JPH06342659A - リチウム電池のカソード材料 - Google Patents
リチウム電池のカソード材料Info
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- JPH06342659A JPH06342659A JP5130472A JP13047293A JPH06342659A JP H06342659 A JPH06342659 A JP H06342659A JP 5130472 A JP5130472 A JP 5130472A JP 13047293 A JP13047293 A JP 13047293A JP H06342659 A JPH06342659 A JP H06342659A
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- lithium
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- lithium battery
- battery
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Conductive Materials (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 リチウムイオンと長期にわたって可逆的に反
応することが可能であり、電解液等に対して化学的に安
定であり、電気抵抗が低い、リチウム電池用の正極活物
質（カソード材料）を提供することである。 【構成】 ペロブスカイト構造の 【外１】 からなることを特徴とする、リチウム電池のカソード材
料を提供する。〔外１〕をリチウム電池のカソード材料
として用い、リチウムイオンを可逆的に、〔外１〕の格
子中へと挿入することができ、〔外１〕の格子から抽出
することができることを、初めて見いだした。
応することが可能であり、電解液等に対して化学的に安
定であり、電気抵抗が低い、リチウム電池用の正極活物
質（カソード材料）を提供することである。 【構成】 ペロブスカイト構造の 【外１】 からなることを特徴とする、リチウム電池のカソード材
料を提供する。〔外１〕をリチウム電池のカソード材料
として用い、リチウムイオンを可逆的に、〔外１〕の格
子中へと挿入することができ、〔外１〕の格子から抽出
することができることを、初めて見いだした。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム電池のカソー
ド材料に関するものである。
ド材料に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】現在まで、多くのリチウム電池が提案さ
れてきている。リチウム一次電池としては、二酸化マン
ガン−リチウム電池、フッ化黒鉛−リチウム電池、塩化
チオニル−リチウム電池等が実用化されている。この形
状としては、単層式構造の偏平形、多層式構造の偏平
形、細形、インサイドアウト構造の円筒形、スパイラル
構造の円筒形、角形等が知られている。
れてきている。リチウム一次電池としては、二酸化マン
ガン−リチウム電池、フッ化黒鉛−リチウム電池、塩化
チオニル−リチウム電池等が実用化されている。この形
状としては、単層式構造の偏平形、多層式構造の偏平
形、細形、インサイドアウト構造の円筒形、スパイラル
構造の円筒形、角形等が知られている。
【０００３】リチウム二次電池においては、常温有機電
解液型リチウム電池、低温高分子電解質リチウム電池、
高温型リチウム電池等が知られている。常温有機電解液
型リチウム電池においては、有機電解液を用いる。この
溶質としては、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＣｌＯ
4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＣＨ3 ＳＯ 3
等が用いられる。この溶媒としては、ジメチルスルホキ
シド、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネー
ト、スルホラン、ガンマ−ブチロラクトン、ガンマ−バ
レロラクトン、１、２−ジエトキシエタン、１、２−ジ
メトキシエタン、２−メチルテトラヒドロフラン、１、
３−ジオキソラン、テトラヒドロフラン、１、２−ジブ
トキシエタン等が用いられる。有機電解液の添加剤とし
ては、クラウンエーテル、ジグライム、ＴＨＦ、ＤＭ
Ｆ、デカリン、パラフィン、ヘキサデカン等を例示でき
る。常温有機電解液型リチウム電池における負極活物質
としては、リチウム金属、Ｌｉ／Ａｌ合金、Ｌｉ／ウッ
ドメタル合金等がある。また、リチウムを可逆的に挿
入、抽出しうるポリアセチレンなどの導電性ポリマーや
各種炭素材料を用いることもできる。電池の構造として
は、コイン型、単３型、ＢＣセル、ボックス型等があ
る。
解液型リチウム電池、低温高分子電解質リチウム電池、
高温型リチウム電池等が知られている。常温有機電解液
型リチウム電池においては、有機電解液を用いる。この
溶質としては、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＣｌＯ
4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＣＨ3 ＳＯ 3
等が用いられる。この溶媒としては、ジメチルスルホキ
シド、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネー
ト、スルホラン、ガンマ−ブチロラクトン、ガンマ−バ
レロラクトン、１、２−ジエトキシエタン、１、２−ジ
メトキシエタン、２−メチルテトラヒドロフラン、１、
３−ジオキソラン、テトラヒドロフラン、１、２−ジブ
トキシエタン等が用いられる。有機電解液の添加剤とし
ては、クラウンエーテル、ジグライム、ＴＨＦ、ＤＭ
Ｆ、デカリン、パラフィン、ヘキサデカン等を例示でき
る。常温有機電解液型リチウム電池における負極活物質
としては、リチウム金属、Ｌｉ／Ａｌ合金、Ｌｉ／ウッ
ドメタル合金等がある。また、リチウムを可逆的に挿
入、抽出しうるポリアセチレンなどの導電性ポリマーや
各種炭素材料を用いることもできる。電池の構造として
は、コイン型、単３型、ＢＣセル、ボックス型等があ
る。
【０００４】低温高分子電解質リチウム電池において
は、電池構造としては、スパイラル構造、積層構造、ロ
ール型等があり、また通常、高分子化合物と電解質塩と
の複合体を用いる。高分子化合物としては、ＰＥＯ、架
橋ＰＥＯ、ＰＭＥＥＰ、ＰＭＳＥＯ、ＰＰＬ、ＰＭＭ
Ａ、ＰＭＯＥＯ、ＰＶＤＦ等がある。電解質塩として
は、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 等がある。
は、電池構造としては、スパイラル構造、積層構造、ロ
ール型等があり、また通常、高分子化合物と電解質塩と
の複合体を用いる。高分子化合物としては、ＰＥＯ、架
橋ＰＥＯ、ＰＭＥＥＰ、ＰＭＳＥＯ、ＰＰＬ、ＰＭＭ
Ａ、ＰＭＯＥＯ、ＰＶＤＦ等がある。電解質塩として
は、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 等がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】ここで、リチウム電
池、特にリチウム二次電池の電圧及び容量は、正極活物
質（カソード材料）の選択によって決まる。具体的に
は、こうした正極活物質には、次の性質が要求される。
リチウムイオンと長期にわたって可逆的に反応するこ
と。電解液等に溶けないこと。電解質に対して化学的に
安定であること。高い電気伝導性を有すること。しか
し、これらの性質を併せ持つ化合物は少ないのが実情で
ある。最近、ＬｉｘＣＯ2 、ＬｉｘＮｉＯ2 等の材料が
使用されているが、電気伝導度が低く、カーボンブラッ
ク等の導電性物質を助剤として混合し、電気伝導度を向
上させる必要がある。
池、特にリチウム二次電池の電圧及び容量は、正極活物
質（カソード材料）の選択によって決まる。具体的に
は、こうした正極活物質には、次の性質が要求される。
リチウムイオンと長期にわたって可逆的に反応するこ
と。電解液等に溶けないこと。電解質に対して化学的に
安定であること。高い電気伝導性を有すること。しか
し、これらの性質を併せ持つ化合物は少ないのが実情で
ある。最近、ＬｉｘＣＯ2 、ＬｉｘＮｉＯ2 等の材料が
使用されているが、電気伝導度が低く、カーボンブラッ
ク等の導電性物質を助剤として混合し、電気伝導度を向
上させる必要がある。
【０００６】本発明の課題は、リチウムイオンと長期に
わたって可逆的に反応することが可能であり、電解液等
に対して化学的に安定であるような、リチウム電池用の
高導電性正極活物質（カソード材料）を提供することで
ある。
わたって可逆的に反応することが可能であり、電解液等
に対して化学的に安定であるような、リチウム電池用の
高導電性正極活物質（カソード材料）を提供することで
ある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、ペロブスカイ
ト構造の〔外１〕を含むことを特徴とする、リチウム電
池のカソード材料に係るものである。
ト構造の〔外１〕を含むことを特徴とする、リチウム電
池のカソード材料に係るものである。
【０００８】
【作用】ＳｒＶＯ3 は、Ｓｒn+1 Ｖn Ｏ3n+1の系に含ま
れる層状ペロブスカイト化合物の１種である。空位のｄ
ε−バンドへと電子が導入されることから、この化合物
は、金属的な挙動を示す。ここで、「ＳｒＶＯ3 」は、
いわゆるＡＢＯ3 型ペロブスカイト構造のセラミックス
を表記する際の、慣習的な表記法である。むろん、酸素
原子部位で酸素原子の欠損又は過剰があることが通常で
ある。このため、セラミックス業界の技術者の間では、
一般に「〔外１〕」とも表記されている。このδの数
は、実際は（０．３）−（−０．０２）である。かかる
ＳｒＶＯ3 （〔外１〕）ペロブスカイト構造体自体は、
公知の化学物質である。
れる層状ペロブスカイト化合物の１種である。空位のｄ
ε−バンドへと電子が導入されることから、この化合物
は、金属的な挙動を示す。ここで、「ＳｒＶＯ3 」は、
いわゆるＡＢＯ3 型ペロブスカイト構造のセラミックス
を表記する際の、慣習的な表記法である。むろん、酸素
原子部位で酸素原子の欠損又は過剰があることが通常で
ある。このため、セラミックス業界の技術者の間では、
一般に「〔外１〕」とも表記されている。このδの数
は、実際は（０．３）−（−０．０２）である。かかる
ＳｒＶＯ3 （〔外１〕）ペロブスカイト構造体自体は、
公知の化学物質である。
【０００９】本発明者は、〔外１〕をリチウム電池のカ
ソード材料として用い、リチウムイオンを可逆的に、
〔外１〕の格子中へと挿入することができ、〔外１〕の
格子から抽出することができることを、初めて見いだし
た。また、〔外１〕にリチウムを挿入した後も、格子定
数の変化は小さく、電気抵抗は多少上昇するものの、未
だ金属性が保持されることを確認した。また、この電池
が、比較的高い電流密度で放電しうることも確認した。
これらの知見より、リチウム電池のカソード材料とし
て、この〔外１〕セラミックスを使用できることが、本
発明者によって明らかにされた。
ソード材料として用い、リチウムイオンを可逆的に、
〔外１〕の格子中へと挿入することができ、〔外１〕の
格子から抽出することができることを、初めて見いだし
た。また、〔外１〕にリチウムを挿入した後も、格子定
数の変化は小さく、電気抵抗は多少上昇するものの、未
だ金属性が保持されることを確認した。また、この電池
が、比較的高い電流密度で放電しうることも確認した。
これらの知見より、リチウム電池のカソード材料とし
て、この〔外１〕セラミックスを使用できることが、本
発明者によって明らかにされた。
【００１０】
【実施例】以下、具体的な実験結果について述べる。電
池Ｌｉ／１Ｍ ＬｉＣｌＯ4 ＰＣ中／〔外１〕を試作
した。ここで、リチウム金属が負極活物質であり、〔外
１〕が正極活物質であり、１Ｍ ＬｉＣｌＯ 4 ／ＰＣ
（ポリカーボネート）が有機電解液である。
池Ｌｉ／１Ｍ ＬｉＣｌＯ4 ＰＣ中／〔外１〕を試作
した。ここで、リチウム金属が負極活物質であり、〔外
１〕が正極活物質であり、１Ｍ ＬｉＣｌＯ 4 ／ＰＣ
（ポリカーボネート）が有機電解液である。
【００１１】この電池を用いて、リチウムイオンを電気
化学的に〔外１〕中へと挿入した。〔外１〕からなるセ
ラミックスペレットを、電池のカソードとして用いた。
ただし、化学拡散係数及び電量滴定曲線を測定する実験
においては、〔外１〕及び３重量％のテフロン粉末から
なるシートを、カソードとして使用した。本試料中のリ
チウム含有量は、電量滴定によって調整し、ＩＣＰ法
（誘導結合プラズマ分光法）によってチェックした。化
学拡散係数は、ＧＩＴＴによって測定した。
化学的に〔外１〕中へと挿入した。〔外１〕からなるセ
ラミックスペレットを、電池のカソードとして用いた。
ただし、化学拡散係数及び電量滴定曲線を測定する実験
においては、〔外１〕及び３重量％のテフロン粉末から
なるシートを、カソードとして使用した。本試料中のリ
チウム含有量は、電量滴定によって調整し、ＩＣＰ法
（誘導結合プラズマ分光法）によってチェックした。化
学拡散係数は、ＧＩＴＴによって測定した。
【００１２】図１に、０．８Ｖと３．５Ｖとの間におけ
る、電池Ｌｉ／１Ｍ ＬｉＣｌＯ4ＰＣ中／〔外１〕の
サイクリックボルタノグラムを示す。図１によって示さ
れるように、リチウムイオンを可逆的に、〔外１〕の格
子中へと挿入することができ、〔外１〕の格子から抽出
することができる。
る、電池Ｌｉ／１Ｍ ＬｉＣｌＯ4ＰＣ中／〔外１〕の
サイクリックボルタノグラムを示す。図１によって示さ
れるように、リチウムイオンを可逆的に、〔外１〕の格
子中へと挿入することができ、〔外１〕の格子から抽出
することができる。
【００１３】図２の電量滴定曲線において、横軸はリチ
ウムの挿入量（ｘ）であり、縦軸は、電池のＯＣＶ（開
放端電圧）である。むろん、図２の横軸に表記した（Ｌ
ｉx〔外１〕）とは、〔外１〕にリチウムが挿入されて
いる状態の組成式である。図２の電量滴定曲線から判る
ように、この電池のＯＣＶは、純粋な〔外１〕（ｘ＝
０）に対する３．０Ｖから、リチウム含有量ｘ＝０．１
に対する約１．５Ｖまで減少する。これに続いて更にリ
チウムの量（ｘ）が増えると、１．５Ｖのプラトー（高
原状態）がある。
ウムの挿入量（ｘ）であり、縦軸は、電池のＯＣＶ（開
放端電圧）である。むろん、図２の横軸に表記した（Ｌ
ｉx〔外１〕）とは、〔外１〕にリチウムが挿入されて
いる状態の組成式である。図２の電量滴定曲線から判る
ように、この電池のＯＣＶは、純粋な〔外１〕（ｘ＝
０）に対する３．０Ｖから、リチウム含有量ｘ＝０．１
に対する約１．５Ｖまで減少する。これに続いて更にリ
チウムの量（ｘ）が増えると、１．５Ｖのプラトー（高
原状態）がある。
【００１４】この化学拡散係数は、５．１９×１０-8ｃ
ｍ2 ／ｓのオーダーである。この試料は未だ金属性であ
るが、それらの抵抗値は、リチウムイオンの挿入によっ
て、増大する。格子中のＬｉ+ によって、Ｖ3+の発生が
引き起こされることを、ＥＳＣＡで確認した。
ｍ2 ／ｓのオーダーである。この試料は未だ金属性であ
るが、それらの抵抗値は、リチウムイオンの挿入によっ
て、増大する。格子中のＬｉ+ によって、Ｖ3+の発生が
引き起こされることを、ＥＳＣＡで確認した。
【００１５】リチウムイオンを挿入した試料の格子定数
を、Ｘ線粉末回折法によって測定した。この試料の抵抗
値を、四端子法によって測定した。この放電特性は、試
作電池を用いて測定した。
を、Ｘ線粉末回折法によって測定した。この試料の抵抗
値を、四端子法によって測定した。この放電特性は、試
作電池を用いて測定した。
【００１６】図３は、〔外１〕へのリチウムの挿入量
（Ｌｉx 〔外１〕におけるリチウムの含有量）（ｘ）
と、リチウムイオンを挿入した試料の格子定数（ａ／ｎ
ｍ）との関係を示すグラフである。リチウムイオンを挿
入した後には、図３に示すように、格子が僅かに膨張し
た（ａが大きくなった）が、導電性は未だ金属性であ
る。
（Ｌｉx 〔外１〕におけるリチウムの含有量）（ｘ）
と、リチウムイオンを挿入した試料の格子定数（ａ／ｎ
ｍ）との関係を示すグラフである。リチウムイオンを挿
入した後には、図３に示すように、格子が僅かに膨張し
た（ａが大きくなった）が、導電性は未だ金属性であ
る。
【００１７】即ち、Ｌｉx 〔外１〕の室温での抵抗値
は、ｘ＝０の場合の１．１５ｍΩ・ｃｍから、ｘ＝０．
０８の場合の６．８ ｍΩ・ｃｍへと、僅かに上昇する
が、未だ金属性であり、カソード材料として適格であ
る。図４は、この試作電池の放電曲線を示すグラフであ
る。この試作電池は、１２５μＡ／ｃｍ2 のような、比
較的高い電流密度で放電しうる。
は、ｘ＝０の場合の１．１５ｍΩ・ｃｍから、ｘ＝０．
０８の場合の６．８ ｍΩ・ｃｍへと、僅かに上昇する
が、未だ金属性であり、カソード材料として適格であ
る。図４は、この試作電池の放電曲線を示すグラフであ
る。この試作電池は、１２５μＡ／ｃｍ2 のような、比
較的高い電流密度で放電しうる。
【００１８】
【発明の効果】以上述べたように、〔外１〕をリチウム
電池のカソード材料として用いると、リチウムイオンを
可逆的に、〔外１〕の格子中へと挿入することができ、
〔外１〕の格子から抽出することができる。従って、リ
チウム電池のカソード材料として、この〔外１〕セラミ
ックスを使用できる。しかも、この〔外１〕セラミック
スはペロブスカイト構造体であり、極めて高い化学的安
定性及び導電性を有する。
電池のカソード材料として用いると、リチウムイオンを
可逆的に、〔外１〕の格子中へと挿入することができ、
〔外１〕の格子から抽出することができる。従って、リ
チウム電池のカソード材料として、この〔外１〕セラミ
ックスを使用できる。しかも、この〔外１〕セラミック
スはペロブスカイト構造体であり、極めて高い化学的安
定性及び導電性を有する。
【図１】ＰＣ（プロピレンカーボネート）中のＬｉＣｌ
Ｏ4 ／〔外１〕のサイクリックボルタノグラムである。
Ｏ4 ／〔外１〕のサイクリックボルタノグラムである。
【図２】電量滴定曲線である。
【図３】リチウム含有量（ｘ）と格子定数（ａ／ｎｍ）
との関係を示すグラフである。
との関係を示すグラフである。
【図４】試作電池の放電曲線を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 鹿野 昌弘 神奈川県横浜市緑区長津田３丁目24−34 松美荘203 (72)発明者 伊藤 満 神奈川県横浜市緑区桜台33−７ 桜台コー トビレッジ１−11 (72)発明者 中村 哲朗 神奈川県横浜市緑区藤が丘２−41−21 藤 が丘宿舎403
Claims (1)
- 【請求項１】 ペロブスカイト構造の 【外１】 を含むことを特徴とする、リチウム電池のカソード材
料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5130472A JPH06342659A (ja) | 1993-06-01 | 1993-06-01 | リチウム電池のカソード材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5130472A JPH06342659A (ja) | 1993-06-01 | 1993-06-01 | リチウム電池のカソード材料 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06342659A true JPH06342659A (ja) | 1994-12-13 |
Family
ID=15035065
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5130472A Withdrawn JPH06342659A (ja) | 1993-06-01 | 1993-06-01 | リチウム電池のカソード材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06342659A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0474261A2 (en) * | 1987-11-25 | 1992-03-11 | Meiji Seika Kaisha Ltd. | Production of gelatin jelly confections |
| JP2017206406A (ja) * | 2016-05-18 | 2017-11-24 | 株式会社村田製作所 | 導電性磁器組成物、導電部材、及びセラミック電子部品 |
-
1993
- 1993-06-01 JP JP5130472A patent/JPH06342659A/ja not_active Withdrawn
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0474261A2 (en) * | 1987-11-25 | 1992-03-11 | Meiji Seika Kaisha Ltd. | Production of gelatin jelly confections |
| JP2017206406A (ja) * | 2016-05-18 | 2017-11-24 | 株式会社村田製作所 | 導電性磁器組成物、導電部材、及びセラミック電子部品 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Application deemed to be withdrawn because no request for examination was validly filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20000801 |