JPH0654673B2 - リン酸型燃料電池の電解質保持マトリツクスの製造方法 - Google Patents
リン酸型燃料電池の電解質保持マトリツクスの製造方法Info
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- JPH0654673B2 JPH0654673B2 JP61184454A JP18445486A JPH0654673B2 JP H0654673 B2 JPH0654673 B2 JP H0654673B2 JP 61184454 A JP61184454 A JP 61184454A JP 18445486 A JP18445486 A JP 18445486A JP H0654673 B2 JPH0654673 B2 JP H0654673B2
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- fuel cell
- matrix
- electrolyte
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/02—Details
- H01M8/0289—Means for holding the electrolyte
- H01M8/0293—Matrices for immobilising electrolyte solutions
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、燃料電池の電解質保持マトリックスの製造
方法に関するものである。
方法に関するものである。
通常、水素のように酸化を受け易いガスと、酸素のよう
に酸化力のあるガスを電気化学反応により直流電力を得
る燃料電池が広く知られている。このような燃料電池は
通常、図面に示すように、触媒担持層(1a),(1b) の付与
されたガス拡散極(2a),(2b) 間に電解質保持マトリック
ス(3)を介在させ単位燃料電池(4)を構成し、これら単位
燃料電池(4)相互間にカーボン板で形成された双極性隔
離板(5)を介在させて積層し、積層体（図面の２点鎖線
で示す。）を構成している。各双極性隔離板(5)の両面
には矢印Ｉで示す燃料を通過させるための通路を構成す
る溝(6)と、図中矢印IIで示す酸化剤を流すための流路
を構成する溝(7)とが互に直交する関係に形成されてい
る。また双極性隔離板(5)のうちの幾つかのものには外
面が絶縁被膜で覆われた冷却パイプ(8)が施設されてい
る。
に酸化力のあるガスを電気化学反応により直流電力を得
る燃料電池が広く知られている。このような燃料電池は
通常、図面に示すように、触媒担持層(1a),(1b) の付与
されたガス拡散極(2a),(2b) 間に電解質保持マトリック
ス(3)を介在させ単位燃料電池(4)を構成し、これら単位
燃料電池(4)相互間にカーボン板で形成された双極性隔
離板(5)を介在させて積層し、積層体（図面の２点鎖線
で示す。）を構成している。各双極性隔離板(5)の両面
には矢印Ｉで示す燃料を通過させるための通路を構成す
る溝(6)と、図中矢印IIで示す酸化剤を流すための流路
を構成する溝(7)とが互に直交する関係に形成されてい
る。また双極性隔離板(5)のうちの幾つかのものには外
面が絶縁被膜で覆われた冷却パイプ(8)が施設されてい
る。
ここで電解質保持マトリックス(3)を製造する従来の一
般的な方法として、ロールコーティングあるいはスクリ
ーン印刷があり、これに使用するペーストとしては、溶
媒である水又はアルコールに非導電性の無機化合物粉
末、例えばシリコンカーバイド、即ち炭化ケイ素（Si
C）、五酸化タンタル(Ta2O5)，窒化ケイ素(Si3N4) など
と、増粘剤であるエチレングリコール、酸化ポリエチレ
ンと、無機化合物粉末の結合剤（バインダー）を加えた
ものを使用している。
般的な方法として、ロールコーティングあるいはスクリ
ーン印刷があり、これに使用するペーストとしては、溶
媒である水又はアルコールに非導電性の無機化合物粉
末、例えばシリコンカーバイド、即ち炭化ケイ素（Si
C）、五酸化タンタル(Ta2O5)，窒化ケイ素(Si3N4) など
と、増粘剤であるエチレングリコール、酸化ポリエチレ
ンと、無機化合物粉末の結合剤（バインダー）を加えた
ものを使用している。
電解質保持マトリックス(3)は、リン酸を電解質とする
燃料電池では、電池特性の向上およびその長期的安定性
を図る上で重要な構成要素の一つである。このリン酸型
燃料電池において電解質であるリン酸を保持するマトリ
ックス(3)は、上記電池特性の向上及びその長期安定性
を図るため、次のような特性を保有することが要求され
る。
燃料電池では、電池特性の向上およびその長期的安定性
を図る上で重要な構成要素の一つである。このリン酸型
燃料電池において電解質であるリン酸を保持するマトリ
ックス(3)は、上記電池特性の向上及びその長期安定性
を図るため、次のような特性を保有することが要求され
る。
（イ）燃料電池の運転条件である180 〜 230℃の温度
で、濃度95% 以上のリン酸に対して熱的及び化学的に安
定であること。
で、濃度95% 以上のリン酸に対して熱的及び化学的に安
定であること。
（ロ）電解質であるリン酸との親和性が高く、リン酸を
浸透させると共に保持力が高いこと。
浸透させると共に保持力が高いこと。
（ハ）水素イオンの良導体であると同時に電子の絶縁体
であること。
であること。
（ニ）燃料ガスと酸化剤ガスがマトリックスを浸過し、
直接接触して反応することを防ぐため、十分な泡出圧力
（バブリング圧）を有すること。
直接接触して反応することを防ぐため、十分な泡出圧力
（バブリング圧）を有すること。
（ホ）電池としての内部抵抗をできるだけ小さくするた
めにマトリックスの膜厚は機械的性質の許す範囲内で、
できるだけ薄いこと。
めにマトリックスの膜厚は機械的性質の許す範囲内で、
できるだけ薄いこと。
そこで、リン酸型燃料電池用電解質保持マトリックス
(3)には耐熱リン酸性に優れる材料として、一般に炭化
ケイ素がフィラーとして、フッ素系樹脂がバインダーと
して用いられている。しかしながら、フッ素系樹脂はリ
ン酸との親和性に乏しいため、これを用いたマトリック
スはリン酸の浸透性および保持性に劣るという欠点を有
していた。
(3)には耐熱リン酸性に優れる材料として、一般に炭化
ケイ素がフィラーとして、フッ素系樹脂がバインダーと
して用いられている。しかしながら、フッ素系樹脂はリ
ン酸との親和性に乏しいため、これを用いたマトリック
スはリン酸の浸透性および保持性に劣るという欠点を有
していた。
このうちリン酸の保持性を改善するため、リン酸と親和
力の良いリン酸ジルコニウムを炭化ケイ素と併用する特
許が例えば特開昭59-117075 号公報及び特開昭59-18146
5 号公報で報告されているが、これらによれば均一な膜
形成が困難であったり、気泡を除きにくいなど極めて実
用性の乏しいものとなっている。
力の良いリン酸ジルコニウムを炭化ケイ素と併用する特
許が例えば特開昭59-117075 号公報及び特開昭59-18146
5 号公報で報告されているが、これらによれば均一な膜
形成が困難であったり、気泡を除きにくいなど極めて実
用性の乏しいものとなっている。
炭化ケイ素を用いる電解質保持マトリックス(3)の製造
方法としては粒状または繊維状の炭化ケイ素にバインダ
ー増粘剤及び溶媒を適量加えて混合し、これをロールコ
ート、吸付け、塗布、スクリーン印刷などにより電極表
面に付け、乾燥して溶媒を除去する方法がある。これら
の炭化ケイ素フィラーにフッ素系バインダーを用いた電
解質保持マトリックス(3)は、水素イオン伝導度、泡出
し圧力などの特性に優れている。しかし燃料電池として
の電池特性をさらに向上させるにはマトリックス(3)の
水素イオン伝導度を高めることが必要であり、そのため
には、リン酸浸透性および保持性を高くすることが必要
であるが、このフィラーとして炭化ケイ素及びバインダ
ーとしてフッ素系樹脂を用いて製造した電解質保持マト
リックス(3)にあっては、上述したようにリン酸の浸透
性、保持性に劣るため、水素イオン伝導度を高めること
が難しいという問題点があった。
方法としては粒状または繊維状の炭化ケイ素にバインダ
ー増粘剤及び溶媒を適量加えて混合し、これをロールコ
ート、吸付け、塗布、スクリーン印刷などにより電極表
面に付け、乾燥して溶媒を除去する方法がある。これら
の炭化ケイ素フィラーにフッ素系バインダーを用いた電
解質保持マトリックス(3)は、水素イオン伝導度、泡出
し圧力などの特性に優れている。しかし燃料電池として
の電池特性をさらに向上させるにはマトリックス(3)の
水素イオン伝導度を高めることが必要であり、そのため
には、リン酸浸透性および保持性を高くすることが必要
であるが、このフィラーとして炭化ケイ素及びバインダ
ーとしてフッ素系樹脂を用いて製造した電解質保持マト
リックス(3)にあっては、上述したようにリン酸の浸透
性、保持性に劣るため、水素イオン伝導度を高めること
が難しいという問題点があった。
この発明は、上記の問題点を解消するためになされたも
ので、泡出し圧力（バブリング圧）を下げることなく、
リン酸の浸透性、保持性を高めることができ、水素イオ
ン伝導度を高くできるリン酸型燃料電池の電解質保持マ
トリックスの製造方法を得ることを目的としている。
ので、泡出し圧力（バブリング圧）を下げることなく、
リン酸の浸透性、保持性を高めることができ、水素イオ
ン伝導度を高くできるリン酸型燃料電池の電解質保持マ
トリックスの製造方法を得ることを目的としている。
この発明のリン酸型燃料電池の電解質保持マトリックス
の製造方法は、水系溶媒に炭化ケイ素粉末、ポリエーテ
ルエーテルケトン粉末及び増粘剤を混合して得られたペ
ーストから、シート状の電解質保持マトリックスを形成
するようにしたものである。
の製造方法は、水系溶媒に炭化ケイ素粉末、ポリエーテ
ルエーテルケトン粉末及び増粘剤を混合して得られたペ
ーストから、シート状の電解質保持マトリックスを形成
するようにしたものである。
この発明により得られる電解質保持マトリックスは、種
々の特性より検討したところ、以下の機能を有している
ことが明らかになった。
々の特性より検討したところ、以下の機能を有している
ことが明らかになった。
（ヘ）熱濃リン酸（95%以上）に対して化学的に安定で
ある。
ある。
（ト）リン酸に対して湿潤性があり、かつ層間にリン酸
の保持を十分行うことができるので、水素イオン伝導性
が良い。
の保持を十分行うことができるので、水素イオン伝導性
が良い。
（チ）電子伝導性が無く、絶縁性である。
（リ）優れた泡出圧力（バブリング圧）を有している。
（ヌ）適度の強度を保有し、薄く加工できる。
以上の機能のうち、特に（ト），（リ）の機能により泡
出圧力を下げることなく、水素イオン伝導度を高く出来
る。
出圧力を下げることなく、水素イオン伝導度を高く出来
る。
発明者らは、電解質保持マトリックス材を種々探索した
ところ、炭化ケイ素フィラーのバインダーとして高耐熱
ポリエーテルエーテルケトンが良好な特性を有すること
を見い出した。
ところ、炭化ケイ素フィラーのバインダーとして高耐熱
ポリエーテルエーテルケトンが良好な特性を有すること
を見い出した。
炭化ケイ素フィラーのバインダーとして使用するポリエ
ーテルエーテルケトンは、化学式が下記で表わされる耐
熱高分子材料で、今回初めてリン酸電解質保持マトリッ
クスに使用するものである。
ーテルエーテルケトンは、化学式が下記で表わされる耐
熱高分子材料で、今回初めてリン酸電解質保持マトリッ
クスに使用するものである。
炭化ケイ素フィラーのバインダーとして使用し、上記化
学式で表わされるポリエーテルエーテルケトンは炭化ケ
イ素フィラーの５〜20wt% の範囲で使用することができ
るが、燃料電池の電解質保持マトリックスのリン酸浸透
性、保持性、電池特性から7 〜12% が最適に使用でき
る。なお、５wt% 以下だとマトリックスの形状が保持し
にくく、20wt% 以上だとマトリックスに形成される空隙
が小さくなり過ぎる。
学式で表わされるポリエーテルエーテルケトンは炭化ケ
イ素フィラーの５〜20wt% の範囲で使用することができ
るが、燃料電池の電解質保持マトリックスのリン酸浸透
性、保持性、電池特性から7 〜12% が最適に使用でき
る。なお、５wt% 以下だとマトリックスの形状が保持し
にくく、20wt% 以上だとマトリックスに形成される空隙
が小さくなり過ぎる。
またバインダーとして使用するポリエーテルエーテルケ
トンは粉末で、粉末粒度の平均粒径が３μｍ以下が電解
質保持マトリックスとして最良の結果を得た。３μｍ以
上の場合、マトリックスに形成される空隙が大きくなり
過ぎる。
トンは粉末で、粉末粒度の平均粒径が３μｍ以下が電解
質保持マトリックスとして最良の結果を得た。３μｍ以
上の場合、マトリックスに形成される空隙が大きくなり
過ぎる。
以下、この発明の実施例のリン酸型燃料電池の電解質保
持マトリックスの製造方法を説明する。
持マトリックスの製造方法を説明する。
実施例１ 重量比で、SiC 粉末（２μｍ／１μｍ径比:1/1）95部、
ポリエーテルエーテルケトン５部、増粘剤（ポリエチレ
ングリコール又はポリエチレンオキサイドの60% 水溶
液）60部、および溶媒（イソプロピルアルコール／水：
1/1）40部を加えて混練し、リバースロールコータによ
りカーボン電極に塗布し、100 ℃で60分乾燥後、340 ℃
の窒素雰囲気炉中で40分焼成し、電解質保持マトリック
スを製造した。
ポリエーテルエーテルケトン５部、増粘剤（ポリエチレ
ングリコール又はポリエチレンオキサイドの60% 水溶
液）60部、および溶媒（イソプロピルアルコール／水：
1/1）40部を加えて混練し、リバースロールコータによ
りカーボン電極に塗布し、100 ℃で60分乾燥後、340 ℃
の窒素雰囲気炉中で40分焼成し、電解質保持マトリック
スを製造した。
この電解質保持マトリックスのバブリング圧は0.45kg/c
m2，水素イオン伝導性に係わるiRは20mVであった。
m2，水素イオン伝導性に係わるiRは20mVであった。
また比較例としてSiC 粉末95部にポリテトラフロロエチ
レン５部、増粘剤および溶媒を実施例１と同様に加えて
混練後、実施例１と同じ条件で焼成し、電解質保持マト
リックスを製造した。この電解質保持マトリックスのバ
ブリング圧は0.4kg/cm2，iRは25mVであった。
レン５部、増粘剤および溶媒を実施例１と同様に加えて
混練後、実施例１と同じ条件で焼成し、電解質保持マト
リックスを製造した。この電解質保持マトリックスのバ
ブリング圧は0.4kg/cm2，iRは25mVであった。
この一実施例による電解質保持マトリックスは比較例の
テフロン系マトリックスバインダーに比べ、バブリング
圧が高く、iRが低い、即ち水素イオン伝導度が高いこと
から電池特性を向上させ得るということが判った。また
リン酸の浸透性、保持性も良好である。さらに、熱濃リ
ン酸に対して化学的に安定であり、絶縁性があり、また
適度の強度を有している点については従来の製法による
ものと同様であった。
テフロン系マトリックスバインダーに比べ、バブリング
圧が高く、iRが低い、即ち水素イオン伝導度が高いこと
から電池特性を向上させ得るということが判った。また
リン酸の浸透性、保持性も良好である。さらに、熱濃リ
ン酸に対して化学的に安定であり、絶縁性があり、また
適度の強度を有している点については従来の製法による
ものと同様であった。
実施例２ 実施例１の製造方法と同様にポリエーテルエーテルケト
ンを炭化ケイ素フィラーに7.5 部添加し、電解質保持マ
トリックスを得た。
ンを炭化ケイ素フィラーに7.5 部添加し、電解質保持マ
トリックスを得た。
この電解質保持マトリックスのバブリング圧は0.5kg/cm
2，iRは20mVであった。またリン酸の浸透性、保持性も
良好であった。さらに電解質保持マトリックスに必要な
他の特性は従来の製法によるものと同様であった。
2，iRは20mVであった。またリン酸の浸透性、保持性も
良好であった。さらに電解質保持マトリックスに必要な
他の特性は従来の製法によるものと同様であった。
以上説明したとおり、この発明によれば水系溶媒に炭化
ケイ素粉末、ポリエーテルエーテルケトン粉末及び増粘
剤を混合して得られたペーストから、シート状の電解質
保持マトリックスを形成するようにしたので、バブリン
グ圧及び水素イオン伝導度が高く、燃料電池の電池特性
を向上させることのできるリン酸型燃料電池の電解質保
持マトリックスの製造方法を提供できるという効果があ
る。
ケイ素粉末、ポリエーテルエーテルケトン粉末及び増粘
剤を混合して得られたペーストから、シート状の電解質
保持マトリックスを形成するようにしたので、バブリン
グ圧及び水素イオン伝導度が高く、燃料電池の電池特性
を向上させることのできるリン酸型燃料電池の電解質保
持マトリックスの製造方法を提供できるという効果があ
る。
図面は、一般的なリン酸型燃料電池を示す斜視図であ
る。 (3)……電解質保持マトリックス
る。 (3)……電解質保持マトリックス
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岡橋 和郎 兵庫県尼崎市塚口本町８丁目１番１号 三 菱電機株式会社生産技術研究所内 (72)発明者 阪本 芳昭 兵庫県神戸市兵庫区和田崎町１丁目１番２ 号 三菱電機株式会社神戸製作所内 (56)参考文献 特表 昭60−502030（ＪＰ，Ａ)
Claims (3)
- 【請求項１】水系溶媒に炭化ケイ素粉末、ポリエーテル
エーテルケトン粉末及び増粘剤を混合して得られたペー
ストから、シート状の電解質保持マトリックスを形成す
るようにしたリン酸型燃料電池の電解質保持マトリック
スの製造方法。 - 【請求項２】ポリエーテルエーテルケトン粉末を炭化ケ
イ素粉末に対して５〜20wt% 混合した特許請求の範囲第
１項記載のリン酸型燃料電池の電解質保持マトリックス
の製造方法。 - 【請求項３】ポリエーテルエーテルケトン粉末は、粉末
粒度の平均粒径が３μｍ以下である特許請求の範囲第１
項または第２項記載のリン酸型燃料電池の電解質保持マ
トリックスの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61184454A JPH0654673B2 (ja) | 1986-08-05 | 1986-08-05 | リン酸型燃料電池の電解質保持マトリツクスの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61184454A JPH0654673B2 (ja) | 1986-08-05 | 1986-08-05 | リン酸型燃料電池の電解質保持マトリツクスの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6340265A JPS6340265A (ja) | 1988-02-20 |
| JPH0654673B2 true JPH0654673B2 (ja) | 1994-07-20 |
Family
ID=16153430
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61184454A Expired - Fee Related JPH0654673B2 (ja) | 1986-08-05 | 1986-08-05 | リン酸型燃料電池の電解質保持マトリツクスの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0654673B2 (ja) |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4001042A (en) * | 1975-09-02 | 1977-01-04 | United Technologies Corporation | Screen printing fuel cell electrolyte matrices using polyethylene oxide as the inking vehicle |
-
1986
- 1986-08-05 JP JP61184454A patent/JPH0654673B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6340265A (ja) | 1988-02-20 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |