KR100602766B1 - 석탄에 기초한 재연소를 이용하는 ＮＯｘ 감소 방법 - Google Patents

석탄에 기초한 재연소를 이용하는 ＮＯｘ 감소 방법 Download PDF

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Abstract

상용 노 내에서의 연소에 의한 연소가스의 NOx 함량을 감소시키기 위한 방법에 관한 것으로, 상기 노에서는 고온 산소와 미분탄과 같은 탄소질 연료가 반응하여 연료 부화 가스상 혼합물을 형성하고, 그 후 상기 혼합물은 NOx를 질소가스로 환원시키기 위해 사용된다.

Description

석탄에 기초한 재연소를 이용하는 ＮＯｘ 감소 방법{NOx REDUCTION USING COAL BASED REBURNING}
도 1은 고온 산소 및 입자상(granular) 탄소질 연료가 연소가스와 접촉하도록 노(furnaces) 내로 통과되기 전 가스화 장치실에서 혼합되는 본 발명의 바람직한 일 실시예를 도시하는 단면도.
도 2는 고온 산소 및 입자상 탄소질 연료가 연소가스와 접촉하도록 노 내로 직접 제공되는 본 발명의 다른 바람직한 실시예를 도시하는 단면도.
도 3은 고온 산소 및 입자상 탄소질 연료가, 별도의 제공수단에 의해 노 내로 직접 제공되는 본 발명의 다른 바람직한 실시예를 도시하는 단면도.
도 4는 본 발명의 실시에 따라 달성될 수 있는 장점들을 도시하는 그래프.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 *
1: 고온 산소 2: 환형 통로
3: 연료분사장치 4: 탄소질 연료
5: 중앙 통로 6: 가스화 장치
7: 혼합물 8: 노 벽
9: 스트림 10: 노 영역
11: 산소용 랜스 12: 연료용 랜스
13: 산소 스트림 14: 연료 스트림
본 발명은 일반적으로 연소에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 연소로부터 발생되는 질소산화물(NOx) 방출물의 감소에 관한 것이다.
열을 제공하는 연료와 산화제의 연소는, 전력생산, 강 및 다른 금속의 생산, 유리 제조 및 쓰레기 처리와 같은 공업분야에서 많은 상업적 노에 사용된다. 통상적으로 연소공정에서 사용되는 산화제는 상당한 양의 질소를 포함하는 공기이다. 연소반응이 진행되는 동안, 연료 내 질소종과 공기 내 질소는 산화되어 NOx를 형성한다. 또한, 통상적으로 이산화탄소 및 수증기를 포함하는 다른 연소 가스도 형성된다.
공업용 노와 그 외 다른 노에서 발생되는 이런 NOx가 환경 및 인체에 심각한 영향을 미친다는 것은 이미 알려져 있다. 산성비의 원인이 되는 이런 혼합물은, 지면 높이 오존(ground level ozone) 형성의 요인이 되며 미립자 형성과도 관련이 있다.
연소반응으로부터 방출되는 NOx를 감소시키는 한 방법은, 연료가 NOx를 함유한 연소가스에 제공되어 NOx와 반응하여 질소가스를 형성하는 재연소(reburning)이다. 재연소를 위해 사용되는 연료는 일반적으로 메탄 또는 천연가스이다.
석탄 또는 입자상 탄소질 연료와 같은 가격이 저렴한 연료가 NOx의 발생을 감소시키기 위한 재연소에 사용되는 것이 바람직하다. 하지만, 이런 연료를 사용하면 긴 접촉시간이 필요하기 때문에 재연소의 효율이 저하될 수 있고, 이에 따라 많은 탄소를 함유한 재(ash)가 형성될 수 있으며, 재에 대한 추가의 처리단계가 필요하게 된다.
본 발명의 목적은 입자상 탄소질 연료에 의한 재연소 과정을 이용하여 연소반응으로부터 발생되는 NOx를 감소시키기 위한 개선된 방법을 제공하고자 하는 것이다.
이 외에 본 발명의 다른 목적, 즉 이 명세서를 읽는 당업자에게 명백한 목적은 다음에 따르는 본 발명에 따라 달성될 것이다.
연소반응으로부터 발생되는 연소가스의 NOx 함량을 감소시키기 위한 방법은,
(A) 열을 발생시키고 NOx를 함유하는 연소가스가 생성되도록 연료 및 산화제를 연소하는 단계;
(B) 고온 산소를 형성하도록 30몰 퍼센트 이상의 산소 농도를 갖는 가스상 유체인 산소를 538℃ 내지 1649℃(1000℉ 내지 3000℉) 범위의 온도로 가열하는 단계;
(C) 상기 고온 산소와, 휘발성 물질을 포함한 입자상 탄소질 연료를 가속화시키는 단계;
(D) 1.0 미만의 화학양론비(stoichiometric ratio)를 가진 혼합물이 생성되도록, 휘발성 물질을 포함한 입자상 탄소질 연료를 고온 산소와 혼합시키고, 이 혼합물 내 입자상 탄소질 연료를 탈휘발시키며, 탄화수소 라디칼을 함유하는 연료 부화 가스상 혼합물이 생성되도록, 혼합물 내의 휘발성 물질 및 입자상 탄소질 연료를 고온 산소와 반응시키는 단계; 그리고
(E) 연료 부화 가스상 혼합물과 연소가스를 접촉시키고, 연료 부화 가스상 혼합물의 탄화수소 라디칼을 연소가스의 NOx와 반응시켜 질소가스를 생성시키는 단계를 포함한다.
여기서 언급된 "화학양론(stoichiometric)"이란 연소 목적을 위한 연료에 대한 산소분자의 비를 의미한다. 화학양론이 1.0보다 낮다는 것은, 존재하는 연료를 완전히 연소하는데 필요한 산소의 양보다 실제로 존재하는 산소의 양이 적다는 것을 의미한다. 즉 이는 연료-부화(fuel-rich) 상태를 의미한다.
여기서 언급된 "산소"란 적어도 30몰 퍼센트(mole percent)의 산소 농도를 가진 가스상 유체(gaseous fluid)를 의미한다. 가스상 유체는 70몰 퍼센트 이상의 산소 농도를 갖거나 99.5몰 퍼센트 이상의 산소 농도를 가진 상업적으로 순수한 산소일 수 있다.
여기서 언급된 "질소산화물" 및 "NOx"란 아산화질소(nitrous oxide; N20), 일산화질소(nitric oxide; NO), 삼산화이질소(dinitrogen trioxide; N2O3), 사산화질소(nitrogen tetroxide; N2O4), 이산화질소(nitrogen dioxide; NO2), 사산화삼질소(trinitrogen tetraoxide; N3O4) 및 삼산화질소(nitrogen trioxide; NO3) 중 하나 이상을 의미한다.
여기서 언급된 "휘발성 물질(volatiles)"이란 고체 또는 액체 연료가 가열될 때 이들로부터 방출된 유기화합물(organic compound)을 의미한다. 이런 화합물은 적절한 비등점을 가진 다른 유기화합물, 타르, 그리고 메탄을 포함한다.
여기서 언급된 "탈휘발(devolatize)"이란 휘발성 물질이 고체 또는 액체로부터 기화되는 것을 의미한다.
여기서 언급된 "탄화수소 라디칼(hydrocarbon radicals)"이란 수소 또는 탄소 함유 종의 분리 또는 수소 또는 탄소 함유 종과의 반응에 의해 형성된 높은 반응성 종을 의미한다. 탄화수소 라디칼의 예로는 NH, CH 및 CH2가 있다.
여기서 언급된 "입자상"이란 분쇄되거나 부서진 고체 재료 또는 분무된(atomized) 액체 재료와 같은 미세하게 분리된 재료를 의미한다.
본 발명은 첨부된 도면을 참조로 하여 상세히 설명될 것이다. 도 1에서, 538℃ 내지 1649℃(1000℉ 내지 3000℉), 바람직하게는 2000℉ 내지 3000℉의 범위의 온도로 가열된 산소(1)는 연료분사장치(injector; 3)의 환형 통로(2)에 공급된다. 산소는 열원과의 열교환과 같은 어떤 적절한 수단에 의해 가열될 수도 있다. 본 발명의 실시에서 산소를 가열하기 위한 특히 바람직한 방법은, 앤더슨(Anderson)의 미국 특허 제 5,266,024호에 공지되어 있다.
탄소질 연료(4)는 연료분사장치(3)의 중앙통로(5)에 공급된다. 소정의 고체 또는 액체 탄소질 연료가 본 발명의 실시에 사용될 수도 있다. 바람직하게 탄소질 연료(4)는 미분탄 또는 석유코크스(petroleum coke)를 포함한다.
고온 산소 및 입자상 탄소질 연료는, 동축 스트림으로서 연료분사장치(3)를 통해 연료분사장치(3)로부터 가스화 장치(gasifier; 6)로 통과되며 가스화 장치 내에서 고온 산소와 입자상 탄소질 연료가 혼합되어 혼합물(7)을 형성한다. 도 1에 도시된 바와 같이, 바람직하게 고온 산소 및 탄소질 연료가 연료분사장치(3)로부터 가스화 장치(6)로 통과하는 노즐은, 수축된 개구를 가지고 있어서 고온 산소 및 탄소질 연료를 가속화시키는 작용을 하여, 가스화 장치(6) 내에서의 혼합작용을 강화하여 보다 균일한 혼합물(7)을 형성한다. 고온 산소 및 탄소질 연료는 혼합물(7)의 화학양론 비가 1.0 미만, 바람직하게는 0.1 내지 0.6의 범위가 되도록 제공된다.
고온 산소로부터의 열은 탄소질 연료 내 휘발성 물질의 일부를 탈휘발시킨다. 가스화 장치(6) 내에서 고온 산소는 휘발성 물질과 반응하고 또한 탄소질 연료와 반응하여 연료-부화 가스상 혼합물을 형성하는데, 이 혼합물은 통상적으로 이산화탄소, 일산화탄소, 메탄, 수소 및 다른 반응하지 않은 탄화수소를 포함한다. 또한, 어떤 입자상 탄소질 연료가 존재할 수도 있다. 연소반응 그 자체에서 방출된 열 뿐만아니라 고온 산소와 휘발성 물질 및 탄소질 연료와의 연소반응으로 인한 초기 열로 인하여, 연료-부화 가스상 혼합물은 또한 탄화수소 라디칼을 포함한다. 탄화수소 라디칼을 함유한 연료-부화 가스상 혼합물은, 스트림(9)으로 도시된 바와 같이, 가스화 장치(6)로부터 노 벽(8)을 통해 노 영역(10)으로 흘러들어 간다.
노 영역(10)에서 연료 및 산화제는 연소되어 공업용 열을 발생시킨다. 본 발명의 실시에 유용한 노 영역의 실례는 다용도 보일러, 공업용 노 및 공업용 보일러를 포함한다. 노 영역(10)에서 열을 발생시키는 연료 및 산화제의 연소반응은 NOx가 함유된 연소가스를 형성한다. 노 영역(10)에서 연소가스는 연료-부화 가스상 혼합물과 접촉하고, 연료-부화 가스상 혼합물의 탄화수소 라디칼은 연소가스의 NOx와 반응하여 NOx를 질소가스로 환원시킨다. 그리고 나서, 질소가스는 연소가스와 함께 노로부터 방출되어, 방출물의 NOx 함량을 노 영역에서의 재연소가 없는 경우에 비해 현저히 감소시킨다. 필요할 경우, 연료-부화 가스상 혼합물의 완전한 연소를 위해, 이 혼합물이 노로부터 방출되기 전에 추가의 산화제, 예를 들면 공기가 노 영역에 공급될 수도 있다.
도 2 및 도 3은 가스화 장치실이 사용되지 않는 본 발명의 다른 실시예를 도시하고 있다. 도 2 및 도 3에 도시된 본 발명의 실시예에서, 고온 산소 및 입자상 탄소질 연료는, 노 내에 직접 공급되어 화학양론비 이하의 혼합물을 형성한다. 도 2 및 도 3에 사용된 도면부호는 동일 부재에 대해 도 1에 사용된 도면부호와 동일하고 동일 부재는 다시 설명하지 않는다.
도 2에 도시된 실시예에서, 연료분사장치가 노 벽(8)에 배치되고 혼합물(7)이 노 영역(10) 내에서 형성되는 것을 제외하고는 도 1에 도시된 장치와 유사한 연료분사장치가 사용된다. 도 2에 도시된 본 발명의 실시예의 모든 다른 양상은 도 1에 도시된 실시예와 관련하여 앞에서 설명된 양상과 실질적으로 동일한다. 도면에 도시되지 않은 노 영역 내에서의 연료 및 산화제의 연소는, 연료-부화 가스상 혼합물이 노 영역 내로 유입되거나 노 영역 내에 형성되는 곳으로부터 소정의 거리에서 일어남을 당업자라면 알 수 있을 것이다. 일반적으로, 이런 연소는 연료-부화 가스상 혼합물이 노 영역 내로 유입되거나 노 영역 내에 형성되는 레벨 아래에서 일어날 것이고, 연소가스는 연소실 내에서 발생되어 연료-부화 가스상 혼합물과 접촉하게 된다.
도 3에 도시된 본 발명의 실시예에서, 고온 산소 및 탄소질 연료는 각기 별도의 장치를 통해 노 영역 내로 직접 공급된다. 고온 산소는 하나 이상의 고온 산소용 랜스(lances; 11)를 통해 공급되고 탄소질 연료는 연료용 랜스(12)를 통해 공급된다. 도 3에 도시된 바와 같이, 바람직하게 고온 산소용 랜스는 노 영역(10) 내에 주입된 고온 산소의 스트림(13)이 노 영역(10) 내에 주입된 입자상 탄소질 연료의 스트림(14)을 향하도록 배향되어 있다. 일반적으로, 스트림(13, 14)은 그들이 혼합되어 화학양론비 이하의(substoichiometric) 혼합물(7)을 형성하기 전에 연소가스의 일부를 비말동반할 것이다. 그 후, 연료-부화 가스상 혼합물이 형성되고 전술된 방식과 유사한 방식으로 노 영역(10) 내에서 NOx가 환원된 질소가스를 생성한다.
출원인은 본 발명의 재연소를 수행하여 질소가스를 형성하기 위해 다량의 탄화수소 라디칼을 차례로(in turn) 발생시킬 수 있는 탄소질 연료를 효과적으로 탈휘발시키는데 소량의 고온 산소가 필요함을 발견하였다. 도 4에는 블라스트 공기 스트림 내의 공기에 의해, 미분탄을 연소시킨 네 가지 경우에 대한 총 연료소진(BURNOUT), 휘발성 물질 방출(VM) 및 고정탄소 소진(FC)의 결과가 도시되어 있다:
(1) 표준(Base), 블라스트 공기 스트림에 산소가 공급되지 않음,
(2) 농축(Enrich), 산소가 대기온도에서 블라스트 공기 가열기의 상류에서 공급됨,
(3) 냉각 분사(Cold Inj.), 산소가 대기온도에서 블라스트 공기 내에 공급됨,
(4) 가열 분사(Hot Inj.), 고온 산소가 사용됨.
각각의 경우에 있어, 연료는 통상적으로 상업용 블라스트 노의 작동에 사용되는 휘발성이 높은 미분탄이며, 표 1에 그에 대한 분석이 도시되어 있다. 연료는 9.5 kg/hr의 유량으로 블라스트 공기 스트림 내로 공급되었다.
Figure 112003017420494-pat00001
탄(char)은 물 담금질에 의해 수집된다. 총 석탄 소진비(T)는 초기 석탄의 재 함량(Ao)과 수집된 탄의 재 함량(A1)의 화학적 분석에 의해 결정된다. 즉 아래의 식에 따라 결정된다.
Figure 112001011431971-pat00002
휘발성 물질의 방출(R) 및 고정 탄소의 연소(C)는, 석탄 내에 함유된 재, 휘발성 물질(Vo) 및 고정 탄소(Fo), 그리고 탄 내에 함유된 재, 휘발성 물질(V1) 및 고정 탄소(F1)의 화학적 분석에 의해 결정된다. 즉 아래의 식에 따라 결정된다.
Figure 112001011431971-pat00003
Figure 112001011431971-pat00004
산소가 사용되었을 때, 3.7Nm3/hr의 공기 흐름은 산소로 대체된다. 농축실험에 있어서, 공기와 산소는 대기온도에서 혼합되고 그 혼합물은 900℃로 가열되어, 총 가스 유량, 속도 및 온도는 표준의 경우와 동일하게 된다. 대기 분사 실험에 있어서, 93.7 Nm3/hr의 공기는 900℃에서 블라스트를 위해 사용되고 3.7 Nm3/hr의 산소는 산소용 랜스를 통해 분사된다. 총 가스 유량은 표준의 경우와 동일하다. 반면, 온도는 표준의 경우보다 상대적으로 낮은데, 그 이유는 추가된 산소가 가열되지 않았기 때문이다. 대기 분사 실험에 있어서의 산소는 약 99.99퍼센트의 순도를 가지고 있다. 가열 분사 실험에 있어서, 산소는 80몰 퍼센트의 산소 농도와 1565℃의 온도를 가진다.
도 4는 9.5 kg/hr의 석탄 분사율에 대한 각 경우의 총 연료소진, 휘발성 물질의 방출 및 고정탄소 소진을 비교하고 있다. 도 4에 나타난 결과에서 알 수 있듯이, 산화제로서 단지 공기만을 사용하여 달성될 수 있는 것과 비교하여 소량의 산소가 휘발성 물질의 방출을 훨씬 더 개선시키고, 고온 산소의 사용이 재연소를 위한 탄화수소 라디칼을 보다 더 발생시키는데 이용할 수 있는 보다 많은 휘발성 물질을 야기하는 향상된 성능을 제공한다.
따라서 본 발명을 이용함으로써 재연소를 위해 보다 값싼 연료 또는 석탄을 효과적으로 사용하여 상업적 노로부터 방출되는 NOx를 감소시킬 수 있다. 비록 본 발명이 몇 개의 바람직한 실시예를 참조로 하여 상세히 설명되기는 하였으나 당업자는 청구범위의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 본 발명의 다른 실시예를 구현할 수 있다는 것을 알 것이다.
상기에서 설명한 바와 같이, 본 발명은 연소반응 동안 방출되어 생기는 질소산화물(NOx)을 감소시키는 것에 관한 것으로, 보다 가격이 저렴한 연료 또는 석탄을 효과적으로 사용하여 재연소를 통해 노의 연소반응동안 생기는 질소산화물을 감소시키는 효과를 가지고 있다.

Claims (9)

  1. 연소반응에 의한 연소가스 중의 NOx 함량 감소 방법으로서,
    (A) 열을 발생시키고 NOx를 함유하는 연소가스를 생성하도록 연료 및 산화제를 연소시키는 단계;
    (B) 고온 산소를 형성하도록 30몰 퍼센트 이상의 산소 농도를 갖는 가스상 유체인 산소를 538℃ 내지 1649℃(1000℉ 내지 3000℉) 범위의 온도로 가열하는 단계;
    (C) 상기 고온 산소와, 휘발성 물질을 포함한 입자상 탄소질 연료를 가속화시키는 단계;
    (D) 1.0 미만의 화학양론비를 가진 혼합물이 생성되도록, 상기 휘발성 물질을 포함한 입자상 탄소질 연료를 상기 고온 산소와 혼합시키고, 상기 혼합물 내의 상기 입자상 탄소질 연료를 탈휘발시키며, 탄화수소 라디칼을 함유하는 연료-부화 가스상 혼합물이 생성되도록 상기 혼합물 내의 입자상 탄소질 연료와 휘발성 물질을 고온 산소와 반응시키는 단계; 그리고
    (E) 상기 연료-부화 가스상 혼합물을 상기 연소가스와 접촉시키고, 질소가스가 생성되도록 상기 연료-부화 가스상 혼합물의 탄화수소 라디칼을 상기 연소가스의 NOx와 반응시키는 단계를 포함하는,
    연소가스 중의 NOx 함량 감소 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 고온 산소가 2000℉ 내지 3000℉ 범위의 온도를 가지는,
    연소가스 중의 NOx 함량 감소 방법.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 입자상 탄소질 연료가 석탄을 포함하는,
    연소가스 중의 NOx 함량 감소 방법.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 혼합물이 0.1 내지 0.6 범위의 화학양론비를 가지는,
    연소가스 중의 NOx 함량 감소 방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 고온 산소가 70몰 퍼센트 이상의 산소 농도를 가지는,
    연소가스 중의 NOx 함량 감소 방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 고온 산소 및 상기 입자상 탄소질 연료가 가스화 장치 내로 들어 가고, 상기 연료-부화 가스상 혼합물은 상기 가스화 장치로부터 노 영역 내로 들어가서 상기 연소가스와 접촉하는,
    연소가스 중의 NOx 함량 감소 방법.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 고온 산소 및 상기 입자상 탄소질 연료가, NOx를 함유하는 연소가스도 포함하는 노 영역 내로 들어가는,
    연소가스 중의 NOx 함량 감소 방법.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 고온 산소와 상기 입자상 탄소질 연료가 1.0 미만의 화학양론비를 가진 혼합물을 형성하기 전에 가속되는,
    연소가스 중의 NOx 함량 감소 방법.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 고온 산소와 상기 입자상 탄소질 연료는 별도의 장치를 통해 상기 노 영역 내로 직접 공급되고, 일부 연소 가스는 상기 고온 산소와 상기 입자상 탄소질 연료의 혼합 전에 상기 고온 산소 내에 유입되는,
    연소가스 중의 NOx 함량 감소 방법.
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