JPH07166301A - 固体電解質燃料電池のセパレータ - Google Patents
固体電解質燃料電池のセパレータInfo
- Publication number
- JPH07166301A JPH07166301A JP5314827A JP31482793A JPH07166301A JP H07166301 A JPH07166301 A JP H07166301A JP 5314827 A JP5314827 A JP 5314827A JP 31482793 A JP31482793 A JP 31482793A JP H07166301 A JPH07166301 A JP H07166301A
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- Japan
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- separator
- solid electrolyte
- fuel cell
- cell
- contact resistance
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/02—Details
- H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
- H01M8/0204—Non-porous and characterised by the material
- H01M8/0206—Metals or alloys
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
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- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 熱膨張率が電解質（８ＹＳＺ）とほぼ同一
で、燃料電池の空気極との接触抵抗が低く、製造および
加工が容易で大型化ができ、導電性に優れ、機械的強度
が大きく、長期にわたり化学的に安定で、熱応力に強
く、低廉なセパレータを提供すること。 【構成】 固体電解質層を挟むように燃料極と空気極を
配置してなる平板状単電池を電気的に直列に接続しかつ
該単電池の各電極にそれぞれ燃料ガスまたは酸化剤ガス
を分配する固体電解質燃料電池のセパレータにおいて、
Ｆｅ６０〜８２重量％およびＣｒ１８〜４０重量％と、
前記単電池の空気極との間の接触抵抗を低減する添加元
素（Ｌａ、Ｙ、ＣｅまたはＡｌ）からなる合金で造られ
た。
で、燃料電池の空気極との接触抵抗が低く、製造および
加工が容易で大型化ができ、導電性に優れ、機械的強度
が大きく、長期にわたり化学的に安定で、熱応力に強
く、低廉なセパレータを提供すること。 【構成】 固体電解質層を挟むように燃料極と空気極を
配置してなる平板状単電池を電気的に直列に接続しかつ
該単電池の各電極にそれぞれ燃料ガスまたは酸化剤ガス
を分配する固体電解質燃料電池のセパレータにおいて、
Ｆｅ６０〜８２重量％およびＣｒ１８〜４０重量％と、
前記単電池の空気極との間の接触抵抗を低減する添加元
素（Ｌａ、Ｙ、ＣｅまたはＡｌ）からなる合金で造られ
た。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質燃料電池のセ
パレータに関する。
パレータに関する。
【０００２】
【従来の技術】最近、酸素と水素をそれぞれ、酸化剤お
よび燃料として、燃料が本来持っている化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換する燃料電池が、省資源、
環境保護などの観点から注目されている。イットリアな
どをドープしたジルコニアを単電池の電解質層として用
い、耐熱性金属や導電性酸化物をセパレータとして用い
た固体電解質燃料電池は、作動温度が高く、発電効率が
高く、高温の廃熱の利用により総合効率が高いので、研
究開発が進んでいる。固体電解質燃料電池は固体電解質
層を挟むように燃料極と空気極を配置してなる平板状単
電池と、隣接する単電池同志を電気的に直列に接続し、
かつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガスとを分配し、さら
に燃料ガスと酸化剤ガスとを分離してクロスリークを防
止するセパレータとを交互に積層して複層のスタックと
して構成されている。
よび燃料として、燃料が本来持っている化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換する燃料電池が、省資源、
環境保護などの観点から注目されている。イットリアな
どをドープしたジルコニアを単電池の電解質層として用
い、耐熱性金属や導電性酸化物をセパレータとして用い
た固体電解質燃料電池は、作動温度が高く、発電効率が
高く、高温の廃熱の利用により総合効率が高いので、研
究開発が進んでいる。固体電解質燃料電池は固体電解質
層を挟むように燃料極と空気極を配置してなる平板状単
電池と、隣接する単電池同志を電気的に直列に接続し、
かつ各単電池に燃料ガスと酸化剤ガスとを分配し、さら
に燃料ガスと酸化剤ガスとを分離してクロスリークを防
止するセパレータとを交互に積層して複層のスタックと
して構成されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】従来、セパレータ材料
としてはペロブスカイト型の導電性酸化物であるＬａ
（Ｍ）ＣｒＯ3 （Ｍ：Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ）が用いられて
いるが、緻密に焼結することが困難であり、また、Ｈ2
Ｏ存在下で燃料極との接触抵抗が大きく、かつ大型化が
困難であり、また化学的安定性と機械的強度に問題があ
り、さらに実用上高価であるなどの欠点があった。
としてはペロブスカイト型の導電性酸化物であるＬａ
（Ｍ）ＣｒＯ3 （Ｍ：Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ）が用いられて
いるが、緻密に焼結することが困難であり、また、Ｈ2
Ｏ存在下で燃料極との接触抵抗が大きく、かつ大型化が
困難であり、また化学的安定性と機械的強度に問題があ
り、さらに実用上高価であるなどの欠点があった。
【０００４】また、耐熱性合金を用いて空気極側の表面
に導電性の酸化物をコーティングして複合セパレータと
する方法も提案されている（特開平１ー１００８６６、
特開平２ー３７６６９、特開平３ー８２６４）が、金属
と酸化物との熱膨張差のためにコーティング層の剥離が
起こる問題があった。
に導電性の酸化物をコーティングして複合セパレータと
する方法も提案されている（特開平１ー１００８６６、
特開平２ー３７６６９、特開平３ー８２６４）が、金属
と酸化物との熱膨張差のためにコーティング層の剥離が
起こる問題があった。
【０００５】また、セパレータ全体をステンレス鋼やイ
ンコネルなどの耐熱性合金で造る方法もあるが、耐熱性
合金の熱膨張率が電解質（８ＹＳＺ）に比較して極端に
大きく、そのためセパレータが燃料電池から剥離する欠
点があった。
ンコネルなどの耐熱性合金で造る方法もあるが、耐熱性
合金の熱膨張率が電解質（８ＹＳＺ）に比較して極端に
大きく、そのためセパレータが燃料電池から剥離する欠
点があった。
【０００６】本発明は上述の点に鑑みてなされたもの
で、熱膨張率が電解質（８ＹＳＺ）とほぼ同レベルで、
燃料電池の空気極との接触抵抗が低く、製造および加工
が容易で大型化ができ、導電性に優れ、機械的強度が大
きく、長期にわたり化学的に安定で、熱応力に強く、低
廉な金属セパレータを提供することを目的とする。
で、熱膨張率が電解質（８ＹＳＺ）とほぼ同レベルで、
燃料電池の空気極との接触抵抗が低く、製造および加工
が容易で大型化ができ、導電性に優れ、機械的強度が大
きく、長期にわたり化学的に安定で、熱応力に強く、低
廉な金属セパレータを提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するた
め、本発明は固体電解質層を挟むように燃料極と空気極
を配置してなる平板状単電池を電気的に直列に接続しか
つ該単電池の各電極にそれぞれ燃料ガスまたは酸化剤ガ
スを分配する固体電解質燃料電池のセパレータにおい
て、Ｆｅ６０〜８２重量％およびＣｒ１８〜４０重量％
と、前記単電池の空気極との間の接触抵抗を低減する添
加元素（Ｌａ、Ｙ、ＣｅまたはＡｌ）からなる合金で造
られたことを特徴とする
め、本発明は固体電解質層を挟むように燃料極と空気極
を配置してなる平板状単電池を電気的に直列に接続しか
つ該単電池の各電極にそれぞれ燃料ガスまたは酸化剤ガ
スを分配する固体電解質燃料電池のセパレータにおい
て、Ｆｅ６０〜８２重量％およびＣｒ１８〜４０重量％
と、前記単電池の空気極との間の接触抵抗を低減する添
加元素（Ｌａ、Ｙ、ＣｅまたはＡｌ）からなる合金で造
られたことを特徴とする
【０００８】
【作用】固体電解質燃料電池のセパレータをＦｅ−Ｃｒ
系合金に微量の添加元素（Ｌａ、Ｙ、ＣｅまたはＡｌ）
を加えた金属により造ることにより、膨張率を固体電解
質（８ＹＳＺ）層の熱膨張率にきわめて近づけ、かつ空
気極との接触抵抗を低減する。
系合金に微量の添加元素（Ｌａ、Ｙ、ＣｅまたはＡｌ）
を加えた金属により造ることにより、膨張率を固体電解
質（８ＹＳＺ）層の熱膨張率にきわめて近づけ、かつ空
気極との接触抵抗を低減する。
【０００９】
【実施例】以下、本発明を図面に基づいて説明する。
【００１０】固体電解質燃料電池ではこれを構成してい
る諸部材の熱膨張率の整合性を確保して破壊を防止し耐
久性を維持することが必要である。固体電解質燃料電池
の構成部材の中で機械的強度が最も弱いものは単電池の
固体電解質層である。ゆえに、固体電解質層の熱膨張率
と同レベルの熱膨張率を有する金属材料でセパレータを
造ることが必要である。本発明者は調査実験の結果、Ｆ
ｅ−Ｃｒ系合金が現在広く使用されている固体電解質
（８ＹＳＺ）層の熱膨張率にきわめて近い材料であるこ
とを見出した。
る諸部材の熱膨張率の整合性を確保して破壊を防止し耐
久性を維持することが必要である。固体電解質燃料電池
の構成部材の中で機械的強度が最も弱いものは単電池の
固体電解質層である。ゆえに、固体電解質層の熱膨張率
と同レベルの熱膨張率を有する金属材料でセパレータを
造ることが必要である。本発明者は調査実験の結果、Ｆ
ｅ−Ｃｒ系合金が現在広く使用されている固体電解質
（８ＹＳＺ）層の熱膨張率にきわめて近い材料であるこ
とを見出した。
【００１１】図１はＦｅ−Ｃｒ合金の室温から１０００
℃までの平均熱膨張率に対するＣｒ濃度の影響を示すグ
ラフである。
℃までの平均熱膨張率に対するＣｒ濃度の影響を示すグ
ラフである。
【００１２】図１のグラフは横軸にＣｒ濃度を単位重量
％、縦軸に熱膨張率を単位ｐｐｍ／Ｋで示す。この熱膨
張率は室温から１０００℃までの値である。このグラフ
において熱膨張率が１０〜１１．５ｐｐｍ／Ｋであれば
セパレータの材料として適当なことが判明した。したが
って、熱膨張率１０〜１１．５ｐｐｍ／Ｋに対応してＣ
ｒ濃度は１８〜４０％が適当である。なお、従来セパレ
ータの材料として使用していたインコネルは熱膨張率が
１８ｐｐｍ／Ｋであり、セパレータの材料として高すぎ
るので電池破壊の原因になっていることがわかる。
％、縦軸に熱膨張率を単位ｐｐｍ／Ｋで示す。この熱膨
張率は室温から１０００℃までの値である。このグラフ
において熱膨張率が１０〜１１．５ｐｐｍ／Ｋであれば
セパレータの材料として適当なことが判明した。したが
って、熱膨張率１０〜１１．５ｐｐｍ／Ｋに対応してＣ
ｒ濃度は１８〜４０％が適当である。なお、従来セパレ
ータの材料として使用していたインコネルは熱膨張率が
１８ｐｐｍ／Ｋであり、セパレータの材料として高すぎ
るので電池破壊の原因になっていることがわかる。
【００１３】また、セパレータの重要な機能は燃料ガス
と酸化剤ガスとを分離してクロスリークさせないこと
と、隣同志の単電池を直列に接続することである。この
ため、単電池の電極とセパレータの間の接触抵抗値が低
くなければならない。接触抵抗値を低くするためにＦｅ
−Ｃｒ合金に微量の元素（Ｌａ、Ｙ、ＣｅまたはＡｌ）
を添加すればよいことが判明した。
と酸化剤ガスとを分離してクロスリークさせないこと
と、隣同志の単電池を直列に接続することである。この
ため、単電池の電極とセパレータの間の接触抵抗値が低
くなければならない。接触抵抗値を低くするためにＦｅ
−Ｃｒ合金に微量の元素（Ｌａ、Ｙ、ＣｅまたはＡｌ）
を添加すればよいことが判明した。
【００１４】図２は本発明のセパレータの１０００℃に
おける空気極（Ｌａ0.85 Ｓｒ0.15ＭｎＯ3 ）との接触
抵抗の経時を示すグラフである。
おける空気極（Ｌａ0.85 Ｓｒ0.15ＭｎＯ3 ）との接触
抵抗の経時を示すグラフである。
【００１５】図２のグラフは横軸に時間を単位ｈ、縦軸
に接触抵抗を単位ｍΩｃｍ2 で示す。測定に使用したセ
パレータの材質はＦｅ−Ｃｒ合金に０．３９％のＬａを
添加したＦｅ−１８Ｃｒ−０．３９Ｌａである。なお、
各元素Ｆｅ、ＣｒおよびＬａの濃度の合計は１００％で
ある。このグラフからわずか５０ｍΩｃｍ2 という低接
触抵抗が長時間にわたって維持されることが判明した。
添加元素としてＬａの代わりに微量のＹ、ＣｅまたはＡ
ｌを使用しても同じように接触抵抗を低下させることが
できる。
に接触抵抗を単位ｍΩｃｍ2 で示す。測定に使用したセ
パレータの材質はＦｅ−Ｃｒ合金に０．３９％のＬａを
添加したＦｅ−１８Ｃｒ−０．３９Ｌａである。なお、
各元素Ｆｅ、ＣｒおよびＬａの濃度の合計は１００％で
ある。このグラフからわずか５０ｍΩｃｍ2 という低接
触抵抗が長時間にわたって維持されることが判明した。
添加元素としてＬａの代わりに微量のＹ、ＣｅまたはＡ
ｌを使用しても同じように接触抵抗を低下させることが
できる。
【００１６】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、固
体電解質燃料電池のセパレータはＦｅ６０〜８２重量％
およびＣｒ１８〜４０重量％と、前記単電池の空気極と
の間の接触抵抗を低減する添加元素（Ｌａ、Ｙ、Ｃｅま
たはＡｌ）からなる合金で造ったので、次のような優れ
た効果が得られる。 （１）熱膨張率が電解質（８ＹＳＺ）とほぼ同レベルと
なる。 （２）燃料電池の空気極との接触抵抗を低減することが
できる。 （３）製造および加工が容易で大型化が可能となる。 （４）機械的強度が大きく、熱応力に強く、長期にわた
り化学的に安定である。 （５）製造コストが大幅に低減される。 （６）隣接する単電池同志を電気的に直列に接続し、か
つ燃料ガスと酸化剤ガスとを分離してクロスリークを防
止するセパレータとしての機能を完全に果たすことがで
きる。。
体電解質燃料電池のセパレータはＦｅ６０〜８２重量％
およびＣｒ１８〜４０重量％と、前記単電池の空気極と
の間の接触抵抗を低減する添加元素（Ｌａ、Ｙ、Ｃｅま
たはＡｌ）からなる合金で造ったので、次のような優れ
た効果が得られる。 （１）熱膨張率が電解質（８ＹＳＺ）とほぼ同レベルと
なる。 （２）燃料電池の空気極との接触抵抗を低減することが
できる。 （３）製造および加工が容易で大型化が可能となる。 （４）機械的強度が大きく、熱応力に強く、長期にわた
り化学的に安定である。 （５）製造コストが大幅に低減される。 （６）隣接する単電池同志を電気的に直列に接続し、か
つ燃料ガスと酸化剤ガスとを分離してクロスリークを防
止するセパレータとしての機能を完全に果たすことがで
きる。。
【図１】Ｆｅ−Ｃｒ合金の室温から１０００℃までの平
均熱膨張率に対するＣｒ濃度の影響を示すグラフであ
る。
均熱膨張率に対するＣｒ濃度の影響を示すグラフであ
る。
【図２】本発明のセパレータの１０００℃における空気
極（Ｌａ0.85Ｓｒ0.15ＭｎＯ3）との接触抵抗の経時を
示すグラフである。
極（Ｌａ0.85Ｓｒ0.15ＭｎＯ3）との接触抵抗の経時を
示すグラフである。
Claims (5)
- 【請求項１】 固体電解質層を挟むように燃料極と空気
極を配置してなる平板状単電池を電気的に直列に接続し
かつ該単電池の各電極にそれぞれ燃料ガスまたは酸化剤
ガスを分配する固体電解質燃料電池のセパレータにおい
て、Ｆｅ６０〜８２重量％およびＣｒ１８〜４０重量％
と、前記単電池の空気極との間の接触抵抗を低減する添
加元素からなる合金で造られたことを特徴とする固体電
解質燃料電池のセパレータ。 - 【請求項２】 前記添加元素がＬａであることを特徴と
する請求項１に記載の固体電解質燃料電池のセパレー
タ。 - 【請求項３】 前記添加元素がＹであることを特徴とす
る請求項１に記載の固体電解質燃料電池のセパレータ。 - 【請求項４】 前記添加元素がＣｅであることを特徴と
する請求項１に記載の固体電解質燃料電池のセパレー
タ。 - 【請求項５】 前記添加元素がＡｌであることを特徴と
する請求項１に記載の固体電解質燃料電池のセパレー
タ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5314827A JPH07166301A (ja) | 1993-12-15 | 1993-12-15 | 固体電解質燃料電池のセパレータ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5314827A JPH07166301A (ja) | 1993-12-15 | 1993-12-15 | 固体電解質燃料電池のセパレータ |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07166301A true JPH07166301A (ja) | 1995-06-27 |
Family
ID=18058079
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5314827A Withdrawn JPH07166301A (ja) | 1993-12-15 | 1993-12-15 | 固体電解質燃料電池のセパレータ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07166301A (ja) |
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1997030485A1 (de) * | 1996-02-12 | 1997-08-21 | Siemens Aktiengesellschaft | Hochtemperatur-brennstoffzelle und -stapel mit metallischen verbundleiterplatten |
| WO1999025890A1 (en) * | 1997-11-17 | 1999-05-27 | Ceramic Fuel Cells Limited | A heat resistant steel |
| WO2002093671A1 (fr) * | 2001-05-14 | 2002-11-21 | Tokyo Gas Company Limited | Structure stratifiee d'une pile a combustible oxyde solide de type a plaque plate |
| US6776956B2 (en) | 2001-09-27 | 2004-08-17 | Hitachi Metals Ltd. | Steel for separators of solid-oxide type fuel cells |
| CN100342565C (zh) * | 2004-03-19 | 2007-10-10 | 三星Sdi株式会社 | 燃料电池之金属隔板及其抗腐蚀处理方法 |
| WO2008072831A1 (en) * | 2006-12-13 | 2008-06-19 | Postech Academy-Industry Foundation | Metallic separator for fuel cell |
| KR20080057550A (ko) * | 2006-12-20 | 2008-06-25 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 고체산화물 연료전지용 분리판 및 이의 제조방법 |
| KR101027222B1 (ko) * | 2008-12-22 | 2011-04-06 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 평판형 고체산화물 연료전지 분리판용 ｏａｅ/코발트 코팅 |
| KR101121697B1 (ko) * | 2003-12-24 | 2012-02-28 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 고체산화물 연료전지의 분리판의 제조방법 |
| WO2021177063A1 (ja) | 2020-03-02 | 2021-09-10 | Ｊｆｅスチール株式会社 | 固体酸化物型燃料電池用フェライト系ステンレス鋼 |
-
1993
- 1993-12-15 JP JP5314827A patent/JPH07166301A/ja not_active Withdrawn
Cited By (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| AU718046B2 (en) * | 1996-02-12 | 2000-04-06 | Siemens Aktiengesellschaft | High-temperature fuel cell and high-temperature fuel cell stack |
| US6156448A (en) * | 1996-02-12 | 2000-12-05 | Siemens Aktiengesellschaft | High temperature fuel cell and high temperature fuel cell stack |
| WO1997030485A1 (de) * | 1996-02-12 | 1997-08-21 | Siemens Aktiengesellschaft | Hochtemperatur-brennstoffzelle und -stapel mit metallischen verbundleiterplatten |
| WO1999025890A1 (en) * | 1997-11-17 | 1999-05-27 | Ceramic Fuel Cells Limited | A heat resistant steel |
| US7223492B2 (en) | 2001-05-14 | 2007-05-29 | Tokyo Gas Co., Ltd. | Laminated structure of flat plate type solid oxide fuel cell |
| WO2002093671A1 (fr) * | 2001-05-14 | 2002-11-21 | Tokyo Gas Company Limited | Structure stratifiee d'une pile a combustible oxyde solide de type a plaque plate |
| JP2002343376A (ja) * | 2001-05-14 | 2002-11-29 | Tokyo Gas Co Ltd | 平板形固体酸化物燃料電池の積層構造 |
| US6776956B2 (en) | 2001-09-27 | 2004-08-17 | Hitachi Metals Ltd. | Steel for separators of solid-oxide type fuel cells |
| KR101121697B1 (ko) * | 2003-12-24 | 2012-02-28 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 고체산화물 연료전지의 분리판의 제조방법 |
| CN100342565C (zh) * | 2004-03-19 | 2007-10-10 | 三星Sdi株式会社 | 燃料电池之金属隔板及其抗腐蚀处理方法 |
| WO2008072831A1 (en) * | 2006-12-13 | 2008-06-19 | Postech Academy-Industry Foundation | Metallic separator for fuel cell |
| KR20080057550A (ko) * | 2006-12-20 | 2008-06-25 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 고체산화물 연료전지용 분리판 및 이의 제조방법 |
| KR101027222B1 (ko) * | 2008-12-22 | 2011-04-06 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 평판형 고체산화물 연료전지 분리판용 ｏａｅ/코발트 코팅 |
| WO2021177063A1 (ja) | 2020-03-02 | 2021-09-10 | Ｊｆｅスチール株式会社 | 固体酸化物型燃料電池用フェライト系ステンレス鋼 |
| KR20220127296A (ko) | 2020-03-02 | 2022-09-19 | 제이에프이 스틸 가부시키가이샤 | 고체 산화물형 연료 전지용 페라이트계 스테인리스강 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20010306 |