JPH0616473A - 圧電磁器組成物 - Google Patents
圧電磁器組成物Info
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- JPH0616473A JPH0616473A JP4173072A JP17307292A JPH0616473A JP H0616473 A JPH0616473 A JP H0616473A JP 4173072 A JP4173072 A JP 4173072A JP 17307292 A JP17307292 A JP 17307292A JP H0616473 A JPH0616473 A JP H0616473A
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- JP
- Japan
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- piezoelectric
- compsn
- porcelain
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Abstract
(57)【要約】
【構成】ＰｂＴｉＯ3 、ＰｂＺｒＯ3 、Ｐｂ（Ｓｎ1/3
Ｎｂ 2α/3Ｓｂ2(1-α)/ 3 ）Ｏ3 系において、Ａサイト
成分であるＰｂ量をＢサイト成分であるＺｒ、Ｔｉ、Ｓ
ｎ、Ｓｂ、Ｎｂに対する量比において、化学量論組成よ
りもわずかに少なくするか、および／またはＰｂの一部
をＢａにより所定量置換する。 【効果】磁器の圧電定数、即ちｋｐ×（ε33 T ／εｏ）
1/2 を高めることができる。これにより、小型受話器へ
の利用において、さらに高い音圧特性を付与することが
できる。
Ｎｂ 2α/3Ｓｂ2(1-α)/ 3 ）Ｏ3 系において、Ａサイト
成分であるＰｂ量をＢサイト成分であるＺｒ、Ｔｉ、Ｓ
ｎ、Ｓｂ、Ｎｂに対する量比において、化学量論組成よ
りもわずかに少なくするか、および／またはＰｂの一部
をＢａにより所定量置換する。 【効果】磁器の圧電定数、即ちｋｐ×（ε33 T ／εｏ）
1/2 を高めることができる。これにより、小型受話器へ
の利用において、さらに高い音圧特性を付与することが
できる。
Description
【０００１】
【発明の利用分野】本発明は、ブザーやスピーカー等の
圧電発音体素子に好適な圧電磁器組成物に関するもので
ある。
圧電発音体素子に好適な圧電磁器組成物に関するもので
ある。
【０００２】
【従来技術】ブザーや、スピーカー等の圧電発音体素子
として用いられる圧電磁器組成物としては、例えば、Ｐ
ｂＴｉＯ3 、ＰｂＺｒＯ3 及びＰｂ（Ｓｎ1/3 Ｓ
ｂ2/3 ）Ｏ3 からなる組成物を開示したものが、特公昭
５４−３６７５６号にて提案されている。この圧電材料
は、電気機械的結合係数と比誘電率が高く、出力電圧の
反復印加に対する耐劣化性が良好であるが、キュリー点
が低いという問題がある。
として用いられる圧電磁器組成物としては、例えば、Ｐ
ｂＴｉＯ3 、ＰｂＺｒＯ3 及びＰｂ（Ｓｎ1/3 Ｓ
ｂ2/3 ）Ｏ3 からなる組成物を開示したものが、特公昭
５４−３６７５６号にて提案されている。この圧電材料
は、電気機械的結合係数と比誘電率が高く、出力電圧の
反復印加に対する耐劣化性が良好であるが、キュリー点
が低いという問題がある。
【０００３】キュリー点が低い圧電材料を用いて圧電発
音体を作製すると、高温環境下で消極が生じるために高
温環境下での高い信頼性が求められている自動車電話等
の機器に搭載することができない。一般に、このような
機器に用いられる圧電発音体素子のキュリー温度は、そ
の機器が使用される温度環境の最高温度の約２倍以上が
好ましいと言われている。例えば、８５〜１２５℃の温
度環境下で用いる場合には、キュリー温度が２５０℃以
上の圧電体を使用する必要がある。
音体を作製すると、高温環境下で消極が生じるために高
温環境下での高い信頼性が求められている自動車電話等
の機器に搭載することができない。一般に、このような
機器に用いられる圧電発音体素子のキュリー温度は、そ
の機器が使用される温度環境の最高温度の約２倍以上が
好ましいと言われている。例えば、８５〜１２５℃の温
度環境下で用いる場合には、キュリー温度が２５０℃以
上の圧電体を使用する必要がある。
【０００４】そこで、本発明者等は、先にＰｂＺｒ
Ｏ3 、ＰｂＴｉＯ3 およびＰｂ（Ｓｎ1/ 3 Ｎｂ 2α/3Ｓ
ｂ2(1-α)/3 ）Ｏ3 を用いて所定の割合で混合すること
により、キュリー点が高く、機械的品質係数が小さく、
且つ電気機械結合係数および比誘電率の大きい圧電磁器
組成物を提案した（特願平２−２９９６４１）。
Ｏ3 、ＰｂＴｉＯ3 およびＰｂ（Ｓｎ1/ 3 Ｎｂ 2α/3Ｓ
ｂ2(1-α)/3 ）Ｏ3 を用いて所定の割合で混合すること
により、キュリー点が高く、機械的品質係数が小さく、
且つ電気機械結合係数および比誘電率の大きい圧電磁器
組成物を提案した（特願平２−２９９６４１）。
【０００５】
【発明が解決しようとする問題点】しかしながら、最近
では、受話器などのさらに小型化が要求されるものの、
上記の圧電磁器組成物によれば、特性上、電気機械結合
係数Ｋｐおよび比誘電率ε33 T ／εｏが不充分であり、
さらに改善する必要があった。特に比誘電率ε33 T／ε
ｏについては、実用上高い音響性能を得るためにさらに
高くすることが要求されている。
では、受話器などのさらに小型化が要求されるものの、
上記の圧電磁器組成物によれば、特性上、電気機械結合
係数Ｋｐおよび比誘電率ε33 T ／εｏが不充分であり、
さらに改善する必要があった。特に比誘電率ε33 T／ε
ｏについては、実用上高い音響性能を得るためにさらに
高くすることが要求されている。
【０００６】
【問題点を解決するための手段】本発明者等は、先に提
案した組成系において、さらに研究をおこなったとこ
ろ、ペロブスカイト型構造において、Ａサイト成分であ
るＰｂ量をＢサイト成分であるＺｒ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｓ
ｂ、Ｎｂに対する量比において、化学量論組成よりもわ
ずかに少なくすることにより、高いＫｐ値を維持しなが
ら誘電率ε33 T ／εｏを改善できることを知見し、ま
た、上記の系においてＰｂの一部をＢａにより所定量置
換することによっても、同様に特性を改善できることを
見出したものである。
案した組成系において、さらに研究をおこなったとこ
ろ、ペロブスカイト型構造において、Ａサイト成分であ
るＰｂ量をＢサイト成分であるＺｒ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｓ
ｂ、Ｎｂに対する量比において、化学量論組成よりもわ
ずかに少なくすることにより、高いＫｐ値を維持しなが
ら誘電率ε33 T ／εｏを改善できることを知見し、ま
た、上記の系においてＰｂの一部をＢａにより所定量置
換することによっても、同様に特性を改善できることを
見出したものである。
【０００７】即ち、本発明の圧電磁器組成物は、その組
成式を下記の化１
成式を下記の化１
【０００８】
【化１】
【０００９】と表した時に、０．４７≦ｘ≦０．５２、
０．４３≦ｙ≦０．４８、０．０２≦ｚ≦０．０８、
０．２０≦α≦０．６０、０．９８≦β＜１．００、０
≦γ≦０．０６、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１を満足するか、または
組成式を下記の化２
０．４３≦ｙ≦０．４８、０．０２≦ｚ≦０．０８、
０．２０≦α≦０．６０、０．９８≦β＜１．００、０
≦γ≦０．０６、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１を満足するか、または
組成式を下記の化２
【００１０】
【化２】
【００１１】と表した時に、０．４７≦ｘ≦０．５２、
０．４３≦ｙ≦０．４８、０．０２≦ｚ≦０．０８、
０．２０≦α≦０．６０、β＝１．００、０＜γ≦０．
０６を満足することを特徴とするものである。
０．４３≦ｙ≦０．４８、０．０２≦ｚ≦０．０８、
０．２０≦α≦０．６０、β＝１．００、０＜γ≦０．
０６を満足することを特徴とするものである。
【００１２】これらの組成を上記の範囲に限定したの
は、ジルコニウムおよびチタンの量を示すｘおよびｙが
上記の範囲を逸脱すると、組成物の電気機械的結合係数
及び比誘電率が小さくなるためである。Ｓｎ、Ｓｂ、Ｎ
ｂの合量を示すｚについて、ｚ＜０．０２では、電気機
械結合係数及び比誘電率が低く、ｚ＞０．０８では、電
気機械結合係数及び比誘電率は大きいが、キュリー点が
低くなるためである。
は、ジルコニウムおよびチタンの量を示すｘおよびｙが
上記の範囲を逸脱すると、組成物の電気機械的結合係数
及び比誘電率が小さくなるためである。Ｓｎ、Ｓｂ、Ｎ
ｂの合量を示すｚについて、ｚ＜０．０２では、電気機
械結合係数及び比誘電率が低く、ｚ＞０．０８では、電
気機械結合係数及び比誘電率は大きいが、キュリー点が
低くなるためである。
【００１３】Ｎｂ量を示すαについて、α＜０．２０で
は、組成物のキュリー点が低くなり、高温環境下での信
頼性が低く、α＞０．６０では、キュリー点は高くなる
が、電気機械的結合係数および比誘電率が低下してしま
う。ＰｂとＢａの合量を示すβについて、β＜０．９８
ではＫｐが小さくなり、β＞１．０では、比誘電率ε33
T ／εｏが小さくなる。Ｐｂに対するＢａ量を示すγに
ついて、γ＞０．０６では、キュリ−温度が２５０℃を
下回る。
は、組成物のキュリー点が低くなり、高温環境下での信
頼性が低く、α＞０．６０では、キュリー点は高くなる
が、電気機械的結合係数および比誘電率が低下してしま
う。ＰｂとＢａの合量を示すβについて、β＜０．９８
ではＫｐが小さくなり、β＞１．０では、比誘電率ε33
T ／εｏが小さくなる。Ｐｂに対するＢａ量を示すγに
ついて、γ＞０．０６では、キュリ−温度が２５０℃を
下回る。
【００１４】本発明に基づき、圧電磁器を製造する場合
には、原料粉末として、磁器を構成する前述した組成中
の金属元素の酸化物、または焼成により酸化物を形成し
える炭酸塩、硝酸塩などを用い、これらを所定の割合で
混合し、その後、８００〜１０００℃の酸化性雰囲気中
で仮焼することが望ましい。この時、例えば、予めＰｂ
ＴｉＯ3 、（Ｐｂ，Ｂａ）ＴｉＯ3 、ＰｂＺｒＯ3 およ
びＰｂ（Ｓｎ1/3 Ｎｂ2α/3Ｓｂ2(1-α)/3 ）Ｏ3 等の
複合酸化物を仮焼等により作製して用いることも当然で
きる。
には、原料粉末として、磁器を構成する前述した組成中
の金属元素の酸化物、または焼成により酸化物を形成し
える炭酸塩、硝酸塩などを用い、これらを所定の割合で
混合し、その後、８００〜１０００℃の酸化性雰囲気中
で仮焼することが望ましい。この時、例えば、予めＰｂ
ＴｉＯ3 、（Ｐｂ，Ｂａ）ＴｉＯ3 、ＰｂＺｒＯ3 およ
びＰｂ（Ｓｎ1/3 Ｎｂ2α/3Ｓｂ2(1-α)/3 ）Ｏ3 等の
複合酸化物を仮焼等により作製して用いることも当然で
きる。
【００１５】その後、その仮焼粉末を粉砕してプレス成
形、射出成形、押し出し成形、ドクターブレード法など
の周知の成形方法により所望の形状に成形した後、大気
などの酸化性雰囲気中で１１５０℃〜１２５０℃の温度
で焼成することにより得ることができる。得られる磁器
は、その結晶構造はペロブスカイト型結晶を主体とする
ものであるが、磁器自体は高密度であることがよく、相
対密度が９８％以上であることが望ましい。そのため
に、上記のようにして得られた磁器をさらに熱間静水圧
焼成法により５００〜２０００気圧の例えば不活性ガス
等に酸素を含む雰囲気中で熱処理することにより、さら
に密度を高めることができる。
形、射出成形、押し出し成形、ドクターブレード法など
の周知の成形方法により所望の形状に成形した後、大気
などの酸化性雰囲気中で１１５０℃〜１２５０℃の温度
で焼成することにより得ることができる。得られる磁器
は、その結晶構造はペロブスカイト型結晶を主体とする
ものであるが、磁器自体は高密度であることがよく、相
対密度が９８％以上であることが望ましい。そのため
に、上記のようにして得られた磁器をさらに熱間静水圧
焼成法により５００〜２０００気圧の例えば不活性ガス
等に酸素を含む雰囲気中で熱処理することにより、さら
に密度を高めることができる。
【００１６】
【作用】本発明の圧電磁器組成物によれば、ＰｂＺｒＯ
3 −ＰｂＴｉＯ3 −Ｐｂ（Ｓｎ1/3 Ｎｂ 2α/3Ｓｂ2(1-
α)/3 ）Ｏ3 系においてＡサイト成分であるＰｂ量をＢ
サイト成分であるＺｒ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｎｂとの比
率において、化学量論比よりもわずかに少なくすること
により、Ｋｐを大きく変化させることなく、比誘電率ε
33 T ／εｏを向上することができ、それによりＫｐ×
（ε33 T ／εｏ）1/ 2 で表される圧電定数を高めること
ができる。
3 −ＰｂＴｉＯ3 −Ｐｂ（Ｓｎ1/3 Ｎｂ 2α/3Ｓｂ2(1-
α)/3 ）Ｏ3 系においてＡサイト成分であるＰｂ量をＢ
サイト成分であるＺｒ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｎｂとの比
率において、化学量論比よりもわずかに少なくすること
により、Ｋｐを大きく変化させることなく、比誘電率ε
33 T ／εｏを向上することができ、それによりＫｐ×
（ε33 T ／εｏ）1/ 2 で表される圧電定数を高めること
ができる。
【００１７】また、本発明によれば、上記の系におい
て、Ｐｂの一部をＢａにより置換することによっても同
様にε33 T ／εｏを向上させ、圧電定数を高めることが
できるのである。
て、Ｐｂの一部をＢａにより置換することによっても同
様にε33 T ／εｏを向上させ、圧電定数を高めることが
できるのである。
【００１８】
【実施例】純度９９．０％以上の市販のＰｂ3 Ｏ4 、Ｚ
ｒＯ2 、ＴｉＯ2 、ＳｎＯ2 、Ｎｂ2 Ｏ5 およびＳｂ2
Ｏ3 の各粉末を用意して、ｘ、ｙ、ｚ、α、βが表１の
値となるように各粉末を秤量した。そして、各粉末をジ
ルコニアボールミルを用いて湿式混合し、乾燥した後、
８００〜１０００℃で３時間仮焼した。
ｒＯ2 、ＴｉＯ2 、ＳｎＯ2 、Ｎｂ2 Ｏ5 およびＳｂ2
Ｏ3 の各粉末を用意して、ｘ、ｙ、ｚ、α、βが表１の
値となるように各粉末を秤量した。そして、各粉末をジ
ルコニアボールミルを用いて湿式混合し、乾燥した後、
８００〜１０００℃で３時間仮焼した。
【００１９】その仮焼物を比表面積が２ｍ2 ／ｇ以上に
なるようにボールミルにて湿式粉砕し、乾燥後、有機系
粘結剤を添加して加圧成形して直径が１２ｍｍ、厚さ
１．５ｍｍのディスク状の成形体を作製した。そして、
その成形体を大気中にて１１５０〜１２５０℃で３時間
焼成した。
なるようにボールミルにて湿式粉砕し、乾燥後、有機系
粘結剤を添加して加圧成形して直径が１２ｍｍ、厚さ
１．５ｍｍのディスク状の成形体を作製した。そして、
その成形体を大気中にて１１５０〜１２５０℃で３時間
焼成した。
【００２０】次に、得られたディスク状磁器を厚さ１ｍ
ｍの研磨加工し、両面に銀ペーストを焼き付けた。そし
て、そのディスクを絶縁油中に浸漬してその両面に３Ｋ
Ｖ／ｍｍの直流電圧を印加して分極処理を行った。
ｍの研磨加工し、両面に銀ペーストを焼き付けた。そし
て、そのディスクを絶縁油中に浸漬してその両面に３Ｋ
Ｖ／ｍｍの直流電圧を印加して分極処理を行った。
【００２１】分極処理されたディスクを２４時間以上放
置した後、そのディスクの機械的品質係数、電気機械結
合係数、比誘電率およびキュリー点を調べた。測定は、
電子材料工業会の標準規格に準じて行った。即ち、イン
ピダンスアナライザーを用いて拡がりモードの共振周波
数および反共振周波数、抵抗値、および１ＫＨｚでの静
電容量を測定した後、計算式にて算出した。ただし、キ
ュリー点については、試料をシリコンオイル中に浸漬し
て加熱しながら１ＫＨｚにおける静電容量を測定し、こ
の静電容量が最大になる時の温度をキュリー点とした。
測定の結果は、表１、２に示した。
置した後、そのディスクの機械的品質係数、電気機械結
合係数、比誘電率およびキュリー点を調べた。測定は、
電子材料工業会の標準規格に準じて行った。即ち、イン
ピダンスアナライザーを用いて拡がりモードの共振周波
数および反共振周波数、抵抗値、および１ＫＨｚでの静
電容量を測定した後、計算式にて算出した。ただし、キ
ュリー点については、試料をシリコンオイル中に浸漬し
て加熱しながら１ＫＨｚにおける静電容量を測定し、こ
の静電容量が最大になる時の温度をキュリー点とした。
測定の結果は、表１、２に示した。
【００２２】
【表１】
【００２３】
【表２】
【００２４】表１および表２によれば、β値と特性との
関係を示した試料Ｎo.１〜５によれば、β値が０．９８
より小さいとＫｐが小さく、β値が１以上では、Ｂａ置
換を行わない場合には比誘電率が小さい。
関係を示した試料Ｎo.１〜５によれば、β値が０．９８
より小さいとＫｐが小さく、β値が１以上では、Ｂａ置
換を行わない場合には比誘電率が小さい。
【００２５】また、ＢａのＰｂに対する置換の効果を示
した試料Ｎo.６〜９によれば、Ｂａ置換を行っていない
試料Ｎo.２と比較して６％以下の割合で置換した試料Ｎ
o.６、７はいずれもＫｐを低下させることなく比誘電率
が向上したが、置換量が６％を越える試料Ｎo.８、９で
はＱ値やＫｐの低下が見られた。
した試料Ｎo.６〜９によれば、Ｂａ置換を行っていない
試料Ｎo.２と比較して６％以下の割合で置換した試料Ｎ
o.６、７はいずれもＫｐを低下させることなく比誘電率
が向上したが、置換量が６％を越える試料Ｎo.８、９で
はＱ値やＫｐの低下が見られた。
【００２６】さらに、γ値を１より小さくした系に対し
てＢａ置換を行った試料Ｎo.１０〜１３では、試料Ｎo.
６〜９とほぼ同様の傾向にあったが、特に試料Ｎo.１
０、１１は、試料Ｎo.６、７よりもさらに高い特性を示
した。
てＢａ置換を行った試料Ｎo.１０〜１３では、試料Ｎo.
６〜９とほぼ同様の傾向にあったが、特に試料Ｎo.１
０、１１は、試料Ｎo.６、７よりもさらに高い特性を示
した。
【００２７】本発明の組成において、ｘ、ｙ、ｚ、α、
β値を変更した試料Ｎo.１４〜３１では、本発明の範囲
内の試料はいずれも高い特性を示したが、ｘ、ｙ、ｚ値
のいずれかが本発明の範囲を逸脱する試料Ｎo.１７、１
９、２１、２２、２４、２９、３０、３１はいずれも特
性上満足されるものではなかった。
β値を変更した試料Ｎo.１４〜３１では、本発明の範囲
内の試料はいずれも高い特性を示したが、ｘ、ｙ、ｚ値
のいずれかが本発明の範囲を逸脱する試料Ｎo.１７、１
９、２１、２２、２４、２９、３０、３１はいずれも特
性上満足されるものではなかった。
【００２８】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明によれば、Ｐ
ｂＴｉＯ3 、ＰｂＺｒＯ3 、Ｐｂ（Ｓｎ1/3 Ｎｂ 2α/3
Ｓｂ2(1-α)/3 ）Ｏ3 系において、Ｐｂを化学量論組成
より少なくすることにより、Ｋｐ値を下げることなく、
比誘電率ε33 T ／εｏを高めることができ、磁器の圧電
定数、即ちｋｐ×（ε33 T ／εｏ）1/2 を高めることが
できる。これにより、小型受話器への利用において、さ
らに高い音圧を付与することができる。
ｂＴｉＯ3 、ＰｂＺｒＯ3 、Ｐｂ（Ｓｎ1/3 Ｎｂ 2α/3
Ｓｂ2(1-α)/3 ）Ｏ3 系において、Ｐｂを化学量論組成
より少なくすることにより、Ｋｐ値を下げることなく、
比誘電率ε33 T ／εｏを高めることができ、磁器の圧電
定数、即ちｋｐ×（ε33 T ／εｏ）1/2 を高めることが
できる。これにより、小型受話器への利用において、さ
らに高い音圧を付与することができる。
Claims (2)
- 【請求項１】組成式を下記化１ 【化１】 と表した時、 ｘ＋ｙ＋ｚ＝１ ０．４７≦ｘ≦０．５２ ０．４３≦ｙ≦０．４８ ０．０２≦ｚ≦０．０８ ０．２０≦α≦０．６０ ０．９８≦β＜１．００ を満足することを特徴とする圧電磁器組成物。
- 【請求項２】組成式を下記化２ 【化２】 と表した時、 ｘ＋ｙ＋ｚ＝１ ０．４７≦ｘ≦０．５２ ０．４３≦ｙ≦０．４８ ０．０２≦ｚ≦０．０８ ０．２０≦α≦０．６０ ０．９８≦β≦１．００ ０＜γ≦０．０６ を満足することを特徴とする圧電磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4173072A JPH0616473A (ja) | 1992-06-30 | 1992-06-30 | 圧電磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4173072A JPH0616473A (ja) | 1992-06-30 | 1992-06-30 | 圧電磁器組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0616473A true JPH0616473A (ja) | 1994-01-25 |
Family
ID=15953690
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4173072A Pending JPH0616473A (ja) | 1992-06-30 | 1992-06-30 | 圧電磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0616473A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6129886A (en) * | 1997-03-31 | 2000-10-10 | Tdk Corporation | Method of preparation of piezoelectric ceramics |
| US8040024B2 (en) * | 2008-03-05 | 2011-10-18 | Ngk Spark Plug Co., Ltd. | Piezoceramic material, piezoelectric element and non-resonance knock sensor |
-
1992
- 1992-06-30 JP JP4173072A patent/JPH0616473A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6129886A (en) * | 1997-03-31 | 2000-10-10 | Tdk Corporation | Method of preparation of piezoelectric ceramics |
| US8040024B2 (en) * | 2008-03-05 | 2011-10-18 | Ngk Spark Plug Co., Ltd. | Piezoceramic material, piezoelectric element and non-resonance knock sensor |
| EP2099082A3 (en) * | 2008-03-05 | 2013-05-22 | NGK Spark Plug Co., Ltd. | Piezoceramic material, piezoelectric element and non-resonance knock sensor |
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