JPH0636877A - 有機el素子 - Google Patents
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Abstract
子を提供する。 【構成】電子注入用の第1の電極と、正孔注入用の第2
の電極と、これらの電極間に設けられた発光層及び少な
くとも1層のキャリア注入層とを具備した有機EL素子
において、発光層におけるキャリア移動度μLEL とキャ
リア注入層におけるキャリア移動度μCIL とが、μCIL
/μLEL >104 の関係を有する。
Description
用いた発光素子(EL素子)に関する。
いられる有機EL素子の研究開発が盛んに行われてい
る。例えば、九州大学の斎藤省吾は、金属電極/芳香族
色素/ポリチオフェン/透明電極を用いた有機2層構造
のEL素子を報告している(J.J.Appl.Phy
s.,25,L773,1986)。しかし、この素子
では、有機膜の膜厚が1μm以上であり、印加電圧も1
00V以上と高い。これに対して、コダック社のC.
W.Tangらは、Mg・Ag/Alq3 /ジアミン/
ITOという有機2層構造のEL素子を報告している
(Appl.Phys.Lett.,51,913,1
987)。この報告によれば、有機膜の膜厚を100n
m以下にすることによって、印加電圧10V以下で駆動
し、実用上十分な輝度を示す素子が得られている。これ
らのEL素子は、電子注入性の色素と正孔注入性の色素
とを組み合わせて有機2層構造とし、有機膜をできるだ
け薄くすること、電子注入側の金属電極に仕事関数の小
さいものを選ぶこと、真空蒸着法又は昇華法によって有
機膜を形成する際に電気的欠陥が発生しないような材料
を選択すること、などを主要な特徴としている。更に、
九州大学の斎藤省吾は、電子注入層/発光層/正孔注入
層という有機3層構造のEL素子を提案している。この
構造では、発光層として高いフォトルミネセンスを示す
色素を選ぶことによって高輝度発光が得られている
(J.J.Appl.Phys.,27,L269,1
988)。
わせによるEL素子構造、単層の有機膜であっても発光
剤と正孔注入剤とを混合することによってある程度の発
光が認められること、発光体であるAlq3 の特性劣化
に関する研究などが報告され、多くの特許出願がなされ
ている。
膜の電子又は正孔の移動度と発光輝度や発光効率との関
係が検討されている。これらの研究では、一般的に用い
られる材料系の薄膜におけるキャリア移動度は10-6〜
10-4cm2 /V・secの範囲にあることが報告され
ている。キャリアの移動度が低いと、有機膜の抵抗が高
くなるため、その分だけ印加電圧を高める必要があると
考えられている。したがってこれまでの研究では、でき
るだけキャリア移動度の高い材料又は膜構造を用いるこ
とが目標となっている。しかし、従来の有機EL素子で
は、0.1〜1%という低い発光量子効率しか得られて
いない。
圧で高効率の発光を実現できる有機EL素子を提供する
ことにある。
素子は、電子注入用の第1の電極と、正孔注入用の第2
の電極と、これらの電極間に設けられた発光層及び少な
くとも1層のキャリア注入層とを具備した有機EL素子
において、発光層におけるキャリア移動度μLEL とキャ
リア注入層におけるキャリア移動度μCIL とが、 μCIL /μLEL >104 の関係を有することを特徴とするものである。
ア注入層におけるキャリア移動度μCIL が10-2cm2
/V・secを超えることが好ましい。なお、有機膜中
のキャリア移動度は、一般にTOF法(Time of
Flight)法によって測定できる。
電極から直接又はキャリア注入層を介して注入された電
子と正孔とが再結合して発光する領域を意味する。キャ
リア注入層(CIL)は電子注入層(EIL)と正孔注
入層(HIL)とに分類される。電子注入層とは、第1
の電極と発光層との間に設けられ、第1の電極から電子
が注入され、さらに電子を発光層へ注入させる領域を意
味する。正孔注入層とは、第2の電極と発光層との間に
設けられ、第2の電極から正孔が注入され、さらに正孔
を発光層へ注入させる領域を意味する。
1の電極と正孔注入用の第2の電極との間に、単層又は
複数層のキャリア注入層と発光層とを形成した構造を有
する。本発明に係る有機EL素子の一般的な構造を図1
に示す。図1の有機EL素子は、上から見て、電子注入
用の第1の電極1、電子注入層(EIL)2、発光層
(LEL)3、正孔注入層(HIL)4、正孔注入用の
第2の電極5、およびガラス基板6で構成されている。
光はガラス基板6側から取り出される。
2層構造、又は発光層と正孔注入層との2層構造も考え
られる。この場合、発光層はそれぞれ正孔注入性および
電子注入性を有する。キャリア注入層は有機材料ではな
く、無機材料で構成してもよい。また、第1の電極と電
子注入層との間の電子注入障壁、および第1の電極と発
光層との間に複数の有機膜が形成されている場合におけ
るこれらの有機膜間の電子注入障壁は小さく設計されて
いることが好ましい。同様に、第2の電極と正孔注入層
との間の正孔注入障壁、および第2の電極と発光層との
間に複数の有機膜が形成されている場合におけるこれら
の有機膜間の正孔注入障壁は小さく設計されていること
が好ましい。さらに、RGB各色で発光波長を自由に設
定しようとすると、有機膜のバンドギャップが最大で
3.0〜3.5eV程度に広がる。このような範囲のバ
ンドギャップを有する有機膜に対して電子注入および正
孔注入を可能にするためには、第1の電極としてできる
だけ仕事関数の小さいもの、第2の電極としてできるだ
け仕事関数の大きいものを選択することが好ましい。
参照して概略的に説明する。図2に図1の有機EL素子
の接合状態を示す。また、図3に第1の電極に負の電圧
を印加した状態を示す。このとき第1の電極から電子注
入層へ電子が注入され、電子注入層では電子の移動度が
高いため、電子は速やかに発光層に達する。一方、第2
の電極から正孔注入層へ正孔が注入され、正孔注入層で
は正孔の移動度が高いため、正孔は速やかに発光層に達
する。さらに高い電圧を印加すると、図4に示すよう
に、発光層ではキャリアの移動度が低いため、電子が蓄
積され電子密度が高い空間電荷層が形成されるととも
に、正孔が蓄積されて正孔密度が高い空間電荷層が形成
される。そして、発光層に形成された電子と正孔との空
間電荷層の間で再結合が起き、有機膜から発光が得られ
る。両者の再結合速度はあまり大きくないので、発光効
率を高めるためには、電子と正孔とを発光層内にできる
だけ長時間閉じ込めることが好ましい。いま、発光層で
のキャリアの滞留時間をτLEL 、キャリア注入層でのキ
ャリアの滞留時間をτCIL とすると、 τLEL >>τCIL とすれば、再結合効率が向上する。ここで、τ=d/μ
・E(dは膜厚、Eは電界強度)であるから、上式は dLEL /μLEL >>dCIL /μCIL
は、膜厚dLEL を大きくすることも考えられる。しか
し、有機EL素子の場合、dを大きくすると有効な電界
強度を得るための駆動電圧が非常に大きくなるため、現
実的ではない。一般に、dは10-5cm程度に設定され
る。本発明では、μLEL <μCIL /104 とすることに
より、τLEL >104 ・τCIL となり再結合効率の向上
が実現される。
・sec未満とする場合について考える。素子に印加さ
れる電界強度Eは一般に106 V/cmであるから、こ
の場合上式よりτCIL は10-9sec程度と見積もられ
る。また本発明の有機EL素子では概略τLEL >104
・τCIL であるため、τLEL は10-5sec以上とな
る。一方、有機膜内でキャリアが再結合する速度は、一
般に10-6secのオーダーである。したがって、キャ
リアが発光層内に存在する時間τLEL が前述したように
10-5sec以上であれば、キャリアが再結合するのに
十分な時間が確保される。そして、発光層に電子と正孔
とが高密度に存在するため再結合確率が上昇し、発光効
率が向上する。このため、発光層の膜厚を薄くできる効
果も得られる。
抗はキャリア移動度の逆数に比例するので、少なくとも
キャリア注入層の素子抵抗を低減でき、これによって動
作電圧を低減できる。さらに、本発明の有機EL素子で
は、キャリア注入層と発光層とのキャリア移動度の大小
関係によって電子と正孔との同時注入を可能にしている
ため、有機膜の電気的接合条件に関してそれほど厳しい
条件が要求されることはない。一般に、有機膜の電気的
接合条件を制御することは困難であるため、本発明の有
機EL素子は使用する材料の選択、製造条件などの点で
有利である。
は、素子を構成する各有機膜における電子および正孔の
移動度を制御する必要がある。その制御の仕方に応じ
て、以下に示すように種々の素子構造が考えられる。
構造を有する場合には高くアモルファス構造を有する場
合には低いという性質を利用して、単一の有機化合物を
用い、発光層をアモルファス構造の領域とし、キャリア
注入層を結晶構造の領域とした素子構造。(B)キャリ
ア移動度の異なる複数種の有機膜を積層した素子構造。
(C)発光層が連続した井戸型ポテンシャル構造のバン
ドを持つ素子構造。
ついて、より詳細に説明する。この有機EL素子は、た
とえば図1に示すような構造を有する。この素子構造を
有する有機EL素子は、1種類の有機化合物を用い、成
膜条件を制御して、結晶構造を有する有機膜、アモルフ
ァス構造を有する有機膜(発光層)、結晶構造を有する
有機膜を順次形成することにより製造できる。前述した
TOF法によって測定された各有機膜のキャリア移動度
は、アモルファス構造の有機膜では10-10 〜10-4c
m2 /V・sec、結晶構造の有機膜では10-5〜10
2 cm2 /V・secの範囲の値となる。したがって、
適切な材料を選択して、このような構造を採用すれば、
本発明の条件を満たすことができる。
ついてより詳細に説明する。この有機EL素子は、たと
えば電子注入用の第1の電極と正孔注入用の第2の電極
との間に第1の電極側から第1〜第nの有機膜の積層構
造を挟んだ構造を有する。この素子では、キャリア移動
度の異なる複数の有機材料が組み合わせて用いられてい
る。ここで、第m番目の有機膜を発光層とする。いま、
第i番目の有機膜について電子の移動度をμe i 、正孔
の移動度をμh i とすると、電子の移動度に関してμe
i /μe m >104 (i=1〜m−1)、正孔の移動
度に関してμh i/μh m >104 (i=n〜m+1)
という関係を満たしている。
す。またこの有機EL素子の作用を図6を参照して説明
する。まず第1の電極M1 に負の電圧を印加する。第1
の電極M1 から電子が第1の有機膜O1 、第2の有機膜
O2 の順に注入され、さらに第mの有機膜Om に注入さ
れる。第mの有機膜Om 中における電子の移動度が低い
ために、電子は第mの有機膜Om に蓄積され、電子密度
が高い空間電荷層が形成される。一方、第2の電極M2
から正孔が第nの有機膜On 、第n−1の有機膜On-1
の順に注入され、さらに第mの有機膜Om に注入され
る。第mの有機膜Om 中における正孔の移動度が低いた
めに、正孔は第mの有機膜Om に蓄積され、正孔密度が
高い空間電荷層が形成される。そして、第mの有機膜O
m に形成された電子と正孔との空間電荷層の間で再結合
が起き、発光が得られる。すなわち、第mの有機膜Om
に注入された電子と正孔とが、隣接する層へ流れ去る速
度よりも再結合する速度が高いため、発光効率が向上す
る。
は、キャリア注入層と発光層とのキャリア移動度の大小
関係によって電子と正孔との同時注入を可能にしている
ため、有機膜の電気的接合条件に関してそれほど厳しい
条件が要求されることはないため、素子の設計が容易に
なる。ただし、動作電圧を低減するためには、さらに電
極と有機膜との間および有機膜と有機膜との間の電気的
接合が最適化されていることが好ましい。
L素子において、キャリア注入層を結晶構造を有する有
機膜で形成してキャリア移動度を高めれば、素子抵抗を
低減して動作電圧を低減できる。
てより詳細に説明する。この有機EL素子では、図5に
図示した有機EL素子における発光層(第m層)が、2
種の有機膜m1、m2の交互積層体で構成されている。
2種の有機膜に関して、各々のバンドギャップを
Egm1 、Egm2 とし、各々の価電子帯、伝導帯の真空準
位からのエネルギー差をEVm1 、ECm1 、EVm2 、E
Cm2 としたとき、これらの2種の有機膜としては、 Egm1 <Egm2 ECm1 >ECm2 E Vm1 <EVm2 という関係が成立するものが選択される。なお、 ECm1 −ECm2 ≦0.4eV EVm2 −EVm1 ≦0.4eV であることが好ましい。
態を示す。2種の有機膜m1 、m2が交互に積層される
ことによって、価電子帯および伝導帯は、浅い井戸型ポ
テンシャルが連続したバンド構造となる。図5と同様
に、第1の電極(図示せず)から第1〜第m−1の有機
膜(図示せず)を通して有機膜m1 に電子が注入される
と、隣接する有機膜m2 との間の低い電子注入障壁の存
在のため、電子は障壁の直前である程度の密度で蓄積す
る。蓄積密度が上昇し障壁を乗り越えることができる電
界が印加されると、電子は有機膜m2 に注入される。有
機膜m2 に注入された電子は隣接する有機膜m1 との間
に障壁がないため、そのまま次の有機膜m1 に注入さ
れ、再び電子の蓄積が起こる。このように連続的に形成
された障壁で次々に蓄積が起き、全体としては電子の空
間電荷層が形成される。一方、第2の電極(図示せず)
から第n〜第m+1の有機膜(図示せず)を通して有機
膜m1に正孔が注入されると、隣接する有機膜m1 との
間の低い正孔注入障壁の存在のため、正孔は障壁の直前
である程度の密度で蓄積する。蓄積密度が上昇し障壁を
乗り越えることができる電界が印加されると、正孔は有
機膜m2 に注入される。有機膜m2 に注入された正孔は
隣接する有機膜m1 との間に障壁がないため、そのまま
次の有機膜m1 に注入され、再び正孔の蓄積が起こる。
このように連続的に形成された障壁で次々に蓄積が起
き、全体としては正孔の空間電荷層が形成される。そし
て、有機膜m1 では電子と正孔との空間電荷層が重なっ
ており、再結合発光が起こる。このときの発光波長はE
gm1 に対応する。
が連続的に形成されているため、見掛上キャリアの移動
度が小さくなり、空間電荷層が形成されてキャリアが効
率よく再結合する。したがって、2種の有機膜m1 、m
2 におけるキャリア移動度は必ずしも低い必要はなく、
キャリア移動度の高いものを用いても差支えない。
す。この素子は、Sm・Au合金からなる第1の電極1
およびITO膜からなる第2の電極5の間に、下記化学
式(1)で示される有機化合物を用いて、結晶構造を有
する電子注入層(EIL)2、アモルファス構造を有す
る発光層(LEL)3、および結晶構造を有する正孔注
入層(HIL)4の3つの領域が形成されている。
た。アルカリ成分を含まないガラス基板6上にスパッタ
法によりITO膜を200nmの厚さに形成する。次い
で、このITO膜の形成された基板をMBE装置内にセ
ットし、10-10 torrの超高真空に真空引きし、
(1)式の有機化合物を0.01nm/secの成膜速
度で成膜する。この際、基板温度40℃で結晶膜を50
nmの厚さに成膜し、基板温度を−30℃に変えてアモ
ルファス膜を20nmの厚さに成膜し、再び基板温度を
40℃に戻して結晶膜を50nmの厚さに成膜する。最
後に、真空蒸着法によりSm・Au合金を100nmの
厚さに形成する。
膜とアモルファス膜とを作製し、TOF法によりキャリ
ア(電子および正孔)の移動度を測定したところ、結晶
膜では約10-4cm2 /V・sec、アモルファス膜で
は約10-10 cm2 /V・secであった。この素子に
15Vの電圧を印加すると、100mA/cm2 の電流
が流れ、波長500nmの青緑色の発光が1000cd
/cm2 の輝度で得られた。
極間に式(1)の有機化合物を用いた膜厚150nmの
アモルファス構造の単一層の有機膜が形成された素子を
作製した。比較例の有機EL素子では、実施例1の素子
と同一の電流密度を得るためには約3倍の動作電圧が必
要であり、発光輝度も低下した。また、比較例の素子で
は短絡の確率が増加し、短絡が生じない場合でも寿命が
大幅に減少した。 (実施例2)
の素子は、上から見てAlからなる第1の電極M1 1、
電子注入層2として下記化学式(2)の有機化合物から
なる第1の有機膜O1 、発光層3として下記化学式
(3)の有機化合物からなる第2の有機膜O2 、正孔注
入層4として下記化学式(4)の有機化合物からなる第
3の有機膜O3 、ITO膜からなる第2の電極M2 5お
よびガラス基板6で構成されている。
アルカリ成分を含まないガラス基板6上にスパッタ法に
よりITO膜を200nmの厚さに形成した。次いで、
このITO膜の形成された基板を高真空蒸着装置にセッ
トし、10-8torrまで真空引きし、基板温度25℃
で式(4)の有機化合物を0.01nm/secの速度
で50nmの厚さに成膜する。次に式(3)の有機化合
物を30nmの厚さに成膜する。さらに式(2)の有機
化合物を50nmの厚さに成膜する。これらの最後に、
真空蒸着法によりAl膜を100nmの厚さに形成す
る。
び正孔)の移動度を測定したところ、第1の有機膜O1
の電子移動度は約10-3cm2 /V・sec、第2の有
機膜O2 の電子移動度は約10-8cm2 /V・sec、
第2の有機膜O2 の正孔移動度は約10-10 cm2 /V
・sec、第3の有機膜O3 の正孔移動度は約10-4c
m2 /V・secであった。
び正孔注入を考慮して、以下に示すように各電極と各有
機膜とのエネルギー準位が最適化されている。ここで、
第1の電極M1 および第2の電極M2 の仕事関数を
EM1、EM2、第1の有機膜O1 についてバンドギャップ
をEg1、価電子帯および伝導帯の真空準位からのエネル
ギー差をEV1、EC1、第2の有機膜O2 についてバンド
ギャップをEg2、価電子帯および伝導帯の真空準位から
のエネルギー差をEV2、EC2、第3の有機膜O3 につい
てバンドギャップをEg3、価電子帯および伝導帯の真空
準位からのエネルギー差をEV3、EC3とする。
す。EM1−EC1≦0.6eV、EC1−EC2≦0.6eV
であり、第1の電極M1 から第1の有機膜O1 を介して
第2の有機膜O2 へ電子が注入されやすい関係になって
いる。同様に、EV3−EM2≦0.6eV、EV2−EV3≦
0.6eVであり、第2の電極M2 から第3の有機膜O
3 を介して第2の有機膜O2 へ正孔が注入されやすい関
係になっている。図11に示すように、この素子におい
ても前述した原理にしたがって発光が起こる。この素子
に10Vの電圧を印加すると、100mA/cm2 の電
流が流れ、波長500nmの青緑色の発光が2000c
d/cm2 の輝度で得られた。 (実施例3)
膜O3 とを結晶化させた有機EL素子を作製した。具体
的には、第1の有機膜O1 および第3の有機膜O3 の成
膜時に、基板温度を50℃に上昇させて膜成長速度を
0.002nm/secに減少させ、ゆっくりと成長さ
せた。
キャリア移動度をTOF法により測定したところ、第1
の有機膜O1 の電子移動度は約100 cm2 /V・se
c、第3の有機膜O3 の正孔移動度は約10-1cm2 /
V・secであった。この素子では、動作電圧を実施例
2の約1/2に低減することができた。 (実施例4)
この素子は、上から見てAlからなる第1の電極M
1 1、電子注入層2として前記化学式(2)の有機化合
物からなる第1の有機膜O1 、下記化学式(5)の有機
化合物からなる有機膜O2131 と下記化学式(6)の有
機化合物からなる有機膜O2232 とが交互に積層された
発光層3、正孔注入層4として前記化学式(4)の有機
化合物からなる第3の有機膜O3 、ITO膜からなる第
2の電極M2 5およびガラス基板6で構成されている。
様にして作製された。発光層3は以下のようにして作製
された。0.01nm/secの膜成長速度で、有機膜
O213−1を3nmの厚さに形成し、次に有機膜O223
−2を3nmの厚さに形成する。これらの工程を5回繰
り返し、さらに有機膜O213−1を3nmの厚さに形成
する。このようにして作製された発光層3は結晶構造を
有する。なお、発光層3を構成する2種の有機膜O213
−1、O223−2に関してはいずれも、電子および正孔
の移動度がともに10-2cm2 /V・sec程度であ
る。
す。発光層を構成する2種の有機膜O21、O22に関し
て、各々のバンドギャップをEg21 、Eg22 とし、各々
の価電子帯、伝導帯の真空準位からのエネルギー差をE
V21 、EC21 、EV22 、EC22 とする。本実施例の素子
では、Eg21 =2.1eV、Eg22 =2.5eV、E
V21=5.8eV、EC21 =3.7eV、EV22 =6.
0eV、EC22 =3.5eVとなっている。すなわち、
発光層のバンドは連続した浅い井戸型ポテンシャル構造
を形成している。また、予めTOF法によりこのような
連続した井戸型ポテンシャル構造を持つ発光層のキャリ
ア(電子および正孔)の移動度を測定したところ、電子
移動度、正孔移動度ともに10-6cm2 /V・secで
あった。図14に示すように、この素子においても前述
した原理にしたがって発光が起こる。この素子に5Vの
電圧を印加すると、50mA/cm2 の電流が流れ、波
長550nmの緑色の発光が3000cd/cm2 の輝
度で得られた。
層が形成された素子を作製した。比較例の有機EL素子
では、実施例4と同一の印加電圧でほぼ同程度の電流が
流れたが、発光輝度が200cd/cm2 と大幅に低下
した。これは、比較例の素子では発光層にキャリアを滞
留させる作用が得られず、キャリアが再結合せずに対向
電極へ流れ去る確率が増えたためである。
率の有機EL素子を提供できる。
すエネルギーバンド図。
る発光層の接合状態を示すエネルギーバンド図。
図。
構成図。
図。
略構成図。
図。
Claims (2)
- 【請求項1】 電子注入用の第1の電極と、正孔注入用
の第2の電極と、これらの電極間に設けられた発光層及
び少なくとも1層のキャリア注入層とを具備した有機E
L素子において、発光層におけるキャリア移動度μLEL
とキャリア注入層におけるキャリア移動度μCIL とが、 μCIL /μLEL >104 の関係を有することを特徴とする有機EL素子。 - 【請求項2】 キャリア注入層におけるキャリア移動度
が μCIL >10-2cm2 /V・sec であることを特徴とする請求項1記載の有機EL素子。
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