JPH065293A - 固体電解質型燃料電池のガス流路部材およびその製造方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池のガス流路部材およびその製造方法Info
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- JPH065293A JPH065293A JP4162822A JP16282292A JPH065293A JP H065293 A JPH065293 A JP H065293A JP 4162822 A JP4162822 A JP 4162822A JP 16282292 A JP16282292 A JP 16282292A JP H065293 A JPH065293 A JP H065293A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 Ｈ2 ＯまたはＣＯ2 雰囲気に晒してもＭｇＯ
が溶出しない化学的に安定なガス流路部材およびその製
造方法を提供する。 【構成】 ０．１〜５０μｍに粉砕したＭｇＯとＭｇＡ
ｌ2 Ｏ4 との複合材料にトルエンとエタノールの混合溶
剤を混合してスラリとし、該スラリを用いて複合材料の
シート状体をつくり、成形した後、１０００〜１６００
℃で２〜１０時間焼成し、次いでこの焼成体をＡＬＣＨ
のエタノール溶液に２４時間浸漬した後、５００℃で２
時間焼成し、その後、さらに１４５０℃で２時間焼成す
る。ＡＬＣＨのエタノール溶液への浸漬工程以降の操作
を３回繰り返す。 【効果】 ＭｇＯが進出しない化学的に安定なガスセパ
レータが得られる。
が溶出しない化学的に安定なガス流路部材およびその製
造方法を提供する。 【構成】 ０．１〜５０μｍに粉砕したＭｇＯとＭｇＡ
ｌ2 Ｏ4 との複合材料にトルエンとエタノールの混合溶
剤を混合してスラリとし、該スラリを用いて複合材料の
シート状体をつくり、成形した後、１０００〜１６００
℃で２〜１０時間焼成し、次いでこの焼成体をＡＬＣＨ
のエタノール溶液に２４時間浸漬した後、５００℃で２
時間焼成し、その後、さらに１４５０℃で２時間焼成す
る。ＡＬＣＨのエタノール溶液への浸漬工程以降の操作
を３回繰り返す。 【効果】 ＭｇＯが進出しない化学的に安定なガスセパ
レータが得られる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
のガス流路部材およびその製造方法に係り、特に熱的、
化学的安定性が向上する固体電解質型燃料電池のガス流
路部材およびその製造方法に関する。
のガス流路部材およびその製造方法に係り、特に熱的、
化学的安定性が向上する固体電解質型燃料電池のガス流
路部材およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質型燃料電池は、平板積層型と
円筒型とに大別され、平板積層型の燃料電池スタック
は、平板状の固体電解質膜の両面に燃料側電極および酸
素側電極がそれぞれ積層された単セルの前記電極面に集
電用多孔板を当接し、これをインターコネクタ、ガスセ
パレータ等のガス流路部材を介して多数積層し、前記単
セルを電気的に接続したものである。一方、円筒型の燃
料電池スタックは、円筒型の基体管の表面に、例えば燃
料側電極、固体電解質膜および酸素側電極を順次積層し
た、それぞれ直径の異なる単セルをガス流路を確保して
同心状に積層し、これを電気的に接続したものである。
円筒型とに大別され、平板積層型の燃料電池スタック
は、平板状の固体電解質膜の両面に燃料側電極および酸
素側電極がそれぞれ積層された単セルの前記電極面に集
電用多孔板を当接し、これをインターコネクタ、ガスセ
パレータ等のガス流路部材を介して多数積層し、前記単
セルを電気的に接続したものである。一方、円筒型の燃
料電池スタックは、円筒型の基体管の表面に、例えば燃
料側電極、固体電解質膜および酸素側電極を順次積層し
た、それぞれ直径の異なる単セルをガス流路を確保して
同心状に積層し、これを電気的に接続したものである。
【０００３】このような固体電解質型燃料電池（以下、
単にＳＯＦＣということがある）において、ガスセパレ
ータ、基体管等の構成材料として、例えばカルシア安定
化ジルコニア（ＣＳＺ）、アルミナ、ＬａＣｒＯ3 系の
ペロブスカイト等が使用されていた。また、本発明者の
提案による未公知の技術（特願平４−７１６２５号）と
してマグネシア（ＭｇＯ）とスピネル（ＭｇＡｌ
2 Ｏ4 ）との複合材料で構成したガスセパレータがあ
る。
単にＳＯＦＣということがある）において、ガスセパレ
ータ、基体管等の構成材料として、例えばカルシア安定
化ジルコニア（ＣＳＺ）、アルミナ、ＬａＣｒＯ3 系の
ペロブスカイト等が使用されていた。また、本発明者の
提案による未公知の技術（特願平４−７１６２５号）と
してマグネシア（ＭｇＯ）とスピネル（ＭｇＡｌ
2 Ｏ4 ）との複合材料で構成したガスセパレータがあ
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記Ｃ
ＳＺ、アルミナ、ＬａＣｒＯ3 系のペロブスカイト等
は、固体電解質膜の構成材料であるイットリウム安定化
ジルコニア（ＹＳＺ）とその熱膨張係数が異なり、これ
らを用いて構成されたガスセパレータは、高温雰囲気で
熱膨張差による歪みおよび変形が発生し、ＳＯＦＣの構
成部材相互間のガスシール性が低下するという欠点があ
った。一方、ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4 との複合材料は高
温においても化学的、電気的に安定な絶縁材料であり、
ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4 の混合割合を変化させることに
より、前記ＹＳＺと熱膨張係数を近似させることができ
るので、円筒型ＳＯＦＣの基体管の構成材料としても平
板型ＳＯＦＣのガスセパレータの構成材料としても使用
できるが、１５００℃以上で焼成したものであってもＨ
2 ＯやＣＯ2 が存在する雰囲気ではＭｇＯが選択的に溶
出し、長期間のうちにＭｇＡｌ2 Ｏ4 のみの多孔体とな
り、機械的強度が低下するという問題がある。
ＳＺ、アルミナ、ＬａＣｒＯ3 系のペロブスカイト等
は、固体電解質膜の構成材料であるイットリウム安定化
ジルコニア（ＹＳＺ）とその熱膨張係数が異なり、これ
らを用いて構成されたガスセパレータは、高温雰囲気で
熱膨張差による歪みおよび変形が発生し、ＳＯＦＣの構
成部材相互間のガスシール性が低下するという欠点があ
った。一方、ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4 との複合材料は高
温においても化学的、電気的に安定な絶縁材料であり、
ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4 の混合割合を変化させることに
より、前記ＹＳＺと熱膨張係数を近似させることができ
るので、円筒型ＳＯＦＣの基体管の構成材料としても平
板型ＳＯＦＣのガスセパレータの構成材料としても使用
できるが、１５００℃以上で焼成したものであってもＨ
2 ＯやＣＯ2 が存在する雰囲気ではＭｇＯが選択的に溶
出し、長期間のうちにＭｇＡｌ2 Ｏ4 のみの多孔体とな
り、機械的強度が低下するという問題がある。
【０００５】本発明の目的は、上記先行技術の問題点を
解決し、高温における熱膨張差による歪みおよび変形が
なく、熱的および化学的に安定な固体電解質型燃料電池
のガス流路部材およびその製造方法を提供することにあ
る。
解決し、高温における熱膨張差による歪みおよび変形が
なく、熱的および化学的に安定な固体電解質型燃料電池
のガス流路部材およびその製造方法を提供することにあ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
本願の第１の発明は、単セルを多数積層した固体電解質
型燃料電池の電極活物質が流通するガス流路を形成する
ガス流路部材であって、マグネシア（ＭｇＯ）とスピネ
ル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ）を主成分とする複合材料からな
り、表面をＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 でコーティ
ングしたことを特徴とする。
本願の第１の発明は、単セルを多数積層した固体電解質
型燃料電池の電極活物質が流通するガス流路を形成する
ガス流路部材であって、マグネシア（ＭｇＯ）とスピネ
ル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ）を主成分とする複合材料からな
り、表面をＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 でコーティ
ングしたことを特徴とする。
【０００７】ガス流路部材の表面をＡｌ2 Ｏ3 またはＭ
ｇＡｌ2 Ｏ4 で被覆したことにより、表層のＭｇＯがＡ
ｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 の薄層でカバーされるの
で、Ｈ2 ＯまたはＣＯ2 に晒してもＭｇＯが溶出しなく
なる。また本願の第２の発明は、マグネシア（ＭｇＯ）
とスピネル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4）を所定粒径に粉砕して混
合した複合材料を有機溶媒と混合してスラリとし、該ス
ラリをシート化したのち成形し、次いで１０００〜１６
００℃で焼成して焼成体とし、該焼成体表面に有機アル
ミニウム化合物を塗布し、乾燥後３００〜１０００℃で
焼成して前記有機アルミニウム化合物を熱分解し、その
後１０００〜１６００℃で焼成して前記焼成体表面にＡ
ｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーティング層を形成
することを特徴とする固体電解質型燃料電池のガス流路
部材の製造方法に関する。
ｇＡｌ2 Ｏ4 で被覆したことにより、表層のＭｇＯがＡ
ｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 の薄層でカバーされるの
で、Ｈ2 ＯまたはＣＯ2 に晒してもＭｇＯが溶出しなく
なる。また本願の第２の発明は、マグネシア（ＭｇＯ）
とスピネル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4）を所定粒径に粉砕して混
合した複合材料を有機溶媒と混合してスラリとし、該ス
ラリをシート化したのち成形し、次いで１０００〜１６
００℃で焼成して焼成体とし、該焼成体表面に有機アル
ミニウム化合物を塗布し、乾燥後３００〜１０００℃で
焼成して前記有機アルミニウム化合物を熱分解し、その
後１０００〜１６００℃で焼成して前記焼成体表面にＡ
ｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーティング層を形成
することを特徴とする固体電解質型燃料電池のガス流路
部材の製造方法に関する。
【０００８】
【作用】ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4 との複合材料で構成し
たガス流路部材の表面に有機アルミニウム化合物を塗布
した後、約５００℃で焼成することにより、前記有機ア
ルミニウム化合物が熱分解してＡｌ2 Ｏ3 となる。これ
をさらに１０００〜１６００℃で焼成することによりＭ
ｇＯの表面に形成されたＡｌ2 Ｏ3 がＭｇＡｌ2Ｏ4 と
なり、全体としてＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 の薄
膜が強固にコーティングされたガス流路部材となる。
たガス流路部材の表面に有機アルミニウム化合物を塗布
した後、約５００℃で焼成することにより、前記有機ア
ルミニウム化合物が熱分解してＡｌ2 Ｏ3 となる。これ
をさらに１０００〜１６００℃で焼成することによりＭ
ｇＯの表面に形成されたＡｌ2 Ｏ3 がＭｇＡｌ2Ｏ4 と
なり、全体としてＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 の薄
膜が強固にコーティングされたガス流路部材となる。
【０００９】本発明においてガス流路部材とは、ＳＯＦ
Ｃにおける電極活物質、例えば水素ガス、酸素含有ガス
が流通するガス流通路を形成する部材であり、例えば平
板積層型ＳＯＦＣのガスセパレータ、インターコネク
タ、円筒型ＳＯＦＣの基体管等である。本発明におい
て、ＭｇＯおよびＭｇＡｌ2 Ｏ4 は０．１〜５０μｍに
粉砕して使用される。有機溶媒としては、トルエン、エ
チルアルコール等が使用され、ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4
からなる複合材料を前記有機溶媒に混合したスラリは、
例えばドクターブレード法によってシート化される。ま
た有機アルミニウム化合物としては、例えばエチルアセ
トアセテートアルミニウムジイソプロピレート（ＡＬＣ
Ｈ）が使用される。
Ｃにおける電極活物質、例えば水素ガス、酸素含有ガス
が流通するガス流通路を形成する部材であり、例えば平
板積層型ＳＯＦＣのガスセパレータ、インターコネク
タ、円筒型ＳＯＦＣの基体管等である。本発明におい
て、ＭｇＯおよびＭｇＡｌ2 Ｏ4 は０．１〜５０μｍに
粉砕して使用される。有機溶媒としては、トルエン、エ
チルアルコール等が使用され、ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4
からなる複合材料を前記有機溶媒に混合したスラリは、
例えばドクターブレード法によってシート化される。ま
た有機アルミニウム化合物としては、例えばエチルアセ
トアセテートアルミニウムジイソプロピレート（ＡＬＣ
Ｈ）が使用される。
【００１０】本発明において複合材料をシート化した
後、成形した成形体の焼成温度は１０００〜１６００℃
であり、１４００〜１６００℃が好ましく、特に１４５
０〜１５５０℃が好ましい。有機アルミニウム化合物を
塗布した後の前記有機アルミニウム化合物を分解するた
めの焼成温度は３００〜１２００℃であり、好ましくは
４００〜６００℃、より好ましくは４５０〜５５０℃で
ある。表面の有機アルミニウム化合物が分解したＡｌ2
Ｏ3 層が形成された後の焼成温度は前記成形体の焼成温
度と同様、１０００〜１６００℃であり、１４００〜１
６００℃が好ましく、より好ましくは１４５０〜１５５
０℃である。
後、成形した成形体の焼成温度は１０００〜１６００℃
であり、１４００〜１６００℃が好ましく、特に１４５
０〜１５５０℃が好ましい。有機アルミニウム化合物を
塗布した後の前記有機アルミニウム化合物を分解するた
めの焼成温度は３００〜１２００℃であり、好ましくは
４００〜６００℃、より好ましくは４５０〜５５０℃で
ある。表面の有機アルミニウム化合物が分解したＡｌ2
Ｏ3 層が形成された後の焼成温度は前記成形体の焼成温
度と同様、１０００〜１６００℃であり、１４００〜１
６００℃が好ましく、より好ましくは１４５０〜１５５
０℃である。
【００１１】本発明において、ＡＬＣＨのエタノール溶
液への浸漬工程以降の操作を３回繰り返すことが好まし
い。これによってＭｇＯがほとんど溶出しないガス流路
部材となる。
液への浸漬工程以降の操作を３回繰り返すことが好まし
い。これによってＭｇＯがほとんど溶出しないガス流路
部材となる。
【００１２】
【実施例】次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明
する。０．１〜５０μｍに粉砕したＭｇＯとＭｇＡｌ2
Ｏ4 を重量比で４２対５８に混合した複合材料１００ｇ
に対し、トルエンとエタノールの３対２混合溶媒６００
ｍｌを混合してスラリとし、該スラリの粘度を前記溶媒
を蒸発させることによって調節したのち、ドクターブレ
ード法によってシート状に成形し、このシート状体を裁
断等して成形した後、１０００〜１６００℃で２〜１０
時間焼成してガスセパレータの焼成体とする。次いでこ
の焼成体をエチルアセトアセテートアルミニウムジイソ
プロピレート（ＡＬＣＨ）の２０重量％エタノール溶液
に２４時間浸漬した。図１は、ガスセパレータの焼成体
をＡＬＣＨのエタノール溶液に浸漬する状態を示した説
明図である。図において、ガスセパレータの焼成体１が
浸漬槽８内のＡＬＣＨの２０重量％エタノール溶液９に
浸漬され、支持体１０によって支持されている。浸漬後
のガスセパレータの焼成体を室温〜２００℃で６時間乾
燥し、次いで５００℃で２時間焼成し、その後さらに１
４５０℃で２時間焼成した。次いでＡＬＣＨのエタノー
ル溶液への浸漬工程以降の操作を３回繰り返して表面に
Ａｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 層がコーティングされ
たガスセパレータを得た。図２は、得られたＡｌ2 Ｏ3
またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 槽がコーティングされたガスセパ
レータの斜視図である。図において、セパレータ部２、
積層部３、ガス流入出枠４、電子流路６を有するガスセ
パレータ１が示されている。なお、電子流路６は、電子
伝導性の、例えばＬａＣｒＯ3 系のセラミックスまたは
これと金属との混焼体からなり、ガスセパレータ焼成体
にＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 がコーティングされ
た後、電子流路用孔７に嵌合される。
する。０．１〜５０μｍに粉砕したＭｇＯとＭｇＡｌ2
Ｏ4 を重量比で４２対５８に混合した複合材料１００ｇ
に対し、トルエンとエタノールの３対２混合溶媒６００
ｍｌを混合してスラリとし、該スラリの粘度を前記溶媒
を蒸発させることによって調節したのち、ドクターブレ
ード法によってシート状に成形し、このシート状体を裁
断等して成形した後、１０００〜１６００℃で２〜１０
時間焼成してガスセパレータの焼成体とする。次いでこ
の焼成体をエチルアセトアセテートアルミニウムジイソ
プロピレート（ＡＬＣＨ）の２０重量％エタノール溶液
に２４時間浸漬した。図１は、ガスセパレータの焼成体
をＡＬＣＨのエタノール溶液に浸漬する状態を示した説
明図である。図において、ガスセパレータの焼成体１が
浸漬槽８内のＡＬＣＨの２０重量％エタノール溶液９に
浸漬され、支持体１０によって支持されている。浸漬後
のガスセパレータの焼成体を室温〜２００℃で６時間乾
燥し、次いで５００℃で２時間焼成し、その後さらに１
４５０℃で２時間焼成した。次いでＡＬＣＨのエタノー
ル溶液への浸漬工程以降の操作を３回繰り返して表面に
Ａｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 層がコーティングされ
たガスセパレータを得た。図２は、得られたＡｌ2 Ｏ3
またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 槽がコーティングされたガスセパ
レータの斜視図である。図において、セパレータ部２、
積層部３、ガス流入出枠４、電子流路６を有するガスセ
パレータ１が示されている。なお、電子流路６は、電子
伝導性の、例えばＬａＣｒＯ3 系のセラミックスまたは
これと金属との混焼体からなり、ガスセパレータ焼成体
にＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 がコーティングされ
た後、電子流路用孔７に嵌合される。
【００１３】このようにして得られたガス流路部材は水
に浸してもＭｇＯの溶出はみられず、化学的に安定なも
のであった。また、このガスセパレータを用いて平板積
層型ＳＯＦＣを構成したところ、高温における歪み変
形、ガスのリーク等がなく、化学的に安定な耐久性に優
れたＳＯＦＣとなった。
に浸してもＭｇＯの溶出はみられず、化学的に安定なも
のであった。また、このガスセパレータを用いて平板積
層型ＳＯＦＣを構成したところ、高温における歪み変
形、ガスのリーク等がなく、化学的に安定な耐久性に優
れたＳＯＦＣとなった。
【００１４】
【発明の効果】本願の第１の発明によれば、ＭｇＯとＭ
ｇＡｌ2 Ｏ4 との複合材料でガス流路部材を構成し、そ
の表面にＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーティン
グ層を形成したことにより、Ｈ2 ＯまたはＣＯ2 に浸し
てもＭｇＯが溶出しない、化学的に安定したガス流路部
材となる。
ｇＡｌ2 Ｏ4 との複合材料でガス流路部材を構成し、そ
の表面にＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーティン
グ層を形成したことにより、Ｈ2 ＯまたはＣＯ2 に浸し
てもＭｇＯが溶出しない、化学的に安定したガス流路部
材となる。
【００１５】本願の第２の発明によれば、ガス流路部材
の焼成体の表面にアルミニウム有機化合物を塗布した
後、焼成してＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーテ
ィング層を形成したことにより、表層部のＭｇＯをほと
んど完全に被覆することができるので、ＭｇＯの溶出が
生じない、化学的、熱的に安定したガス流路部材が得ら
れる。
の焼成体の表面にアルミニウム有機化合物を塗布した
後、焼成してＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーテ
ィング層を形成したことにより、表層部のＭｇＯをほと
んど完全に被覆することができるので、ＭｇＯの溶出が
生じない、化学的、熱的に安定したガス流路部材が得ら
れる。
【図１】本発明のガス流路部材を製造する一工程を示す
説明図。
説明図。
【図２】本発明によって製造したガスセパレータを示す
斜視図。
斜視図。
１…ガスセパレータ、２…セパレータ部、３…積層部、
４…ガス流入出枠、６…電子流路、７…電子流路用孔、
８…浸漬槽、９…ＡＬＣＨのエタノール溶液、１０…支
持体。
４…ガス流入出枠、６…電子流路、７…電子流路用孔、
８…浸漬槽、９…ＡＬＣＨのエタノール溶液、１０…支
持体。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成５年２月１７日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項２
【補正方法】変更
【補正内容】
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】発明の詳細な説明
【補正方法】変更
【補正内容】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
のガス流路部材およびその製造方法に係り、特に熱的、
化学的安定性が向上する固体電解質型燃料電池のガス流
路部材およびその製造方法に関する。
のガス流路部材およびその製造方法に係り、特に熱的、
化学的安定性が向上する固体電解質型燃料電池のガス流
路部材およびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質型燃料電池は、平板積層型と
円筒型とに大別され、平板積層型の燃料電池スタック
は、平板状の固体電解質膜の両面に燃料側電極および酸
素側電極がそれぞれ積層された単セルの前記電極面に集
電用多孔板を当接し、これをインターコネクタ、ガスセ
パレータ等のガス流路部材を介して多数積層し、前記単
セルを電気的に接続したものである。一方、円筒型の燃
料電池スタックは、円筒型の基体管の表面に、例えば燃
料側電極、固体電解質膜および酸素側電極を順次積層し
た、それぞれ直径の異なる単セルをガス流路を確保して
同心状に積層し、これを電気的に接続したものである。
円筒型とに大別され、平板積層型の燃料電池スタック
は、平板状の固体電解質膜の両面に燃料側電極および酸
素側電極がそれぞれ積層された単セルの前記電極面に集
電用多孔板を当接し、これをインターコネクタ、ガスセ
パレータ等のガス流路部材を介して多数積層し、前記単
セルを電気的に接続したものである。一方、円筒型の燃
料電池スタックは、円筒型の基体管の表面に、例えば燃
料側電極、固体電解質膜および酸素側電極を順次積層し
た、それぞれ直径の異なる単セルをガス流路を確保して
同心状に積層し、これを電気的に接続したものである。
【０００３】このような固体電解質型燃料電池（以下、
単にＳＯＦＣということがある）において、ガスセパレ
ータ、基体管等の構成材料として、例えばカルシア安定
化ジルコニア（ＣＳＺ）、アルミナ、ＬａＣｒＯ3 系の
ペロブスカイト等が使用されていた。また、本発明者の
提案による未公知の技術（特願平４−７１６２５号）と
してマグネシア（ＭｇＯ）とスピネル（ＭｇＡｌ
2 Ｏ4 ）との複合材料で構成したガスセパレータがあ
る。
単にＳＯＦＣということがある）において、ガスセパレ
ータ、基体管等の構成材料として、例えばカルシア安定
化ジルコニア（ＣＳＺ）、アルミナ、ＬａＣｒＯ3 系の
ペロブスカイト等が使用されていた。また、本発明者の
提案による未公知の技術（特願平４−７１６２５号）と
してマグネシア（ＭｇＯ）とスピネル（ＭｇＡｌ
2 Ｏ4 ）との複合材料で構成したガスセパレータがあ
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記Ｃ
ＳＺ、アルミナ、ＬａＣｒＯ3 系のペロブスカイト等
は、固体電解質膜の構成材料であるイットリウム安定化
ジルコニア（ＹＳＺ）とその熱膨張係数が異なり、これ
らを用いて構成されたガスセパレータは、高温雰囲気で
熱膨張差による歪みおよび変形が発生し、ＳＯＦＣの構
成部材相互間のガスシール性が低下するという欠点があ
った。一方、ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4 との複合材料は高
温においても化学的、電気的に安定な絶縁材料であり、
ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4 の混合割合を変化させることに
より、前記ＹＳＺと熱膨張係数を近似させることができ
るので、円筒型ＳＯＦＣの基体管の構成材料としても平
板型ＳＯＦＣのガスセパレータの構成材料としても使用
できるが、１５００℃以上で焼成したものであってもＨ
2 ＯやＣＯ2 が存在する雰囲気ではＭｇＯが選択的に溶
出し、長期間のうちにＭｇＡｌ2 Ｏ4 のみの多孔体とな
り、機械的強度が低下するという問題がある。
ＳＺ、アルミナ、ＬａＣｒＯ3 系のペロブスカイト等
は、固体電解質膜の構成材料であるイットリウム安定化
ジルコニア（ＹＳＺ）とその熱膨張係数が異なり、これ
らを用いて構成されたガスセパレータは、高温雰囲気で
熱膨張差による歪みおよび変形が発生し、ＳＯＦＣの構
成部材相互間のガスシール性が低下するという欠点があ
った。一方、ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4 との複合材料は高
温においても化学的、電気的に安定な絶縁材料であり、
ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4 の混合割合を変化させることに
より、前記ＹＳＺと熱膨張係数を近似させることができ
るので、円筒型ＳＯＦＣの基体管の構成材料としても平
板型ＳＯＦＣのガスセパレータの構成材料としても使用
できるが、１５００℃以上で焼成したものであってもＨ
2 ＯやＣＯ2 が存在する雰囲気ではＭｇＯが選択的に溶
出し、長期間のうちにＭｇＡｌ2 Ｏ4 のみの多孔体とな
り、機械的強度が低下するという問題がある。
【０００５】本発明の目的は、上記先行技術の問題点を
解決し、高温における熱膨張差による歪みおよび変形が
なく、熱的および化学的に安定な固体電解質型燃料電池
のガス流路部材およびその製造方法を提供することにあ
る。
解決し、高温における熱膨張差による歪みおよび変形が
なく、熱的および化学的に安定な固体電解質型燃料電池
のガス流路部材およびその製造方法を提供することにあ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
本願の第１の発明は、単セルを多数積層した固体電解質
型燃料電池の電極活物質が流通するガス流路を形成する
ガス流路部材であって、マグネシア（ＭｇＯ）とスピネ
ル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ）を主成分とする複合材料からな
り、表面をＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 でコーティ
ングしたことを特徴とする。
本願の第１の発明は、単セルを多数積層した固体電解質
型燃料電池の電極活物質が流通するガス流路を形成する
ガス流路部材であって、マグネシア（ＭｇＯ）とスピネ
ル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ）を主成分とする複合材料からな
り、表面をＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 でコーティ
ングしたことを特徴とする。
【０００７】ガス流路部材の表面をＡｌ2 Ｏ3 またはＭ
ｇＡｌ2 Ｏ4 で被覆したことにより、表層のＭｇＯがＡ
ｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 の薄層でカバーされるの
で、Ｈ2 ＯまたはＣＯ2 に晒してもＭｇＯが溶出しなく
なる。また本願の第２の発明は、マグネシア（ＭｇＯ）
とスピネル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4）を所定粒径に粉砕して混
合した複合材料を有機溶媒と混合してスラリとし、該ス
ラリをシート化したのち成形し、次いで１０００〜１６
００℃で焼成して焼成体とし、該焼成体表面に有機アル
ミニウム化合物を塗布し、乾燥後３００〜１０００℃で
焼成して前記有機アルミニウム化合物を熱分解し、その
後１０００〜１６００℃で焼成して前記焼成体表面にＡ
ｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーティング層を形成
することを特徴とする固体電解質型燃料電池のガス流路
部材の製造方法に関する。
ｇＡｌ2 Ｏ4 で被覆したことにより、表層のＭｇＯがＡ
ｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 の薄層でカバーされるの
で、Ｈ2 ＯまたはＣＯ2 に晒してもＭｇＯが溶出しなく
なる。また本願の第２の発明は、マグネシア（ＭｇＯ）
とスピネル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4）を所定粒径に粉砕して混
合した複合材料を有機溶媒と混合してスラリとし、該ス
ラリをシート化したのち成形し、次いで１０００〜１６
００℃で焼成して焼成体とし、該焼成体表面に有機アル
ミニウム化合物を塗布し、乾燥後３００〜１０００℃で
焼成して前記有機アルミニウム化合物を熱分解し、その
後１０００〜１６００℃で焼成して前記焼成体表面にＡ
ｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーティング層を形成
することを特徴とする固体電解質型燃料電池のガス流路
部材の製造方法に関する。
【０００８】
【作用】ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4 との複合材料で構成し
たガス流路部材の表面に有機アルミニウム化合物を塗布
した後、約５００℃で焼成することにより、前記有機ア
ルミニウム化合物が熱分解してＡｌ2 Ｏ3 となる。これ
をさらに１０００〜１６００℃で焼成することによりＭ
ｇＯの表面に形成されたＡｌ2 Ｏ3 がＭｇＡｌ2Ｏ4 と
なり、全体としてＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 の薄
膜が強固にコーティングされたガス流路部材となる。
たガス流路部材の表面に有機アルミニウム化合物を塗布
した後、約５００℃で焼成することにより、前記有機ア
ルミニウム化合物が熱分解してＡｌ2 Ｏ3 となる。これ
をさらに１０００〜１６００℃で焼成することによりＭ
ｇＯの表面に形成されたＡｌ2 Ｏ3 がＭｇＡｌ2Ｏ4 と
なり、全体としてＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 の薄
膜が強固にコーティングされたガス流路部材となる。
【０００９】本発明においてガス流路部材とは、ＳＯＦ
Ｃにおける電極活物質、例えば水素ガス、酸素含有ガス
が流通するガス流通路を形成する部材であり、例えば平
板積層型ＳＯＦＣのガスセパレータ、インターコネク
タ、円筒型ＳＯＦＣの基体管等である。本発明におい
て、ＭｇＯおよびＭｇＡｌ2 Ｏ4 は０．１〜５０μｍに
粉砕して使用される。有機溶媒としては、トルエン、エ
チルアルコール等が使用され、ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4
からなる複合材料を前記有機溶媒に混合したスラリは、
例えばドクターブレード法によってシート化される。ま
た有機アルミニウム化合物としては、例えばエチルアセ
トアセテートアルミニウムジイソプロピレート（ＡＬＣ
Ｈ）が使用される。
Ｃにおける電極活物質、例えば水素ガス、酸素含有ガス
が流通するガス流通路を形成する部材であり、例えば平
板積層型ＳＯＦＣのガスセパレータ、インターコネク
タ、円筒型ＳＯＦＣの基体管等である。本発明におい
て、ＭｇＯおよびＭｇＡｌ2 Ｏ4 は０．１〜５０μｍに
粉砕して使用される。有機溶媒としては、トルエン、エ
チルアルコール等が使用され、ＭｇＯとＭｇＡｌ2 Ｏ4
からなる複合材料を前記有機溶媒に混合したスラリは、
例えばドクターブレード法によってシート化される。ま
た有機アルミニウム化合物としては、例えばエチルアセ
トアセテートアルミニウムジイソプロピレート（ＡＬＣ
Ｈ）が使用される。
【００１０】本発明において複合材料をシート化した
後、成形した成形体の焼成温度は１０００〜１６００℃
であり、１４００〜１６００℃が好ましく、特に１４５
０〜１５５０℃が好ましい。有機アルミニウム化合物を
塗布した後の前記有機アルミニウム化合物を分解するた
めの焼成温度は３００〜１２００℃であり、好ましくは
４００〜６００℃、より好ましくは４５０〜５５０℃で
ある。表面の有機アルミニウム化合物が分解したＡｌ2
Ｏ3 層が形成された後の焼成温度は前記成形体の焼成温
度と同様、１０００〜１６００℃であり、１４００〜１
６００℃が好ましく、より好ましくは１４５０〜１５５
０℃である。
後、成形した成形体の焼成温度は１０００〜１６００℃
であり、１４００〜１６００℃が好ましく、特に１４５
０〜１５５０℃が好ましい。有機アルミニウム化合物を
塗布した後の前記有機アルミニウム化合物を分解するた
めの焼成温度は３００〜１２００℃であり、好ましくは
４００〜６００℃、より好ましくは４５０〜５５０℃で
ある。表面の有機アルミニウム化合物が分解したＡｌ2
Ｏ3 層が形成された後の焼成温度は前記成形体の焼成温
度と同様、１０００〜１６００℃であり、１４００〜１
６００℃が好ましく、より好ましくは１４５０〜１５５
０℃である。
【００１１】本発明において、ＡＬＣＨのエタノール溶
液への浸漬工程以降の操作を３回繰り返すことが好まし
い。これによってＭｇＯがほとんど溶出しないガス流路
部材となる。
液への浸漬工程以降の操作を３回繰り返すことが好まし
い。これによってＭｇＯがほとんど溶出しないガス流路
部材となる。
【００１２】
【実施例】次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明
する。０．１〜５０μｍに粉砕したＭｇＯとＭｇＡｌ2
Ｏ4 を重量比で４２対５８に混合した複合材料１００ｇ
に対し、トルエンとエタノールの３対２混合溶媒６００
ｍｌを混合してスラリとし、該スラリの粘度を前記溶媒
を蒸発させることによって調節したのち、ドクターブレ
ード法によってシート状に成形し、このシート状体を裁
断等して成形した後、１０００〜１６００℃で２〜１０
時間焼成してガスセパレータの焼成体とする。次いでこ
の焼成体をエチルアセトアセテートアルミニウムジイソ
プロピレート（ＡＬＣＨ）の２０重量％エタノール溶液
に２４時間浸漬した。図１は、ガスセパレータの焼成体
をＡＬＣＨのエタノール溶液に浸漬する状態を示した説
明図である。図において、ガスセパレータの焼成体１が
浸漬槽８内のＡＬＣＨの２０重量％エタノール溶液９に
浸漬され、支持体１０によって支持されている。浸漬後
のガスセパレータの焼成体を室温〜２００℃で６時間乾
燥し、次いで５００℃で２時間焼成し、その後さらに１
４５０℃で２時間焼成した。次いでＡＬＣＨのエタノー
ル溶液への浸漬工程以降の操作を３回繰り返して表面に
Ａｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 層がコーティングされ
たガスセパレータを得た。図２は、得られたＡｌ2 Ｏ3
またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 槽がコーティングされたガスセパ
レータの斜視図である。図において、セパレータ部２、
積層部３、ガス流入出枠４、電子流路６を有するガスセ
パレータ１が示されている。なお、電子流路６は、電子
伝導性の、例えばＬａＣｒＯ3 系のセラミックスまたは
これと金属との混焼体からなり、ガスセパレータ焼成体
にＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 がコーティングされ
た後、電子流路用孔７に嵌合される。
する。０．１〜５０μｍに粉砕したＭｇＯとＭｇＡｌ2
Ｏ4 を重量比で４２対５８に混合した複合材料１００ｇ
に対し、トルエンとエタノールの３対２混合溶媒６００
ｍｌを混合してスラリとし、該スラリの粘度を前記溶媒
を蒸発させることによって調節したのち、ドクターブレ
ード法によってシート状に成形し、このシート状体を裁
断等して成形した後、１０００〜１６００℃で２〜１０
時間焼成してガスセパレータの焼成体とする。次いでこ
の焼成体をエチルアセトアセテートアルミニウムジイソ
プロピレート（ＡＬＣＨ）の２０重量％エタノール溶液
に２４時間浸漬した。図１は、ガスセパレータの焼成体
をＡＬＣＨのエタノール溶液に浸漬する状態を示した説
明図である。図において、ガスセパレータの焼成体１が
浸漬槽８内のＡＬＣＨの２０重量％エタノール溶液９に
浸漬され、支持体１０によって支持されている。浸漬後
のガスセパレータの焼成体を室温〜２００℃で６時間乾
燥し、次いで５００℃で２時間焼成し、その後さらに１
４５０℃で２時間焼成した。次いでＡＬＣＨのエタノー
ル溶液への浸漬工程以降の操作を３回繰り返して表面に
Ａｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 層がコーティングされ
たガスセパレータを得た。図２は、得られたＡｌ2 Ｏ3
またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 槽がコーティングされたガスセパ
レータの斜視図である。図において、セパレータ部２、
積層部３、ガス流入出枠４、電子流路６を有するガスセ
パレータ１が示されている。なお、電子流路６は、電子
伝導性の、例えばＬａＣｒＯ3 系のセラミックスまたは
これと金属との混焼体からなり、ガスセパレータ焼成体
にＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 がコーティングされ
た後、電子流路用孔７に嵌合される。
【００１３】このようにして得られたガス流路部材は水
に浸してもＭｇＯの溶出はみられず、化学的に安定なも
のであった。また、このガスセパレータを用いて平板積
層型ＳＯＦＣを構成したところ、高温における歪み変
形、ガスのリーク等がなく、化学的に安定な耐久性に優
れたＳＯＦＣとなった。
に浸してもＭｇＯの溶出はみられず、化学的に安定なも
のであった。また、このガスセパレータを用いて平板積
層型ＳＯＦＣを構成したところ、高温における歪み変
形、ガスのリーク等がなく、化学的に安定な耐久性に優
れたＳＯＦＣとなった。
【００１４】
【発明の効果】本願の第１の発明によれば、ＭｇＯとＭ
ｇＡｌ2 Ｏ4 との複合材料でガス流路部材を構成し、そ
の表面にＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーティン
グ層を形成したことにより、Ｈ2 ＯまたはＣＯ2 に浸し
てもＭｇＯが溶出しない、化学的に安定したガス流路部
材となる。
ｇＡｌ2 Ｏ4 との複合材料でガス流路部材を構成し、そ
の表面にＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーティン
グ層を形成したことにより、Ｈ2 ＯまたはＣＯ2 に浸し
てもＭｇＯが溶出しない、化学的に安定したガス流路部
材となる。
【００１５】本願の第２の発明によれば、ガス流路部材
の焼成体の表面にアルミニウム有機化合物を塗布した
後、焼成してＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーテ
ィング層を形成したことにより、表層部のＭｇＯをほと
んど完全に被覆することができるので、ＭｇＯの溶出が
生じない、化学的、熱的に安定したガス流路部材が得ら
れる。
の焼成体の表面にアルミニウム有機化合物を塗布した
後、焼成してＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーテ
ィング層を形成したことにより、表層部のＭｇＯをほと
んど完全に被覆することができるので、ＭｇＯの溶出が
生じない、化学的、熱的に安定したガス流路部材が得ら
れる。
Claims (2)
- 【請求項１】 単セルを多数積層した固体電解質型燃料
電池の電極活物質が流通するガス流路を形成するガス流
路部材において、前記ガス流路部材をマグネシア（Ｍｇ
Ｏ）とスピネル（ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ）を主成分とする複合
材料で構成し、表面をＡｌ2 Ｏ3 またはＭｇＡｌ2 Ｏ4
でコーティングしたことを特徴とする固体電解質型燃料
電池のガス流路部材。 - 【請求項２】 マグネシア（ＭｇＯ）とスピネル（Ｍｇ
Ａｌ2 Ｏ4 ）を所定粒径に粉砕して混合した複合材料を
有機溶媒と混合してスラリとし、該スラリをシート化し
たのち成形し、次いで１０００〜１６００℃で焼成して
焼成体とし、該焼成体の表面に有機アルミニウム化合物
を塗布し、乾燥後３００〜１０００℃で焼成して前記有
機アルミニウム化合物を熱分解し、その後１０００〜１
６００℃で焼成して前記焼成体表面にＡｌ2 Ｏ3 または
ＭｇＡｌ2 Ｏ4 のコーティング層を形成することを特徴
とする固体電解質型燃料電池のガス流路部材の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4162822A JPH065293A (ja) | 1992-06-22 | 1992-06-22 | 固体電解質型燃料電池のガス流路部材およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4162822A JPH065293A (ja) | 1992-06-22 | 1992-06-22 | 固体電解質型燃料電池のガス流路部材およびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH065293A true JPH065293A (ja) | 1994-01-14 |
Family
ID=15761893
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4162822A Pending JPH065293A (ja) | 1992-06-22 | 1992-06-22 | 固体電解質型燃料電池のガス流路部材およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH065293A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004030131A3 (en) * | 2002-09-24 | 2004-05-21 | Morgan Crucible Co | Mgo-mgal2o4 refractory components for fuel cells and/or reformers |
| US7625648B2 (en) | 2006-08-22 | 2009-12-01 | Praxair Technology, Inc. | Electrochemical cell assembly |
-
1992
- 1992-06-22 JP JP4162822A patent/JPH065293A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004030131A3 (en) * | 2002-09-24 | 2004-05-21 | Morgan Crucible Co | Mgo-mgal2o4 refractory components for fuel cells and/or reformers |
| US7625648B2 (en) | 2006-08-22 | 2009-12-01 | Praxair Technology, Inc. | Electrochemical cell assembly |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 19980714 |