剤として用いることにより、略一定の
径の細孔を複数備えた電極を形成することができる。し
たがって、粒状の金属あるいは金属塩を造孔剤として用
いた場合に比して、十分なガス透過性としても、電極に
形成される不要な空間を少なくしてその導電面積を大き
くすることができる。また、水溶性の短繊維を造孔剤と
して用いたので、水により溶出することができる。した
がって、粒状の金属あるいは金属塩を造孔剤とした場合
の造孔剤の溶出の際に用いられる強酸性水溶液を使用し
なくてもよく、性能の良い電極を簡易な工程により製造
することができる。
【００３７】本発明の燃料電池の発電層の製造方法によ
れば、電極部材と電解質膜とを接合した後に、電極部材
に混在する短繊維を水により溶出することにより、接合
工程により細孔が潰れるのを防止することができる。ま
た、金属を含まない水溶性の短繊維を造孔剤として用い
れば、水により短繊維を溶出する際に金属イオンを生じ
ることがないから、金属イオンによる電解質膜の性能の
低下を招くことがない。もとより、短繊維を造孔剤とし
て用いたので、略一定の径の細孔を複数備えた電極を形
成することができる。また、水溶性の短繊維を造孔剤と
して用いたので、短繊維を水により溶出することがで
き、取り扱いに十分な注意を要する強酸性水溶液を用い
る必要がない。
れば、電極部材と電解質膜とを接合した後に、電極部材
に混在する短繊維を水により溶出することにより、接合
工程により細孔が潰れるのを防止することができる。ま
た、金属を含まない水溶性の短繊維を造孔剤として用い
れば、水により短繊維を溶出する際に金属イオンを生じ
ることがないから、金属イオンによる電解質膜の性能の
低下を招くことがない。もとより、短繊維を造孔剤とし
て用いたので、略一定の径の細孔を複数備えた電極を形
成することができる。また、水溶性の短繊維を造孔剤と
して用いたので、短繊維を水により溶出することがで
き、取り扱いに十分な注意を要する強酸性水溶液を用い
る必要がない。
【図１】本発明の好適な一実施例である触媒電極１４お
よびこの触媒電極１４と電解質膜１２とを接合して形成
される発電層１５を備える燃料電池１０の構成を例示す
る模式図である。
よびこの触媒電極１４と電解質膜１２とを接合して形成
される発電層１５を備える燃料電池１０の構成を例示す
る模式図である。
【図２】触媒電極１４の構造の概略を示す模式図であ
る。
る。
【図３】触媒電極１４および発電層１５の形成の様子を
例示する工程図である。
例示する工程図である。
【図４】実施例の燃料電池１０と従来例の燃料電池とに
おける電流密度と電圧との関係を例示したグラフであ
る。
おける電流密度と電圧との関係を例示したグラフであ
る。
【図５】従来例の燃料電池（従来例１）が備える触媒電
極１４Ｂの構造を例示する模式図である。
極１４Ｂの構造を例示する模式図である。
【図６】従来例の燃料電池（従来例２）が備える触媒電
極１４Ｃの構造を例示する模式図である。
極１４Ｃの構造を例示する模式図である。
１０…燃料電池 １２…電解質膜 １４，１４Ｂ，１４Ｃ…触媒電極 １５…発電層 １６…ガス拡散電極 １７…電極部材 ２０…集電極 ２２…リブ ２４…流路
Claims (3)
- 【請求項１】 燃料電池に用いられ、触媒を担持したカ
ーボン粒子を混在してなり、複数の細孔を有する燃料電
池の電極であって、 前記細孔は、少なくとも径の２倍以上の長さに亘って該
径が一定に形成された孔である燃料電池の電極。 - 【請求項２】 燃料電池に用いられる電極の製造方法で
あって、 触媒を担持したカーボン粒子と水溶性の短繊維とが混在
するシート状の電極部材を形成する電極部材形成工程
と、 該形成された電極部材に混在する前記短繊維を、水によ
り溶出する短繊維溶出工程とを備える燃料電池の電極の
製造方法。 - 【請求項３】 電解質膜と該電解質膜を挟持する２つの
電極とからなる燃料電池の発電層の製造方法であって、 触媒を担持したカーボン粒子と水溶性の短繊維とが混在
するシート状の電極部材を形成する電極部材形成工程
と、 該形成された電極部材と前記電解質膜とを接合する接合
工程と、 該接合された電極部材に混在する前記短繊維を、水によ
り溶出する短繊維溶出工程とを備える燃料電池の発電層
の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33614994A JP3555209B2 (ja) | 1994-12-21 | 1994-12-21 | 燃料電池の発電層およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP33614994A JP3555209B2 (ja) | 1994-12-21 | 1994-12-21 | 燃料電池の発電層およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08180879A true JPH08180879A (ja) | 1996-07-12 |
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ID=18296200
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP33614994A Expired - Fee Related JP3555209B2 (ja) | 1994-12-21 | 1994-12-21 | 燃料電池の発電層およびその製造方法 |
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|---|---|
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Cited By (11)
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|---|---|---|---|---|
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