JPH0792206B2 - 流動床反応器で窒素含有燃料を燃焼した時の亜酸化窒素の放出を減少させる方法 - Google Patents

流動床反応器で窒素含有燃料を燃焼した時の亜酸化窒素の放出を減少させる方法

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JPH0792206B2
JPH0792206B2 JP3506915A JP50691591A JPH0792206B2 JP H0792206 B2 JPH0792206 B2 JP H0792206B2 JP 3506915 A JP3506915 A JP 3506915A JP 50691591 A JP50691591 A JP 50691591A JP H0792206 B2 JPH0792206 B2 JP H0792206B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、窒素含有燃料又は他の窒素含有燃焼性化合物
の燃焼によって大気中へ放出される亜酸化窒素N2Oを減
少させる方法に関する。特に本発明は、固体燃料等を流
動床反応器で燃焼させた時のそのような放出物を減少さ
せる方法に関する。
よく知られているように、窒素の酸化物は、主に交通エ
ネルギー生成、例えば石炭の燃焼及び廃棄物処理によっ
て空気中へ放出される。種々の窒素酸化物が殆どの燃料
で空気による燃焼中に生ずる。これらの窒素酸化物は上
昇した燃焼温度での空気中の窒素自身の酸化により、或
は燃料中に含まれる窒素の酸化により生ずる。
炉中での窒素酸化物放出量を減少させる方法を開発する
ため多くの試みが成されてきた。特に煙道ガス中に二酸
化窒素（NO2）放出物を減少させることに対し研究が行
われてきた。
最近別の酸化物、亜酸化窒素N2Oが、大気中に増加しつ
つある地球温暖化の原因になる「温室効果ガス」の一つ
であることが発見された。上方の対流圏層内で酸化され
ると、亜酸化窒素（N2O）は一酸化窒素（nitricoxide）
NOを発生し、それは最も重要な空気汚染物の一つである
と考えられている： N2O＋hv＝N2＋Ｏ N2O＋Ｏ＝2NO 一酸化窒素は二酸化炭素と同様な効果を気象を与え、潜
在的に温度を上昇し、オゾン層を破壊する。
N2O放出物は、750〜900℃の如き比較的低い燃焼温度を
有する燃焼器中で一層多量に発生することが報告されて
いる。一層高い温度では、N2Oの形成は問題にはならな
いと思われる。なぜなら、N2Oの形成は遅く、N2OからN2
への還元が速いからである。
流動床燃焼器は、殆どの他の型の燃焼器よりもN2Oの形
成にとって都合のよい温度範囲内で作動する。循環及び
気泡発生流動床ボイラーからのN2O放出は、希望される
水準よりも高く、50〜200ppmの水準になることがある。
従って、本発明の目的は、大気圧型及び加圧型の両方の
循環又は気泡発生流動床ボイラーからのN2O放出量を減
少させる方法を与えることである。
本発明は、N2Oの形成及び分解の反応速度を理解するこ
とに基づいている。揮発性窒素又はチャー窒素（char n
itrogeh）から形成することができるHCNは、燃焼器中で
形成されるN2Oの主たる前駆物質であり、N2Oの還元は温
度及びＨラジカル濃度に強く依存していることが示唆さ
れている。温度又はＨラジカル濃度の上昇は、次の反応
によりN2Oの還元を促進する。
N2O＋Ｈ−→N2＋OH クラムリッヒ（Kramlich）その他〔Combustion and Fla
me 77,p.375-384（1989）〕は、天然ガス又は油が燃焼
されるトンネル炉中でのN2Oの形成及び分解を研究する
ため実験を行なっている。HCN及びアセトニトリルの如
き窒素含有化合物が、流れの中に添加されている。クラ
ムリッヒ及びその他によれば、約245ppmの最大N2O放出
は、HCNの添加については977〜1027℃で起き、アセトニ
トリルを添加した場合には1127〜1177℃で約150ppmの放
出が起きる。研究によれば、トンネル炉の温度をその炉
中にHCNを注入する間1200℃を越えるまで増大し、或は
アセトニトリル注入中1300℃を越えるまで上昇させるこ
とによりN2O濃度を240ppmから10ppmまで減少できること
も示している。即ち、この研究によれば比較的高い温度
が必要である。
クラムリッヒその他はNOX制御がN2O放出に与える影響も
研究している。特にトンネル炉中での燃料の燃焼を段階
付けることにより燃料の一部分を再燃焼することが研究
されている。再燃焼法では燃料の一部分を主火炎領域の
後に注入し、それによって全化学量論性を燃料に富む値
の方へ移行させる。燃料に富む領域中で或る時間の後、
空気を添加して残留する燃料を完全に燃焼させる。クラ
ムリッヒその他は、第二段階で石炭を再燃焼するとN2O
放出を増加するのに対し、炉中で天然ガス再燃焼すると
石炭の場合とは反対の影響を及ぼし、N2Oを分解するこ
とを発見した。
本発明の一つの目的は、大気圧型及び加圧型循環及び気
泡発生流動床ボイラーからのN2O放出を減少させるため
の簡単で経済的な方法を与えることである。
本発明の更に別な目的は、流動床燃焼器から放出される
煙道ガス中に含まれる亜酸化窒素N2Oを分解するのに都
合のよい条件を発生させる方法を与えることである。
本発明の更に別な目的は、現存する方法を阻害すること
なく、現存する流動床燃焼装置へ容易に組み込むことが
できる煙道ガス中のN2Oを減少させる方法を与えること
である。
本発明によれば、流動床反応器中で窒素含有燃料を燃焼
させることによる煙道ガス中のN2O放出量を減少させる
方法が与えられる。第一の燃焼段階は粒子の流動床内に
構成する。燃料と、空気比（air coefficient）＞１の
過剰の酸素含有量ガスを、燃料燃焼のための第一燃焼段
階へ導入する（即ち、酸素含有ガスを、残留酸素を含む
煙道ガスを発生する量で第一燃焼段階へ注入する）。第
一燃焼段階中、約700℃〜900℃の温度を維持する。残留
酸素含有煙道ガスを第一燃焼段階から煙道ガス通路へ送
る。水素（Ｈ）ラジカルを形成することができる化合物
群から選択された添加物を煙道ガス通路へ注入し、煙道
ガス中のN2Oの還元を促進するのに充分な量の水素ラジ
カルを発生させる。注入された添加物は燃焼して、煙道
ガス通路の温度を900℃より高く、好ましくは950〜1100
℃に上昇させる燃焼熱を与えるのが好ましい。水素ラジ
カルを形成することができる添加物群は、アルコール又
は天然ガス、又は他の炭化水素ガス、例えば、液化石油
ガス又は気化器又は熱分解器ガス、又は油の如き化合物
からなる。良好な混合が容易に行えるか、又は既に煙道
ガス流中で良好な混合が行き亙っている位置に添加物を
注入することにより、煙道ガスと形成された水素ラジカ
ルとの間の良好な混合が行われる。良好な混合によりN2
OとＨラジカルとの反応が促進される。添加物の注入量
は煙道ガス中のN2Oの量に適合させる。
本発明は、固体燃料又は廃棄物材料を流動床燃焼器で90
0℃より低い温度で燃焼させる場合に特に適用すること
ができる。固体燃料又は廃棄物を流動床中に導入し、そ
こで流動化された粒子との良好な混合により、それは殆
ど直ちに床温度に到達し、燃焼する。流動床の温度は通
常700〜900℃であり、それは燃焼自身及び、例えば煙道
ガス中の硫黄減少に最適の条件を与える。比較的低い燃
焼温度のためNOの形成は低いが、N2Oは形成される。
循環流動床では、流動化用空気の速度は煙道ガスと共に
燃焼室からかなりの量の床粒子を運び去るのに充分な大
きさになっている。運ばれた粒子は煙道ガスから分離さ
れ、再循環導管を通って燃焼室へ再循環される。燃焼室
から粒子再循環路を通って燃焼室へ戻される粒子の循環
は、全装置中に均一な温度をもたらし、それによって一
層効率的な燃焼及び装置中の一層長い滞留時間を与える
と共に、煙道ガスからの硫黄補足を一層良く行わせる結
果を与える。
残念ながらN2Oの形成は、気泡発生及び再循環流動床の
両方で用いられる低い温度により促進されると思われ
る。本発明により煙道ガス中のN2O濃度は、煙道ガス温
度で水素ラジカルを形成することができる添加物の注入
及び（又は）煙道ガスの温度を僅かに上昇させることに
より減少させることができる。
N2O濃度を減少させるために煙道ガス流中に注入するこ
とができる添加物の種類（例えば、付加的燃料）には次
のものが含まれる： −天然ガス又はチタン、 −液化石油ガス、 −油、 −アルコール、例えばメタノール又はエタノール、 −熱分解器又は気化器からのガス、 −水素成分を有し、少なくとも1Mj/kgの熱量を有する気
体、液体、又は固体の燃料。
ガスはキャリヤー媒体を用いずに、又は酸素含有ガスと
共にガス導入ノズルを通って導入することができる。油
又は微細固体燃料は、空気又は再循環煙道ガスの如きキ
ャリヤーガスと共に導入してもよい。
煙道ガス中に注入される添加物は、第一燃焼段階から離
れた位置に、そこで行われる反応を阻害しないために注
入するのが好ましい。添加物は、それらが流動床粒子の
温度をひどく上昇させないように注入されるのが好まし
い。
N2Oの効果的な還元を行わせるため、添加物は全煙道ガ
ス流がその添加物の導入によって容易に影響を受けるこ
とができる位置で注入すべきである。全煙道ガス流の温
度は上昇するのがよく、且つ（又は）形成された水素ラ
ジカルが全煙道ガス流と接触し、N2Oの最大の還元を達
成するようにすべきである。
添加物又は付加的燃料は次の位置に注入することができ
る： −流動床燃焼器の、床密度が200kg/m3より小さくなる区
域又は他の場所、 −燃焼室とサイクロン又は他のガス粒子分離器との間の
導管、 −サイクロン又は他のガス粒子分離器自体に任意の数の
形態で、 −二つのサイクロン、又は複数の他のガス粒子分離器又
は直列に接続されたそれらの組合せの間の導管、 −燃焼器の後及び煙突又はガスタービンの前の再循環路
の任意の位置、又は −N2O還元のための外部の後燃焼器（postcombustor）。
煙道ガスの温度が依然として高い対流領域の前の煙道ガ
ス通路に天然ガスの如き付加的燃料を導入することによ
り、煙道ガス流の温度を900℃より高く上昇させるのに
必要な付加的燃料は比較的少量でよい。
サイクロン分離器は、燃料ガスとそこに導入された添加
物との非常によい混合を与えることができる。しかし、
流動床粒子の温度計を上昇させないようにし、硫黄補足
（それは低い温度で最適になる）を阻害して不利になら
ないようにするため、粒子分離器の下流の位置で（少な
くとも循環流動床装置内で）煙道ガスの温度を上昇させ
ることが一層好ましい。
付加的燃料の煙道ガスへの導入は、過熱器（superheate
r）より上流の煙道ガスの温度を上昇させるのに有利に
用いることができ、それによって充分な加熱容量を与え
ることができる。燃料は過熱器の直前の対流領域中に添
加してもよい。燃焼性添加物の導入は、燃焼室、又はガ
スタービンに接続された所謂トッピング（topping）燃
焼器中のガスの温度を同時に上昇させるために用いても
よい。
付加的燃料を対流領域前の煙道ガス流中に導入する場
合、煙道ガスの温度を約700〜900℃の温度から約910〜1
100℃の温度へ僅かに穏やかに上昇させなければならな
い。即ち、流動床からの粒子（例えば、か焼石灰石）が
存在するため、約10〜250℃の僅かな温度上昇で充分で
ある。もし煙道ガスが対流領域を通過すると、それらの
温度は実質的に低下する。従って、もしN2Oの還元が対
流領域後に行われるならば、煙道ガスの温度は910〜110
0℃の範囲に到達させるために、約200〜700℃上昇させ
なければならない。従って、対流領域後に添加する付加
的燃料の必要量は、対流領域前に必要な量よりも多くな
る。
温度の上昇及び（又は）煙道ガス中のＨラジカル濃度を
上昇させるため本発明によるこの方法を用いることによ
り、N2Oの全量を10〜99％、通常約50％、好ましくは約5
0〜90％減少させることができる。添加物の流量は、必
要なN2O還元％及びN2Oの初期濃度によって規定される。
注入される添加物（例えば、付加的燃料）の外に、或る
場合には適当な量の酸化剤を、効果的な燃焼を保証する
ため燃料注入点の前、同じ場所、又はその後でN2O含有
煙道ガス中に注入してもよい。
本発明は、流動床燃焼器中で煙道ガス中のN2Oの還元に
都合のよい条件をもたらす方法を与え、それによって煙
道ガス中のN2O放出量を減少させる簡単な方法を与え
る。この新規な方法は、煙突又はガスタービンの前の煙
道ガス導管又は外部の後燃焼器中に添加物を導入するこ
とにより、現存する流動床反応器装置で容易に用いるこ
とができる。燃焼室自体中で行われる一次燃焼工程又は
反応を妨げる必要はない。驚いたことに、煙道ガス中の
N2Oの還元に必要な温度の上昇は非常に僅かでよい。従
来技術の研究では、炉自体の中で及び遥かに高い温度で
のN2Oの分解が示されている。その高い温度は、気相中
のＨラジカルによるのみならずN2Oとか焼石灰石との間
の不均質反応によるN2Oの分解を促進する働きをもつ。
従来の研究では、本発明によりN2Oが分解される正にそ
の温度でN2Oの形成が最大に達することを示している。
〔図面の簡単な説明〕
本発明を、図面に示された例としての具体例を参照して
下に一層詳細に説明する。図中： 第１図は、本発明によるN2Oを還元するための循環流動
床装置の例の概略的図であり、 第２図及び第３図は、他の態様の例の概略的図である。
本発明の好ましい態様が第１図に示されており、その場
合固体材料を循環流動床反応器10内で燃焼する。反応器
は粒子の流動床13が入った燃焼室12を有し、固体燃料材
料及び典型的には煙道ガス中のSO2を減少するための石
灰又は石灰石の如き他の固体材料のための入口14、16を
有する。流動化用空気をウインドボックス19から底板18
を通って燃焼室中へ導入する。空気は、床を流動化し、
固体粒子の一部分を運ぶのに充分な大きさの流量でほぼ
大気圧で反応器中へ導入する。
燃焼室は運ばれた固体粒子を含む煙道ガスのための出口
20を有する。煙道ガスをサイクロン分離器22へ送り、そ
こで固体床粒子をガスから分離する。奇麗になったガス
をガス排出開口導管24を通って排出し、ガスから分離さ
れた粒子は垂直再循環導管26を通って下方へ送り、燃焼
室の下方部分中へ戻す。その再循環導管は燃焼室への入
口の前の所のその下端部で屈曲部28を形成している。
奇麗になったガスは、ガス排出開口24を経てガス通路30
へ送り、それは対流領域32を有する流動床反応器に接続
している。過熱器34は対流領域のガス導入域中に配置さ
れており、他の熱移動表面36が過熱器より下流に配置さ
れている。ガス出口38が対流領域の底部中に構成されて
いる。
水素ラジカルを与える添加物のための添加物入口40が、
サイクロンを対流領域と接続するガス通路30中に構成さ
れている。添加物のための入口はガス通路中サイクロン
ガス排出開口24に近い場所に位置している。
操作上、燃焼室中で第一燃焼段階として比較的低い温度
（例えば、約850℃で石炭を燃焼した場合）で燃焼を行
う、この温度ではNOXの少ない燃焼が行われ、石灰によ
る最大の硫黄補足が行われる。残留酸素及びN2O及び運
ばれた床粒子を含む煙道ガスを、ガス出口20を通ってサ
イクロン22へ排出する。硫黄補足のための未反応石灰を
含む床粒子を、サイクロンで煙道ガスから分離し、燃焼
室へ再循環する。
天然ガスの如き添加物を、添加物入口40（サイクロンの
直ぐ後）を通って導管30中のまだ熱い煙道ガス中へ注入
する。天然ガスはある程度煙道ガス温度で既に水素ラジ
カルを与えているが、煙道ガス中に含まれる残留酸素の
ため天然ガスは煙道ガス通路30に入る時に燃焼し、これ
により、水素化ラジカルの形成及びN2OのN2への還元を
考慮した場合、煙道ガス通路中の煙道ガス温度を更に一
層都合のよい水準へ上昇させる。別法として、又は付加
的に、O2含有ガスを入口40から入れて添加物と混合して
もよい。
添加物の導入は、第１図に点線で示したように、燃焼室
12とサイクロン22とを接続する短い導管21中の入口42を
通って付加的に、或は別法として行なってもよい。この
入口42は特に燃焼室から排出された煙道ガスの粒子含有
量が少ない場合に用いてもよい。更にサイクロン22中へ
直接、粒子に乏しい領域中へ入る付加的入口44を構成す
ることもできる。この構成の利点は、サイクロン中のガ
ス渦巻き中に煙道ガスと導入された添加物との間の固有
の良好な混合が行われることである。
添加物は、過熱器34の直ぐ上流に配置された入口46を通
って対流領域中へ注入してもよく、或は別法として注入
してもよい。この構成は、充分な過熱水蒸気を得るのに
問題が或る場合には有利である。
本発明の別の態様が第２図に示されている。この態様で
は、熱交換器管38、例えば、幾つかの列のスクリーン管
がサイクロンの後のガス導管30中に、その導管が対流領
域32へと拡大する前に配置されている。
添加物入口40のための最適位置は、屡々スクリーン管38
の直後であるように思える。通常スクリーン管は水冷さ
れているが、或る用途では水蒸気又は空気で冷却するこ
とができる。ガス導管中の温度が高いと、管が空気又は
水蒸気で冷却されている場合、問題を起こすことがあ
る。水流管は、流動床反応器中の他の水／水蒸気系、例
えば冷却サイクロンの冷却系に接続することができる。
空冷管が用いられた場合、加熱された空気を燃焼空気と
して用いることができる。加熱された空気は、水素ラジ
カルを与える添加物をガス導管中に注入するのに用いる
こともできる。
水素ラジカルを与える添加物の注入点より上流に熱交換
器を配置するのが、ガス導管中のガス流速状態を平坦に
するのに有利である。これは、サイクロン出口からの煙
道ガスが歪んだ速度分布を有することがあるので、有利
である。
熱交換器は、更に添加物が最大効率のための最適温度で
注入されるように煙道ガス温度を制御するのに有用であ
る。熱交換器を用いると、温度を最適水準に調節するこ
とができる。各添加物について、最大効率のための最適
温度が存在する。
本発明の更に別の態様が第３図に示されており、この場
合固体材料を加圧循環流動床反応器50中で燃焼する。加
圧煙道ガスをサイクロン52を通して送り、ガスから粒子
を分離し、対流領域54を通って粒子フィルター56へ送
り、加圧煙道ガスを清浄にする。清浄にされた煙道ガス
はガスタービン60の直ぐ上流にある燃焼室58中へ送ら
れ、そこで煙道ガスを膨張させる。燃焼室58中ではN2O
の還元が、付加的燃料を入口62を通って煙道ガス中へ導
入し、その燃料を燃焼して同時に煙道ガスの温度を上昇
させることにより達成される。
全ての態様で、添加物、燃料、流動床反応器の種類、注
入位置、及び種々の他の因子により添加物の導入量を調
節する必要がある。
本発明を現在最も実際的で好ましい態様であると考える
ものに関連して記述してきたが、本発明は、記載した態
様に限定されるものではなく、反対に請求の範囲及びそ
の本質内に含まれる種々の修正及び同等の構成を包含す
るものであることは理解されるべきである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 オークス，エリック，ジェイ. アメリカ合衆国92014 カリフォルニア州 デル マー，カミニト デル パサジェ 12938 (56)参考文献 特開 昭61−208412（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−133833（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−302205（ＪＰ，Ａ)

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】粒子の流動床を用いた第一燃焼段階及び前
    記第一燃焼段階から排出された煙道ガスから粒子を分離
    するための粒子分離器を有する流動床反応器中で窒素含
    有燃料を燃焼させることにより放出される煙道ガス中の
    N2Oを減少させる方法であって、連続的に、 （ａ）窒素含有燃料と、その燃料を燃焼させるための酸
    素含有ガスとを流動床反応器の第一燃焼段階へ供給し、 （ｂ）前記第一燃焼段階で約700〜900℃の温度を維持
    し、 （ｃ）流動床反応器の前記第一燃焼段階から粒子を含有
    する煙道ガスを排出し、 （ｄ）前記煙道ガスから粒子の大部分を分離し、 （ｅ）前記煙道ガス中に残留酸素が残るように前記第一
    燃焼段階へ過剰の酸素含有ガスを空気比＞１で供給す
    る、 諸工程を有する窒素含有燃料の燃焼方法において、 （ｆ）前記排出された煙道ガスに、煙道ガスの温度に等
    しいか又はそれより高い温度で水素ラジカルを形成する
    ことができる水素ラジカル供給添加物を添加し、煙道ガ
    ス中のN2Oの還元を促進するのに充分な量の水素ラジカ
    ルを発生させ、 （ｇ）添加した水素ラジカルと煙道ガスとをよく混合し
    てN2Oの還元を促進させる、 ことを特徴とする燃焼方法。
  2. 【請求項２】酸素含有ガスを排出煙道ガス中に供給し、
    添加物の燃焼を行い、煙道ガスの温度を900℃より高く
    上昇させるための熱を与える請求項１に記載の方法。
  3. 【請求項３】水素ラジカル生成性流体を、粒子密度が20
    0kg/m3より小さい煙道ガス通路中に注入する請求項１に
    記載の方法。
  4. 【請求項４】水素ラジカル生成性添加物を、粒子分離器
    中に、又はそれに隣接した所に注入し、該添加物と煙道
    ガスとの良好な混合を行わせる請求項１に記載の方法。
  5. 【請求項５】水素ラジカル生成性添加物を対流領域と粒
    子分離器とを接続する煙道ガス通路中に注入する請求項
    １に記載の方法。
  6. 【請求項６】水素ラジカル生成性添加物を、流動床反応
    器に接続されたガスタービンの前に接続された燃焼器中
    に注入する請求項１に記載の方法。
  7. 【請求項７】水素ラジカル生成性添加物が、メタン、
    油、アルコール、熱分解ガス、気化ガス、又は液化石油
    ガスからなる群から選択される請求項１に記載の方法。
  8. 【請求項８】水素ラジカル生成性添加物が、流動床反応
    器に接続された別の気化器によって与えられた気化ガス
    である請求項１に記載の方法。
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