JPH0754710B2 - 溶融炭酸塩型燃料電池 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池Info
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- JPH0754710B2 JPH0754710B2 JP2004467A JP446790A JPH0754710B2 JP H0754710 B2 JPH0754710 B2 JP H0754710B2 JP 2004467 A JP2004467 A JP 2004467A JP 446790 A JP446790 A JP 446790A JP H0754710 B2 JPH0754710 B2 JP H0754710B2
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は燃料電池及びその耐蝕処理方法に関し、詳しく
は耐蝕性にすぐれる溶融炭酸塩型燃料電池、及び処理方
法に関する。
は耐蝕性にすぐれる溶融炭酸塩型燃料電池、及び処理方
法に関する。
従来、燃料電池のセパレータ及びカレントコレクタ部材
としては、各種の合金が使用されてきているが、これら
部材の腐蝕による電池性能の低下が問題となってきてい
る。
としては、各種の合金が使用されてきているが、これら
部材の腐蝕による電池性能の低下が問題となってきてい
る。
上記問題に対処する方策として、たとえば「第28回電池
討論会予稿集（1987年）」79〜80頁には、燃料電池用の
電解質として炭酸リチウム及び炭酸カリウムを用いる二
元系混合炭酸塩において炭酸リチウムの使用比率を増加
させることによりFe-Cr系合金の腐蝕が抑制されること
が開示されている。
討論会予稿集（1987年）」79〜80頁には、燃料電池用の
電解質として炭酸リチウム及び炭酸カリウムを用いる二
元系混合炭酸塩において炭酸リチウムの使用比率を増加
させることによりFe-Cr系合金の腐蝕が抑制されること
が開示されている。
また、たとえば特開昭64-3962号公報には、耐蝕性にす
ぐれるセパレータ部材として特定のオーステナイト系ス
テンレス鋼、又はNi板、もしくはNiメッキを施した金属
板を使用することが開示されている。
ぐれるセパレータ部材として特定のオーステナイト系ス
テンレス鋼、又はNi板、もしくはNiメッキを施した金属
板を使用することが開示されている。
しかしながら、前者の場合、炭酸リチウムの量を増大さ
せることは混合塩の融点上昇を招来し好ましくない。ま
た、後者の場合、セパレータ部材の選択の余地が狭まり
好ましくない。
せることは混合塩の融点上昇を招来し好ましくない。ま
た、後者の場合、セパレータ部材の選択の余地が狭まり
好ましくない。
したがって、本発明は上記欠点に鑑みなされたものであ
り、その目的は他の特性を損なうことなくセパレータの
腐蝕を抑制できる溶融炭酸塩型燃料電池を提供すること
にある。
り、その目的は他の特性を損なうことなくセパレータの
腐蝕を抑制できる溶融炭酸塩型燃料電池を提供すること
にある。
本発明者らは、本発明の前記課題についての鋭意検討し
た結果、前記目的が下記手段により解決されることを見
出した。
た結果、前記目的が下記手段により解決されることを見
出した。
すなわち、本発明の溶融炭酸塩型燃料電池は、Li及びＫ
の炭酸塩が含浸された電解質板の上下にアノード電極及
びカソード電極がそれぞれ設けられている溶融炭酸塩型
燃料電池において、該炭酸塩に炭酸ストロンチウム又は
炭酸カルシウムを含有することを特徴とする。
の炭酸塩が含浸された電解質板の上下にアノード電極及
びカソード電極がそれぞれ設けられている溶融炭酸塩型
燃料電池において、該炭酸塩に炭酸ストロンチウム又は
炭酸カルシウムを含有することを特徴とする。
また、本発明は、溶融炭酸塩型燃料電池を構成する炭酸
塩の含浸された電解質板に、酸化ストロンチウム又は酸
化カルシウムを添加し、二酸化炭素を含有する雰囲気下
で加熱すること、さらに溶融炭酸塩型燃料電池を構成す
るセパレータ及びカレントコレクタ表面に予め炭酸スト
ロンチウム又は炭酸カルシウムを塗設することによって
も電解質として炭酸ストロンチウム又は炭酸カルシウム
を含有させることができる。
塩の含浸された電解質板に、酸化ストロンチウム又は酸
化カルシウムを添加し、二酸化炭素を含有する雰囲気下
で加熱すること、さらに溶融炭酸塩型燃料電池を構成す
るセパレータ及びカレントコレクタ表面に予め炭酸スト
ロンチウム又は炭酸カルシウムを塗設することによって
も電解質として炭酸ストロンチウム又は炭酸カルシウム
を含有させることができる。
以下に本発明をさらに詳細に説明する。
本発明の溶融炭酸塩型燃料電池の構成の概略を第１図に
示す。上記燃料電池は、電解質板１の上下にそれぞれア
ノード電極２及びカソード電極３が配設され、またアノ
ード電極２及びカソード電極３のそれぞれ外側に多孔性
のカレントコレクタ４及び５が配設される。さらに、カ
レントコレクタ４及び５のそれぞれ外側にガス流路７を
形成するためのセパレータ６が配設される。
示す。上記燃料電池は、電解質板１の上下にそれぞれア
ノード電極２及びカソード電極３が配設され、またアノ
ード電極２及びカソード電極３のそれぞれ外側に多孔性
のカレントコレクタ４及び５が配設される。さらに、カ
レントコレクタ４及び５のそれぞれ外側にガス流路７を
形成するためのセパレータ６が配設される。
電解質板１には炭酸リチウム及び炭酸カリウムに対し炭
酸ストロンチウム又は炭酸カルシウムが含浸される。
酸ストロンチウム又は炭酸カルシウムが含浸される。
本発明の上記炭酸塩は、炭酸リチウムと炭酸カリウム、
及び炭酸リチウムと炭酸ナトリウムの組合せからなる混
合塩が使用される。使用比率は炭酸ストロンチウム又は
炭酸カルシウムを１〜35モル％、炭酸リチウムを35〜70
モル％、及び炭酸カリウム又は炭酸ナトリウムを25〜55
モル％とすることが好ましい。
及び炭酸リチウムと炭酸ナトリウムの組合せからなる混
合塩が使用される。使用比率は炭酸ストロンチウム又は
炭酸カルシウムを１〜35モル％、炭酸リチウムを35〜70
モル％、及び炭酸カリウム又は炭酸ナトリウムを25〜55
モル％とすることが好ましい。
本発明の燃料電池の作動温度は、前記電解質の融点より
高く、600〜750℃であることが好ましく、650℃前後が
とくに好ましい。前記混合塩の組成、及び使用比率は融
点を600℃よりも低く維持するためにとくに好ましい。
高く、600〜750℃であることが好ましく、650℃前後が
とくに好ましい。前記混合塩の組成、及び使用比率は融
点を600℃よりも低く維持するためにとくに好ましい。
本発明の前記セパレータ及びカレントコレクタのカソー
ド側として使用される材料は、Feを主成分とするオース
テナイト系Fe-Cr-Ni合金、Crを含有るCr-Ni合金、及びC
rを主成分とするCr-Ni-Mo合金が好ましい。特に、C0.2
％以下、Si1％以下、Mn2％以下、Cr15〜30％以下、Ni8
〜30％を含む耐熱鋼が好ましい。
ド側として使用される材料は、Feを主成分とするオース
テナイト系Fe-Cr-Ni合金、Crを含有るCr-Ni合金、及びC
rを主成分とするCr-Ni-Mo合金が好ましい。特に、C0.2
％以下、Si1％以下、Mn2％以下、Cr15〜30％以下、Ni8
〜30％を含む耐熱鋼が好ましい。
カレントコレクタのアノード側にはNi又はNiクラッドの
オーステナイトステンレス鋼が用いられる。
オーステナイトステンレス鋼が用いられる。
本発明の溶融炭酸塩型燃料電池は、通常、アノード電極
側に水素（及び二酸化炭素、水蒸気等）が供給され、一
方、カソード電極側には空気及び二酸化炭素が供給され
る。
側に水素（及び二酸化炭素、水蒸気等）が供給され、一
方、カソード電極側には空気及び二酸化炭素が供給され
る。
下記の化学反応により生ずる電子を外部へ取り出すこと
により発電が行なわれる。
により発電が行なわれる。
カソード側 CO2+1/2O2+2e→CO3 2- （１） アノード側 H2+CO3 2-→H2O+CO2+2e （２） 次に本発明の溶融炭酸塩型燃料電池の処理方法について
説明する。
説明する。
前記炭酸塩の含浸された電解質板に酸化ストロンチウム
又は酸化カルシウムを添加した後、二酸化炭素を含有す
る雰囲気下溶融しない温度で加熱し、これらの酸化物を
炭酸塩にする。このとき、上記炭酸塩は、炭酸リチウム
と炭酸カリウムまたは炭酸リチウムと炭酸ナトリウムの
混合塩で融点を600℃以下とするために炭酸リチウム35
〜70モル％、炭酸カリウム25〜55％、炭酸ナトリウム25
〜55モル％の組合せであることが好ましい。二酸化炭素
濃度は、50％以上（空気と二酸化炭素の混合において）
が好ましく、加熱温度は混合塩が溶融状態とならない50
0℃以下で300℃以上が好ましい。上記加熱操作により添
加された酸化ストロンチウム又は酸化カルシウムは、そ
れぞれ炭酸ストロンチウム又は炭酸カルシウムへ変化
し、このことにより燃料電池のセパレータの耐蝕性を効
率的に実現できる。
又は酸化カルシウムを添加した後、二酸化炭素を含有す
る雰囲気下溶融しない温度で加熱し、これらの酸化物を
炭酸塩にする。このとき、上記炭酸塩は、炭酸リチウム
と炭酸カリウムまたは炭酸リチウムと炭酸ナトリウムの
混合塩で融点を600℃以下とするために炭酸リチウム35
〜70モル％、炭酸カリウム25〜55％、炭酸ナトリウム25
〜55モル％の組合せであることが好ましい。二酸化炭素
濃度は、50％以上（空気と二酸化炭素の混合において）
が好ましく、加熱温度は混合塩が溶融状態とならない50
0℃以下で300℃以上が好ましい。上記加熱操作により添
加された酸化ストロンチウム又は酸化カルシウムは、そ
れぞれ炭酸ストロンチウム又は炭酸カルシウムへ変化
し、このことにより燃料電池のセパレータの耐蝕性を効
率的に実現できる。
本発明は、前記セパレータ及びカレントコレクタ表面に
予め炭酸ストロンチウム又は炭酸カルシウムを塗設す
る。これらの炭酸塩により、効率的に燃料電池に耐蝕性
が付与される。上記塗設量は、炭酸ストロンチウム10mg
/cm2以上あるいは炭酸カルシウム5mg/cm2以上であるこ
とが好ましい。
予め炭酸ストロンチウム又は炭酸カルシウムを塗設す
る。これらの炭酸塩により、効率的に燃料電池に耐蝕性
が付与される。上記塗設量は、炭酸ストロンチウム10mg
/cm2以上あるいは炭酸カルシウム5mg/cm2以上であるこ
とが好ましい。
通常の燃料電池においては電解質として用いられる炭酸
塩は電池運転時溶融状態にあり、電極を介してカレント
コレクタ及びセパレータに付着しやすい。前記反応式
（２）によりセパレータのおかれる電位は、とくにアノ
ード側において分極曲線上貴側へ分極することによりカ
レントコレクタ及びセパレータの腐蝕が進行しやすい。
しかしながら、本発明の溶融炭酸塩型燃料電池、及びそ
の処理方法においては、炭酸ストロンチウム又は炭酸カ
ルシウムを燃料電池中に存在させることにより、該燃料
電池に効率的に耐蝕性を付与することが可能となる。こ
のとき、電解質の融点を上昇させないことも可能であ
り、運転温度を高くすることなく効率的な運転を維持す
ることができる。
塩は電池運転時溶融状態にあり、電極を介してカレント
コレクタ及びセパレータに付着しやすい。前記反応式
（２）によりセパレータのおかれる電位は、とくにアノ
ード側において分極曲線上貴側へ分極することによりカ
レントコレクタ及びセパレータの腐蝕が進行しやすい。
しかしながら、本発明の溶融炭酸塩型燃料電池、及びそ
の処理方法においては、炭酸ストロンチウム又は炭酸カ
ルシウムを燃料電池中に存在させることにより、該燃料
電池に効率的に耐蝕性を付与することが可能となる。こ
のとき、電解質の融点を上昇させないことも可能であ
り、運転温度を高くすることなく効率的な運転を維持す
ることができる。
以下に本発明を実施例により説明する。
被供試材として18Cr12Ni2Mo鋼を用いた。
耐蝕性の評価に際しては、実機での腐蝕は通常、カソー
ド側よりアノード側が著しいことからアノード側の腐蝕
について評価した。評価方法は、アノード側模擬雰囲気
下、後述の溶融塩を用いてアノード分極曲線を測定し、
その曲線の不動態化臨界電流密度により評価した。この
ことは、実機アノード側セパレータ電位が−0.95V程度
であること、及びいずれの炭酸塩組成においてもこの電
位は活性態域に位置していること、また、実機において
は、セパレータ面内での電位分布等も生じていることな
どから考えて、一番腐蝕が著しくなると考えられる電位
における不動態化臨界電流密度を評価量した。
ド側よりアノード側が著しいことからアノード側の腐蝕
について評価した。評価方法は、アノード側模擬雰囲気
下、後述の溶融塩を用いてアノード分極曲線を測定し、
その曲線の不動態化臨界電流密度により評価した。この
ことは、実機アノード側セパレータ電位が−0.95V程度
であること、及びいずれの炭酸塩組成においてもこの電
位は活性態域に位置していること、また、実機において
は、セパレータ面内での電位分布等も生じていることな
どから考えて、一番腐蝕が著しくなると考えられる電位
における不動態化臨界電流密度を評価量した。
測定条件は、ガス組成：H2/CO2＝8/2のガスを55℃の水
で加湿して供給した。運転温度の650℃とし、溶融塩を
満たしたアルミナ製ルツボに試験極（金のリード線をア
ルミナ製チューブでシールし先端に試験片をつけたも
の）、対極（金のリード線をアルミナ製チューブでシー
ルし先端に金板をつけたもの）、及び参照極（先端に液
絡用に径約0.5mmの孔をあけたアルミナ製パイプ中に金
線を挿入し、二酸化炭素：酸素＝66.7:33.3のガスを吹
き込んだ、CO2/O2/Auガス電極）を挿入して行なう３電
極法により電位走査速度3000秒/Vで行なった。前記炭酸
塩として、通常電解質用炭酸塩として使用されている炭
酸リチウム：炭酸カリウム＝62:38（モル比）の二元組
成にそれぞれ５及び10モル％のストロンチウム及びカル
シウム炭酸塩を添加した溶融塩を用いた。測定した分極
曲線における不動態化臨界電流密度を第２図に示す。炭
酸ストロンチウム又は炭酸カルシウムの添加により不動
態化臨界電流密度は減少する傾向、つまり、腐蝕が抑制
される傾向にある。また、第３図は、実機アノード側電
位の−0.95Vで保持して腐蝕試験を行なったときの腐蝕
量の時間変化を調べたものである。二元炭酸塩組成（炭
酸リチウム：炭酸カリウム＝62:38（モル比）も、それ
に炭酸ストロンチウムを10モル％加えたものも放物線側
に従う挙動を示しているが、腐蝕量に相当する減肉厚さ
は、炭酸ストロンチウムを添加することにより約2/3に
なっており、腐蝕抑制に効果があることは明らかであ
る。
で加湿して供給した。運転温度の650℃とし、溶融塩を
満たしたアルミナ製ルツボに試験極（金のリード線をア
ルミナ製チューブでシールし先端に試験片をつけたも
の）、対極（金のリード線をアルミナ製チューブでシー
ルし先端に金板をつけたもの）、及び参照極（先端に液
絡用に径約0.5mmの孔をあけたアルミナ製パイプ中に金
線を挿入し、二酸化炭素：酸素＝66.7:33.3のガスを吹
き込んだ、CO2/O2/Auガス電極）を挿入して行なう３電
極法により電位走査速度3000秒/Vで行なった。前記炭酸
塩として、通常電解質用炭酸塩として使用されている炭
酸リチウム：炭酸カリウム＝62:38（モル比）の二元組
成にそれぞれ５及び10モル％のストロンチウム及びカル
シウム炭酸塩を添加した溶融塩を用いた。測定した分極
曲線における不動態化臨界電流密度を第２図に示す。炭
酸ストロンチウム又は炭酸カルシウムの添加により不動
態化臨界電流密度は減少する傾向、つまり、腐蝕が抑制
される傾向にある。また、第３図は、実機アノード側電
位の−0.95Vで保持して腐蝕試験を行なったときの腐蝕
量の時間変化を調べたものである。二元炭酸塩組成（炭
酸リチウム：炭酸カリウム＝62:38（モル比）も、それ
に炭酸ストロンチウムを10モル％加えたものも放物線側
に従う挙動を示しているが、腐蝕量に相当する減肉厚さ
は、炭酸ストロンチウムを添加することにより約2/3に
なっており、腐蝕抑制に効果があることは明らかであ
る。
ここで、減肉厚さは、40倍の光学顕微鏡により測定し
た。試験前と試験後の板厚の健全部の差の半分である。
た。試験前と試験後の板厚の健全部の差の半分である。
本発明によれば、従来溶融炭酸塩型燃料電池の電解質と
して一般に用いられてきた炭酸リチウム／炭酸カリウム
二元組成に炭酸ストロンチウム又は炭酸カルシウムを加
えることにより、カレントコレクタ及びセパレータに使
用される合金材料の腐蝕が顕著に低減される。
して一般に用いられてきた炭酸リチウム／炭酸カリウム
二元組成に炭酸ストロンチウム又は炭酸カルシウムを加
えることにより、カレントコレクタ及びセパレータに使
用される合金材料の腐蝕が顕著に低減される。
また、上記合金材料の腐蝕は本発明の耐蝕処理方法によ
っても効率的に防止される。
っても効率的に防止される。
第１図は溶融炭酸塩型燃料電池の一例を示す断面図であ
る。第２図は本発明の実施例で測定された炭酸ストロン
チウム又は炭酸カルシウムの添加量に対する不動態化臨
界電流密度（mA/cm2）を示す図である。第３図は本発明
の実施例で測定された減肉厚さ（μｍ）の時間変化を示
す図である。
る。第２図は本発明の実施例で測定された炭酸ストロン
チウム又は炭酸カルシウムの添加量に対する不動態化臨
界電流密度（mA/cm2）を示す図である。第３図は本発明
の実施例で測定された減肉厚さ（μｍ）の時間変化を示
す図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 吉田 武彦 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社日 立製作所日立研究所内 (72)発明者 竹内 将人 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社日 立製作所日立研究所内 (72)発明者 加原 俊樹 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社日 立製作所日立研究所内
Claims (5)
- 【請求項１】Li及びＫの炭酸塩が含浸された電解質板の
上下に、アノード電極及びカソード電極がそれぞれ設け
られている溶融炭酸塩型燃料電池において、該炭酸塩に
ストロンチウム又はカルシウムを含有することを特徴と
する溶融炭酸塩型燃料電池。 - 【請求項２】前記炭酸塩が１〜15モル％の炭酸ストロン
チウム、35〜70モル％の炭酸リチウム、及び25〜55モル
％の炭酸カリウムを含有する混合塩である請求項１記載
の溶融炭酸塩型燃料電池。 - 【請求項３】前記炭酸塩が１〜30モル％の炭酸カルシウ
ム、35〜70モル％の炭酸リチウム、及び25〜55モル％の
炭酸カリウムを含有する混合塩である請求項１記載の溶
融炭酸塩型燃料電池。 - 【請求項４】前記炭酸塩が１〜15モル％の炭酸ストロン
チウム、35〜70モル％の炭酸リチウム、25〜55モル％の
炭酸ナトリウムを含有する混合塩である請求項１記載の
溶融炭酸塩型燃料電池。 - 【請求項５】前記炭酸塩が１〜30モル％の炭酸カルシウ
ム、35〜70モル％の炭酸リチウム、及び25〜55モル％の
炭酸ナトリウムを含有する混合塩である請求項１記載の
溶融炭酸塩型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2004467A JPH0754710B2 (ja) | 1990-01-16 | 1990-01-16 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2004467A JPH0754710B2 (ja) | 1990-01-16 | 1990-01-16 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03210771A JPH03210771A (ja) | 1991-09-13 |
| JPH0754710B2 true JPH0754710B2 (ja) | 1995-06-07 |
Family
ID=11584932
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2004467A Expired - Fee Related JPH0754710B2 (ja) | 1990-01-16 | 1990-01-16 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0754710B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5589287A (en) * | 1993-10-18 | 1996-12-31 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Molten carbonate fuel cell |
| GB201805199D0 (en) * | 2018-03-29 | 2018-05-16 | Flexitallic Ltd | Sealing material |
-
1990
- 1990-01-16 JP JP2004467A patent/JPH0754710B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03210771A (ja) | 1991-09-13 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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