JPH0777612B2 - 排気ガス浄化触媒 - Google Patents
排気ガス浄化触媒Info
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- JPH0777612B2 JPH0777612B2 JP63134991A JP13499188A JPH0777612B2 JP H0777612 B2 JPH0777612 B2 JP H0777612B2 JP 63134991 A JP63134991 A JP 63134991A JP 13499188 A JP13499188 A JP 13499188A JP H0777612 B2 JPH0777612 B2 JP H0777612B2
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は石油やガスを燃料とした各種の家庭用や工業用
燃焼機器及び自動車等の排気ガスをクリーンに浄化させ
る触媒に関するものである。
燃焼機器及び自動車等の排気ガスをクリーンに浄化させ
る触媒に関するものである。
従来の技術 従来各種の燃焼機器より排出される排気ガスをクリーン
にさせる触媒は自動車等の排気ガスも含め、白金（P
t），パラジウム（Pd），ロジウム（Rh）などの白金族
系を主体としたものであった（特公昭52−3358等）。し
かしこれらの金属は良好な活性を有する反面コストが高
く、また資源的にも限りがあり、その代替が強く要望さ
れていた。また金属酸化物に関してもコバルト（Co）や
ニッケル（Ni）など遷移金属の単独酸化物の形では温度
を高くしてゆくと酸化物の形が変り失活してしまうの
で、実際の排気ガス浄化用触媒として用いるのは特殊な
例を除いて困難である。しかし、これらの金属もペロブ
スカイト複合酸化物（ABO3）としてＢサイトに導入する
ことにより、耐熱性、耐久性及び触媒活性もかなり向上
させることができる（特開昭48−89187）。したがって
これらペロブスカイト複合酸化物を用いることにより、
白金、パラジウム、ロジウムなど貴金属成分を無くす
か、あるいは相当量減らすことができる。特にペロブス
カイト複合酸化物は安価なパラジウムと合性は良く、お
互いの欠点を補う良好な触媒を提供できる。
にさせる触媒は自動車等の排気ガスも含め、白金（P
t），パラジウム（Pd），ロジウム（Rh）などの白金族
系を主体としたものであった（特公昭52−3358等）。し
かしこれらの金属は良好な活性を有する反面コストが高
く、また資源的にも限りがあり、その代替が強く要望さ
れていた。また金属酸化物に関してもコバルト（Co）や
ニッケル（Ni）など遷移金属の単独酸化物の形では温度
を高くしてゆくと酸化物の形が変り失活してしまうの
で、実際の排気ガス浄化用触媒として用いるのは特殊な
例を除いて困難である。しかし、これらの金属もペロブ
スカイト複合酸化物（ABO3）としてＢサイトに導入する
ことにより、耐熱性、耐久性及び触媒活性もかなり向上
させることができる（特開昭48−89187）。したがって
これらペロブスカイト複合酸化物を用いることにより、
白金、パラジウム、ロジウムなど貴金属成分を無くす
か、あるいは相当量減らすことができる。特にペロブス
カイト複合酸化物は安価なパラジウムと合性は良く、お
互いの欠点を補う良好な触媒を提供できる。
発明が解決しようとする課題 しかしペロブスカイト複合酸化物上にパラジウムを担持
しただけでは十分な活性が得られない。これはペロブス
カイト複合酸化物微粒子はγ−Al2O3に大きな表面積を
持たず、分散度の大きな担持法ができず、また自動車用
触媒等に必要なNO還元性能とCO及びCHの酸化性能を伴せ
た触媒の使用巾（ウインド巾）も広くとれない。
しただけでは十分な活性が得られない。これはペロブス
カイト複合酸化物微粒子はγ−Al2O3に大きな表面積を
持たず、分散度の大きな担持法ができず、また自動車用
触媒等に必要なNO還元性能とCO及びCHの酸化性能を伴せ
た触媒の使用巾（ウインド巾）も広くとれない。
課題を解決するための手段 硝酸セリウムや酢酸セリウムを焼成して出来る酸化セリ
ウムは比較的表面積が大きく、また酸素をその中に抱き
込む酸素ストレージ効果を有する。特にペロブスカイト
複合酸化物と伴せることにより、一層その効果を発揮す
ることができる。しかし、その双方が十分混合された状
態でないと、せっかくの組合せもその効果は半減してし
まう。本発明は担体上に先にペロブスカイト複合酸化物
と焼成することによって得られる比較的表面積が多く多
孔質で含水性を有する皮膜を形成し、後にこの皮膜に均
一に硝酸セリウムあるいは酢酸セリウム水溶液を含浸さ
せ、乾燥させて焼成することによりペロブスカイト複合
酸化物微粉末と酸化セリウム双方が十分混合された状態
になり得る。
ウムは比較的表面積が大きく、また酸素をその中に抱き
込む酸素ストレージ効果を有する。特にペロブスカイト
複合酸化物と伴せることにより、一層その効果を発揮す
ることができる。しかし、その双方が十分混合された状
態でないと、せっかくの組合せもその効果は半減してし
まう。本発明は担体上に先にペロブスカイト複合酸化物
と焼成することによって得られる比較的表面積が多く多
孔質で含水性を有する皮膜を形成し、後にこの皮膜に均
一に硝酸セリウムあるいは酢酸セリウム水溶液を含浸さ
せ、乾燥させて焼成することによりペロブスカイト複合
酸化物微粉末と酸化セリウム双方が十分混合された状態
になり得る。
作用 上記の作成法により高い酸化活性とNO還元機能を有する
巾広いウインド巾を持つ安価な触媒を提供できる。
巾広いウインド巾を持つ安価な触媒を提供できる。
実施例 次に本発明の一実施例を説明する。
市販のコーディエライト（2MgO・5SiO2・2Al2O3）質ハ
ニカム担体（日本ガイシ製）を用いて触媒を調製した。
用いられたハニカム担体は横断面が１インチ平方当り約
400個のガス流通セルを有する外径75mmφ、長さ75mmLの
円柱状のもので約331mlの体積を有した。
ニカム担体（日本ガイシ製）を用いて触媒を調製した。
用いられたハニカム担体は横断面が１インチ平方当り約
400個のガス流通セルを有する外径75mmφ、長さ75mmLの
円柱状のもので約331mlの体積を有した。
次にアルカリ沈澱法（作製法詳細は省略）で作製した
（La0.9Ce0.1CoO3）の構造を有するペロブスガイド複合
酸化物微粒子（表面積19.8m2/g、一次粒子粒径１μ以
下）と酢酸酸性アルミナゾル（日産化学製）及び水をそ
れぞれの重量比で1:1:1のものをボールミル混練機を用
いよく混練させ、さらに水を加え、比重1.21になる様に
調整させ、ペロブスカイト酸化物スラリーを作製した。
このスラリーに前記ハニカム担体を１分間浸漬し、その
後スラリーより取り出し、セル内の過剰スラリーを振動
により振り落し、全てのセルの目詰りを除去した。次い
で200℃で２時間乾燥空気で乾燥後800℃で30分焼成し
た。次に硝酸セリウム〔Ce（NO3）３・6H2O〕を純水に
溶解させ、比重1.33の水溶液とさせ、この硝酸セリウム
水溶液中に前記ペロブスカイト複合酸化物を担持させた
担体を５分間浸漬し、その後硝酸セリウム水溶液より取
り出し担体内の過剰水溶液を圧縮空気でブローして全て
のセルの目詰りを除去した。次に100℃乾燥空気で３時
間乾燥後800℃空気中で３時間焼成させ、ペロブスカイ
ト複合酸化物粉末の周囲にCeO2を担持させた。
（La0.9Ce0.1CoO3）の構造を有するペロブスガイド複合
酸化物微粒子（表面積19.8m2/g、一次粒子粒径１μ以
下）と酢酸酸性アルミナゾル（日産化学製）及び水をそ
れぞれの重量比で1:1:1のものをボールミル混練機を用
いよく混練させ、さらに水を加え、比重1.21になる様に
調整させ、ペロブスカイト酸化物スラリーを作製した。
このスラリーに前記ハニカム担体を１分間浸漬し、その
後スラリーより取り出し、セル内の過剰スラリーを振動
により振り落し、全てのセルの目詰りを除去した。次い
で200℃で２時間乾燥空気で乾燥後800℃で30分焼成し
た。次に硝酸セリウム〔Ce（NO3）３・6H2O〕を純水に
溶解させ、比重1.33の水溶液とさせ、この硝酸セリウム
水溶液中に前記ペロブスカイト複合酸化物を担持させた
担体を５分間浸漬し、その後硝酸セリウム水溶液より取
り出し担体内の過剰水溶液を圧縮空気でブローして全て
のセルの目詰りを除去した。次に100℃乾燥空気で３時
間乾燥後800℃空気中で３時間焼成させ、ペロブスカイ
ト複合酸化物粉末の周囲にCeO2を担持させた。
次に上記担体に担体１当り400mgのパラジウム（Pd）
を担持する。含浸させることにより担体１当り400mg
になる様に硝酸パラジウム〔Pd（NO3）２〕水溶液を調
整し、その中に前記担体を５分間浸漬し、その後この水
溶液より取り出し担体内の過剰水溶液を圧縮空気でブロ
ーして全てのセルの目詰りを除去した。次に100℃乾燥
空気で１時間乾燥後600℃空気中で30分焼成させ、所定
量のパラジウムを担持させ所定の触媒を得た。
を担持する。含浸させることにより担体１当り400mg
になる様に硝酸パラジウム〔Pd（NO3）２〕水溶液を調
整し、その中に前記担体を５分間浸漬し、その後この水
溶液より取り出し担体内の過剰水溶液を圧縮空気でブロ
ーして全てのセルの目詰りを除去した。次に100℃乾燥
空気で１時間乾燥後600℃空気中で30分焼成させ、所定
量のパラジウムを担持させ所定の触媒を得た。
（比較例１） 実施例と同一の触媒担体を用い、ペロブスカイト複合酸
化物を担持させたものを比較例として作成した。
化物を担持させたものを比較例として作成した。
La0.9Ce0.1CoO3の構造を有する実施例と同一のペロブス
カイト複合酸化物微粒子と酢酸酸性アルミナゾル及び水
をそれぞれ1:1:1のものをボールミル混練機を用いよく
混練させ、さらに水を加え、比重1.21になる様に調整さ
せ、ペロブスカイト複合酸化物スラリーを作製した。こ
のスラリーに前記ハニカム担体を１分間浸漬し、その後
スラリーより取り出し、セル内の過剰スラリーを圧縮空
気でブローし全ての目詰りを除去した。次に200℃で２
時間乾燥空気で乾燥後800℃で30分焼成して試料とし
た。さらに上記の試料にPdを400mg/担持させて試料と
した。作製法は実施例に示した方法と同一であるので省
略する。
カイト複合酸化物微粒子と酢酸酸性アルミナゾル及び水
をそれぞれ1:1:1のものをボールミル混練機を用いよく
混練させ、さらに水を加え、比重1.21になる様に調整さ
せ、ペロブスカイト複合酸化物スラリーを作製した。こ
のスラリーに前記ハニカム担体を１分間浸漬し、その後
スラリーより取り出し、セル内の過剰スラリーを圧縮空
気でブローし全ての目詰りを除去した。次に200℃で２
時間乾燥空気で乾燥後800℃で30分焼成して試料とし
た。さらに上記の試料にPdを400mg/担持させて試料と
した。作製法は実施例に示した方法と同一であるので省
略する。
（比較例２） 実施例に記した触媒の作製法すなわちペロブスカイト複
合酸化物と酸化セリウムの担持順序を逆にし、酸化セリ
ウムを前に、ペロブスカイト複合酸化物を後にした場合
の触媒である。
合酸化物と酸化セリウムの担持順序を逆にし、酸化セリ
ウムを前に、ペロブスカイト複合酸化物を後にした場合
の触媒である。
これらの触媒についてのCO変換率を図に示す。この様に
本触媒は酸化活性について著しくその活性を向上するこ
とができ、また自動車用等に要求されているNOX,CO,CH
などの浄化のための三元機能のウインド巾も約３倍近く
広くすることができた。
本触媒は酸化活性について著しくその活性を向上するこ
とができ、また自動車用等に要求されているNOX,CO,CH
などの浄化のための三元機能のウインド巾も約３倍近く
広くすることができた。
発明の効果 以上述べたように本発明の排気ガス浄化触媒はペロブス
カイト複合酸化物と酸化セリウム及びパラジウムからな
り、高温度における使用に耐え、かつ僅かなパラジウム
の使用でもペロブスカイト複合酸化物と酸化セリウムの
共存効果により、高活性の触媒になり得る。
カイト複合酸化物と酸化セリウム及びパラジウムからな
り、高温度における使用に耐え、かつ僅かなパラジウム
の使用でもペロブスカイト複合酸化物と酸化セリウムの
共存効果により、高活性の触媒になり得る。
図は本発明の一実施例における排気ガス浄化触媒の特性
図である。
図である。
Claims (1)
- 【請求項１】コーディエライトなど耐熱性セラミックス
からなり、その内部に多数の細孔を有するハニカム担体
にABO3（ＡはLa,Ce,Srなど希土類あるいはアルカリ土類
の少くとも一種類の元素、ＢはCo,Niの少くとも一種類
の元素）の基本構造を有するペロブスカイト複合酸化物
の微粉末をアルミナゾル、硝酸アルミなど焼成すること
によりAl2O3皮膜を形成する担持助剤と共に担持し、そ
の上より硝酸セリウムを含浸させ、焼成することにより
酸化セリウムを担持し、さらにその上より白金、パラジ
ウム、ロジウムなど貴金属を担持させた排気ガス浄化触
媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63134991A JPH0777612B2 (ja) | 1988-06-01 | 1988-06-01 | 排気ガス浄化触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63134991A JPH0777612B2 (ja) | 1988-06-01 | 1988-06-01 | 排気ガス浄化触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01304048A JPH01304048A (ja) | 1989-12-07 |
| JPH0777612B2 true JPH0777612B2 (ja) | 1995-08-23 |
Family
ID=15141381
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63134991A Expired - Lifetime JPH0777612B2 (ja) | 1988-06-01 | 1988-06-01 | 排気ガス浄化触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0777612B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6129834A (en) * | 1995-05-05 | 2000-10-10 | W. R. Grace & Co. -Conn. | NOx reduction compositions for use in FCC processes |
| US6165933A (en) * | 1995-05-05 | 2000-12-26 | W. R. Grace & Co.-Conn. | Reduced NOx combustion promoter for use in FCC processes |
| KR100416735B1 (ko) * | 1995-10-09 | 2004-03-26 | 삼성전기주식회사 | 자동차 배기가스 정화용 촉매 및 그 제조방법 |
| EP1027926B1 (en) | 1997-08-04 | 2004-03-17 | Teijin Limited | Process for the preparation of aromatic carbonates |
-
1988
- 1988-06-01 JP JP63134991A patent/JPH0777612B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01304048A (ja) | 1989-12-07 |
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