JPH07130566A

JPH07130566A - 永久磁石粉末の圧縮成形方法

Info

Publication number: JPH07130566A
Application number: JP5311017A
Authority: JP
Inventors: Masato Sagawa; 眞人佐川; Hiroshi Nagata; 浩永田
Original assignee: Intermetallics Co Ltd
Current assignee: Intermetallics Co Ltd
Priority date: 1993-11-05
Filing date: 1993-11-05
Publication date: 1995-05-19

Abstract

(57)【要約】【目的】永久磁石粉末の圧縮成形において圧粉体の割
れ、変形をなくし、優れた磁気特性の永久磁石を作る圧
縮成形方法を提供する。【構成】水分体積率が低いスラリーをゴムモールド５に
充填し；パンチ１をかぶせ；励磁コイル３により発生さ
せた磁界を圧縮前または圧縮中に印加し、永久磁石粉末
を配向させ；余分な水分を取り出しながらスラリーを乾
式静水圧プレスにより圧縮する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は永久磁石の製法に関する
ものであり、さらに特定するならば永久磁石粉末の配向
成形に関するものである。永久磁石は、電子機器などハ
イテク技術の発展に大きく貢献している。永久磁石は製
法により鋳造磁石、焼結磁石、ボンド磁石、熱間加工磁
石などに分けられる。この中で焼結磁石とボンド磁石は
永久磁石粉末を型に入れて圧縮し、製品形状に成形す
る。粉末を型に入れた後、圧粉前または圧粉中に磁界を
印加し、粉末を配向させると異方性の高性能磁石が得ら
れる。高特性が得られ、且つ様々な磁石応用製品のニー
ズに応じて様々な形状、寸法の磁石が安価に製造できる
焼結磁石とボンド磁石は工業的に最も重要な磁石であ
る。本発明はこれら焼結磁石とボンド磁石の製法に関す
るものであり、これらの磁石の磁石特性を向上させるた
めの永久磁石粉末の圧縮成形方法を提供するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】これまで永久磁石粉末の磁界配向成形に
は、ダイプレスが用いられてきた。この方法では金属製
のダイに粉末を入れ、磁界をプレス軸に平行にまたは垂
直に印加しながら、パンチにより圧縮する。粉末の大き
さはフェライト磁石の場合、０．６〜１μｍ、希土類磁
石の場合３〜４．５μｍで、粉末中に液体を含んだスラ
リー状の粉末を使用する場合（湿式法）と、乾燥した粉
末を使用する場合（乾式法）がある。

【０００３】プレス機としては、油圧式プレスや機械プ
レスが主として用いられているが、液圧を使用した静水
圧プレス（ＣＩＰ＝ＣｏｌｄＩｓｏｓｔａｔｉｃＰ
ｒｅｓｓ）機を使用する例もある。ＣＩＰ機としては、
湿式ＣＩＰと乾式ＣＩＰが知られている。湿式ＣＩＰで
は品物を直接またはゴムでくるんで、圧力伝達媒体であ
る油や水のなかに直接浸す。乾式ＣＩＰでは、圧力容器
の壁の一部がゴム板で形成され、圧力容器内面からの静
水圧がこのゴム板を押し、ゴム板の外側（圧力容器から
見て）の粉末を押す。ゴム板は凹部を形成するように設
計されており、凹部の形状を所定形状にしておくと、凹
部に充填した粉末が所定形状に圧粉成形される。

【０００４】乾式ＣＩＰで磁石粉末を圧縮する時、同時
に外側から磁界を印加して、配向した磁石圧粉体を得る
方法が特開昭６１−１４７９９７において提案されてい
る。この方法では粉末は乾燥した粉末が使用される。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】焼結磁石とボンド磁石
は材料的にフェライト系と希土類系に分けられる。フェ
ライト系はバリウムフェライトや、ストロンチウムフェ
ライト粉末を使用する。フェライト系は磁石特性は低い
が極めて安価であり、化学的に安定で取り扱いやすいた
め、自動車工業などにおいて広く使用されている。希土
類系としてはＳｍ−Ｃｏ系とＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系があり、
前者はＳｍＣｏ_５系とＳｍ_２Ｃｏ_１７系にさらに分けら
れ、後者の系はＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂからなっている。希土
類磁石はきわめて高性能で、電子機器工業においてきわ
めて重要な役割を果たしている。焼結磁石とボンド磁石
において粉末の圧縮はダイプレスにより行う。ダイプレ
スでは、粉末を金属製のダイに入れ、上下パンチをプレ
スにより駆動して圧粉体を得る。高特性の磁石を製造す
るためには上記各種化合物からなる単結晶粉末を磁界に
より配向し、配向状態を維持したまま圧縮する。ダイプ
レスの問題点は上下パンチによる圧縮中に磁界により配
向した粉末の方向性が乱されることである。圧縮中の配
向の乱れを少なくするために圧縮方法の改良が必要であ
る。

【０００６】また、磁界により粉末の配向を行う際、粉
末が凝集していたり、粉末どうしの摩擦力が大きいため
に粉末の自由な回転が阻害されると、良い配向が得られ
ない。磁石粉末の磁界中配向成形方法として、湿式法と
乾式法が知られており、湿式法により粉末の高配向が得
られている。湿式法は特にフェライト磁石の生産によく
使われている。湿式法では体積比で６８％から７７％の
水分を含むスラリー状の粉末が使用される。水は粉末同
志を隔て、凝集を無くし、粉末同志の回転を自由にさせ
る。このため湿式法は乾式法に比べて良い磁石特性を与
えることが知られて、工業的に利用されている。湿式法
を使用して磁界印加により高配向を得ても、上述のよう
にダイプレスを使用すると粉末の方向が圧縮中に乱され
てしまうという問題点がある。このため湿式ダイプレス
法により工業的に生産されるフェライト磁石の特性はＢ
_ｒ＝４．５ｋＧ、_ｉＨ_ｃ＝３ｋＯｅ程度の組み合わせが
最高であった。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者は先に特開平４
−３６３０１０において永久磁石粉の新しい圧縮成形法
を提案した。それは、凹部を有するゴムモールドを筒状
のダイに装填し、前記凹部に永久磁石粉末を高密度に充
填して、磁界を印加し、パンチにより圧縮成形する方法
である。ゴムモールドの変形により圧力が粉末の四方八
方から加わり、静水圧的な圧縮に近くなるので、ダイプ
レス成形のときに起こる圧縮中の粉末の配向の乱れが少
なく、高配向の圧粉成形体が得られ、したがって焼結磁
石やボンド磁石の生産に採用することにより高特性が得
られた。特開平４−３６３０１０では、湿式成形も提案
されており、乾式成形に比べてさらに高特性化が図れ
た。本発明は、前記ダイプレス機による成形の課題、即
ち配向をさらに向上させ、圧縮中の粉末の乱れを最小限
に抑制するため、特願平４−３６３０１０とは別の手段
を提供する。

【０００８】本発明は水分量の少ない磁石粉スラリーを
磁界印加により配向し、乾式静水圧プレス法により圧縮
するとともに余分な水分を排出し、配向性が高く且つ良
好な形状と強度を持つ圧粉成形体を得るものである。ま
た、スラリー中の水分量が一定の限界以下になると静磁
界の印加では配向が困難になるが、配向磁界をパルス磁
界にすることによって高い磁石特性と良好な成形性を同
時に得るものである。

【０００９】以下図１によって詳細な説明を行うが、本
発明の原理にかなうものであれば図１の態様に限られる
ことなく、他に様々な態様が可能である。図１におい
て、１は上パンチ、１′は水分を吸い出すポンプにつな
がる排水口、１″は水の吸出口を多数持つ板、２はフィ
ルター、３は磁界配向のための励磁コイル、４は圧力容
器、５はゴム容器、６はスラリー状粉末、７は圧力伝達
媒体で油や水が使われる。圧力配管１０の末端に設置さ
れた圧力発生装置（図示されていない）から水圧力が導
入され、７の圧力伝達媒体を通じて５のゴム容器に圧力
が加わり、スラリー状粉末が静水圧的に圧縮される。ス
ラリー状粉末をゴム容器に入れた後、圧縮前または圧縮
中にコイル３を励磁して磁界を発生させ、粉末６を配向
してこの状態を維持したまま圧縮される。圧縮とともに
粉末中の余分な水分がフィルター２と多孔板１″を通過
して排水口１′に運ばれ排出される。８は硬質のゴム等
でできたシールリングで、水分の漏れを防ぐと共に上パ
ンチ１が下降、衝突時のクッションの役割を果たし、必
要に応じて設置される。同様な目的で１１と４の間にス
プリングや緩衝作用を持った弾性体を設置することもで
きる。９はフィルターのローラーガイドであり、１１は
下部支持台である。また、コイル３は圧力伝達媒体７の
中に埋設することにより、コイルにより発生する磁界を
強めることができる。圧縮終了後は１、２、９を上方に
移動させ、コイル３を下方に移動させ、上方から成形体
を取り出すことができる。

【００１０】

【図１】

【００１１】ここで使用されているプレス方法は、乾式
ＣＩＰである。乾式と呼ぶのは、圧力伝達媒体である、
図１では７に示す油や水が、プレスを操作する人にも品
物にも一切触れる事がないからである。通常の静水圧プ
レスでは圧力伝達媒体の中に、粉末を詰めたゴム容器を
直接浸す（湿式ＣＩＰ）。図１の方法を使うことによ
り、高配向の圧粉成形体が得られるようになった。それ
は第１に、粉末としてスラリー状の粉末を使用するので
磁界印加により高配向が得られること、第２に圧縮が静
水圧的であるので、磁界配向により得られた高配向状態
が乱されないで圧縮されることによる。

【００１２】ところが、この方法において決定的な問題
があることが判明した。通常のダイプレスで使用されて
いる水分濃度のスラリーを使用すると、成形が著しく困
難であった。通常のダイプレスでは、６８〜７７体積％
の範囲の水分を含むスラリーが使用される。これより水
分が少なくなると、スラリーをパイプで送ってダイキャ
ビティに充填する操作ができなくなり、生産性が著しく
低下するからである。本発明者はスラリーをパイプで送
ることを断念することにより、この制約から解放され
た。

【００１３】スラリーは図１でゴムモールド５の上の開
口部から投入される。開口部はダイプレスで使用される
スラリー輸送用パイプに比べて格段に大きいので、スラ
リー充填の問題はない。こうしてスラリー中の水分濃度
を４７〜６７体積％に低下させることにより、図１の成
形方法で良好な成形体が得られるようになった。水分量
が６７体積％以上のスラリーでは著しいゆがみや割れが
発生したが、水分量を減らすことによりこのようなゆが
みや割れが著しく改善され、工業的に使用できるレベル
に達した。このようにして本発明により、最高Ｂ_ｒ＝
４．６ｋＧ以上、_ｉＨ_ｃ＝３ｋＯｅのフェライト焼結磁
石が工業的に得られるようになった。

【００１４】厚い製品を成形する場合（図１でゴムモー
ルド５の深さが大きい場合）、スラリー中の水分量をさ
らに減らさないと、成形品に大きいゆがみや、成形後の
成形体中に残存する水分量の不均一のために発生する割
れが見られた。水分を６２．５％以下にすると、ゆがみ
や割れは少なくなり、６０体積％以下にするとさらに改
善が見られた。さらに水分量を少なくしていくと、図１
において示されている励磁コイル３に直流電流を流して
得られる静磁界をスラリーに印加しても、粉末の回転が
しにくくなり、良い配向が得られなくなった。

【００１５】水分量の減少に伴って静磁界による配向が
しにくくなる問題に対して、図１の励磁コイル７に強い
パルス電流を流してスラリーに強力なパルス磁界を印加
することが有効であることがわかった。強力なパルス磁
界の印加により、水分量の少ないスラリーに対して良好
な配向が得られた。パルス磁界に加えて、パルス磁界印
加後弱い静磁界を併用すると、さらに良好な配向が得ら
れた。パルス磁界の印加はスラリー中の水分量が６２．
５体積％以下で効果が大きくなり、６０体積％以下では
パルス磁界の印加なしでは、粉末の配向は大変困難であ
った。

【００１６】図２は別の実施態様であり、脱着可能な別
のゴムモールド１２を使用していることが図１と異なっ
ている。脱看可能なゴムモールド１２を使用すれば、プ
レス機の外でゴムモールドにスラリーを充填することが
できるので、自動化や大量生産に適している。

【００１７】

【図２】

【００１８】希土類系の場合でもフェライト系と同様
に、本発明の適用により従来のダイプレス法により得ら
れる焼結磁石の特性を大きく上回る高特性が得られる。
希土類系ではスラリーを作るために、水の代わりに有機
溶媒が使用される。希土類金属は水と反応して酸化され
てしまうからである。有機溶媒としてはイソプロピルア
ルコール、トルエン、アセトンなど各種溶媒だけでな
く、灯油など蒸発しやすい油類も使用できる。有機溶媒
や油類の場合でも、本明細書では粉末に含まれる液体分
のことを水分とよぶことにする。ゴムと有機溶媒の組み
合わせによっては、ゴムが有機溶媒に溶ける場合がある
ので、組み合わせを選択することが重要である。

【００１９】希土類系の場合でも、水分量はフェライト
系の場合と同様、４７％〜６７％の範囲が適当であり、
成形体のゆがみや割れの状態はフェライト系の場合と同
様であった。また６２．５％以下の水分では、パルス磁
界の印加が高特性化に効果があり、６０％以下の水分で
はパルス磁界の印加が高特性化のためにぜひとも必要で
あった。

【００２０】以上フェライト焼結磁石と希土類焼結磁石
（Ｓｍ−Ｃｏ及びＮｄ−Ｆｅ−Ｂ焼結磁石）の場合につ
いて本発明の内容を説明した。焼結磁石では上記のよう
にそれぞれの粉末（フェライト系では０．７μｍ、希土
類系では約３μｍの粒径）を磁界により配向、圧縮し、
異方性圧粉体を得、これを焼結して高密度焼結体を得
た。圧粉体の配向度が焼結体の配向度に大きく反映する
ので、圧粉体の配向度を本発明の方法により向上させて
おくことが大変重要である。

【００２１】ボンド磁石の場合には、それぞれの粉末の
配向圧粉体を上記のようにして得た後、エポキシ樹脂な
どのバインダー樹脂を含浸させ、その後樹脂を硬化して
ボンド磁石とする。またはあらかじめエポキシ樹脂など
を溶解させた溶媒を使ってスラリーを作り、上述した湿
式プレスにより配向した圧粉体を得、圧粉体に残留する
樹脂を硬化させてボンド磁石とする。ボンド磁石の場合
には、圧粉体の配向度はそのまま磁石の特性に反映す
る。

【００２２】

【実施例】実施例１（ストロンチウムフェライト磁石）炭酸ストロンチウム（ＳｒＣｏ_３）と酸化鉄（Ｆｅ_２Ｏ
_３）をＳｒＯ・６Ｆｅ_２Ｏ_３の組成比になるように秤
量、配合し、ボールミルにて５時間湿式混合した。混合
スラリーを１２７０℃で１時間仮焼後、ＣａＯ，ＳｉＯ
_２等の微量添加元素と水を加え、ボールミルにて７時間
湿式粉砕した。得られたスラリーの水分量を８０体積％
に調節した。さらにこの８０％の水分を含むスラリーか
らフィルター布で水を濾す、遠心脱水装置を使う、磁界
中凝集を利用する等の方法で水を抜き、表に示す各スラ
リー濃度の原料を作成した。各スラリー濃度の原料を使
用して図１に示した装置により、磁界中配向成形を行っ
た。ゴムキャビティーの大きさは直径２５ｍｍ、深さ８
ｍｍと直径２５ｍｍ、深さ２５ｍｍで、厚さ２ｍｍのウ
レタンゴムで作製した。ゴムキャビティーにスラリーを
充填し、静磁界１０ｋＯｅを印加しながら０．５ｔ／ｃ
ｍ^２で成形した。磁石特性は深さ２５ｍｍのキャビティ
ーを使用して作製した磁石によって測定した。

【００２３】水分量が８０％のスラリーでは、成形体に
大きい割れが発生したり、象の足変形と呼ばれる大きい
ゆがみが見られた。スラリー濃度を上げていくと、すな
わち水分量を減らしていくと、割れやゆがみの状態は改
善された。水分量が６７％では直径２５ｍｍ、深さ８ｍ
ｍのキャビティーを使用した試料については割れもな
く、ゆがみも小さい成形体が得られ、焼結後わずかの加
工でゆがみの修正はできた。直径２５ｍｍ、深さ２５ｍ
ｍのキャビティーを使用したときは、水分量を６５％以
下にしないと良い成形ができなかった。水分量を６３％
以下にすると、さらに厚い試料でも成形できるようにな
った。得られた成形体を１２２０℃で２時間焼結し、永
久磁石を得た。特性を表１のＡに示す。またピーク磁界
が２５ＫＯｅのパルス磁界を印加した後、１ｋＯｅの静
磁界が印加されている間に、０．４ｔ／ｃｍ^２で成形
し、同一条件で焼結した。得られた焼結磁石の磁気特性
を表１のＢに示す。

【００２４】比較例として、同一濃度の各スラリーを使
用し、湿式ダイプレス装置を使用した結果を表１のＣに
示す。印加した静磁界は、１０ｋＯｅで、成形圧力は
０．４ｔ／ｃｍ^２であり、その後１２２０℃で２時間焼
結した。また、別の比較例として、同じスラリーを使っ
て湿式ＲＩＰのテストを行った。スラリー中水分量６
２．５％、パルス磁界と直流磁界の印加により最高でＢ
_ｒ＝４．６ｋＧ、（ＢＨ）_ｍａｘ＝４．９ＭＧＯｅ、_ｉ
Ｈ_ｃ＝３．０ｋＯｅのフェライト焼結磁石が得られた。

【００２５】

【表１】

【００２６】実施例２（Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ焼結永久磁
石）Ｎｄ_１２．９Ｆｅ_ｂａｌＢ_６．０の組成を持ったインゴ
ットを高周波溶解炉で作成した。このインゴットをジェ
ットミルで３．３μｍになるように粉砕し、灯油の中に
浸漬した。灯油の量を調節し、表２に示した各体積濃度
のスラリーを作成した。各スラリーを図２に示した乾式
静水圧装置により、０．８ｔ／ｃｍ^２の圧力で成形し
た。

【００２７】ゴムキャビティーは実施例１と同じ２種類
のキャビティーを使用した。この実験では着脱できる内
側ゴムモールドを使用する図２の方式で成形テストを行
った。このゴムモールドも厚さ２ｍｍのウレタンゴムで
作製した。内側ゴムモールドのキャビティー寸法は内径
２１ｍｍ、深さ６ｍｍと、もう一つは内径２１ｍｍ、深
さ２３ｍｍであった。このゴムモールドのキャビティー
にスラリーをプレス機外で充填し、その後圧力容器に取
りつけたゴムモールドにはめ込んだ。スラリー濃度を調
整して成形テストを行ったところ、フェライト磁石とほ
ぼ同じ傾向が得られた。成形後の各圧粉体を真空中で１
０６０℃で４時間焼結し、さらに６００℃で１時間熱処
理して永久磁石を得た。加圧前に１５ｋＯｅの静磁界を
印加し、成形を行った場合の結果を表２のＡに、加圧前
に最高磁界４０ｋＯｅのパルス磁界を印加し、加圧中２
ｋＯｅの直流磁界を印加した場合を表２のＢに示す。磁
石特性は、深さ２５ｍｍのゴムモールドを使用して作製
した磁石によって測定した。

【００２８】比較例として、同一濃度の各スラリーを使
用し、湿式ダイプレス装置（直角磁界型）を使用した結
果を表２のＣに示す。印加した静磁界は、１５ｋＯｅ
で、成形圧力は０．４ｔ／ｃｍ^２であり、その後同一条
件で焼結を行い、熱処理を行った。

【００２９】

【表２】

【００３０】実施例３Ｓｍ_２Ｆｅ_１７Ｎ_３粉末を使用してボンド磁石を作製し
た。溶媒としてイソプロピルアルコールを使用した。イ
ソプロピルアルコールに２０重量％のエポキシ樹脂を添
加し、懸だく状態にした。この懸だく状態の液を体積比
で６２．５％になるように磁石粉末に混ぜ、強制的に混
合してスラリーを作製した。ただしエポキシ樹脂には硬
化剤を１０％添加しておいた。図１の方式で、直径２５
ｍｍ、深さ２５ｍｍのキャビティー内にスラリーを充填
して成形を行った。

【００３１】成形は１５ｋＯｅの磁界中、４ｔ／ｃｍ^２
の圧力で行った。成形後、１８０℃で１時間熱硬化を行
った。ボンド磁石の磁気特性を表３に示す。比較例とし
て、同一磁石粉末を使用し、湿式ダイプレス装置で１５
ｋＯｅの磁界中、６ｔ／ｃｍ^２の圧力で成形して得た結
果を表３に示す。

【００３２】

【表３】

【００３３】

【発明の効果】本発明によりこれまでダイプレス法では
得られなかった高配向が得られ、これにより焼結磁石及
びボンド磁石の磁気特性の大幅な改善が図られる。

【００３４】特開平４−３６３０１０の方法、即ち凹部
を有するゴムモールドを筒状のダイに装填し、このゴム
モールドの凹部に粉末を充填して、ゴムモールドと粉末
をパンチにより圧縮する方法（ＲＩＰ＝Ｒｕｂｂｅｒ
ＩｓｏｓｔａｔｉｃＰｒｅｓｓｉｎｇ）に比べて、本
発明の方法は静水圧性が良いので最高の条件ではＲＩＰ
より高特性が得られる。また、きわめて大型の製品の成
形ではＲＩＰは圧力伝達のために肉厚のゴムモールドが
必要なので、ゴムモールドの費用がかかり、少数しか成
形しない時にはゴムモールドのコストが製品コストに響
いてくる。本発明の方法では、肉厚のゴムモールドは必
要ないのでゴムモールドのコストが低い。また、ＲＩＰ
では肉厚のゴムモールドの寿命が短くなるため０．５ｔ
／ｃｍ^２程度の圧力しかかけられないが、本発明では１
ｔ／ｃｍ^２以上の圧力を印加してもゴムモールドの一定
の寿命が確保できるので、圧粉体強度の向上に有利であ
る。グリーン強度の向上は、ＳｍＣＯ_５系粉末のように
比較的成形しにくい粉末を使用するとき有利であり、Ｒ
ＩＰの不利なところを補うものである。また、圧縮圧力
を向上させることはボンド磁石の生産にとってはきわめ
て重要であり、圧力増大により圧粉密度が向上し、この
向上はそのままボンド磁石の特性、特にＢ_ｒの向上に直
接効いてくるものである。

【００３５】

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明方法の実施態様の縦断面図である。

【図２】本発明方法の別の実施態様の縦断面図である。

【符号の説明】

１．上パンチ２．フィルター３．励磁コイル４．圧力容器５．ゴム容器６．スラリー状粉末７．圧力伝達媒体

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】永久磁石粉末を磁界により配向し圧縮成形
する方法において、圧縮前の永久磁石粉末が体積比で４
７％以上６７％以下の液体を含み、且つ前記永久磁石粉
末を磁界の印加により配向するとともに、乾式静水圧プ
レスにより圧縮成形することを特徴とする永久磁石粉末
の圧縮成形縮方法。
【請求項２】永久磁石粉末を磁界により配向し圧縮成形
する方法において、圧縮前の永久磁石粉末が体積比で４
７％以上６２．５％以下の液体を含み、かつ前記氷久磁
石粉末をパルス磁界の印加により配向するとともに、乾
式静水圧プレスにより圧縮成形することを特徴とする永
久磁石粉末の圧縮成形方法。