JPH07180828A - 吸着剤再生と肥料生産を伴う発熱プロセスおよびプラント - Google Patents

吸着剤再生と肥料生産を伴う発熱プロセスおよびプラント

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JPH07180828A
JPH07180828A JP6286055A JP28605594A JPH07180828A JP H07180828 A JPH07180828 A JP H07180828A JP 6286055 A JP6286055 A JP 6286055A JP 28605594 A JP28605594 A JP 28605594A JP H07180828 A JPH07180828 A JP H07180828A
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Gerard Martin
ジェラルド マルタン
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IFP Energies Nouvelles IFPEN
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Abstract

(57)【要約】 本発明は、吸着剤を利用する脱硫／脱窒ゾーン（１−
ｂ）を有する発熱器（１）と、燃焼フュームを除塵する
ための手段（６）と、手段（６）からの排出ガスを排出
する煙突と、使用済み吸着剤を再生する手段（１７）
と、再生吸着剤を濾過する手段（２２）とからなる発熱
プラントに関する。本発明によれば、使用する吸着剤は
石灰質の物質である。プラントはさらに再生に使用する
溶液を調製する手段（９）を含み、該濾過手段（２２）
からでる硫黄含有物質は肥料である。本発明はまた、該
プラントによって行われるプロセスに関する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の背景】本発明は燃焼フュームの処理手段を含む
発熱器の分野に関する。硫黄や窒素を多量に含む燃料を
用いる発熱器では、燃焼によって硫黄酸化物や窒素酸化
物、それに可燃化合物の燃え残りが多量に排出されるた
め汚染問題が生じる。
【０００２】このような排ガスに対する規制がますます
厳しくなり、硫黄含量の高い燃料はほとんど使用できな
くなっている。
【０００３】この問題を解決するために種々の技術が提
案されている。
【０００４】フランス特許FR-2,609,150によると、硫黄
含量の高い燃料を使用できる発熱器が排出する硫黄酸化
物、特に亜硫酸ガスの発生を少なくすることができる。
そのために、３つの主要な部材を組合せて小型アセンブ
リを形成する。すなわち好ましくは冷壁燃焼室、燃焼ガ
スの顕熱を回収する廃熱回収ボイラー、有意な内部交換
面を持たず上流の炉と下流の交換器の間を通過するガス
の脱硫を目的とする中間循環床である。
【０００５】このプラントの脱硫効果を改良したものが
フランス特許FR-2,636,720に提案されている。
【０００６】後者のタイプの発熱器では、硫黄酸化物を
捕捉するために石灰質の粉状吸着剤が懸濁液あるいは乾
燥粉末の形で注入される。この工程は約１０００℃で行
われる。
【０００７】かかるボイラーにおける大きな問題は、多
量の使用済み吸着剤、主に生石灰と無水硫酸カルシウム
の生成に関するものであり、その処分はますます困難と
なり、費用がかかりかつ一般大衆の評判が悪い。
【０００８】この問題を解決するための既知の方法とし
て、フランス特許FR-2,671,855に開示されているよう
に、再生可能な苦灰質系吸着剤と呼ばれる吸着剤を使用
するものがあり、これは最終的な固体物質の排出を非常
に少なくし、その一方で非常に適正にフュームを処理す
ることができる。
【０００９】この従来技術によれば、使用済み吸着剤を
再生することによって硫黄が濃縮ＳＯ2とＨ2Ｓの形で放
出される。これらの化学物質を貯留ホッパーに回収し、
その後例えば硫黄を元素の形に転換するためにクラウス
プラントに装填する。しかし、これらの「後処理」は費
用がかかることが分かり、かかる技術を必要とするユー
ザーが積極的に使おうと思うものではなかった。
【００１０】
【発明の要旨】本発明は、発熱器の燃焼フュームを処理
する新しい方法を提案する。使用した吸着剤を再生する
ため、最終排出物の量を減らすことができ、吸着剤の使
用も少なくてすむ。
【００１１】しかも、使用する吸着剤が苦灰質系のもの
ではなく石灰質系であり、石灰あるいは天然の石灰岩は
それ自体安価なので、本発明の実施にあまり費用がかか
らない。
【００１２】さらに、本発明によりフューム中に捕捉さ
れる硫黄の品質が向上し、肥料の品質もよくなる。とい
うのは、再生過程で得られる硫黄含有物質それ自体が肥
料であり、また肥料によってはその組成として加えても
よい。
【００１３】本発明に付随するこの高品質化が、本発明
の使用を有利なものにしている。
【００１４】しかも、本出願の目的であるこの新しい技
術は、「固体廃棄物をゼロにする」という概念に近いも
のである。つまりその概念とは、容易に理解できるよう
に、燃焼生成物を安価に利用するためにかかる生成物の
品質を向上させようというものである。
【００１５】上記目的は、本発明によって達成できる。
本発明の目的は、特に脱硫ゾーンを有する発熱器と、除
塵手段と、除塵手段から出る排ガスを排出するための煙
突と、使用済み吸着剤の再生手段と、再生吸着剤の濾過
手段とを含む発熱プラントである。
【００１６】本発明によれば、使用する吸着剤は石灰質
であり、プラントはさらに再生に使用する溶液を調製す
る手段を含んでもよく、濾過手段から出る硫黄含有物を
肥料にしてもよい。
【００１７】さらに正確には、溶液調製手段は交換器で
構成してもよく、貯留手段から供給されるアンモニア溶
液を除塵手段から排出されるガスの一部と接触させ、そ
の溶液に貯留手段に蓄えられた二酸化炭素を加える。調
製された溶液は濃縮炭酸アンモニウム溶液である。
【００１８】熱交換器を接触器とともに作動させてもよ
い。
【００１９】発熱器には、好ましくは燃焼室、脱硫およ
び／または脱窒室、対流交換器が設けられ、脱硫室には
再生吸着剤、非再生吸着剤および水酸化アンモニウムの
供給ラインを設ける。
【００２０】さらに、吸着剤再生手段は濃縮炭酸アンモ
ニウム溶液と塵埃分離器からでる使用済み石灰質吸着剤
の一部が送られる少なくとも１基の反応器で構成しても
よい。該反応器には混合液を攪拌する手段とできれば熱
回収手段を設ける。
【００２１】また、本発明は特に以下の工程からなるプ
ロセスに関する。 − 発熱器で燃焼を行う − 該発熱器内の燃焼からの排出ガスを脱硫、脱窒する − 処理済み排出ガスの熱交換を行う − 処理済み排出ガスの除塵を行う − 吸着剤を回収し、その一部を脱硫／脱窒ゾーンに向
けて再循環させ、残りを再生ゾーンに供給する − 除塵したフュームを大気中に放出する − 吸着剤を再生する − 再生吸着剤を脱硫／脱窒ゾーンに再循環させる − 再生段階で出たフュームを排出する
【００２２】本発明によれば、発熱プロセスはさらに以
下からなる。 − 石灰質吸着剤を使用する − (i)再生工程の前に水酸化アンモニウムと二酸化炭
素で炭酸アンモニウム溶液 を調製する − 再生工程中、少なくとも１基の反応器において該溶
液と再生しようとする石灰質吸着剤とを混合する − 該再生によって得た混合液を濾過する − 再生済み石灰質吸着剤を脱硫／脱窒ゾーンに再循環
させる前に該吸着剤を回収する一方、硫酸アンモニウム
溶液も回収する
【００２３】(i)で用いる二酸化炭素は発熱器からでる
フュームからおよび／または特定の容器から得られる利
点がある。
【００２４】他の特長として、このプロセスを炭酸アン
モニウム溶液の調製および／または吸着剤再生と同時に
熱交換を行う構成にしてもよい。
【００２５】好ましくは、再生を数基の反応器を用いて
連続して行う。
【００２６】炭酸カルシウムおよび／または二酸化炭素
を種々の反応器に追加供給してもよい。
【００２７】最終の濾過工程は水を勢いよく逆流させて
行ってもよい。
【００２８】再生吸着剤を回収した後、再循環させる前
にさらに処理することもできる。
【００２９】再生吸着剤を乾燥した形で使用する場合
は、追加処理として乾燥を行う。
【００３０】懸濁液の形で使用する場合は、追加処理と
して水分を調整するおよび／またはさらに安定剤を加え
る工程を行う。
【００３１】本発明のその他の特長、利点は、以下に非
制限的に挙げる実施例の説明および添付の図面から明ら
かであろう。
【００３２】
【好ましい実施例の説明】このプラントの基本的な要素
のうちいくつかについては本技術分野の熟練者には既知
の事柄なので、ここでは詳細に述べない。それらの特定
の目的および／または他の要素との関連がある場合のみ
以下の記載に含める。
【００３３】図に示すプラントには発熱器１が含まれ、
発熱器は３つの要素に分かれる。すなわち、ガスの流れ
る方向に、加熱装置（図示せず）を有する燃焼室１-
ａ、中間の脱硫脱窒室１-ｂおよび対流熱交換ゾーン１-
ｃである。脱硫脱窒室１-ｂには、ライン２を通って貯
留容器４から水酸化アンモニウムが、ライン３-ａを通
って再循環された非再生吸着剤が、そしてライン３-ｂ
を通って再生吸着剤が供給される。燃焼排出ガスはライ
ン５を通って発熱器１から排出され、除塵装置６に流れ
る。次いで吸着剤を含まないフュームが移送ライン８を
経由して煙突７に送られる。
【００３４】本発明のプラントはさらに、例えば充填カ
ラムのような気液接触器９を含む。この接触器９には、
その上部にライン１０を通って貯留容器４からアンモニ
ア溶液が供給され、下部にはライン１１を通ってＣＯ2
含有ガスが供給される。ライン１１には、主フューム管
８に引き込んだものが分岐回路１２を介して供給され、
またＣＯ2発生器またはＣＯ2貯留容器１４に接続したラ
イン１３からも供給されるのが好ましい。
【００３５】アンモニア溶液は接触器９を通って濾過さ
れ、進むに従い炭酸アンモニウム濃度が高くなる。濃縮
炭酸アンモニウム溶液はライン１５を通って接触器９の
底部で抽出される。
【００３６】接触器９はいくつかの部分９-ａ、９-ｂ・・
・に分かれており、それらの間で溶液が抽出され熱交換
器１６によって冷却される。
【００３７】吸着剤の再生は、連続して配列した反応器
１７-ａ、１７-ｂ・・・で行う。これらの反応器には攪拌
混合手段１８を設ける。反応器のうちいくつかに、特に
最初の装置に、液相に浸漬したチューブの束からなる熱
抽出手段１９を設けるのが好ましい。
【００３８】使用済み吸着剤はライン２０を通って該反
応器１７-ａ（原文のママ）の少なくとも１基に供給さ
れ、炭酸アンモニウム溶液がライン２１-ａを通って第
１の反応器１７-ａに供給される。
【００３９】無水物から硫酸アンモニウムへの転換を促
進させるために、次の反応器１７-ｂなどへの炭酸アン
モニウムの供給をライン２１−ｂなどを介して行う。硫
酸アンモニウムと残留炭酸カルシウムを含む溶液はライ
ン２３を通ってフィルター２２に送られる。
【００４０】炭酸カルシウム粒子をほとんど含まない硫
酸アンモニウム溶液はライン２４を通ってフィルター２
２から流出する。この液をさらに分解器（図示せず）に
送って炭酸カルシウム残量をさらに減らし、最終製品の
望ましい粒径に合わせた蒸発器／造粒器（図示せず）に
装入してもよい。
【００４１】炭酸カルシウムはフィルター２２からライ
ン２５に泥状で送られるが、その水分はライン２６を介
して水を供給することにより調整する。この最終的な水
分供給により、貯留、流量制御ができ、ライン３-ｂに
よる輸送、再生吸着剤の脱硫・脱窒室１-ｂへの再注入
も最適の条件のもとに行うことができる。
【００４２】本出願の目的をさらに理解するために、上
記のプラントでの好ましい実施手順を以下に説明する。
【００４３】概略すると、本発明プロセスは発熱器１内
でのフュームの脱硫および脱窒工程からなり、該工程は
チューブレスゾーン１−ｂあるいはその目的のために設
けた別の内部ゾーンで行うのが好ましい。再生吸着剤は
特に硫黄酸化物を回収するのに使われ、高濃度の水酸化
アンモニウム溶液は燃焼フューム中に噴霧して窒素酸化
物を減少させる。これによりフュームを脱窒するための
水酸化アンモニウムの貯留施設がすでにその場に備わっ
ているという利点がある。
【００４４】最終の除塵工程が発熱器１の出口でも行わ
れ、ここでほとんどの吸着剤が回収される。この除塵
は、本技術分野の熟練者には公知の静電集塵器などの手
段６によって行う。
【００４５】塵埃分離器６の出口で使用済み吸着剤の一
部は特に処理せずにライン３-ａを介して直接発熱器１
に再循環される。フュームの脱硫効率や吸着剤の使用率
（つまり吸着剤の硫酸化率）を高めるためである。残り
の使用済み吸着剤はライン２０を介して再生ユニット１
７に送られる。
【００４６】再生プロセスの第１段階は以下の反応機序
に従って炭酸アンモニウム溶液を調製することからな
る。 ２ＮＨ4ＯＨ＋ＣＯ2（ＮＨ4)2ＣＯ3＋Ｈ2Ｏ
【００４７】この調製には、フュームを脱窒するための
水酸化アンモニウムを用いてもよく、あるいはその他の
アンモニアあるいは水酸化アンモニウムを用いてもよ
い。二酸化炭素の供給源としては、再生装置（原文のマ
マ）から排出されるフュームでもよい。ライン１２によ
って塵埃分離器６の出口でかかる引き抜きを行うことが
できる。これらのフュームは、例えば膜などの既知のガ
ス分離手段１４や高ＣＯ2ガス発生器などによってＣＯ2
含量を高めてもよい。
【００４８】該調製により熱が発生するので、この工程
にはさらに外部との熱交換を含めるのが好ましい。それ
によって温度が十分低く、典型的には４０℃から８０℃
の間に保たれ、反応をできるだけ短時間に終えることが
できる。熱交換器１６はそのために設けられている。
【００４９】使用済み吸着剤を炭酸アンモニウム溶液に
接触させる再生段階そのものは以下の反応機序によって
行われる。 ＣaＳＯ4＋（ＮＨ4)2ＣＯ3 ＣaＣＯ3＋（ＮＨ4)2ＳＯ4
【００５０】使用済み吸着剤にはかなりの量、場合によ
って３０％から７０％台の生石灰が含まれており、純粋
な無水物でできているわけではない。これを直接反応器
１７-ａに装入してもよく、あるいは生石灰を消石灰に
転換するために水および／または蒸気で最初の消和を行
ってもよい。この再生段階で、媒体温度を調節するため
に外部との交換も１回あるいは数回行う。熱交換は、吸
着剤の性質（特にその硫酸化率）により、また前以て消
和を行ったかどうかによってエネルギーを供給したりあ
るいは抽出して行う。手段１９によってこの熱交換を行
う。
【００５１】再生は、無水物をできるだけ完全に硫酸ア
ンモニウムに転換するために単一の反応器ではなく連続
して配列した反応器１７-ａ、１７-ｂ・・・で行うのが好
ましい。
【００５２】１７-ａ、１７-ｂ・・・の各反応器に攪拌手
段１８が設けられている場合は効率よく混合することが
できる。
【００５３】しかも、炭酸アンモニウム、二酸化炭素溶
液あるいは他の化合物を一連の反応器の数カ所で追加す
ることができ、反応を促進できる。
【００５４】再生工程を終えた（ライン２３を介した）
混合物はその後炭酸カルシウムと消石灰を回収するため
にフィルター２２に通す。この濾過工程は例えば水を逆
流させて行い、ライン２５次いでライン３ｂを通って発
熱器の脱硫脱窒室１-ｂに再注入される吸着剤の残留硫
酸アンモニウム濃度を抑制する。
【００５５】再生吸着剤は、発熱器１で再使用する前に
さらに処理するのが好ましい。例えば、乾燥した形で使
用する場合は乾燥工程、懸濁液の形で使用する場合は媒
体の水分調整を行ったり該懸濁液の安定剤を添加するな
どである。
【００５６】図面のライン２６は水の供給ラインであ
る。
【００５７】最後に、濾過工程を終えた高濃度硫酸アン
モニウム溶液はライン２４を通って既知の固化手段に送
り、得た固体は単独で肥料として使用してもよく、ある
いはさらに複雑な組成の肥料の成分として用いてもよ
い。
【００５８】かかる溶液を得ることにより、本発明は非
常に経済的な利点を有する。事実、公知の機序によれ
ば、使用済みの吸着剤の再生によって、硫黄が濃縮ＳＯ
2およびＨ2Ｓの形で放出され、これらの化学物質は特定
の装置（クラウスプラントなど）に供給して硫黄を元素
に転換しなければならない。
【００５９】本発明によって最終的に得られる高濃度硫
酸アンモニウム溶液は肥料の高品質化を可能にし、それ
によって従来の硫黄チャンネルの飽和を避けることがで
きる。
【００６０】もちろん、本発明の範囲から逸脱すること
なく、本技術分野の熟練者であれば上記プラントおよび
プロセスに種々の改良、追加を行うことができる。
【００６１】ここに記載のプロセスは、本発明による再
生によって良好な脱硫効果を持つ粉状の吸着剤が得られ
るため、微小粒径の吸着剤を用いるキャリードベッド
（carried bed）発熱器に適しているが、稠密あるいは
循環流動床炉など、その場で脱硫を行う他の技術にも応
用できる。
【図面の簡単な説明】
【図面】 本発明によるプラントの実施例の概略図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０１Ｃ 1/10 Ａ 6908−3Ｋ Ｆ２３Ｊ 15/00 Ｊ

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 吸着剤を利用する脱硫／脱窒ゾーン（１
    -ｂ）を有する発熱器（１）と、燃焼フュームを除塵す
    るための手段（６）と、手段（６）からの排出ガスを排
    出する煙突と、使用済み吸着剤を再生する手段（１７）
    と、再生吸着剤を濾過する手段（２２）とからなる発熱
    プラントにおいて、使用する吸着剤が石灰質の物質であ
    り、濾過手段（２２）からでる硫黄含有物質が肥料であ
    り、プラントがさらに再生のための溶液を調製する手段
    （９）を含み、該手段には貯留手段（４）が供給するア
    ンモニア溶液を除塵手段（６）からでるガスの一部と接
    触させ、その溶液に手段（１４）に貯留した二酸化炭素
    を添加するようにした交換器（９）が含まれ、該手段
    （９）でそのようにして調製された溶液が濃縮炭酸アン
    モニウム溶液であることを特徴とする発熱プラント。
  2. 【請求項２】 さらに該手段（９）と協調して作動する
    熱交換器（１６）を含むことを特徴とする請求項１に記
    載のプラント。
  3. 【請求項３】 発熱器が燃焼室（１-ａ）、脱硫および
    ／または脱窒室（１-ｂ）、対流交換器（１-ｃ）を含
    み、該室（１-ｂ）が再生吸着剤、非再生吸着剤および
    貯留手段（４）が供給する水酸化アンモニウムを配送す
    るための供給ライン（２、３-ａ、３-ｂ）を含むことを
    特徴とする請求項１または２に記載のプラント。
  4. 【請求項４】 吸着剤再生手段は該濃縮炭酸アンモニウ
    ム溶液と塵埃分離器（６）からでる使用済み石灰質吸着
    剤の一部とが供給される少なくとも１基の反応器（１７
    -ａ）を含み、該反応器には混合液を攪拌するための手
    段（１８）が設けられていることを特徴とする請求項１
    乃至３のいずれかに記載のプラント。
  5. 【請求項５】 該反応器のうち少なくとも１基にはさら
    に熱回収手段（１９）が含まれていることを特徴とする
    請求項４に記載のプラント。
  6. 【請求項６】− 発熱器で燃焼を行う − 該発熱器内の燃焼からの排出ガスの脱硫、脱窒を行
    う − 処理ずみ排出ガスの熱交換を行う − 処理ずみ排出ガスの除塵を行う − 吸着剤を回収し、その一部を脱硫／脱窒ゾーンに向
    けて再循環させ、残りを再生ゾーンに供給する − 除塵したフュームを大気中に放出する − 吸着剤を再生する − 再生吸着剤を脱硫／脱窒ゾーンに再循環させる − 再生段階で出たフュームを排出する 工程からなる発熱プロセスにおいて、該プロセスが − 石灰質吸着剤を使用する − (i)再生工程の前に、水酸化アンモニウムと、一部
    が発熱器（１）のフューム および／または特定の容
    器からの二酸化炭素で濃縮炭酸アンモニウム溶液を
    調製する − 再生工程中、少なくとも１基の反応器で該溶液と再
    生しようとする石灰質吸着剤とを混合する − 該再生工程で得た混合液を濾過する − 再生済み石灰質吸着剤を脱硫／脱窒ゾーンに再循環
    させる前に、該吸着剤を回収する（ライン２５）一方、
    硫酸アンモニウム溶液も回収する（ライン２４）工程か
    らなることを特徴とする発熱プロセス。
  7. 【請求項７】 さらに、炭酸アンモニウム溶液の調製お
    よび／または吸着剤再生と同時に熱交換を行うことを特
    徴とする請求項６に記載のプロセス。
  8. 【請求項８】 該調製が４０℃から８０℃の間の温度で
    行われることを特徴とする請求項７に記載のプロセス。
  9. 【請求項９】 再生工程が数基の反応器（１７-ａ、１
    ７-ｂ・・・）で連続して行われることを特徴とする請求項
    ６乃至８のいずれかに記載のプロセス。
  10. 【請求項10】 炭酸カルシウムおよび／または二酸化炭
    素の供給が種々の反応器においてさらに行われることを
    特徴とする請求項９に記載のプロセス。
  11. 【請求項11】 濾過工程が水を逆流させることによって
    行われることを特徴とする請求項６乃至１０のいずれか
    に記載のプロセス。
  12. 【請求項12】 再生吸着剤を回収後再循環させる前にさ
    らに追加処理することを特徴とする請求項６乃至１１の
    いずれかに記載のプロセス。
  13. 【請求項13】 追加処理が乾燥であることを特徴とする
    請求項１２に記載のプロセス。
  14. 【請求項14】 追加処理が水分の調節および／または安
    定剤の追加供給であることを特徴とする請求項１２に記
    載のプロセス。
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