JPH0766822B2 - 溶融炭酸塩型燃料電池における電極支持板の製造方法 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池における電極支持板の製造方法Info
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- JPH0766822B2 JPH0766822B2 JP60290221A JP29022185A JPH0766822B2 JP H0766822 B2 JPH0766822 B2 JP H0766822B2 JP 60290221 A JP60290221 A JP 60290221A JP 29022185 A JP29022185 A JP 29022185A JP H0766822 B2 JPH0766822 B2 JP H0766822B2
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- electrode support
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Description
【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 本発明は、溶融炭酸塩型燃料電池における電極支持板の
製造方法に係わり、特に多孔質電極板へのガス供給路の
製造方法に関する。
製造方法に係わり、特に多孔質電極板へのガス供給路の
製造方法に関する。
近年、高能率のエネルギー変換装置として溶融炭酸塩型
燃料電池の開発が進められている。溶融炭酸塩型燃料電
池は、対向配置された一対のガス拡散電極板、すなわち
酸剤極および燃料極と、これら電極間に介在させたアル
カリ炭酸塩を電解質とする電解質層とからなる単位電池
を、例えばインターコネクタを介して複数積層して構成
される。そして、運転時においては、上記アルカリ炭酸
塩を600〜700℃の高温下で溶融状態にし、この炭酸塩と
各電極板に拡散された酸化剤ガスおよび燃料ガスとを反
応させて電気化学的プロセスによって直流出力を得るも
のである。
燃料電池の開発が進められている。溶融炭酸塩型燃料電
池は、対向配置された一対のガス拡散電極板、すなわち
酸剤極および燃料極と、これら電極間に介在させたアル
カリ炭酸塩を電解質とする電解質層とからなる単位電池
を、例えばインターコネクタを介して複数積層して構成
される。そして、運転時においては、上記アルカリ炭酸
塩を600〜700℃の高温下で溶融状態にし、この炭酸塩と
各電極板に拡散された酸化剤ガスおよび燃料ガスとを反
応させて電気化学的プロセスによって直流出力を得るも
のである。
ところで、前述した起電反応は多孔質電極における電
極、炭酸塩および反応ガスからなる反応サイト（三相界
面）で生じる。この起電反応を効率良く進行させるに
は、上記反応サイトへ反応ガスを均一に分配・供給する
ためのガス供給路を形成しなければならない。
極、炭酸塩および反応ガスからなる反応サイト（三相界
面）で生じる。この起電反応を効率良く進行させるに
は、上記反応サイトへ反応ガスを均一に分配・供給する
ためのガス供給路を形成しなければならない。
第６図は、従来のガス供給路の構造を示したもので、同
図（ａ）に示すものは、セパレータ１上にガス供給路の
確保および集電機能を有する波板２を設置して、この上
に集電板３、電極４および電解質層５などを配置する構
造のもの、同図（ｂ）に示すものは、厚い多孔質体から
なる電極６に溝７を形成し、この溝７をガス通路とした
もの（リブ電極型）である。
図（ａ）に示すものは、セパレータ１上にガス供給路の
確保および集電機能を有する波板２を設置して、この上
に集電板３、電極４および電解質層５などを配置する構
造のもの、同図（ｂ）に示すものは、厚い多孔質体から
なる電極６に溝７を形成し、この溝７をガス通路とした
もの（リブ電極型）である。
しかしながら、このように構成された従来の溶融炭酸塩
型燃料電池には、次のような問題があった。
型燃料電池には、次のような問題があった。
すなわち、この種の電池では、通常、単位電池の端部に
反応ガスの意図しない側への漏洩を防止するためのウェ
ットシールを形成する。このウェットシールは、セパレ
ータ１の端部に土手部８を形成し、この土手部８と電解
質層５との間にしみ出た溶融炭酸塩によって形成され
る。しかしながら、通常、この土手部８の厚みt1と、波
板２＋集電板３＋電極４の厚みt2（或は電極６の厚みt
2）とは、電池組立て時には概略同一寸法であっても運
転時においては熱膨張によって変化し、しかもそれぞれ
を構成する材質が異なることから、両者が全く同一の変
化を示すことはなく、両者の間に寸法差を生じてしま
う。このように寸法差を生じると、電解質層５に過大な
応力が作用してクラックが発生したり、また、土手部８
と電解質層５との間に隙間を生じてガスの漏洩が発生す
るという問題があった。
反応ガスの意図しない側への漏洩を防止するためのウェ
ットシールを形成する。このウェットシールは、セパレ
ータ１の端部に土手部８を形成し、この土手部８と電解
質層５との間にしみ出た溶融炭酸塩によって形成され
る。しかしながら、通常、この土手部８の厚みt1と、波
板２＋集電板３＋電極４の厚みt2（或は電極６の厚みt
2）とは、電池組立て時には概略同一寸法であっても運
転時においては熱膨張によって変化し、しかもそれぞれ
を構成する材質が異なることから、両者が全く同一の変
化を示すことはなく、両者の間に寸法差を生じてしま
う。このように寸法差を生じると、電解質層５に過大な
応力が作用してクラックが発生したり、また、土手部８
と電解質層５との間に隙間を生じてガスの漏洩が発生す
るという問題があった。
そこで、本発明者等は先に多孔質体からなる電極支持板
の端部をち密構造にして、このち密構造部でシール構造
を構成する溶融炭酸塩型燃料電池を提案した（特願昭60
−216528号）。これによると、電極支持構造部の局所的
な寸法変化を防止し、電解質層のクラックや電池端部で
のガスの漏洩等の問題を解決することができる。
の端部をち密構造にして、このち密構造部でシール構造
を構成する溶融炭酸塩型燃料電池を提案した（特願昭60
−216528号）。これによると、電極支持構造部の局所的
な寸法変化を防止し、電解質層のクラックや電池端部で
のガスの漏洩等の問題を解決することができる。
本発明は、このような構造の溶融炭酸塩型燃料電池にお
ける電極支持板の極めて効果的な製造方法を提供するこ
とを目的とする。
ける電極支持板の極めて効果的な製造方法を提供するこ
とを目的とする。
本発明は、金属多孔質体で形成され、溶融炭酸塩電解質
層の両面に一対の多孔質電極を配してなる単位電池の両
側に配置されて上記多孔質電極へ反応ガスを導くととも
に上記反応ガスの導入および排出に供されない端部にち
密構造のガスシール部を備えてなる電極支持板を製造す
るに当り、前記電極支持板の前記ガスシール部に供され
る前記端部を上記電極支持板の構成材より低融点でかつ
上記電極支持板より卑な金属の溶融物に浸漬した後に酸
化処理することによって上記端部の気孔中に酸化物を析
出させ、この酸化物の析出物で他の部分よりもち密構造
にしてなることを特徴としている。
層の両面に一対の多孔質電極を配してなる単位電池の両
側に配置されて上記多孔質電極へ反応ガスを導くととも
に上記反応ガスの導入および排出に供されない端部にち
密構造のガスシール部を備えてなる電極支持板を製造す
るに当り、前記電極支持板の前記ガスシール部に供され
る前記端部を上記電極支持板の構成材より低融点でかつ
上記電極支持板より卑な金属の溶融物に浸漬した後に酸
化処理することによって上記端部の気孔中に酸化物を析
出させ、この酸化物の析出物で他の部分よりもち密構造
にしてなることを特徴としている。
本発明によれば、電極支持板の端部を卑金属の溶融物中
に浸漬することにより、上記卑金属が多孔質板に均一に
入り込むので、さらに酸化処理することによって、極め
て簡単に均一なち密構造を形成することができる。
に浸漬することにより、上記卑金属が多孔質板に均一に
入り込むので、さらに酸化処理することによって、極め
て簡単に均一なち密構造を形成することができる。
したがって、本発明により製造された電極支持板は、シ
ール性能が良好で、電解質層のクラックや電池端部での
ガスの漏洩等の問題を解決でき、耐熱サイクル性能およ
びガスの利用率の向上を図ることができる。
ール性能が良好で、電解質層のクラックや電池端部での
ガスの漏洩等の問題を解決でき、耐熱サイクル性能およ
びガスの利用率の向上を図ることができる。
以下、図面を参照しながら本発明の実施例について説明
する。
する。
まず、本発明に係る製造方法で製造された電極支持板を
組込んでなる溶融炭酸塩型燃料電池の一構成例について
説明する。
組込んでなる溶融炭酸塩型燃料電池の一構成例について
説明する。
溶融炭酸塩型燃料電池は、複数の単位電池を積層し、各
単位電池の加算出力を得るように構成される。第１図は
単位電池11の構成を示したもので、電解質層12の一方の
面にアノード13を、また他方の面にカソード14を配し、
その両面に電極支持板15,16を配し、更にその両面に導
電性のセパレータ17,18を配して構成されている。
単位電池の加算出力を得るように構成される。第１図は
単位電池11の構成を示したもので、電解質層12の一方の
面にアノード13を、また他方の面にカソード14を配し、
その両面に電極支持板15,16を配し、更にその両面に導
電性のセパレータ17,18を配して構成されている。
電解質層12は、例えばセラミック製の保持材とアルカリ
炭酸塩の電解質粉とを混合しホットプレスによって板状
に形成されたものである。アノード13およびカソード14
は、多孔質板からなるもので、起電反応を生じさせる反
応サイトを提供するものである。そして、電極支持板1
5,16は、上記各電極に反応ガス（燃料ガスＰまたは酸化
剤ガスＱ）を導くため多孔質金属板で形成され、その端
部をガスシールのためにち密構造部19としたものであ
る。電極支持板15と電極支持板16とは、それぞれの内部
に反応ガスを互いに直交する方向でフローさせるため、
それぞれのち密構造部19を90°異ならせて配置される。
セパレータ17,18は、両反応ガスの混合を防止するとと
もに、単位電池11間の電気的な接続機能を有するもので
ある。
炭酸塩の電解質粉とを混合しホットプレスによって板状
に形成されたものである。アノード13およびカソード14
は、多孔質板からなるもので、起電反応を生じさせる反
応サイトを提供するものである。そして、電極支持板1
5,16は、上記各電極に反応ガス（燃料ガスＰまたは酸化
剤ガスＱ）を導くため多孔質金属板で形成され、その端
部をガスシールのためにち密構造部19としたものであ
る。電極支持板15と電極支持板16とは、それぞれの内部
に反応ガスを互いに直交する方向でフローさせるため、
それぞれのち密構造部19を90°異ならせて配置される。
セパレータ17,18は、両反応ガスの混合を防止するとと
もに、単位電池11間の電気的な接続機能を有するもので
ある。
このような単位電池11を複数積層し、一つの側面から燃
料ガスＰを供給し、これに隣接する側面から酸化剤ガス
Ｑを供給すると、電極支持板15の内部を、図中実線矢印
で示す向きに燃料ガスＰがフローし、電極支持板16の内
部を、図中点線矢印で示す向きに酸化剤ガスＱがフロー
する。このフローの過程で各ガスが各多孔質電極に拡散
され、電極反応に供される。
料ガスＰを供給し、これに隣接する側面から酸化剤ガス
Ｑを供給すると、電極支持板15の内部を、図中実線矢印
で示す向きに燃料ガスＰがフローし、電極支持板16の内
部を、図中点線矢印で示す向きに酸化剤ガスＱがフロー
する。このフローの過程で各ガスが各多孔質電極に拡散
され、電極反応に供される。
次に、本発明に係る溶融炭酸塩型燃料電池の製造方法の
いくつかの実施例について説明する。
いくつかの実施例について説明する。
〈実施例１〉 第２図に示すように、気孔率90％、厚さ1.2mmのNiの多
孔質体（発泡メタル）からなる電極支持板15（16）の一
対の対向端部から5mmを、Sn（m.p.232℃）の溶融物中に
浸漬し含浸した後、空気酸化して酸化物を析出させ、ち
密構造部19を形成した。この電極支持板15（16）の上面
に、平均粒径３μｍのNi微粉をスラリー状にして塗布
し、ち密な層21を形成した。そして、このち密な層21を
電極（アノード13,カソード14）とする電極・電極支持
板の一体構造体を形成した。これを用いて100mm角の単
位電池11を構成した。
孔質体（発泡メタル）からなる電極支持板15（16）の一
対の対向端部から5mmを、Sn（m.p.232℃）の溶融物中に
浸漬し含浸した後、空気酸化して酸化物を析出させ、ち
密構造部19を形成した。この電極支持板15（16）の上面
に、平均粒径３μｍのNi微粉をスラリー状にして塗布
し、ち密な層21を形成した。そして、このち密な層21を
電極（アノード13,カソード14）とする電極・電極支持
板の一体構造体を形成した。これを用いて100mm角の単
位電池11を構成した。
〈実施例２〉 実施例１における溶融金属をSnからAl（m.p.660℃）に
代え、他は実施例１と同様にして電極・電極支持板の一
体構造体を形成した。これを用いて単位電池11を組立て
た。
代え、他は実施例１と同様にして電極・電極支持板の一
体構造体を形成した。これを用いて単位電池11を組立て
た。
〈実施例３〉 実施例１における溶融金属をSnからZn（m.p.419℃）に
代え、他は実施例１と同様にして電極・電極支持板の一
体構造体を形成した。これを用いて単位電池11を組立て
た。
代え、他は実施例１と同様にして電極・電極支持板の一
体構造体を形成した。これを用いて単位電池11を組立て
た。
〈実施例４〉 実施例１で形成された電極支持板15,16の片面に、第３
図に示すように、全く別個に製造された電極（アノード
13,カソード14）を配置して、他は実施例１と同様に単
位電池11を組立てた。
図に示すように、全く別個に製造された電極（アノード
13,カソード14）を配置して、他は実施例１と同様に単
位電池11を組立てた。
〈実施例５〉 実施例２で形成された電極支持板15,16の片面に、第３
図に示すように、全く別個に製造された電極（アノード
13,カソード14）を配置して、他は実施例１と同様に単
位電池11を組立てた。
図に示すように、全く別個に製造された電極（アノード
13,カソード14）を配置して、他は実施例１と同様に単
位電池11を組立てた。
〈実施例６〉 実施例３で形成された電極支持板15,16の片面に、第３
図に示すように、全く別個に製造された電極（アノード
13,カソード14）を配置して、他は実施例１と同様に単
位電池11を組立てた。
図に示すように、全く別個に製造された電極（アノード
13,カソード14）を配置して、他は実施例１と同様に単
位電池11を組立てた。
〈実施例７〉 実施例１の電極支持板15,16に、第４図に示すように、
放電加工によってガスフローのための複数の溝22を形成
した。これを用いて単位電池11を組立てた。
放電加工によってガスフローのための複数の溝22を形成
した。これを用いて単位電池11を組立てた。
〈実施例〉 実施例７の電極支持板15,16の溝22によって形成される
複数の突条を、第５図に示すようにリブ23によって連結
し強度を増した。これを用いて単位電池11を組立てた。
複数の突条を、第５図に示すようにリブ23によって連結
し強度を増した。これを用いて単位電池11を組立てた。
上記実施例１〜実施例８の各単位電池11を650℃に昇温
して、電極支持板15に燃料ガスＰを、また電極支持板16
に酸化剤ガスＱをそれぞれ直交するように供給し、起電
反応を生じさせた。また、200℃〜650℃の温度サイクル
で繰返し運転し、650℃、150mA/cm2の時の電圧を測定し
たところ、30サイクルを超えても初期値の±５％の値を
維持し続けた。
して、電極支持板15に燃料ガスＰを、また電極支持板16
に酸化剤ガスＱをそれぞれ直交するように供給し、起電
反応を生じさせた。また、200℃〜650℃の温度サイクル
で繰返し運転し、650℃、150mA/cm2の時の電圧を測定し
たところ、30サイクルを超えても初期値の±５％の値を
維持し続けた。
一方、比較のために第６図に示した従来の単位電池につ
いて前述と同様の試験を行なったところ、10サイクル以
降で大幅な性能劣化を生じた。
いて前述と同様の試験を行なったところ、10サイクル以
降で大幅な性能劣化を生じた。
なお、本発明は、上述した実施例に限定されるものでは
ない。
ない。
上記実施例では電極支持板としてNiの発泡メタルを使用
したが、例えばNi系合金、ステンレス鋼系金属等、他の
発泡メタルを用いても良い。また、通常の粉末焼結体や
金属繊維の焼結体からなる多孔質体を用いても良い。
したが、例えばNi系合金、ステンレス鋼系金属等、他の
発泡メタルを用いても良い。また、通常の粉末焼結体や
金属繊維の焼結体からなる多孔質体を用いても良い。
また、本発明では、反応ガスを外部マニホールドから供
給し、電極支持板の内部を直交方向でフローさせるもの
を用いたが、内部マニホールドなど他のマニホールドタ
イプの燃料電池に適用することも可能である。この場合
にはち密構造のガスシール部を電極支持体の周縁部全周
に形成する必要がある。
給し、電極支持板の内部を直交方向でフローさせるもの
を用いたが、内部マニホールドなど他のマニホールドタ
イプの燃料電池に適用することも可能である。この場合
にはち密構造のガスシール部を電極支持体の周縁部全周
に形成する必要がある。
第１図は本発明に係る製造方法で製造された電極支持板
を組込んでなる溶融炭酸塩型燃料電池の単位電池の構成
の一例を示す分解斜視図、第２図は本発明の第１〜第３
の実施例に係る電極支持板およびその周辺の断面図、第
３図は本発明の第４〜第６の実施例に係る電極支持板お
よびその周辺の断面図、第４図は本発明の第７の実施例
に係る電極支持板および電極を示す断面図、第５図は本
発明の第８の実施例に係る電極支持板および電極を示す
斜視図、第６図は従来の単位電池の一部構成を示す断面
図である。 1,17,18…セパレータ、２…波板、３…集電板、4,6…電
極、5,12…電解質層、８…土手部、11…単位電池、13…
アノード、14…カソード、15,16…電極支持板、19…ち
密構造部、21…ち密な層、22…溝、23…リブ、Ｐ…燃料
ガス、Ｑ…酸化剤ガス。
を組込んでなる溶融炭酸塩型燃料電池の単位電池の構成
の一例を示す分解斜視図、第２図は本発明の第１〜第３
の実施例に係る電極支持板およびその周辺の断面図、第
３図は本発明の第４〜第６の実施例に係る電極支持板お
よびその周辺の断面図、第４図は本発明の第７の実施例
に係る電極支持板および電極を示す断面図、第５図は本
発明の第８の実施例に係る電極支持板および電極を示す
斜視図、第６図は従来の単位電池の一部構成を示す断面
図である。 1,17,18…セパレータ、２…波板、３…集電板、4,6…電
極、5,12…電解質層、８…土手部、11…単位電池、13…
アノード、14…カソード、15,16…電極支持板、19…ち
密構造部、21…ち密な層、22…溝、23…リブ、Ｐ…燃料
ガス、Ｑ…酸化剤ガス。
Claims (2)
- 【請求項１】金属多孔質体で形成され、溶融炭酸塩電解
質層の両面に一対の多孔質電極を配してなる単位電池の
両側に配置されて上記多孔質電極へ反応ガスを導くとと
もに上記反応ガスの導入および排出に供されない端部に
ち密構造のガスシール部を備えてなる電極支持板を製造
するに当り、前記電極支持板の前記ガスシール部に供さ
れる前記端部を上記電極支持板の構成材より低融点でか
つ上記電極支持板より卑な金属の溶融物に浸漬した後に
酸化処理することによって上記端部の気孔中に酸化物を
析出させ、この酸化物の析出物で他の部分よりもち密構
造にしてなることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池に
おける電極支持板の製造方法。 - 【請求項２】前記電極支持板はニッケル，ニッケル系合
金，ステンレス鋼系合金の中から選ばれた１種の材料か
らなる多孔質体で形成されており、前記卑な金属は錫，
アルミニウム，亜鉛の中から選ばれた１種であることを
特徴とする特許請求の範囲第１項記載の溶融炭酸塩型燃
料電池における電極支持板の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60290221A JPH0766822B2 (ja) | 1985-12-23 | 1985-12-23 | 溶融炭酸塩型燃料電池における電極支持板の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60290221A JPH0766822B2 (ja) | 1985-12-23 | 1985-12-23 | 溶融炭酸塩型燃料電池における電極支持板の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62150661A JPS62150661A (ja) | 1987-07-04 |
| JPH0766822B2 true JPH0766822B2 (ja) | 1995-07-19 |
Family
ID=17753321
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60290221A Expired - Fee Related JPH0766822B2 (ja) | 1985-12-23 | 1985-12-23 | 溶融炭酸塩型燃料電池における電極支持板の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0766822B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE10013406B4 (de) * | 2000-03-17 | 2007-01-04 | Fraunhofer-Gesellschaft zur Förderung der angewandten Forschung e.V. | Verfahren zur Herstellung von Formkörpern aus einem Verbundwerkstoff und Verwendung der Formkörper |
-
1985
- 1985-12-23 JP JP60290221A patent/JPH0766822B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62150661A (ja) | 1987-07-04 |
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