JPH08127707A - エポキシ系複合樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【構成】 複合樹脂組成物全量中に占める重量比率で、
ゴム微粒子：１．０〜１０重量％、エポキシ樹脂：１０
〜５０重量％、金属粉末：５０〜８０重量％を含有す
る、樹脂型の成形原料等として有用なエポキシ系複合樹
脂組成物を開示する。 【効果】 エポキシ樹脂と金属粉末を複合した樹脂組成
物中に適量のゴム微粒子を分散させることによって、成
形体内に生じる内部応力を可及的に抑えることができ、
例えば樹脂型の成形材料として使用することによって、
内部応力に起因するクラックや破損等を著しく低減し耐
久性を大幅に高めることができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明はエポキシ系複合樹脂組成
物に関し、特に接着剤や成形材料、とりわけ樹脂型成形
用の材料として優れた耐クラック性能を示すエポキシ樹
脂−ゴム−金属複合タイプの複合樹脂組成物に関するも
のである。以下本明細書では、最も有用な用途である樹
脂型成形用材料への適用を主体にして説明を進めるが、
本発明はもとよりこれらの用途に限定されるものではな
く、後述する特徴を生かして他の様々の用途に適用する
ことが可能である。

【０００２】

【従来の技術】従来、同一の金型を用いて多数のプラス
チック製品等を成形する手段としては鋳型が汎用されて
きたが、近年各種成形品の品質・形状等が多岐化し多品
種少量生産の傾向が高まるにつれて、注型成形等によっ
て安価且つ容易に製造することのできる樹脂型の使用頻
度が増大してきている。即ち樹脂型とは、エポキシ樹脂
等の耐熱性樹脂をマトリックスとし、これに機械的強度
や耐熱性、更には熱伝導性等を高めるため、５０〜８０
重量％程度の金属粉末（アルミニウム粉末、鉄粉、亜鉛
合金粉末等）を均一に分散させたものであり、最近で
は、マトリックス樹脂や金属粉末等の種類や配合率など
を工夫することによって、数百乃至数千個のプラスチッ
ク製品の成形にも耐え得る様な高性能の樹脂型も開発さ
れている。

【０００３】ところが従来の樹脂型は、旧来の鋳型に比
べると強度が格段に劣っており、鋳型に比べると少ない
成形回数で使用不能になる。その大きな理由は、素材そ
のものの耐熱強度の違いよるものと思われ、特にマトリ
ックス樹脂の耐熱性不足が樹脂型の寿命に大きく影響を
及ぼしているものと考えられるが、樹脂型はもともとそ
れ程の金型寿命が要求されない多品種少量生産用の簡易
金型として開発されたものであり、こうした状況の下で
は、マトリックス樹脂としてエポキシ系樹脂を使用する
ことによって、ある程度の要求を満足している。

【０００４】しかしながら従来の樹脂型には、注型成形
時に生じる内部応力がコーナー部に集中してクラックが
生じて金型自体の歩留を低下させるという問題に加え
て、該型製造時に生じる内部応力の影響によって繰り返
し成形加工時に樹脂型のコーナー部等にクラックが生じ
たり欠落を生じることがあり、樹脂型の耐久性を一層短
いものにしているのが実状である。

【０００５】そこで、樹脂型の耐久性を高める手段とし
て、例えば特開平１−２７８５６７号公報には、金属粉
末として特殊なアルミニウム合金を用いた樹脂型製造用
の複合樹脂組成物が提案されており、また特開平１−１
９６３１１号公報には、樹脂型の内面を金属膜で被覆す
ることによって強化する方法が提案されている。しかし
ながらこれらの方法でも、樹脂型成形時、あるいは使用
時における内部応力の集中に由来するクラックの発生は
防止できない。また、特開平３−２５９９４９号や同５
−１１２６２８号公報には、用いるエポキシ樹脂や金属
粉末を工夫することによって耐久性を高める方法も提案
されているが、これらの方法でも、同様に応力集中に由
来するクラックやコーナー部の脱落といった問題を回避
することはできず、内部応力の集中が樹脂型の寿命を短
縮させる大きな原因になっているものと思われる。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は上記の様な従
来技術の問題点に着目してなされたものであって、その
目的は、樹脂型製造時あるいはその使用時（即ち繰り返
し成形加工時）の熱履歴に起因する内部応力の発生を緩
和し、それによりコーナー部のクラックや脱落等を可及
的に防止することによって、耐久性に優れた樹脂型を提
供し得る様な複合樹脂組成物を提供しようとするもので
あり、更にはこれを発展せしめ、樹脂型製造用原料に限
らず、接着剤や成形材料等として使用した場合でも、内
部応力に起因する破損や劣化を抑制し、優れた接着強度
や物性を持続し得る様な複合樹脂組成物を提供しようと
するものである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】上記課題を達成すること
のできた本発明に係るエポキシ系複合樹脂組成物の構成
は、複合樹脂組成物全量中に占める重量比率で、ゴム微
粒子：１．０〜１０重量％、エポキシ樹脂：１０〜５０
重量％、金属粉末：５０〜８０重量％を含有するところ
に要旨を有するものである。ここで使用されるゴム微粒
子としては、平均粒子径が０．１〜０．５μｍの範囲の
ものが好ましく、また金属粒子としては、平均粒子径が
５〜１００μｍの範囲のものが好ましい。そしてこの複
合樹脂組成物は、接着剤、コーキング剤あるいは各種の
成形材料等として有効に活用できるが、その特徴が最も
効果的に発揮されるのは、樹脂型製造用の成形材料とし
て使用したときである。

【０００８】

【作用】上記の様に本発明では、複合樹脂組成物全量中
に占める重量比率で、ゴム微粒子：１．０〜１０重量
％、エポキシ樹脂：１０〜５０重量％、金属粉末：５０
〜８０重量％を含有するものであって、特にエポキシ樹
脂中に金属粉末が混入された従来タイプの複合樹脂組成
物に比べると、該組成物中に他の成分として重量比率で
１．０〜１０重量％のゴム微粒子を含有せしめ、該ゴム
微粒子の共存によって、たとえば樹脂型等として成形し
た時あるいはその後の使用時における温度変化等に由来
する内部応力の発生を阻止し、該内部応力に起因するク
ラックや破損等を抑制することにより、従来材に比べて
格段に優れた耐久性を示す成形体等を与える複合樹脂組
成物を得ることに成功したものであり、以下、本発明に
係る組成物を構成する個々の成分について詳述する。

【０００９】まずゴム微粒子は、複合樹脂組成物中に弾
性変形の可能なエラストマー微粒子として均一に分散
し、成形体内部に生じる内部応力を吸収する作用を発揮
するものであり、弾力性を有するものであればその種類
の如何は問わないが、一般的なのはアクリルゴム、ＳＢ
Ｒ、ブタジエンゴム、ＮＢＲ等の合成ゴム、あるいは天
然ゴムであり、これらを単独で使用し得る他、必要に応
じて２種以上を適宜組み合わせて使用することができ
る。これらのゴム微粒子は、適度の架橋構造を有するも
のであっても構わない。

【００１０】このゴム微粒子は、前述の如く樹脂硬化物
中に均一に分布して内部応力を吸収する作用を発揮する
ものであり、その効果を樹脂硬化物全体に渡って有効に
発揮させるには、その配合量を複合樹脂組成物全量中に
占める比率で１．０〜１０重量％、より好ましくは２〜
６重量％の範囲とすることが必要であり、該ゴム微粒子
の配合量が１．０重量％未満では、内部応力吸収効果が
不十分となってクラックや破損抑制効果が有効に発揮さ
れず、一方１０重量％を超えて多量に配合すると、樹脂
硬化物の物性、殊に強度や耐熱性等が低下し、樹脂型用
原料組成物等としての適性が確保できなくなるばかりで
なく、複合樹脂組成物としての粘性も高くなって成形性
等に悪影響が現われてくる。尚、該ゴム微粒子の粒子径
は特に制限されないが、粒子径が余りに小さ過ぎるもの
では、エポキシ樹脂等と混合する時の粘度が著しく上昇
して均一混合が困難になるばかりでなく、樹脂金型等へ
の成形も困難になる傾向が生じ、一方粒子径が大き過ぎ
るものでは、樹脂硬化物全体に渡って内部応力吸収効果
が均一に発揮されにくくなる傾向が現われてくるので、
好ましくは平均粒子径で０．１〜０．５μｍ程度、より
好ましくは０．２〜０．４μｍ程度のものを使用するこ
とが望まれる。

【００１１】本発明に係る複合樹脂組成物に含まれるエ
ポキシ樹脂は、金属粉末のバインダーとして作用する
他、それ自身硬化して樹脂型の強度を高める作用を発揮
するものであり、好ましいものとしては、ビスフェノー
ルＡ型ジグリシジルエーテルやビスフェノールＦ型ジグ
リシジルエーテル、あるいはそれらの重合体、更には各
種多官能グリシジルエーテル、例えばクレゾールノボラ
ック型エポキシ樹脂、３官能あるいは４官能のエポキシ
樹脂等を例示することができ、これらのエポキシ樹脂も
単独で使用し得る他、必要により２種以上を適宜併用す
ることができる。上記エポキシ樹脂は、常温で固形状の
もので加熱軟化するものであっても使用可能であるが、
前記ゴム微粒子や金属粉末との混合を容易に行なう上で
好ましいのは液状エポキシ樹脂である。このときエポキ
シ樹脂と併用される硬化剤としては、例えば、アミン
類、変性アミン類、ポリアミド樹脂、酸無水物、イミダ
ゾール類等、一般に知られた硬化剤が挙げられ、これら
硬化剤も単独で使用し得る他、必要により２種以上を併
用することができる。

【００１２】このエポキシ樹脂の配合量は、複合樹脂組
成物全量中に占める比率で１０〜５０重量％、より好ま
しくは２０〜４０重量％の範囲であり、該エポキシ樹脂
の配合量が不足する場合は、組成物としての粘度が高く
なり過ぎて取扱い性が悪くなるばかりでなくバインダー
としての作用も十分に発揮されなくなり、適量のゴム微
粒子を配合した場合であっても樹脂硬化物が脆弱なもの
となり、一方５０重量％を超えて過多に配合すると、結
果的に金属粉末の配合量が不十分となって満足な強度が
得られなくなるばかりでなく、耐熱性も不十分になる傾
向が現われ、樹脂金型等として満足のいく耐久性が得ら
れなくなる。

【００１３】次に金属粉末は、樹脂硬化物の強度や硬さ
を高めて樹脂型等としての強度特性を確保すると共に、
熱伝導性を高めてプラスチック成形時の冷却効率を高め
る上でも欠くことのできない成分であり、それらの効果
を有効に発揮させるには、複合樹脂組成物全量中に占め
る比率で少なくとも５０重量％以上含有させなければな
らない。しかしながら８０重量％を超えて過多に含有さ
せると、樹脂組成物が高粘性となって樹脂型等への加工
が困難になる他、バインダーとして機能するエポキシ樹
脂の絶対量が不足気味となって樹脂硬化物が脆弱なもの
となり、樹脂型成形用組成物としての適性を欠くものと
なる。金属粉末の備えた特徴をより効果的に発揮させる
上でより好ましい配合量は、５５〜７０重量％の範囲で
ある。

【００１４】該金属粉末の種類には特に制限がなく、例
えば鉄、銅、アルミニウム、亜鉛あるいはそれらの各種
合金等の粉末（単繊維状のものを含む）を全て使用する
ことができ、これも単独で使用し得る他、必要により２
種以上を適宜併用しても構わない。また該金属粉末の粒
子径にも格別の制約はないが、一般的なのは平均粒子径
で５〜１００μｍのものであり、該粒子径が小さすぎる
と高粘度になりすぎて均一混練が困難となり、逆に大き
すぎる場合は、得られる樹脂型の表面性状が悪くなる。

【００１５】本発明に係るエポキシ系複合樹脂組成物に
おける必須の構成成分は上記のゴム微粒子、エポキシ樹
脂および金属粉末の３種であるが、これら各成分の含有
比率を満足し得る範囲で、必要に応じて、消泡剤、分散
剤、レベリング剤、難燃剤、顔料、反応性希釈剤、増粘
剤、防錆剤、腐食防止剤、潤滑剤等を適量配合し、その
用途に応じた物性や成形性等の改質を図ることも勿論可
能である。

【００１６】ところで、本発明に係る複合樹脂組成物の
製法は特に制限されないが、一般的な方法として例示す
るならば、 エポキシ樹脂に、金属粉末とゴム微粒子を同時もしく
は任意の順序で配合し、ニーダー等によって均一に混練
する方法、 ゴム微粒子の生成原料となるモノマー成分を、エポキ
シ樹脂液中で重合させることによって、エポキシ樹脂中
にゴム微粒子が均一に分散した組成物を得、これに金属
粉末を加えて均一に分散させる方法、あるいは金属粉末
が分散したエポキシ樹脂液中でゴム微粒子生成モノマー
の重合を行なってゴム微粒子を生成・分散させる方法、 乳化重合等によって得たゴム微粒子のエマルジョンと
エポキシ樹脂液及び金属粉末を同時もしくは任意の順序
で混合し、脱水もしくは脱溶剤処理する方法 等が例示されるが、もとよりこれらの方法に限定される
ものではない。尚エポキシ樹脂の硬化剤を使用する場合
は、上記混合の任意の段階、もしくは混合後樹脂型等の
成形を行なう直前に硬化剤を加えて均一に混合すればよ
い。

【００１７】かくして得られる本発明のエポキシ系複合
樹脂組成物は、液状物の状態で注型成形材料として使用
し得る他、接着剤やコーティング材等として使用し得る
他、ペレット状やシート状等に予備加工してから射出成
形あるいは加圧成形等によって任意の形状に成形すれば
よく得られる成形体は、硬化したエポキシ樹脂中に金属
粉末とゴム微粒子が均一に分布したものとなり、特に樹
脂硬化物中に均一に分布したゴム微粒子の弾性によって
内部応力の吸収が行なわれ、成形加工時あるいは使用時
における内部応力の蓄積や局部集中が抑えられ、ひいて
はクラックや破損等の問題を可及的に防止することが可
能となる。

【００１８】

【実施例】以下、実施例を挙げて本発明の構成および作
用効果をより具体的に説明するが、本発明はもとより下
記実施例によって制限を受けるものではなく、前・後記
の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施する
ことも可能であり、それらは何れも本発明の技術的範囲
に含まれる。

【００１９】実施例１ 「エポセットＢＰＡ３２８」（アクリルゴム微粒子分散
ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、ゴム微粒子含
有量１６．７重量％、ゴム微粒子の平均粒子径０．３μ
ｍ：（株）日本触媒製）１００部、アルミニウム粉（＃
２８０：平均粒子径２０μｍ）１５０部及び消泡剤０．
２部をニーダーで均一に混合し、エポキシ系複合樹脂組
成物を得た。この組成物１００部に、硬化剤として変性
芳香族アミン（「エピキュア−Ｚ」：油化シェル製）
６．６部を加え、減圧脱泡した後、２００ｍｍ^w ×３０
０ｍｍ^l ×３〜６ｍｍ^t の成形型に充填して６０℃で６
時間、次いで１２０℃で１２時間、更に１５０℃で１２
時間加熱することによって硬化させ、得られた硬化成形
体について、下記の方法で線膨張係数、曲げ強度、曲げ
弾性率、圧縮強度および熱変形温度を測定した。

【００２０】（試験方法） 線膨張係数：ＴＭＡ法（４０〜１００℃）で測定した。 曲げ強度：ＡＳＴＭＤ−７９０に準じて測定した。 曲げ弾性率：ＡＳＴＭＤ−７９０に準じて測定した。 圧縮強度：ＡＳＴＭＤ−６９５に準じて測定した。 熱変形温度：ＪＩＳＫ７２０７に準じて測定した。 耐インサートクラック性：直径５０mm×厚さ４mmの軟鋼
板を、片面が露出する様に円板の中心部に埋込んだ状態
で成形して得た直径６０mm×厚さ１０mmの円板状成形物
に、温度サイクル（１００℃×１時間→２５℃×１時
間）を繰り返し与え、クラックが発生するまでのサイク
ル回数を測定した。

【００２１】実施例２ 「エポセットＢＰＡ３２８」（同前）５０部、「エピコ
ート８２８」（ビスフェノールＡジグリシジルエーテ
ル：油化シェルエポキシ（株）製）５０部、アルミニウ
ム粉（同前）２００部及び消泡剤０．２部をニーダーで
均一に混合し、エポキシ系複合樹脂組成物を得た。この
組成物１００部に、硬化剤として変性芳香族アミン
（「エピキュア−Ｚ」：油化シェル製）６．０部を加え
て均一に混合し、減圧脱泡した後、前記実施例１と同様
の方法で成形を行ない、得られた硬化成形体の物性を測
定した。

【００２２】実施例３ 「エポセットＢＰＡ３２８」（同前）２５部、「エピコ
ート８２８」（同前）７５部、アルミニウム粉（同前）
２００部及び消泡剤０．２部をニーダーで均一に混合
し、エポキシ系複合樹脂組成物を得た。この組成物１０
０部に、硬化剤として変性芳香族アミン（「エピキュア
−Ｚ」：同前）６．３部を加えて均一に混合し、減圧脱
泡した後、前記実施例１と同様の方法で成形を行ない、
得られた硬化成形体の物性を測定した。

【００２３】実施例４ 「エポセットＢＰＡ３２８」（同前）５０部、「エピコ
ート８２８」（同前）５０部、アルミニウム粉（同前）
２００部及び消泡剤０．２部をニーダーで均一に混合
し、エポキシ系複合樹脂組成物を得た。この組成物１０
０部に、硬化剤として脂環式ポリアミン（「エピキュア
−１１３」：油化シェル製）９．７部を加えて均一に混
合し、減圧脱泡した後、前記実施例１と同様の方法で成
形を行ない、得られた硬化成形体の物性を測定した。

【００２４】実施例５ 「エポセットＢＰＡ３２８」（同前）５０部、「エピコ
ート８２８」（同前）５０部、アルミニウム粉（同前）
２８０部及び消泡剤０．２部をニーダーで均一に混合
し、エポキシ系複合樹脂組成物を得た。この組成物１０
０部に、硬化剤として変性芳香族アミン（「エピキュア
−Ｚ」：同前）４．８部を加えて均一に混合し、減圧脱
泡した後、実施例１と同様にして加熱成形および物性試
験を行なった。

【００２５】実施例６ 「エポセットＢＰＦ３０７」（アクリルゴム微粒子分散
ビスフェノールＦジグリシジルエーテル、ゴム微粒子含
有量１６．７重量％、ゴム微粒子の平均粒子径０．３μ
ｍ：（株）日本触媒製）５０部、「エピコート８０７」
（同前）５０部、アルミニウム粉（同前）２８０部及び
消泡剤０．２部をニーダーで均一に混合し、エポキシ系
複合樹脂組成物を得た。この組成物１００部に、硬化剤
として変性芳香族アミン（「エピキュア−Ｚ」：同前）
５．０部を加えて均一に混合し、減圧脱泡した後、実施
例１と同様にして加熱成形および物性試験を行なった。

【００２６】実施例７ 「エピコート８２８」（同前）１００部、架橋ＮＢＲゴ
ム微粒子（平均粒径：０．５μｍ）１０部、アルミニウ
ム粉（同前）２８０部及び消泡剤０．２部をニーダーで
均一に混合し、エポキシ系複合樹脂組成物を得た。この
組成物１００部に、硬化剤として変性芳香族アミン
（「エピキュア−Ｚ」：同前）５．１部を加えて均一に
混合し、減圧脱泡した後、実施例１と同様にして加熱成
形および物性試験を行なった。

【００２７】実施例８ 前記実施例５におけるアルミニウム粉に代えて鉄粉（平
均粒径３０μｍ）を使用した以外は全く同様にしてエポ
キシ系複合樹脂組成物の製造、加熱成形及び物性試験を
行なった。

【００２８】比較例１〜７ 「エピコート８２８」（同前）または「エポセットＢＰ
Ａ３２８」（同前）１００部とアルミニウム粉（同前）
を、表１に示す比率で使用し、また一部の比較例ではＮ
ＢＲゴム（平均粒子径２μｍ）を併用し、これらと消泡
剤０．２部をニーダーで均一に混合して複合樹脂組成物
を得た。この組成物１００部に、硬化剤として変性芳香
族アミン（「エピキュア−Ｚ」：同前）を所定量加えて
均一に混合し、減圧脱泡した後、前記実施例１と同様に
して加熱成形および成形体の物性試験を行なった。

【００２９】上記実施例１〜８及び比較例１〜７におけ
るエポキシ系複合樹脂組成物の配合組成を表１，２に、
また物性試験結果を表３，４に示す。尚、成形体の内部
応力抑制効果は、線膨張係数と曲げ弾性率の積に比例す
るといわれており、該積の値が小さいものほど樹脂金型
成形時あるいは使用時におけるクラックや破損が抑えら
れることを確認している。

【００３０】

【表１】

【００３１】

【表２】

【００３２】

【表３】

【００３３】

【表４】

【００３４】表１〜４からも明らかである様に、本発明
の規定要件を全て満足する実施例のエポキシ系複合樹脂
組成物を用いたものでは、曲げ強度や圧縮強度、熱変形
温度等を余り低下させることなく、線膨張係数×曲げ弾
性率の値を小さくすることができ、内部応力が抑制され
ることを確認できる。これに対しゴム微粒子を配合して
いない比較例１〜３では、エポキシ樹脂の種類や配合量
を適正に調節することによって、強度特性をある程度コ
ントロールすることが可能であるが、比較例２，３では
線膨張係数×曲げ弾性率の値が本発明の実施例に比べて
格段に大きく、耐クラック性も劣悪であり、また比較例
１では線膨張係数×曲げ弾性率の値は本発明の実施例に
比べて遜色のない値を示しているにもかかわらず、耐ク
ラック性は非常に悪い。これは、配合成分中にゴム粒子
が含まれておらず、衝撃吸収効果が発揮されないことに
よるものと思われる。

【００３５】更に、ゴム微粒子が規定範囲未満の比較例
４では衝撃吸収作用が不充分であり、線膨張係数×曲げ
弾性率の値が大きく且つ耐クラック性向上効果も乏し
く、一方ゴム微粒子が規定範囲を超える比較例５では、
組成物としての粘度が高くなり過ぎて均一な混合が困難
になり、実用化し得ないものとなった。またエポキシ樹
脂の配合量が不足する比較例７では、結果的に金属粉末
の配合量が多くなり過ぎて全体が非常に高粘性となって
混練が困難となりり、均一な組成物が得られず、逆にエ
ポキシ樹脂が多過ぎる比較例６では、結果的に金属粉末
の配合量が不足気味となり、線膨張係数×曲げ弾性率の
値が大きくなると共に、曲げ弾性率や曲げ強度、耐クラ
ック性が全体的に不足気味であり、何れも本発明の目的
に合致しないことが分かる。

【００３６】参考例１ 前記実施例２において、アルミニウム粉末に代えて平均
粒子径が２００μｍの鉄粉を使用した以外は全く同様に
して成形体を得、同様にして物性試験を行なった。

【００３７】参考例２ 前記実施例７において、架橋ＮＢＲゴムとして平均粒子
径が２μｍのものを用いた以外は全く同様にして成形体
を得、同様にして物性試験を行なった。結果は表５に示
す通りであり、平均粒子径の大きい金属粉末を用いた参
考例１では、線膨張係数×曲げ弾性率の値が大きくて耐
クラック性（サイクル数）が不足気味であり、また成形
体の表面状態も劣るものであり、また平均粒子径の大き
なゴム粒子を用いた参考例２も、前記実施例に比べて耐
クラック性（サイクル数）に劣るものであることが分か
る。

【００３８】

【表５】

【００３９】

【発明の効果】本発明は以上の様に構成されており、エ
ポキシ樹脂と金属粉末を複合した樹脂組成物中に適量の
ゴム微粒子を分散させることによって、成形体内に生じ
る内部応力を可及的に抑えることができ、例えば樹脂型
の成形材料として使用することによって、内部応力に起
因するクラックや破損等を著しく低減し耐久性を大幅に
高めることができる。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 複合樹脂組成物全量中に占める重量比率
   で、ゴム微粒子：１．０〜１０重量％、エポキシ樹脂：
   １０〜５０重量％、金属粉末：５０〜８０重量％を含有
   することを特徴とするエポキシ系複合樹脂組成物。
2. 【請求項２】 ゴム微粒子の平均粒子径が０．１〜０．
   ５μｍである請求項１に記載のエポキシ系複合樹脂組成
   物。
3. 【請求項３】 金属粉末の平均粒子径が５〜１００μｍ
   である請求項１または２に記載のエポキシ系複合樹脂組
   成物。
4. 【請求項４】 樹脂型の成形原料として使用されるもの
   である請求項１〜３のいずれかに記載のエポキシ系複合
   樹脂組成物。