JPH0694889A - 連続脱硝装置 - Google Patents

連続脱硝装置

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JPH0694889A
JPH0694889A JP4246708A JP24670892A JPH0694889A JP H0694889 A JPH0694889 A JP H0694889A JP 4246708 A JP4246708 A JP 4246708A JP 24670892 A JP24670892 A JP 24670892A JP H0694889 A JPH0694889 A JP H0694889A
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Doryokuro Kakunenryo Kaihatsu Jigyodan
Power Reactor and Nuclear Fuel Development Corp
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 核燃料の硝酸溶液の大量処理と連続的な安定
運転を確保することができる連続脱硝装置を得る。 【構成】 スクリュー12はその回転により、給液口1
4から供給された硝酸ウラン溶液を連続的に搬送する。
トラフ11内は、濃縮ゾーンと脱硝ゾーンと乾燥ゾーン
とに区分される。マイクロ波入射口21−2から入射さ
れたマイクロ波は、トラフ12の上部を覆う臨界遮蔽板
31に設けられた開口部32を透過し、スクリュー12
により搬送される高濃度で高粘度の硝酸ウラン溶液に印
加され、これを脱硝して脱硝体(三酸化ウラン)を生成
する。この脱硝体は乾燥ゾーンで乾燥され粉体として排
出口16から排出される。濃縮ゾーンで析出してスクリ
ュー12に付着した析出物は、開口部32を僅かに濃縮
ゾーン側に移動することにより剥離しスクリューの回転
を妨げない。乾燥ゾーンではマイクロ波による局部加熱
がない。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は核燃料の再処理工程に係
わり、特に核燃料の硝酸溶液から核燃料の酸化物を連続
的に抽出生成する連続脱硝装置に関する。
【0002】
【従来の技術】一般に、核燃料の再処理で回収される硝
酸ウランや硝酸プルトニウム及びこれらの混合溶液は、
マイクロ波加熱直接脱硝法を用いて脱硝され、原料粉末
に転換される。この方法による核燃料の再処理方法とし
ては、一定量の硝酸ウラン等の溶液を脱硝皿と呼ばれる
容器に注入したのちマイクロ波電界中で蒸発・濃縮,脱
硝,乾燥させるバッチ処理法と、蒸発・濃縮,脱硝,乾
燥をゾーン分けして連続的に行わせる連続処理法とがあ
る。このうち後者の方法を実現するものとして、上記被
処理溶液をスクリューの回転により連続的に搬送しなが
ら上記の一連の処理を連続的に行うスクリュー式連続脱
硝装置がある。
【0003】この装置は、バッチ処理プロセスと異な
り、蒸発・濃縮,脱硝,乾燥の各工程を時間軸上で連続
的に行うことにより大量処理を行うことができるが、こ
の処理を安定的に行うには、上記した各工程を一定範囲
内の温度・濃度等の下に制御しなければならない。
【0004】図3は従来の連続脱硝装置を表したもので
ある。この図で(A)は正面図、(B)は側面図、
(C)は平面図である。この図に示すように、長尺箱状
のトラフ11内には長尺の2本のスクリュー12−1,
12−2が収納され、図示しない駆動モータによりそれ
ぞれ同図(B)の矢印の方向に回転されるようになって
いる。このトラフ11は、石英ガラス製の仕切板13に
よりその上部のオーブン15で形成される空間と遮断さ
れており、また、このトラフ11には、核燃料の硝酸溶
液(ここでは硝酸ウラン溶液として説明する)を供給す
るための給液口14、脱硝処理の結果生成された核燃料
酸化物を排出するための排出口16及びトラフ11内で
発生したガス等を排気するための排気口22が設けられ
ている。
【0005】オーブン15の上部には4つのマイクロ波
入射口21−1〜21−4が設けられ、各入射口から所
定の周波数のマイクロ波が入射されるようになってい
る。この装置では、オーブン15で形成される空間がマ
イクロ波反射箱18,19により3つの領域に分割され
ている。その第1の領域は濃縮ゾーンであり、マイクロ
波入射口21−1からのマイクロ波により硝酸ウラン溶
液の加熱・濃縮を行う。第2の領域は脱硝ゾーンであ
り、マイクロ波入射口21−2からのマイクロ波によ
り、濃縮ゾーンで過飽和状態にまで濃縮された硝酸ウラ
ン溶液を脱硝して核燃料の酸化物(例えば、三酸化ウラ
ンUO3 )を生成する。第3の領域は乾燥ゾーンであ
り、マイクロ波入射口21−3、21−4からのマイク
ロ波により、脱硝ゾーンで生成された酸化物を粉末状に
乾燥して排出口16から排出する。
【0006】トラフ11は、全体として水平に対して微
小角度傾斜して設置されており、給液口14から供給さ
れた硝酸ウラン溶液は、同図(A)に斜線で示すよう
に、脱硝ゾーンのほぼ中央を先端とする液溜部24を形
成する。
【0007】図4は、このようなスクリュー式連続脱硝
装置の処理内容を概念的に表したものである。この図
で、横軸はスクリュー回転軸方向の位置を示し、縦軸は
各位置における被処理対象物の温度を示す。この図に示
すように、濃縮ゾーンにおいては、硝酸ウラン溶液は加
熱により沸騰状態となり、以下の(1)式〜(4)式に
示すような反応過程を経て、脱硝ゾーンに送られる。
【0008】 UO2 (NO3 2 ・6H2 O → UO2 (NO3 2 ・2H2 O+4H2 O ……(1) UO2 (NO3 2 ・2H2 O → UO2 (NO3 2 +2H2 O ……(2) UO2 (NO3 2 +H2 O → UO2 (OH) NO3 +HNO3 ……(3) UO2 (OH) NO3 → β−UO3 +1/2H2 O+NO2 +1/4O2 ……(4) 脱硝ゾーンの液溜先端部の直前においては硝酸ウラン溶
液は極めて粘性の高い過飽和状態となっており、この高
粘性体が脱硝ゾーンのトラフ下部及びスクリューの羽根
に付着しながら脱硝ゾーンで脱硝されて脱硝体が生成さ
れる。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】このように、脱硝反応
を速く起こさせるためには、被処理溶液を加熱して過飽
和状態まで濃縮して脱硝体(UO3 )の生成メタル濃度
にまでもっていくことが必要である。しかしながら、上
記した従来装置では、マイクロ波入射口21−1からの
マイクロ波とマイクロ波入射口21−2からのマイクロ
波の回り込み効果により、濃縮ゾーンを含むかなり広い
範囲26(図3(A))が過飽和状態となり、濃縮ゾー
ン全体に高粘性体が生成される。このような過飽和状態
の溶液は、わずかの温度降下により固まることとなる。
この状態は、主として(4)式におけるβ−UO3 の代
わりにγ−UO3 が生成されることに起因すると考えら
れるが、こうして析出したシャーベット状のウランは、
図5に示すように、スクリュー羽根のみならずスクリュ
ー軸にも付着し次第に成長する。このようにして付着し
たウランは剥離しにくく、スクリューの回転を停止さ
せ、運転不可能になる場合がある。
【0010】このような濃縮部全体の過飽和状態を防止
するためには、濃縮部を更に加熱して高溶解度状態に維
持することが考えられる。このためにはマイクロ波の出
力を逐次調節すればよいが、一般にこのような調整は煩
雑なものであり、出力を上げ過ぎるとオーブンやマイク
ロ波反射箱の隅の部分等で放電が起こりやすくなる。ま
た、このような調節を行うことで各ゾーンでの電界強度
分布が不安定となり、特に脱硝ゾーンで必要とされるだ
けの電力が供給されずに脱硝体の生成が安定的に行われ
なくなるという問題がある。さらに、電界強度分布が不
安定になると、乾燥ゾーンに送られた脱硝体(UO3
がマイクロ波の印加によって部分的に加熱されて八酸化
三ウラン(U3 8 )が生成され、このU3 8 がさら
にマイクロ波を吸収して成長するため、UO3 とU3
8 の混在した不均一な製品(核燃料酸化物)になってし
まう。
【0011】一方、濃縮ゾーン全体の濃度が上昇し過飽
和状態になりはじめたときに給液高14から硝酸を供給
して希釈するという方法もあるが、これでは処理量の低
下を招くとともに、均一な製品の生成が困難であるた
め、得策ではない。
【0012】このように、従来の連続脱硝装置では、蒸
発・濃縮工程において溶液中のウランが過飽和状態とな
って析出しスクリューの回転を止めるという問題や、乾
燥工程において生成した三酸化ウランがマイクロ波を吸
収して八酸化三ウランが生じるため均一な製品(三酸化
ウラン)が得られないという問題があった。
【0013】この発明は係る課題を解決するためになさ
れたもので、核燃料の硝酸溶液の大量処理と連続的な安
定運転を確保することができる連続脱硝装置を得ること
を目的とする。
【0014】
【課題を解決するための手段】請求項1記載の発明に係
る連続脱硝装置は、長尺の回転軸を有しその回転により
核燃料物質の硝酸溶液を該回転軸方向に連続的に搬送す
るスクリューと、このスクリューにより搬送される前記
硝酸溶液にマイクロ波を印加するマイクロ波印加装置と
を備え、前記スクリューの回転軸方向を、前記硝酸溶液
を加熱して蒸発・濃縮させるための濃縮ゾーンと、該濃
縮ゾーンで濃縮された溶液を脱硝して脱硝体を生成する
脱硝ゾーンと、該脱硝ゾーンで生成された脱硝体を乾燥
させる乾燥ゾーンと、に分割して前記硝酸溶液を連続的
に脱硝する連続脱硝装置において、スクリューと前記マ
イクロ波印加装置との境界部に、所定寸法の開口部を有
するマイクロ波非透過性の臨界遮蔽板を設け、該開口部
を介してのみスクリュー搬送中の硝酸溶液にマイクロ波
を印加するようにしたことを特徴とするものである。
【0015】請求項2記載の発明に係る連続脱硝装置
は、請求項1において、前記開口部を脱硝ゾーン近傍に
設けたことを特徴とするものである。
【0016】請求項3記載の発明に係る連続脱硝装置
は、請求項1において、開口部をマイクロ波透過性部材
で覆ったことを特徴とするものである。
【0017】請求項4記載の発明に係る連続脱硝装置
は、請求項1において、開口部の開口寸法を可変とした
ことを特徴とするものである。
【0018】請求項5記載の発明に係る連続脱硝装置
は、請求項1において、開口部の開口位置を可変とし、
濃縮ゾーン及び乾燥ゾーンへも移動可能としたことを特
徴とするものである。
【0019】請求項6記載の発明に係る連続脱硝装置
は、請求項1において、開口部の開口寸法及び開口位置
を可変としたことを特徴とするものである。
【0020】請求項7記載の発明に係る連続脱硝装置
は、請求項2において、濃縮ゾーン及び/または乾燥ゾ
ーンに、第2の開口部をスリット状に形成したことを特
徴とするものである。
【0021】請求項8記載の発明に係る連続脱硝装置
は、濃縮ゾーン及び/または乾燥ゾーンに外部加熱ヒー
タを設けたことを特徴とするものである。
【0022】
【作用】請求項1記載の発明に係る連続脱硝装置では、
マイクロ波を遮断する臨界遮蔽板の一部に開口部を設け
たことにより、限定した範囲にのみマイクロ波エネルギ
ーを供給することができる。
【0023】請求項2記載の発明に係る連続脱硝装置で
は、開口部を脱硝ゾーン近傍に設けたことにより、マイ
クロ波エネルギーは本来の脱硝ゾーンに優先的に供給さ
れる。これにより、濃縮ゾーン及び乾燥ゾーンへのマイ
クロ波の悪影響を十分制限することができる。
【0024】請求項3記載の発明に係る連続脱硝装置で
は、開口部がマイクロ波透過性部材で覆われるため、臨
界寸法が確保されるとともに、オーブン内部が清潔に保
たれる。
【0025】請求項4,5,6記載の発明に係る連続脱
硝装置では、運転中に開口部の位置または寸法を変化さ
せることにより、マイクロ波エネルギーの供給位置を移
動しあるいは脱硝ゾーンに供給されるマイクロ波エネル
ギーを調整することができる。
【0026】請求項7記載の発明に係る連続脱硝装置で
は、濃縮ゾーンまたは乾燥ゾーンにもスリット状の開口
部を設けることにより、これを透過したマイクロ波を用
いて、濃縮のための加熱や乾燥のための加熱を行うこと
ができる。
【0027】請求項8記載の発明に係る連続脱硝装置で
は、濃縮及び乾燥のための加熱は外部ヒータにより行わ
れる。
【0028】
【実施例】以下図面に基づき本発明の実施例を詳細に説
明する。
【0029】図1は本発明の一実施例における連続脱硝
装置を表わしたもので、(A)は正面図、(B)は側面
図、(C)は平面図である。この図で、従来例(図3)
と同一部分には同一の符号を付し、適宜説明を省略す
る。
【0030】この図に示すように、長尺箱状のトラフ1
1内には、従来例の場合と同様の長尺の2本のスクリュ
ー12−1,12−2が収納され、図示しない駆動モー
タによりそれぞれ同図(B)の矢印の方向に回転される
ようになっている。
【0031】本装置で特徴的なところは、トラフ11
は、マイクロ波非透過性でかつ耐酸腐食性の臨界遮蔽板
31(例えばステンレス材)によりその上部のオーブン
15で形成される空間と遮断されており、かつこの臨界
遮蔽板13にはマイクロ波を透過させるための開口部3
2が移動可能かつ寸法可変に設けられていることにあ
る。開口部32の移動は、臨界遮蔽板31を形成するプ
レート31−1と31−2とをそれぞれ図示しない移動
機構により同方向に同量だけスライド移動することによ
り行われ、また、寸法の可変は、プレート31−1と3
1−2の一方または双方を相対移動させることにより行
われる。なお、開口部32は、実際上は臨界寸法を確保
するために石英ガラス板で覆う必要があるが、本図では
省略してある。
【0032】また、このトラフ11には、従来例の場合
と同様、核燃料の硝酸溶液(ここでは硝酸ウラン溶液と
して説明する)を供給するための給液口14、脱硝処理
の結果生成された核燃料酸化物(三酸化ウランUO3
を排出するための排出口16及びトラフ11内で発生し
たガス等を排気するための排気口22が設けられてい
る。
【0033】オーブン15の上部には4つのマイクロ波
入射口21−1〜21−4が設けられ、各入射口から所
定の周波数のマイクロ波が入射されるようになってい
る。この装置では、従来例のようなマイクロ波反射箱は
設けられておらず、オーブン15で形成される空間は分
割されていない。なお、本装置ではマイクロ波入射口を
従来例と同じ4つとしているが、一またはそれ以外の数
としてもよい。また、オーブンの空間は図示した程に大
きい必要はなく、マイクロ波による電界密度が必要以上
に大きくならない程度にコンパクトにしてもよい。
【0034】本装置においても、スクリュー12の回転
軸の方向に沿って3つのゾーンに分割されている。その
第1の領域は濃縮ゾーンであり、主としてトラフヒータ
35により硝酸ウラン溶液の加熱・濃縮を行う。第2の
領域はマイクロ波入射口21−2のほぼ直下に位置する
脱硝ゾーンであり、このゾーンの上部には上記した開口
部32が設けられている。このゾーンでは、濃縮ゾーン
で過飽和状態にまで濃縮された硝酸ウラン溶液を上記開
口部32から印加されるマイクロ波で加熱脱硝して核燃
料酸化物(UO3 )を生成する。第3の領域は乾燥ゾー
ンであり、脱硝ゾーンで生成された酸化物をトラフヒー
タ36,37で加熱乾燥して粉末状とし、排出口16か
ら排出する。
【0035】トラフ11は、全体として水平に対して微
小角度(例えば1°程度)傾斜して設置されており、給
液口14から供給された硝酸ウラン溶液は、同図(A)
に斜線で示すように、脱硝ゾーンのほぼ中央を先端とす
る液溜部24を形成する。
【0036】以上のような構成の連続脱硝装置による連
続脱硝処理について図2とともに説明する。
【0037】トラフヒータ35は、濃縮ゾーンが全体と
して図2の符号41で示すような濃度勾配となるように
制御される。給液口14から供給された硝酸ウラン溶液
は、濃縮ゾーンにおいてトラフヒータ35による加熱に
より沸騰状態となり、上記の(1)式〜(3)式に示す
ような反応過程により蒸発・濃縮され、次の脱硝ゾーン
に送られる。
【0038】脱硝ゾーンでは、開口部32を介して供給
される十分なマイクロ波エネルギーにより上記した
(4)式に従って急速にかつ正常に脱硝が行われ、生成
された脱硝体は次の乾燥ゾーンに送られる。ここで生成
された脱硝体は正常な三酸化ウラン(β−UO3 )であ
り、本来の製品として望ましいものである。
【0039】濃縮ゾーンでは、硝酸ウラン溶液は濃縮さ
れるにつれて高粘性の過飽和状態となり、符号42(図
2)で示した領域においてシャーベット状の析出物がス
クリュー羽根に付着して次第に成長し、その回転を妨げ
るようになる。この析出物は、正常な(十分な)脱硝が
行われない結果生成されたγ−UO3 を主とするもので
ある。
【0040】一方、開口部32を透過したマイクロ波
は、符号34で示した範囲(図1(A))にまで回り込
み、濃縮ゾーンの脱硝ゾーン側近傍、すなわち上記符号
42(図2)で示した領域にのみ限定的に電界強度の高
いマイクロ波エネルギーを供給する。この高密度のエネ
ルギーにより、上記したスクリュー羽根に付着したシャ
ーベット状ウランは急速かつ正常に脱硝され、羽根から
剥離する。なお、従来例(図5)の場合と異なり、スク
リュー軸には殆ど付着しない。
【0041】さらに、この状態において開口部32を濃
縮ゾーン側へ微小量移動させると、上記したスクリュー
羽根に付着したシャーベット状析出物は一層急速かつ正
常に脱硝され、効果的に剥離される。ここで、微小量と
しては10〜15mm程度で十分である。
【0042】乾燥ゾーンでは、脱硝体である三酸化ウラ
ンは図2に示すように、ほぼ240℃の温度を保ちつ
つ、メタル濃度にまで乾燥され粉化される。この乾燥ゾ
ーンでにおいて、開口部32からのマイクロ波の回り込
みによる影響は極めて限定された範囲にしか及ばないの
で、三酸化ウラン(UO3 )が局部加熱により八酸化三
ウラン(U3 8 )に変化するのを効果的に防止でき、
製品として安定したものが生成される。
【0043】なお、本実施例では、マイクロ波の周波数
を2450MHz、マイクロ波出力を2〜3.5KW、
濃縮ゾーンのトラフヒータ35及び乾燥ゾーンのトラフ
ヒータ36,37をそれぞれ150℃,350℃とし、
マイクロ波導波管としては断面内寸が110×54.6
mmのものを用いた。また、開口部32の寸法は100
×60〜100×100mmとしたが、100×75m
m程度の場合が最も効果的であることが確認された。
【0044】また、本実施例では、濃縮ゾーン及び乾燥
ゾーンの加熱をトラフヒータにより行うこととしたが、
その代わりに、これらのゾーンを覆う臨界遮蔽板31に
もマイクロ波を制御できる例えばスリット状の開口部を
設け、これからマイクロ波エネルギーを供給して加熱す
るようにしてもよい。
【0045】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
マイクロ波を遮断する臨界遮蔽板の一部に開口部を設け
ることによりマイクロ波エネルギーを本来の脱硝ゾーン
に優先的に供給するようにしたので、濃縮ゾーン及び乾
燥ゾーンへのマイクロ波の影響を十分制限することがで
きる。従って、濃縮ゾーンにおける高粘性の析出物の付
着によるスクリュー回転停止を防止することができ、連
続脱硝装置としての安定運転を確保することができると
ともに、乾燥ゾーンにおける局部加熱を回避でき均質な
製品を得ることができるという効果もある。
【0046】また、運転中に開口部の位置または寸法を
変化させることによりスクリューに付着した析出物の剥
離をより効果的に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施例における連続脱硝装置を示す
構成図である。
【図2】この装置による連続脱硝処理の内容を示す説明
図である。
【図3】従来の連続脱硝装置を示す構成図である。
【図4】一般のスクリュー式連続脱硝装置による処理内
容を示す説明図である。
【図5】従来の連続脱硝装置におけるスクリューへの析
出物付着状態を示す説明図である。
【符号の説明】
11 トラフ 12 スクリュー 14 給液口 15 オーブン 16 排出口 21−1〜21−4 マイクロ波入射口 24 液溜(硝酸ウラン溶液) 31 臨界遮蔽板 32 開口部 35〜37 トラフヒータ

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 長尺の回転軸を有しその回転により核燃
    料物質の硝酸溶液を該回転軸方向に連続的に搬送するス
    クリューと、このスクリューにより搬送される前記硝酸
    溶液にマイクロ波を印加するマイクロ波印加装置とを備
    え、前記スクリューの回転軸方向を、前記硝酸溶液を加
    熱して蒸発・濃縮させるための濃縮ゾーンと、該濃縮ゾ
    ーンで濃縮された溶液を脱硝して脱硝体を生成する脱硝
    ゾーンと、該脱硝ゾーンで生成された脱硝体を乾燥させ
    る乾燥ゾーンと、に分割して前記硝酸溶液を連続的に脱
    硝する連続脱硝装置において、 前記スクリューと前記マイクロ波印加装置との境界部
    に、所定寸法の開口部を有するマイクロ波非透過性の臨
    界遮蔽板を設け、該開口部を介してのみスクリュー搬送
    中の硝酸溶液にマイクロ波を印加するようにしたことを
    特徴とする連続脱硝装置。
  2. 【請求項2】 前記開口部を脱硝ゾーン近傍に設けたこ
    とを特徴とする請求項1記載の連続脱硝装置。
  3. 【請求項3】 前記開口部をマイクロ波透過性部材で覆
    ったことを特徴とする請求項1記載の連続脱硝装置。
  4. 【請求項4】 前記開口部の開口寸法を可変としたこと
    を特徴とする請求項1記載の連続脱硝装置。
  5. 【請求項5】 前記開口部の開口位置を可変とし、濃縮
    ゾーン及び乾燥ゾーンへも移動可能としたことを特徴と
    する請求項1記載の連続脱硝装置。
  6. 【請求項6】 前記開口部の開口寸法及び開口位置を可
    変としたことを特徴とする請求項1記載の連続脱硝装
    置。
  7. 【請求項7】 前記濃縮ゾーン及び/または乾燥ゾーン
    に、第2の開口部をスリット状に形成したことを特徴と
    する請求項2記載の連続脱硝装置。
  8. 【請求項8】 前記濃縮ゾーン及び/または乾燥ゾーン
    に外部加熱ヒータを設けたことを特徴とする請求項2記
    載の連続脱硝装置。
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