JPH06275271A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH06275271A JPH06275271A JP5084129A JP8412993A JPH06275271A JP H06275271 A JPH06275271 A JP H06275271A JP 5084129 A JP5084129 A JP 5084129A JP 8412993 A JP8412993 A JP 8412993A JP H06275271 A JPH06275271 A JP H06275271A
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- Japan
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- negative electrode
- battery
- graphite
- lithium secondary
- secondary battery
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】リチウムイオンを吸蔵放出可能な負極材料とし
て膨張黒鉛が使用されてなる。 【効果】層間の広い膨張黒鉛が負極材料として使用され
ているので、負極でのリチウムイオンの吸蔵放出量が多
く、それゆえ大きな充放電容量を有する。
て膨張黒鉛が使用されてなる。 【効果】層間の広い膨張黒鉛が負極材料として使用され
ているので、負極でのリチウムイオンの吸蔵放出量が多
く、それゆえ大きな充放電容量を有する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はリチウム二次電池に係わ
り、詳しくは充放電容量の増大を企図した負極材料の改
良に関する。
り、詳しくは充放電容量の増大を企図した負極材料の改
良に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
リチウム二次電池が、ニッケル・カドミウム二次電池等
の水系二次電池と異なり水の分解電圧を考慮する必要が
ないため高電圧設計が可能であるなどの理由から、脚光
を浴びつつある。
リチウム二次電池が、ニッケル・カドミウム二次電池等
の水系二次電池と異なり水の分解電圧を考慮する必要が
ないため高電圧設計が可能であるなどの理由から、脚光
を浴びつつある。
【０００３】この種の電池の負極材料としては、コーク
ス、黒鉛等の炭素材料が提案されているが、これらの容
量（充放電容量）はそれぞれ２５０ｍＡｈ／ｇ、３７０
ｍＡｈ／ｇ程度に過ぎないため、比較的容量の大きい黒
鉛を使用した場合でも単３型電池の場合で５００ｍＡｈ
程度の電池容量しかない。このようなことから、より大
きな電池容量を有するリチウム二次電池の出現が嘱望さ
れていた。
ス、黒鉛等の炭素材料が提案されているが、これらの容
量（充放電容量）はそれぞれ２５０ｍＡｈ／ｇ、３７０
ｍＡｈ／ｇ程度に過ぎないため、比較的容量の大きい黒
鉛を使用した場合でも単３型電池の場合で５００ｍＡｈ
程度の電池容量しかない。このようなことから、より大
きな電池容量を有するリチウム二次電池の出現が嘱望さ
れていた。
【０００４】本発明は、かかる要望に応えるべくなされ
たものであって、その目的とするところは、コークス、
黒鉛などを負極材料とする従来のリチウム二次電池に比
し電池容量が大きいリチウム二次電池を提供するにあ
る。
たものであって、その目的とするところは、コークス、
黒鉛などを負極材料とする従来のリチウム二次電池に比
し電池容量が大きいリチウム二次電池を提供するにあ
る。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、リチウムイオンを吸蔵放出可能な
負極材料として膨張黒鉛が使用されてなる。
の本発明に係るリチウム二次電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、リチウムイオンを吸蔵放出可能な
負極材料として膨張黒鉛が使用されてなる。
【０００６】このように、本発明電池では、加工により
層間が拡げられた膨張黒鉛が負極材料として使用されて
いるので、充放電時の負極におけるリチウムイオンの出
入りが容易になるとともに、層間でのリチウムイオンの
混み具合が緩和されることからリチウムイオン同士の反
発力が減少する。これらが、本発明電池の電池容量が、
天然黒鉛又は人造黒鉛を加工せずにそのまま使用した従
来電池のそれに比し大きくなる理由である。
層間が拡げられた膨張黒鉛が負極材料として使用されて
いるので、充放電時の負極におけるリチウムイオンの出
入りが容易になるとともに、層間でのリチウムイオンの
混み具合が緩和されることからリチウムイオン同士の反
発力が減少する。これらが、本発明電池の電池容量が、
天然黒鉛又は人造黒鉛を加工せずにそのまま使用した従
来電池のそれに比し大きくなる理由である。
【０００７】本発明における膨張黒鉛は、天然黒鉛又は
人造黒鉛の層間を人為的に拡げた加工黒鉛の一種であ
り、例えば天然黒鉛又は人造黒鉛を硫酸等の酸に一昼夜
浸漬して膨潤させた後、水洗、乾燥することにより容易
に得ることができる。
人造黒鉛の層間を人為的に拡げた加工黒鉛の一種であ
り、例えば天然黒鉛又は人造黒鉛を硫酸等の酸に一昼夜
浸漬して膨潤させた後、水洗、乾燥することにより容易
に得ることができる。
【０００８】膨張黒鉛としては、格子面（００２）面に
おけるｄ値（ｄ002 ）が３．３６０〜３．３７０Å、就
中３．３６３〜３．３６６Åであり、ｃ軸方向の結晶子
の大きさ（Ｌｃ）が１５０〜５００Å、就中１７０〜２
３０Åのものが好ましい。
おけるｄ値（ｄ002 ）が３．３６０〜３．３７０Å、就
中３．３６３〜３．３６６Åであり、ｃ軸方向の結晶子
の大きさ（Ｌｃ）が１５０〜５００Å、就中１７０〜２
３０Åのものが好ましい。
【０００９】膨張黒鉛の上市品としては、日本黒鉛社製
の、「Ｋ−ＥＸ１０」、「Ｋ−ＥＸ２０」が例示される
（括弧内はいずれも商品コード）。
の、「Ｋ−ＥＸ１０」、「Ｋ−ＥＸ２０」が例示される
（括弧内はいずれも商品コード）。
【００１０】このように、本発明は、電池容量の大きい
リチウム二次電池を得るために層間の広い膨張黒鉛を負
極材料として使用することとした点に特徴を有する。そ
れゆえ、正極材料、電解液などの電池を構成する他の部
材については特に制限されず、リチウム二次電池用とし
て従来使用され、或いは提案されている種々の材料を制
限無く使用することが可能である。
リチウム二次電池を得るために層間の広い膨張黒鉛を負
極材料として使用することとした点に特徴を有する。そ
れゆえ、正極材料、電解液などの電池を構成する他の部
材については特に制限されず、リチウム二次電池用とし
て従来使用され、或いは提案されている種々の材料を制
限無く使用することが可能である。
【００１１】たとえば、正極材料（活物質）としては、
改質ＭｎＯ2 、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎ
Ｏ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 が例示される。
改質ＭｎＯ2 、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎ
Ｏ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 が例示される。
【００１２】また、電解液としては、エチレンカーボネ
ート、ビニレンカーボネート、プロピレンカーボネート
などの有機溶媒や、これらとジメチルカーボネート、ジ
エチルカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、１，
２−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタンなどの
低沸点溶媒との混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＣｌ
Ｏ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 などの電解液溶質を０．７〜
１．５Ｍ（モル／リットル）、就中１Ｍの割合で溶かし
た溶液が例示される。
ート、ビニレンカーボネート、プロピレンカーボネート
などの有機溶媒や、これらとジメチルカーボネート、ジ
エチルカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、１，
２−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタンなどの
低沸点溶媒との混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＣｌ
Ｏ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 などの電解液溶質を０．７〜
１．５Ｍ（モル／リットル）、就中１Ｍの割合で溶かし
た溶液が例示される。
【００１３】膨張黒鉛も通常の黒鉛と同様に炭素の結晶
性が高いので負極側において分解しにくい電解液を使用
することが好ましく、この点で、エチレンカーボネート
又はビニレンカーボネート、若しくは、エチレンカーボ
ネート又はビニレンカーボネートとジメチルカーボネー
トとの混合溶媒が特に好ましい。
性が高いので負極側において分解しにくい電解液を使用
することが好ましく、この点で、エチレンカーボネート
又はビニレンカーボネート、若しくは、エチレンカーボ
ネート又はビニレンカーボネートとジメチルカーボネー
トとの混合溶媒が特に好ましい。
【００１４】
【作用】本発明電池においては、負極材料として層間の
広い膨張黒鉛が使用されているので、通常の黒鉛に比
し、充放電時のリチウムイオンの出入りが容易になると
ともに、層間でのリチウムイオン同士の反発力が減少す
る。その結果、負極におけるリチウムイオンの吸蔵放出
量が増加する。
広い膨張黒鉛が使用されているので、通常の黒鉛に比
し、充放電時のリチウムイオンの出入りが容易になると
ともに、層間でのリチウムイオン同士の反発力が減少す
る。その結果、負極におけるリチウムイオンの吸蔵放出
量が増加する。
【００１５】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
【００１６】（実施例１）単３型（ＡＡ）のリチウム二
次電池（本発明電池）を作製した。
次電池（本発明電池）を作製した。
【００１７】〔正極〕正極活物質としてのＬｉＣｏＯ2
と導電剤としての人造黒鉛とを重量比９：１で混合して
得た混合物を、ポリイミドの５重量％Ｎ−メチルピロリ
ドン（ＮＭＰ）溶液に分散させてスラリーを調製し、こ
のスラリーをドクターブレード法にて正極集電体として
のアルミニウム箔の両面に塗布した後、３５０°Ｃで２
時間真空乾燥して正極を作製した。
と導電剤としての人造黒鉛とを重量比９：１で混合して
得た混合物を、ポリイミドの５重量％Ｎ−メチルピロリ
ドン（ＮＭＰ）溶液に分散させてスラリーを調製し、こ
のスラリーをドクターブレード法にて正極集電体として
のアルミニウム箔の両面に塗布した後、３５０°Ｃで２
時間真空乾燥して正極を作製した。
【００１８】〔負極〕日本黒鉛社製の膨張黒鉛（商品コ
ード「Ｋ−ＥＸ１０」）を、結着剤としてのポリフッ化
ビニリデンの５重量％ＮＭＰ溶液に分散させてスラリー
を調製し、このスラリーをドクターブレード法にて負極
集電体としての銅箔の両面に塗布した後、６０°Ｃで３
０分間真空乾燥して負極を作製した。前記膨張黒鉛の粉
末Ｘ線回折によるｄ002 及びＬｃは、それぞれ２．３６
６Å、２００Åであった。
ード「Ｋ−ＥＸ１０」）を、結着剤としてのポリフッ化
ビニリデンの５重量％ＮＭＰ溶液に分散させてスラリー
を調製し、このスラリーをドクターブレード法にて負極
集電体としての銅箔の両面に塗布した後、６０°Ｃで３
０分間真空乾燥して負極を作製した。前記膨張黒鉛の粉
末Ｘ線回折によるｄ002 及びＬｃは、それぞれ２．３６
６Å、２００Åであった。
【００１９】〔電解液〕エチレンカーボネートとジメチ
ルカーボネートとの等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 を１
Ｍの割合で溶かして電解液を調製した。
ルカーボネートとの等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ6 を１
Ｍの割合で溶かして電解液を調製した。
【００２０】〔電池の作製〕以上の正負両極及び電解液
を用いて単３型の本発明電池ＢＡ１を作製した。なお、
セパレータとしては、ポリプロピレン製の微多孔膜（ポ
リプラスチックス社製、商品名「セルガード」）を使用
し、これに先の電解液を注液した。
を用いて単３型の本発明電池ＢＡ１を作製した。なお、
セパレータとしては、ポリプロピレン製の微多孔膜（ポ
リプラスチックス社製、商品名「セルガード」）を使用
し、これに先の電解液を注液した。
【００２１】図１は作製した本発明電池ＢＡ１を模式的
に示す断面図であり、図示の電池ＢＡ１は、正極１、負
極２、これら両電極を離間するセパレータ３、正極リー
ド４、負極リード５、正極外部端子６、負極缶７などか
らなる。正極１及び負極２は、非水系電解液を注入され
たセパレータ３を介して渦巻き状に巻き取られた状態で
負極缶７内に収容されており、正極１は正極リード４を
介して正極外部端子６に、また負極２は負極リード５を
介して負極缶７に接続され、電池内部で生じた化学エネ
ルギーを電気エネルギーとして外部へ取り出し得るよう
になっている。
に示す断面図であり、図示の電池ＢＡ１は、正極１、負
極２、これら両電極を離間するセパレータ３、正極リー
ド４、負極リード５、正極外部端子６、負極缶７などか
らなる。正極１及び負極２は、非水系電解液を注入され
たセパレータ３を介して渦巻き状に巻き取られた状態で
負極缶７内に収容されており、正極１は正極リード４を
介して正極外部端子６に、また負極２は負極リード５を
介して負極缶７に接続され、電池内部で生じた化学エネ
ルギーを電気エネルギーとして外部へ取り出し得るよう
になっている。
【００２２】（比較例１）膨張黒鉛に代えて日本黒鉛社
製の天然黒鉛（ｄ002 ＝３．３５４Å；Ｌｃ＝１０００
Å以上）を同量使用したこと以外は実施例１と同様にし
て、比較電池ＢＣ１を作製した。
製の天然黒鉛（ｄ002 ＝３．３５４Å；Ｌｃ＝１０００
Å以上）を同量使用したこと以外は実施例１と同様にし
て、比較電池ＢＣ１を作製した。
【００２３】〔両電池の放電特性〕２００ｍＡで充電終
止電圧４．２Ｖまで充電した後、２００ｍＡで放電終止
電圧３．０Ｖまで放電して、両電池の初期の放電特性を
調べた。結果を図２に示す。
止電圧４．２Ｖまで充電した後、２００ｍＡで放電終止
電圧３．０Ｖまで放電して、両電池の初期の放電特性を
調べた。結果を図２に示す。
【００２４】図２は、両電池の放電特性を、縦軸に電池
電圧（Ｖ）を、また横軸に放電容量（ｍＡｈ）をとって
示したグラフである。
電圧（Ｖ）を、また横軸に放電容量（ｍＡｈ）をとって
示したグラフである。
【００２５】同図より、層間の広い膨張黒鉛を負極に使
用した本発明電池ＢＡ１の放電容量は７５０ｍＡｈであ
り、通常の黒鉛を使用した比較電池ＢＣ１の放電容量５
００ｍＡｈに比し、格段に大きいことが分かる。
用した本発明電池ＢＡ１の放電容量は７５０ｍＡｈであ
り、通常の黒鉛を使用した比較電池ＢＣ１の放電容量５
００ｍＡｈに比し、格段に大きいことが分かる。
【００２６】（実施例２及び比較例２）実施例１又は比
較例１で使用したものと同じ膨張黒鉛又は黒鉛を使用
し、これに結着剤としてのフッ素樹脂を混練して合剤と
した後、加圧成型して２種の試験電極を作製した。
較例１で使用したものと同じ膨張黒鉛又は黒鉛を使用
し、これに結着剤としてのフッ素樹脂を混練して合剤と
した後、加圧成型して２種の試験電極を作製した。
【００２７】上記２種の試験電極を作用極とし、リチウ
ム極を対極及び参照極として三電極セルを組み立て、各
試験電極の充放電特性を調べた。充放電は、充電電流密
度０．０８７５ｍＡ／ｃｍ2 、放電電流密度０．３５０
ｍＡ／ｃｍ2 で行い、充電終止電位を０Ｖ（vs. Ｌｉ／
Ｌｉ+ ）、放電終止電位を１Ｖ（vs. Ｌｉ／Ｌｉ+ ）と
した。結果を図３に示す。
ム極を対極及び参照極として三電極セルを組み立て、各
試験電極の充放電特性を調べた。充放電は、充電電流密
度０．０８７５ｍＡ／ｃｍ2 、放電電流密度０．３５０
ｍＡ／ｃｍ2 で行い、充電終止電位を０Ｖ（vs. Ｌｉ／
Ｌｉ+ ）、放電終止電位を１Ｖ（vs. Ｌｉ／Ｌｉ+ ）と
した。結果を図３に示す。
【００２８】図３は、縦軸に充放電時の作用極の電位
（Ｖ）（vs. Ｌｉ／Ｌｉ+ ）を、横軸に膨張黒鉛又は黒
鉛１ｇ当たりの放電容量（ｍＡｈ／ｇ）をとって示した
グラフであり、同図より、膨張黒鉛を使用した電極は、
通常の黒鉛を使用した電極に比し、放電容量が４００ｍ
Ａｈ／ｇ程度大きく、７５０ｍＡｈ／ｇ程度であること
が分かる。
（Ｖ）（vs. Ｌｉ／Ｌｉ+ ）を、横軸に膨張黒鉛又は黒
鉛１ｇ当たりの放電容量（ｍＡｈ／ｇ）をとって示した
グラフであり、同図より、膨張黒鉛を使用した電極は、
通常の黒鉛を使用した電極に比し、放電容量が４００ｍ
Ａｈ／ｇ程度大きく、７５０ｍＡｈ／ｇ程度であること
が分かる。
【００２９】叙上の実施例では、本発明電池を単３型電
池に適用する場合について説明したが、本発明は電池形
状に特に制限はなく、扁平型、角型など、種々の形状の
リチウム二次電池に適用し得るものである。
池に適用する場合について説明したが、本発明は電池形
状に特に制限はなく、扁平型、角型など、種々の形状の
リチウム二次電池に適用し得るものである。
【００３０】
【発明の効果】本発明電池は、層間の広い膨張黒鉛が負
極材料として使用されているので、負極でのリチウムイ
オンの吸蔵放出量が多く、それゆえ大きな充放電容量を
有するなど、本発明は優れた特有の効果を奏する。
極材料として使用されているので、負極でのリチウムイ
オンの吸蔵放出量が多く、それゆえ大きな充放電容量を
有するなど、本発明は優れた特有の効果を奏する。
【図１】単３型の本発明電池の断面図である。
【図２】実施例１及び比較例１で作製した各リチウム二
次電池の放電特性を示すグラフである。
次電池の放電特性を示すグラフである。
【図３】膨張黒鉛及び通常の天然黒鉛の三電極セル試験
法における充放電特性を示すグラフである。
法における充放電特性を示すグラフである。
ＢＡ１ 本発明電池 １ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 斎藤 俊彦 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内
Claims (3)
- 【請求項１】リチウムイオンを吸蔵放出可能な負極材料
として膨張黒鉛が使用されていることを特徴とするリチ
ウム二次電池。 - 【請求項２】前記膨張黒鉛は、格子面（００２）面にお
けるｄ値（ｄ002 ）が３．３６３〜３．３６６Åであ
り、ｃ軸方向の結晶子の大きさ（Ｌｃ）が１７０〜２３
０Åである請求項１記載のリチウム二次電池。 - 【請求項３】電解液溶媒が、エチレンカーボネート又は
ビニレンカーボネート、若しくは、エチレンカーボネー
ト又はビニレンカーボネートとジメチルカーボネートと
の混合溶媒である請求項１又は２記載のリチウム二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5084129A JPH06275271A (ja) | 1993-03-17 | 1993-03-17 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5084129A JPH06275271A (ja) | 1993-03-17 | 1993-03-17 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06275271A true JPH06275271A (ja) | 1994-09-30 |
Family
ID=13821906
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5084129A Pending JPH06275271A (ja) | 1993-03-17 | 1993-03-17 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06275271A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0683537A1 (fr) * | 1994-04-22 | 1995-11-22 | Saft | Générateur électrochimique rechargeable au lithium à anode de carbone |
| WO2004012295A1 (ja) * | 2002-07-31 | 2004-02-05 | Ube Industries, Ltd. | リチウム二次電池 |
| US8120752B2 (en) | 2008-05-15 | 2012-02-21 | Asml Netherlands B.V. | Lithographic apparatus |
| US9219272B2 (en) | 2010-02-09 | 2015-12-22 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Secondary particle and lithium battery including secondary particle |
| WO2016031083A1 (en) * | 2014-08-29 | 2016-03-03 | Nec Corporation | Electrochemically modified carbon material for lithium-ion battery |
-
1993
- 1993-03-17 JP JP5084129A patent/JPH06275271A/ja active Pending
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0683537A1 (fr) * | 1994-04-22 | 1995-11-22 | Saft | Générateur électrochimique rechargeable au lithium à anode de carbone |
| JP2010027628A (ja) * | 1994-04-22 | 2010-02-04 | Mitsubishi Chemicals Corp | 炭素アノードを有するリチウム蓄電池 |
| JP2012156142A (ja) * | 1994-04-22 | 2012-08-16 | Mitsubishi Chemicals Corp | 炭素アノードを有するリチウム蓄電池 |
| WO2004012295A1 (ja) * | 2002-07-31 | 2004-02-05 | Ube Industries, Ltd. | リチウム二次電池 |
| US7537861B2 (en) | 2002-07-31 | 2009-05-26 | Ube Industries, Ltd. | Lithium secondary battery employing fluorine-substituted cyclohexylbenzene containing electrolytic solution |
| US8120752B2 (en) | 2008-05-15 | 2012-02-21 | Asml Netherlands B.V. | Lithographic apparatus |
| US20120105961A1 (en) * | 2008-05-15 | 2012-05-03 | Asml Netherlands B.V. | Zone plate |
| US8836917B2 (en) | 2008-05-15 | 2014-09-16 | Asml Netherlands B.V. | Zone plate |
| US9219272B2 (en) | 2010-02-09 | 2015-12-22 | Samsung Sdi Co., Ltd. | Secondary particle and lithium battery including secondary particle |
| WO2016031083A1 (en) * | 2014-08-29 | 2016-03-03 | Nec Corporation | Electrochemically modified carbon material for lithium-ion battery |
| JP2017532725A (ja) * | 2014-08-29 | 2017-11-02 | 日本電気株式会社 | リチウムイオン電池用の電気化学的に修飾された炭素材料 |
| US10601043B2 (en) | 2014-08-29 | 2020-03-24 | Nec Corporation | Electrochemically modified carbon material for lithium-ion battery |
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