JPH0733455B2 - スチレン、イソプレン、ブタジエンゴムのトレッドを備えたタイヤ - Google Patents

スチレン、イソプレン、ブタジエンゴムのトレッドを備えたタイヤ

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JPH0733455B2
JPH0733455B2 JP1158137A JP15813789A JPH0733455B2 JP H0733455 B2 JPH0733455 B2 JP H0733455B2 JP 1158137 A JP1158137 A JP 1158137A JP 15813789 A JP15813789 A JP 15813789A JP H0733455 B2 JPH0733455 B2 JP H0733455B2
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Description

【発明の詳細な説明】 （発明の分野） 本発明はスチレン、イソプレン、ブタジエンターポリマ
ーゴム、およびこれらの組成物から構成されるトレツド
を備えたタイヤに関する。
（発明の背景） 乗用車およびトラック用空気入りゴムタイヤは、通常ゴ
ム組成物製のトレツドを含む要素から構成される。トレ
ツドゴムは妥当な耐摩耗性およびけん引力と共にかなり
低いころがり抵抗性を備えたタイヤを提供すべく配合す
ることが時に好ましい。
タイヤのトレツド用組成物はタイヤのけん引特性を実質
的に低下させることなくタイヤのころがり抵抗性を低下
させるべく配合することが望ましいが、その湿潤および
乾燥スキツド抵抗の低下により証明されるように、けん
引力は若干犠牲になると予想される。
種々の目的のために種々のゴム組成物が調整されてお
り、そのうち若干にはタイヤトレツドが含まれる。タイ
ヤトレツドは目的とするタイヤトレツド特性、たとえば
耐摩耗性、けん引力、およびころがり抵抗低下を達成す
るために合成ゴム、または合成ゴムと天然ゴムのブレン
ドからなる場合が多い。この種のトレツドを備えたタイ
ヤの製造には種々の合成ゴムが用いられており、これに
はしばしばSBRと呼ばれるスチレン／ブタジエンコポリ
マー（乳化または溶液重合法により製造される）、シ
ス1,4−ポリブタジエンゴム、ならびにおよび中ビニ
ル（1,2−）ポリブタジエンゴムが含まれる。時には合
成シス1,4−ポリイソプレンが少なくとも一部はタイヤ
トレツド用組成物において天然ゴムの代わりに用いられ
る。
この種のゴム組成物はタイヤトレツド用としてある程度
は種々の利点を備えていると教示されるが、妥当なけん
引性に対応する向上したころがり抵抗および／またはト
レツド耐摩耗性を備えたゴムトレツドを含む空気入りタ
イヤを提供することが依然として望まれている。
（発明の開示および実施態様） 本発明によれば、（Ａ）結合スチレン約５〜約40重量
％、好ましくは約10〜35重量％、（Ｂ）結合イソプレン
約20〜約60重量％、好ましくは約30〜約50重量％、およ
び（Ｃ）結合ブタジエン約10〜約50重量％、好ましくは
約30〜約40重量％からなり、約−70〜約−５℃のガラス
転移温度（Tg）を有し、さらに該結合ブタジエン構造が
約10〜約50重量％、好ましくは約30〜約40重量％の1,2
−ビニル単位を含み、該結合イソプレン構造が約10〜約
40重量％、好ましくは約10〜約30重量％の3,4単位を含
み、かつ結合ブタジエンの1,2−ビニル単位の重量％と
結合イソプレンの3,4単位の重量％の和が約20〜約90
％、好ましくは約40〜約70％である、スチレン、イソプ
レン、ブタジエンターポリマーゴム（以下SIBRと呼ぶ）
が提供される。
さらに本発明によれば、約−10〜約−40℃のTgを有し、
その結合スチレン含量が約30〜約60重量％であり、結合
ブタジエンの1,2−ビニル単位の重量％と結合イソプレ
ンの3,4単位の重量％の和が約20〜約45であることを特
徴とするSIBRが提供される。
さらに本発明によれば、約−10〜約−40℃のTgを有し、
その結合スチレン含量が約10〜約30重量％であり、かつ
結合ブタジエンの1,2−ビニル単位の重量％と結合イソ
プレンの3,4単位の重量％の和が約45〜約90であること
を特徴とするSIBRが提供される。
さらに本発明によれば、約−50〜約−70℃のTgを有し、
その結合スチレンが約10〜約30重量％であり、結合ブタ
ジエンの1,2−ビニル単位の重量％と結合イソプレンの
3,4単位の重量％の和が約20〜約45であることを特徴と
するSIBRが提供される。
さらに本発明によれば、外周トレツドを備え、該トレツ
ドがゴム100重量部当たり（phr）（Ａ）約10〜約90重量
部、好ましくは約25〜約70重量部の上記スチレン、イソ
プレン、ブタジエンターポリマーゴム（SIBR）、ならび
に（Ｂ）約70〜約30重量％の、シス1,4−ポリイソプレ
ンゴムおよびシス1,4−ポリブタジエンゴムのうち少な
くとも１種からなるイオウ加硫ゴムゴム組成物である、
空気入りタイヤが提供される。
本明細書において、シス1,4−ポリイソプレンゴムは天
然および合成ゴム双方を含む。しばしば天然ゴムの方が
好ましい。天然または合成のシス1,4−ポリイソプレン
ゴムは一般に約96〜約99重量％のシス1,4−含量を有す
る。
ポリブタジエンゴムはツイーグラー型触媒を用いて製造
する場合は約95重量％以上のシス1,4構造から構成さ
れ、アルキルリチウム触媒を用いて製造する場合は少な
くとも約90％のシスおよびトランス1,4構造から構成さ
れる。両種のゴムとも周知である。
ここで用いるブタジエンおよびポリブタジエンという語
はそれぞれ1,3−ブタジエン、および1,3−ブタジエンか
ら誘導されるポリマーを意味する。
結合スチレン、結合ブタジエンおよび結合イソプレンと
いう語は、それらが三元重合してSIBRターポリマーを形
成している場合のそれらの物質の構造を意味する。
結合ブタジエンの1,2−ビニル単位の％は結合ブタジエ
ン自体に対するものであり、結合イソプレンの3,4単位
の％は結合イソプレン自体に対するものであり、それら
の和はこれらの％の和である。
本発明の好ましい形態、特にほぼ普通の負荷および速度
に用いられるタイヤ、たとえば乗用車用タイヤは、トレ
ツドがゴム100重量部に対し（Ａ）約20〜約90phrのSIBR
および（Ｂ）約10〜約80phrの天然ゴムからなるイオウ
加硫ゴム組成物であるトレツドを備えた空気入りタイヤ
であるが、必ずしもこの種の用途に限定されない。
この種の空気入りタイヤは、接地すべく調整された外周
トレツドを備えた一般に円環状のカーカス、スペース付
きビート、およびトレツドから半径方向へ伸び、トレツ
ドをビートに連結させるサイドウオールからなる。
ここで用いるゴム、特に比較的いML−４（ムーニー）
粘度範囲のものは、各種ゴム配合材料と混合する前また
は途中に、加工を容易にするために所望により個々に油
展処理することができる。油展処理を採用する場合、通
常は芳香族または芳香族／パラフイン油型のもの約10〜
約50phrを用いて、未加硫ゴム組成物につき約40〜100、
好ましくは約60〜約90のML−４（100℃）粘度を得る。
空気入りタイヤのトレツド部分、および基本的カーカス
−普通はトレツド領域に強化素子を含む−におけるゴム
その他の材料をゴム配合技術の分野で一般に知られてい
る方法により、たとえば各種の成分ゴムをたとえば下記
の各種材料と混合することにより配合しうることは当業
者に容易に理解されるであろう。加硫助剤、たとえばイ
オウおよび促進剤、加工用添加物、たとえば油、樹脂、
シリカおよび可塑剤、充填剤、顔料、酸化防止剤および
オゾン分解防止剤、ならびに強化材、たとえばカーボン
ブラツク。
タイヤは当業者に自明の各種方法により組立て、整形、
成形および加硫することができる。
本発明を実施するに際し、ポリマーブレンド−トレツド
は各種のタイヤカーカス用支持体ゴム組成物と一体とな
り、これに付着していてもよい。一般にこの種のゴム組
成物は少なくとも１種のブタジエン／スチレンコポリマ
ーゴム、シス1,4−ポリイソプレン（天然または合成ゴ
ム）および1,4−ポリブタジエンである。所望によりト
レツドの一部、特にトレツドがタイヤのサイドウオール
領域にある場合に用いる上記ブレンドは、ブチルゴム、
ハロブチルゴム、たとえばクロロブチルゴムまたはブロ
モブチルゴム、ならびにエチレン／プロピレン／共役ジ
エンターポリマーゴム、ポリイソプレンおよびポリブタ
ジエンゴムのうち１種または２種以上を含有しうる。
本発明の他の形態においてはトレツドは一般に生タイヤ
の組立てに際して施され、その場合加硫されていない整
形トレツドをカーカス上に組立て、次いで生タイヤを整
形および加硫する。
あるいは以前のトレツドがバフみがきまたは摩擦により
除去された加硫カーカスにトレツドを施し、ここでトレ
ツドを再生タイヤとして加硫することもできる。
本発明を実施するに際し、SIBRはゴムトレツドに特に望
ましく、必要な材料である。SIBRゴム自身の厳密な構造
は完全には分からないが、SIBR中のスチレン単位はラン
ダム、ブロツクまたはテーパー型（tapered）のいずれ
であつてもよい。これをタイヤトレツドのゴムブレンド
に含有させることにより、タイヤに目的とするころがり
抵抗、スキツド抵抗およびトレツド耐摩耗性という望ま
しい組合わせとして、向上した特性が与えられることが
認められた。
本発明の実施態様をさらに以下の例に関して説明する。
これらは本発明の範囲を限定するものではなく、代表例
と考えられる。特に指示しない限り、部および％はすべ
て重量による。
実施例 １ 通常の構造をもつ空気入りタイヤ（溝付きトレツド、サ
イドウオール、スペース付きビート、および支持用布補
強カーカス）を通常のタイヤ用型内で組立て、整形およ
び加硫した。トレツドは未加硫カーカス上に予備押出し
素子として組立てられた。タイヤはP195/75R14型であつ
た。これはそれらがベルト付きラジアルプライ乗用車型
タイヤであることを示す。
１種のタイヤをここで対照Ｘとし、試験タイヤを試験Ｙ
および試験Ｚとする。
対照タイヤＸは（Ａ）ブタジエン／スチレンゴム50phr
および（Ｂ）天然ゴム50phrから構成されるトレツドを
有し、ほぼ通常の乗用車用タイヤトレツドを表わすもの
とする。
試験タイヤＹおよびＺは（Ａ）約−30℃〜−40℃の範囲
のTgを有するSIBR、および（Ｂ）天然ゴムから構成さ
れ、試験タイヤＺのトレツドは通常のポリブタジエンゴ
ムをも含有していた。
従つて基本的にはSIBRはトレツド用ゴムブレンドにおい
てブタジエン／スチレンゴムの少なくとも一部を置換し
ていた。
タイヤ（Ｘ、ＹおよびＺ）をリムに取付け、空気を入
れ、試験を行つた。対照に関する測定値は比較のため10
0の値に正規化された。試験トレツドを用いたタイヤを
試験し、その測定値を対照タイヤの値と比較し、100に
正規化した値について報告した。
意外にも試験トレツド用ゴム組成物Ｙを用いたタイヤは
対照タイヤＸと比較して同等のころがり抵抗およびスキ
ツド抵抗を示し、一方改良されたトレツド耐摩耗性を与
えた。トレツドＺを用いたタイヤは対照タイヤＸと比較
して同等のスキツド抵抗、およびころがり抵抗の増大を
示したが、いつそう改良されたトレツド耐摩耗性を示し
た。これらの結果は通常予想されたであろう結果から著
しく逸脱したものであると考えられる。
タイヤＸ、ＹおよびＺ用のトレツド組成物は下記の第１
表に示す材料からなるものであつた。
１−大部分の量はほぼ10分の１部にまで四捨五入され
た。
２−乳化重合により製造されたSBR、一般の芳香族ゴム
プロセス油により油展。
３−通常の型のポリブタジエンゴム（低ビニル1,2およ
びシス1,4−）。
４−ポリマーはスチレンから誘導された単位約20モル
％、イソプレンから誘導された単位約40モル％、および
1,3−ブタジエンから誘導された単位約40モル％から構
成され、本明細書に記載された、特に下記の第２表の実
験Ａに示された型のSIBRである。
SIBR Ｉは−42℃のTgを有し、SIBRIIは−31℃のTgを有
する。
第２表は本発明のSIBR、およびこの例において試験タイ
ヤＹを製造するために用いた型のSIBR（すなわち実験
Ａ）の各種特性を示す。
第３表は対照Ｘおよび試験ＹおよびＺのゴム配合物の各
種特性を示す。
第４表は、100に正規化した対照タイヤの値と比較した
試験タイヤＹに関するころがり抵抗、湿潤および乾燥ス
キツド抵抗、ならびにトレツド耐摩耗性の値を示す。
１−ころがり抵抗値の低下は改良である。
２−トレツド耐摩耗値の増大は改良である。
トレツド耐摩耗性はトラツク上で約55,000kmの試験後の
トレツド深さの減少を尺度として評価された。
この例では、ころがり抵抗はタイヤを金属リムに取付け
て空気を入れ、これを直径67インチのダイナモメーター
によりその定格負荷の80％において、乗用車速度50mph
に相当する速度で回転させ、抗力を測定することにより
測定された。この試験はほぼ標準的であると考えられ
る。
スキツド抵抗は、重みをかけ、種々の速度で引張られる
トレーラーにタイヤを取付け、トレーラーのブレーキを
かけ、そしてスキツド力（ピークおよびスライド）を測
定する標準試験であつた。
トレツド耐摩耗性は、対照および試験タイヤを双方とも
実際に乗用車に取付け、乗用車におけるタイヤの位置を
周期的に循環させながら、制御された条件下にこれを駆
動させることにより比較された。
この例ではSIBRはスチレン、イソプレンおよび1,3−ブ
タジエンを本質的に非極性溶剤中で、アルキルリチウム
触媒、すなわちブチルリチウムにより、改質剤を用い
て、または用いないで重合されることにより製造され
た。この種の改質剤は通常はリチウムの改質剤の比率に
応じてゴムのスチレン部分をランダム化またはテーパー
化する作用をもつ極性改質剤である。推奨されるリチウ
ム対改質剤の重量比は2/1〜6/1、好ましくは1.5/1〜2.5
/1である。
上記溶剤の代表例はペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オ
クタン、イソオクタン、およびシクロヘキサンであり、
これらのうちヘキサンが好ましい。
アルキルリチウム触媒の代表例はメチルリチウム、エチ
ルリチウム、プロピルリチウム、ｎ−ブチルリチウム、
２−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウムおよびアミル
ブチルリチウムである。ｎ−ブチルリチウムが好まし
い。
触媒の量は重合につき望まれる分子量に依存する。重合
温度は重合反応中、約10〜約120℃、好ましくは60〜90
℃の範囲で実質的に一定に維持されることが好ましい。
スチレンをランダム化またはテーパー化するために極性
改質剤、たとえばキレート化用ジアミンまたは極性エー
テルおよび酸素化化合物を用いる場合、極性改質剤の使
用量は目的とするTgガラス転移温度に大幅に依存する。
いTgのSIBR（−10〜−20℃）を目的とする場合、使用
される改質剤はTMEDA（N,N,N′,N′−テトラエチレンジ
アミン）またはジクライム（digl−yme）である。改質
剤を用いない場合、重合温度はスチレンをランダム化ま
たはテーパー化すべく調整することができる。極性改質
剤を用いないSIBRランダム化は、通常は90〜150℃の重
合温度で、連続撹拌式反応器中で行うのが好都合であ
る。
キレート化用ジアミンの代表例はN,N,N′−Ｎ′−テト
ラメチルエチレンジアミン、ジピペリジンエタン、ジモ
ルホリンエタン、およびビス−ジメチルピペラジンであ
る。
極性エーテル化合物の代表例はジグライム、モノグライ
ム、テトラグライムおよびテトラヒドロフランである。
酸素化化合物の代表例は2,3−ジメトキシベンゼン、テ
トラヒドロフラン、およびメチル化ポリビニルアセテー
トポリマーである。
通常はスチレン含量がガラス転移温度を制御する傾向に
ある。Tg（−10〜−40℃）SIBRに関しては、スチレン
含量はポリマーの30〜60重量％でなければならない。低
TgのSIBR（−50〜−70℃）を目的とする場合、スチレン
含量は10〜30％であろう。
得られるSIBRポリマー（ゴム）は、1,2結合ブタジエン
＋スチレン（重合に際して改質剤を用いる場合に形成さ
れる）の重量％、または3,4結合イソプレン＋スチレン
含量、または1,2結合ブタジエンおよび3,4結合イソプレ
ン双方＋スチレン含量に基づくそのガラス移転温度によ
つてさらに特色づけられる。
TgのSIBRポリマーは、最大限にめる必要のある目的
特性に応じて、低スチレン含量ならびにい3,4結合イ
ソプレン含量（イソプレン成分から）、および1,2結合
ブタジエン（ブタジエン成分から）、またはスチレン
ならびに低い3,4結合イソプレン（イソプレン成分中）
および1,2結合ブタジエン（ブタジエン成分中）を含む
可能性がある。
従つて比較的低いTgのSIBRを目的とする場合、スチレ
ン含量が第一に考慮すべき点である。比較的いTgのSI
BRを目的とする場合、一定の、または与えられたスチレ
ン含量において第一に考慮すべき点は、結合ブタジエン
単位の1,2−構造と結合イソプレン単位の3,4−構造の和
の濃度がいことである。
Tg（−30〜−45℃）SIBRを含むタイヤトレツドはけ
ん引力を目的とする場合に望ましいと考えられる。低Tg
（−70〜−40℃）SIBRはトレツド耐摩耗性を目的とする
場合に望ましく、残りの−20〜−30℃のSIBRの特性は通
常は氷上けん引に好適である。
実施例 ２ スチレン、イソプレンおよび1,3−ブタジエンモノマー
をｎ−ブチルリチウム触媒および改質剤TMEDAを用いて
重合させることによりSIBRを製造し、次表に試験Ｆ〜Ｌ
として示すように−50℃Tgおよび−40℃Tgおよび−30℃
Tgおよび−20℃Tgのゴムターポリマーを得た。
これはポリマーのミクロ構造（ブタジエン部分の1,2構
造および／またはイソプレン部分の3,4構造）がSIBRタ
ーポリマーのTgに関係があることを表わす。
これはスチレン含量がSIBRターポリマーのTgを制御しう
ることを証明する。
ガラス転移温度（Tg）は当業者に既知の方法により、す
なわち差動走査熱量計（DSC）により10℃／分の加熱速
度で簡便に測定することができる。本発明のSIBRについ
ては、基本的には単純型Tgが観察された。
本発明の目的を説明するために特定の代表的形態を示し
たが、当業者には本発明の精神または範囲から逸脱する
ことなく各種の変更および修正をなしうることは明らか
であろう。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 フェルナン・アントワーヌ・ジョセフ・フ ールゴン ベルギー王国 6650 バストーニュ，シュ マン・ド・ミュジー ９ア (56)参考文献 特開 昭59−64645（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−90522（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−48804（ＪＰ，Ａ)

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】外周トレッドを備え、該トレッドがゴム10
    0重量部当たり（phr）（Ａ）20〜90重量部のスチレン、
    イソプレン、ブタジエンターポリマーゴム（SIBR）、な
    らびに（Ｂ）10〜80重量部の、シス1,4−ポリイソプレ
    ンゴムからなるイオウ加硫ゴム組成物であり、上記SIBR
    ゴムが（ａ）結合スチレン10〜30重量％、（ｂ）結合イ
    ソプレン30〜50重量％、および（ｃ）結合ブタジエン30
    〜40重量％からなり、−10℃〜−40℃のガラス転移温度
    （Tg）を有し、さらに該結合ブタジエン構造が10〜50重
    量％の1,2−ビニル単位を含み、該結合イソプレン構造
    が10〜40重量％の3,4単位を含み、かつ結合ブタジエン
    の1,2−ビニル単位の重量％と結合イソプレンの3,4単位
    の重量％の和が45〜90％である、空気入りタイヤ。
  2. 【請求項２】トレッドのシス1,4−ポリイソプレンゴム
    が天然ゴムである、特許請求の範囲第１項に記載の空気
    入りタイヤ。
  3. 【請求項３】外周トレッドを備え、該トレッドがゴム10
    0重量部当たり（phr）（Ａ）30〜70重量部のスチレン、
    イソプレン、ブタジエンターポリマーゴム（SIBR）、な
    らびに（Ｂ）30〜70重量部の、シス1,4−ポリイソプレ
    ンゴムおよびシス1,4−ポリブタジエンゴムのうち少な
    くとも１種からなるイオウ加硫ゴム組成物であり、上記
    SIBRゴムが（ａ）結合スチレン10〜30重量％、（ｂ）結
    合イソプレン30〜50重量％、および（ｃ）結合ブタジエ
    ン30〜40重量％からなり、−10℃〜−40℃のガラス転移
    温度（Tg）を有し、さらに該結合ブタジエン構造が10〜
    50重量％の1,2−ビニル単位を含み、該結合イソプレン
    構造が10〜40重量％の3,4単位を含み、かつ結合ブタジ
    エンの1,2−ビニル単位の重量％と結合イソプレンの3,4
    単位の重量％の和が45〜90％である、空気入りタイヤ。
  4. 【請求項４】外周トレッドを備え、該トレッドがゴム10
    0重量部当たり（phr）（Ａ）30〜70重量部のスチレン、
    イソプレン、ブタジエンターポリマーゴム（SIBR）、な
    らびに（Ｂ）30〜70重量部の、シス1,4−ポリイソプレ
    ンゴムおよびシス1,4−ポリブタジエンゴムからなるイ
    オウ加硫ゴム組成物であり、上記SIBRゴムが（ａ）結合
    スチレン10〜30重量％、（ｂ）結合イソプレン30〜50重
    量％、および（ｃ）結合ブタジエン30〜40重量％からな
    り−10℃〜−40℃のガラス転移温度（Tg）を有し、さら
    に該結合ブタジエン構造が10〜50重量％の1,2−ビニル
    単位を含み、該結合イソプレン構造が10〜40重量％の3,
    4単位を含み、かつ結合ブタジエンの1,2−ビニル単位の
    重量％と結合イソプレンの3,4単位の重量％の和が45〜9
    0％である、空気入りタイヤ。
  5. 【請求項５】外周トレッドを備え、該トレッドがゴム10
    0重量部当たり（phr）（Ａ）20〜90重量部のスチレン、
    イソプレン、ブタジエンターポリマーゴム（SIBR）、な
    らびに（Ｂ）10〜80重量部の、シス1,4−ポリイソプレ
    ンゴムからなるイオウ加硫ゴム組成物であり、上記SIBR
    ゴムが（ａ）結合スチレン10〜30重量％、（ｂ）結合イ
    ソプレン30〜60重量％、および（ｃ）結合ブタジエン10
    〜40重量％からなり、−50℃〜−70℃のガラス転移温度
    （Tg）を有し、さらに該結合ブタジエン構造が10〜40重
    量％の1,2−ビニル単位を含み、該結合イソプレン構造
    が10〜30重量％の3,4単位を含み、かつ結合ブタジエン
    の1,2−ビニル単位の重量％と結合イソプレンの3,4単位
    の重量％の和が20〜45％である、空気入りタイヤ。
  6. 【請求項６】外周トレッドを備え、該トレッドがゴム10
    0重量部当たり（phr）（Ａ）20〜90重量部のスチレン、
    イソプレン、ブタジエンターポリマーゴム（SIBR）、な
    らびに（Ｂ）10〜80重量部の、シス1,4−ポリイソプレ
    ンゴムからなるイオウ加硫ゴム組成物であり、上記SIBR
    ゴムが（ａ）結合スチレン10〜30重量％、（ｂ）結合イ
    ソプレン30〜50重量％、および（ｃ）結合ブタジエン30
    〜40重量％からなり、−10℃〜−40℃のガラス転移温度
    （Tg）を有し、さらに該結合ブタジエン構造が30〜50重
    量％の1,2−ビニル単位を含み、該結合イソプレン構造
    が10〜40重量％の3,4単位を含み、かつ結合ブタジエン
    の1,2−ビニル単位の重量％と結合イソプレンの3,4単位
    の重量％の和が45〜90％である、空気入りタイヤ。
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