JPH06306356A - 被覆蛍光体の製造方法 - Google Patents
被覆蛍光体の製造方法Info
- Publication number
- JPH06306356A JPH06306356A JP12071593A JP12071593A JPH06306356A JP H06306356 A JPH06306356 A JP H06306356A JP 12071593 A JP12071593 A JP 12071593A JP 12071593 A JP12071593 A JP 12071593A JP H06306356 A JPH06306356 A JP H06306356A
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- Japan
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- silica
- film
- silica film
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 水酸基の含有量が少なくて遮水性に優れるシ
リカコーティング膜を蛍光体の熱等による劣化を防止し
つつ形成できて、輝度や発光寿命、ないしその維持性に
優れる被覆蛍光体を得ること。 【構成】 蛍光体の粉末（１）を被覆する水酸基含有の
シリカ膜（２）中に、一般式：ＦnＳiＲ4-n（ただし、
Ｒはアルキル基又はアルコキシ基、ｎは１〜３の整数で
ある。）で表されるフッ素含有有機シランを拡散させて
シリカ膜と低温で脱水縮合反応させる被覆蛍光体の製造
方法。 【効果】 フッ素による撥水性を有する緻密なシリカコ
ーティング膜を形成できて水分劣化が生じにくいシリカ
被覆蛍光体が得られる。
リカコーティング膜を蛍光体の熱等による劣化を防止し
つつ形成できて、輝度や発光寿命、ないしその維持性に
優れる被覆蛍光体を得ること。 【構成】 蛍光体の粉末（１）を被覆する水酸基含有の
シリカ膜（２）中に、一般式：ＦnＳiＲ4-n（ただし、
Ｒはアルキル基又はアルコキシ基、ｎは１〜３の整数で
ある。）で表されるフッ素含有有機シランを拡散させて
シリカ膜と低温で脱水縮合反応させる被覆蛍光体の製造
方法。 【効果】 フッ素による撥水性を有する緻密なシリカコ
ーティング膜を形成できて水分劣化が生じにくいシリカ
被覆蛍光体が得られる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、蛍光体の劣化を防止し
た被覆蛍光体の製造方法に関し、得られた被覆蛍光体は
輝度や発光寿命、その維持性に優れて照明装置や表示装
置等の発光型装置などに好ましく用いうる。
た被覆蛍光体の製造方法に関し、得られた被覆蛍光体は
輝度や発光寿命、その維持性に優れて照明装置や表示装
置等の発光型装置などに好ましく用いうる。
【０００２】
【従来の技術】従来、蛍光ランプやＥＬ発光体等の照明
装置、電子装置用観察スクリーン等の表示装置などにお
ける発光部の形成に用いる蛍光体は、水分で劣化して発
光力や輝度が低下することからシリカ膜で被覆する対策
が採られており、かかる被覆蛍光体の製造方法としてＣ
ＶＤ方式やゾル・ゲル方式でシリカコーティング膜を形
成する方法が知られていた（特開昭６１−２３６７８号
公報）。
装置、電子装置用観察スクリーン等の表示装置などにお
ける発光部の形成に用いる蛍光体は、水分で劣化して発
光力や輝度が低下することからシリカ膜で被覆する対策
が採られており、かかる被覆蛍光体の製造方法としてＣ
ＶＤ方式やゾル・ゲル方式でシリカコーティング膜を形
成する方法が知られていた（特開昭６１−２３６７８号
公報）。
【０００３】しかしながら、シリカコーティング膜形成
時の加熱温度を高くすると蛍光体が熱劣化してコーティ
ング膜で被覆する前よりも輝度等が低下し、劣化速度も
速くなって寿命がより短縮化される問題点があった。一
方、蛍光体の熱劣化防止のため２００〜４００℃でシリ
カコーティング膜を形成すると遮水性に劣るためか水分
で劣化しやすい被覆蛍光体となる問題点があった。
時の加熱温度を高くすると蛍光体が熱劣化してコーティ
ング膜で被覆する前よりも輝度等が低下し、劣化速度も
速くなって寿命がより短縮化される問題点があった。一
方、蛍光体の熱劣化防止のため２００〜４００℃でシリ
カコーティング膜を形成すると遮水性に劣るためか水分
で劣化しやすい被覆蛍光体となる問題点があった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、前記低温形
成のシリカコーティング膜にあっては水酸基の含有量が
多くて水分が浸透しやすくそのため遮水性に乏しいこと
を究明して得た知見をもとに、水酸基の含有量が少なく
て遮水性に優れるシリカコーティング膜を蛍光体の熱等
による劣化を防止しつつ形成できて、輝度や発光寿命、
ないしその維持性に優れる被覆蛍光体が得られる製造方
法の開発を課題とする。
成のシリカコーティング膜にあっては水酸基の含有量が
多くて水分が浸透しやすくそのため遮水性に乏しいこと
を究明して得た知見をもとに、水酸基の含有量が少なく
て遮水性に優れるシリカコーティング膜を蛍光体の熱等
による劣化を防止しつつ形成できて、輝度や発光寿命、
ないしその維持性に優れる被覆蛍光体が得られる製造方
法の開発を課題とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、蛍光体の粉末
を被覆する水酸基含有のシリカ膜中に、一般式：ＦnＳi
Ｒ4-n（ただし、Ｒはアルキル基又はアルコキシ基、ｎ
は１〜３の整数である。）で表されるフッ素含有有機シ
ランを拡散させてシリカ膜と低温で脱水縮合反応させる
ことを特徴とする被覆蛍光体の製造方法を提供するもの
である。
を被覆する水酸基含有のシリカ膜中に、一般式：ＦnＳi
Ｒ4-n（ただし、Ｒはアルキル基又はアルコキシ基、ｎ
は１〜３の整数である。）で表されるフッ素含有有機シ
ランを拡散させてシリカ膜と低温で脱水縮合反応させる
ことを特徴とする被覆蛍光体の製造方法を提供するもの
である。
【０００６】
【作用】前記一般式で表されるフッ素含有有機シランを
水酸基含有のシリカ膜中に拡散させることにより、その
フッ素含有有機シランがシリカ膜中の水酸基を介し室温
等の低温で脱水縮合反応してシリカ膜中の水酸基を消費
除去し、かつシリカ膜の縮合反応を促進して緻密なシリ
カ膜に改質する。しかもフッ素含有のシリカ膜に改質し
て撥水性に優れるシリカ膜を形成する。
水酸基含有のシリカ膜中に拡散させることにより、その
フッ素含有有機シランがシリカ膜中の水酸基を介し室温
等の低温で脱水縮合反応してシリカ膜中の水酸基を消費
除去し、かつシリカ膜の縮合反応を促進して緻密なシリ
カ膜に改質する。しかもフッ素含有のシリカ膜に改質し
て撥水性に優れるシリカ膜を形成する。
【０００７】前記の結果、蛍光体の粉末を熱劣化させる
ことなく遮水性に優れるシリカコーティング膜を形成で
き、水分劣化が生じにくくて輝度や発光寿命、ないしそ
の維持性に優れる被覆蛍光体を得ることができる。
ことなく遮水性に優れるシリカコーティング膜を形成で
き、水分劣化が生じにくくて輝度や発光寿命、ないしそ
の維持性に優れる被覆蛍光体を得ることができる。
【０００８】
【実施例】本発明の製造方法は、一般式：ＦnＳiＲ4-n
（ただし、Ｒはアルキル基又はアルコキシ基、ｎは１〜
３の整数である。）で表されるフッ素含有有機シランを
蛍光体粉末を被覆する水酸基含有のシリカ膜中に拡散さ
せてそのシリカ膜と低温で脱水縮合反応させることによ
り被覆蛍光体を得るものである。
（ただし、Ｒはアルキル基又はアルコキシ基、ｎは１〜
３の整数である。）で表されるフッ素含有有機シランを
蛍光体粉末を被覆する水酸基含有のシリカ膜中に拡散さ
せてそのシリカ膜と低温で脱水縮合反応させることによ
り被覆蛍光体を得るものである。
【０００９】本発明において用いられるフッ素含有有機
シランは、水分ないし水酸基との反応を介して脱水縮合
の反応機構を示すものであればよい。一般には、有機基
（Ｒ）に基づく反応生成物がシリカ膜中に残存しないこ
とが好ましいことから、前記一般式におけるＲがメチル
基、エチル基、プロピル基、ブチル基の如きアルキル
基、又はメトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブト
キシ基の如きアルコキシ基であるものなどが用いられ
る。
シランは、水分ないし水酸基との反応を介して脱水縮合
の反応機構を示すものであればよい。一般には、有機基
（Ｒ）に基づく反応生成物がシリカ膜中に残存しないこ
とが好ましいことから、前記一般式におけるＲがメチル
基、エチル基、プロピル基、ブチル基の如きアルキル
基、又はメトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブト
キシ基の如きアルコキシ基であるものなどが用いられ
る。
【００１０】フッ素含有有機シランのシリカ膜中への拡
散は、適宜な方式で行ってよい。一般にはフッ素含有有
機シランの気流を、必要に応じヘリウムやアルゴン等の
不活性ガスを介しシリカ膜に対して供給する方式が採ら
れるが、液状のフッ素含有有機シランにシリカ膜で被覆
した蛍光体粉末を浸漬してもよい。
散は、適宜な方式で行ってよい。一般にはフッ素含有有
機シランの気流を、必要に応じヘリウムやアルゴン等の
不活性ガスを介しシリカ膜に対して供給する方式が採ら
れるが、液状のフッ素含有有機シランにシリカ膜で被覆
した蛍光体粉末を浸漬してもよい。
【００１１】シリカ膜中に拡散させたフッ素含有有機シ
ランの脱水縮合反応に際しては、蛍光体粉末が熱劣化し
ない温度、一般には２００〜４００℃に加熱してもよい
が、好ましい方式は室温等の低温での反応である。
ランの脱水縮合反応に際しては、蛍光体粉末が熱劣化し
ない温度、一般には２００〜４００℃に加熱してもよい
が、好ましい方式は室温等の低温での反応である。
【００１２】本発明においてフッ素含有有機シランで処
理する対象の、蛍光体粉末を被覆する水酸基含有のシリ
カ膜については特に限定はない。ちなみにＳiＯ2のほ
か、例えばＴiＯ2−ＳiＯ2、ＺrＯ2−ＳiＯ2などの複合
形態で形成されたものであってもよい。
理する対象の、蛍光体粉末を被覆する水酸基含有のシリ
カ膜については特に限定はない。ちなみにＳiＯ2のほ
か、例えばＴiＯ2−ＳiＯ2、ＺrＯ2−ＳiＯ2などの複合
形態で形成されたものであってもよい。
【００１３】従って前記のシリカ膜は、適宜な方式で形
成したものであってよい。一般には、４００℃以下での
低温ＣＶＤ方式、減圧ＣＶＤ方式、プラズマＣＶＤ方
式、低温ゾル・ゲル方式などの水酸基を含有しやすい方
式で形成されたシリカ膜が対象とされる。処理対象のシ
リカ膜の厚さは、通例３０μm以下、就中１０nm〜１μm
程度であるが、これに限定されない。
成したものであってよい。一般には、４００℃以下での
低温ＣＶＤ方式、減圧ＣＶＤ方式、プラズマＣＶＤ方
式、低温ゾル・ゲル方式などの水酸基を含有しやすい方
式で形成されたシリカ膜が対象とされる。処理対象のシ
リカ膜の厚さは、通例３０μm以下、就中１０nm〜１μm
程度であるが、これに限定されない。
【００１４】シリカ膜で被覆された蛍光体粉末そのもの
については特に限定はない。一般には、硫化亜鉛や硫化
カドミウム亜鉛を銅、マンガン、アルミニウム、銀、塩
素、ホウ素等で活性化したものや、希土類賦活酸化イッ
トリウム等の酸化物などからなる。蛍光体粉末の粒径は
任意であるが、平均粒径に基づき１μm以上、就中５〜
５０μmが一般的である。
については特に限定はない。一般には、硫化亜鉛や硫化
カドミウム亜鉛を銅、マンガン、アルミニウム、銀、塩
素、ホウ素等で活性化したものや、希土類賦活酸化イッ
トリウム等の酸化物などからなる。蛍光体粉末の粒径は
任意であるが、平均粒径に基づき１μm以上、就中５〜
５０μmが一般的である。
【００１５】本発明において用いる、水酸基含有のシリ
カ膜で被覆された蛍光体粉末は、図１に例示の如くシリ
カ膜のみで被覆されたものであってもよいし、図２に例
示の如くシリカ膜の内部に１層又は２層以上の他のコー
ティング膜を有するものであってもよい。図中の１が蛍
光体粉末、２がシリカ膜，３が他のコーティング膜であ
る。
カ膜で被覆された蛍光体粉末は、図１に例示の如くシリ
カ膜のみで被覆されたものであってもよいし、図２に例
示の如くシリカ膜の内部に１層又は２層以上の他のコー
ティング膜を有するものであってもよい。図中の１が蛍
光体粉末、２がシリカ膜，３が他のコーティング膜であ
る。
【００１６】前記したシリカ膜以外のコーティング膜の
種類は任意であるが、輝度の向上に有効なものとしては
高誘電体からなるコーティング膜などがあげられる。そ
の高誘電体の例としては、Ｔa2Ｏ5、Ａl2Ｏ3、ＺrＯ2、
ＴiＯ2、ＢaＴiＯ3、ＰbＴiＯ3、ＰＺＴ（ＰbＺrＯ3と
ＰbＴiＯ3の固溶体）、ＰＬＺＴ（ＰＺＴのＬa添加
物）、ＳrＴiＯ3等の高誘電率で透光性の金属酸化物系
化合物などがあげられる。
種類は任意であるが、輝度の向上に有効なものとしては
高誘電体からなるコーティング膜などがあげられる。そ
の高誘電体の例としては、Ｔa2Ｏ5、Ａl2Ｏ3、ＺrＯ2、
ＴiＯ2、ＢaＴiＯ3、ＰbＴiＯ3、ＰＺＴ（ＰbＺrＯ3と
ＰbＴiＯ3の固溶体）、ＰＬＺＴ（ＰＺＴのＬa添加
物）、ＳrＴiＯ3等の高誘電率で透光性の金属酸化物系
化合物などがあげられる。
【００１７】前記の高誘電体層をシリカ膜の内部に有す
る被覆構造は、低電圧で高電界を形成できて蛍光体を高
輝度に発光させることができ、かつ蛍光体の発光特性を
低下させることなく耐水性を付与できて発光特性が低下
しにくい被覆蛍光体とすることができる利点を有してい
る。なお各被覆膜の厚さは３０μm以下、就中１０nm〜
１μmが一般である。
る被覆構造は、低電圧で高電界を形成できて蛍光体を高
輝度に発光させることができ、かつ蛍光体の発光特性を
低下させることなく耐水性を付与できて発光特性が低下
しにくい被覆蛍光体とすることができる利点を有してい
る。なお各被覆膜の厚さは３０μm以下、就中１０nm〜
１μmが一般である。
【００１８】実施例１ 厚さ０．２μmのシリカ膜でコーティングした平均粒径
２０μmのＺnＳ（比較例２）に、ＦＳi（ＯＣ2Ｈ5）3を
５０℃に加温しつつ発生させた蒸気としてアルゴンガス
と共に供給する処理を室温で６０分間続けてシリカ膜を
処理した。
２０μmのＺnＳ（比較例２）に、ＦＳi（ＯＣ2Ｈ5）3を
５０℃に加温しつつ発生させた蒸気としてアルゴンガス
と共に供給する処理を室温で６０分間続けてシリカ膜を
処理した。
【００１９】比較例１ 平均粒径２０μmのＺnＳをそのまま用いた。
【００２０】比較例２ 室温（２５℃）及び５Ｔｏｏｒの条件にて、減圧反応管
内に設けたガラスフィルター上に平均粒径２０μmのＺn
Ｓを２０ｇ保持し、それにＳi（ＯＣ2Ｈ5）4を５０℃に
加温して発生された原料ガスをアルゴンガス（７３cc／
分）と共に反応管下部よりＺnＳ部に供給して流動層と
すると共に、反応管の上部より酸素ガスを５０Ｗ、１
３．５６ＭＨzの高周波を印加した高周波コイル域に１
５０cc／分の速度で供給してプラズマ化し、発生した酸
素ラジカル、ないし酸素プラズマを流動層化したＺnＳ
部に供給する操作を約３時間続けて厚さ０．２μmのシ
リカ膜でコーティングされたＺnＳを得た。
内に設けたガラスフィルター上に平均粒径２０μmのＺn
Ｓを２０ｇ保持し、それにＳi（ＯＣ2Ｈ5）4を５０℃に
加温して発生された原料ガスをアルゴンガス（７３cc／
分）と共に反応管下部よりＺnＳ部に供給して流動層と
すると共に、反応管の上部より酸素ガスを５０Ｗ、１
３．５６ＭＨzの高周波を印加した高周波コイル域に１
５０cc／分の速度で供給してプラズマ化し、発生した酸
素ラジカル、ないし酸素プラズマを流動層化したＺnＳ
部に供給する操作を約３時間続けて厚さ０．２μmのシ
リカ膜でコーティングされたＺnＳを得た。
【００２１】評価試験 Ｓi-ＯＨ吸収 実施例１又は比較例２で得た被覆ＺnＳの赤外吸収スペ
クトルを調べ、Ｓi-ＯＨに基づく吸収スペクトルを調べ
た。
クトルを調べ、Ｓi-ＯＨに基づく吸収スペクトルを調べ
た。
【００２２】輝度特性 厚さ５０μmのポリエステルフィルムからなるベース基
板の片面に、銀粉含有の樹脂ペーストを部分塗布して幅
２mmの集電帯を形成後、ＩＴＯを分散含有させたフッ化
ビニリデン系共重合体の酢酸セロソルブ溶液からなる透
明導電塗料を塗布して厚さ約５μmの透明電極層（７０
０Ω／□）を形成し、その上にリード電極を付設後、実
施例１又は比較例１，２で得た（シリカ被覆）ＺnＳを
分散含有するフッ化ビニリデン系共重合体の酢酸セロソ
ルブ溶液を塗布して厚さ約５０μmの発光層を形成し
た。
板の片面に、銀粉含有の樹脂ペーストを部分塗布して幅
２mmの集電帯を形成後、ＩＴＯを分散含有させたフッ化
ビニリデン系共重合体の酢酸セロソルブ溶液からなる透
明導電塗料を塗布して厚さ約５μmの透明電極層（７０
０Ω／□）を形成し、その上にリード電極を付設後、実
施例１又は比較例１，２で得た（シリカ被覆）ＺnＳを
分散含有するフッ化ビニリデン系共重合体の酢酸セロソ
ルブ溶液を塗布して厚さ約５０μmの発光層を形成し
た。
【００２３】他方、前記と同じ材質のベース基板の片面
に銀粉含有の導電性塗料を塗布して厚さ約５μmの背面
電極層を形成してリード電極を付設し、前記で得たベー
ス基板と共にその層付設側を内側にして、チタン酸バリ
ウム含有のフッ化ビニリデン系共重合体の酢酸セロソル
ブ溶液からなる厚さ約３０μmの塗布層（絶縁層を兼ね
る接着層）を介して接着し、その接合体の上下に厚さ１
００μmのポリエステルフィルム（ＰＥＴ）又はポリク
ロロトリフルオロエチレンフィルム（ＰＣＴＦＥ）を配
置し、その周縁を接着して密封構造としＥＬ発光体を得
た。
に銀粉含有の導電性塗料を塗布して厚さ約５μmの背面
電極層を形成してリード電極を付設し、前記で得たベー
ス基板と共にその層付設側を内側にして、チタン酸バリ
ウム含有のフッ化ビニリデン系共重合体の酢酸セロソル
ブ溶液からなる厚さ約３０μmの塗布層（絶縁層を兼ね
る接着層）を介して接着し、その接合体の上下に厚さ１
００μmのポリエステルフィルム（ＰＥＴ）又はポリク
ロロトリフルオロエチレンフィルム（ＰＣＴＦＥ）を配
置し、その周縁を接着して密封構造としＥＬ発光体を得
た。
【００２４】前記のＥＬ発光体の初期輝度（駆動電圧：
１００Ｖ）を測定後、それを４０℃、９０％ＲＨの雰囲
気下、かつ１００Ｖ、４００Hzによる駆動状態下に放置
し輝度が初期輝度の半分となる半減期を調べた。
１００Ｖ）を測定後、それを４０℃、９０％ＲＨの雰囲
気下、かつ１００Ｖ、４００Hzによる駆動状態下に放置
し輝度が初期輝度の半分となる半減期を調べた。
【００２５】前記の結果を表１に示した。なお輝度特性
は、実施例１の場合を１００としてその相対割合を示し
た。
は、実施例１の場合を１００としてその相対割合を示し
た。
【表１】
【００２６】上記の結果より、本発明による被覆蛍光体
によれば、湿度に対する耐久性に優れるＥＬ発光体を形
成できてポリクロロトリフルオロエチレンフィルムの如
き水分を透過させにくい封止フィルムの必要を回避で
き、取扱いが容易なポリエステルフィルム等の汎用フィ
ルムで充分に保護できることがわかる。
によれば、湿度に対する耐久性に優れるＥＬ発光体を形
成できてポリクロロトリフルオロエチレンフィルムの如
き水分を透過させにくい封止フィルムの必要を回避で
き、取扱いが容易なポリエステルフィルム等の汎用フィ
ルムで充分に保護できることがわかる。
【００２７】
【発明の効果】本発明によれば、蛍光体粉末を熱劣化さ
せることなくシリカコーティング膜中の水酸基を除去で
き、かつフッ素による撥水性を有する緻密で遮水性に優
れるシリカコーティング膜を形成できて水分劣化が生じ
にくく、輝度や発光寿命、ないしその維持性に優れるシ
リカ被覆蛍光体を得ることができる。
せることなくシリカコーティング膜中の水酸基を除去で
き、かつフッ素による撥水性を有する緻密で遮水性に優
れるシリカコーティング膜を形成できて水分劣化が生じ
にくく、輝度や発光寿命、ないしその維持性に優れるシ
リカ被覆蛍光体を得ることができる。
【図１】被覆蛍光体の拡大断面図。
【図２】他の被覆蛍光体の拡大断面図。
１：蛍光体粉末 ２：シリカ膜 ３：他のコーティング膜
Claims (1)
- 【請求項１】 蛍光体の粉末を被覆する水酸基含有のシ
リカ膜中に、一般式：ＦnＳiＲ4-n（ただし、Ｒはアル
キル基又はアルコキシ基、ｎは１〜３の整数である。）
で表されるフッ素含有有機シランを拡散させてシリカ膜
と低温で脱水縮合反応させることを特徴とする被覆蛍光
体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12071593A JPH06306356A (ja) | 1993-04-22 | 1993-04-22 | 被覆蛍光体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12071593A JPH06306356A (ja) | 1993-04-22 | 1993-04-22 | 被覆蛍光体の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06306356A true JPH06306356A (ja) | 1994-11-01 |
Family
ID=14793212
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP12071593A Pending JPH06306356A (ja) | 1993-04-22 | 1993-04-22 | 被覆蛍光体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06306356A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2009516329A (ja) * | 2005-11-10 | 2009-04-16 | コーニンクレッカ フィリップス エレクトロニクス エヌ ヴィ | 低圧水銀蒸気放電ランプ及びコンパクトな蛍光ランプ |
| US9196800B2 (en) | 1996-06-26 | 2015-11-24 | Osram Gmbh | Light-radiating semiconductor component with a luminescence conversion element |
-
1993
- 1993-04-22 JP JP12071593A patent/JPH06306356A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9196800B2 (en) | 1996-06-26 | 2015-11-24 | Osram Gmbh | Light-radiating semiconductor component with a luminescence conversion element |
| JP2009516329A (ja) * | 2005-11-10 | 2009-04-16 | コーニンクレッカ フィリップス エレクトロニクス エヌ ヴィ | 低圧水銀蒸気放電ランプ及びコンパクトな蛍光ランプ |
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