JPH0598232A - 耐熱性接着剤用組成物、耐熱性接着剤、耐熱性接着剤層付きフイルム、印刷回路用基板及び半導体装置 - Google Patents

耐熱性接着剤用組成物、耐熱性接着剤、耐熱性接着剤層付きフイルム、印刷回路用基板及び半導体装置

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JPH0598232A
JPH0598232A JP3264187A JP26418791A JPH0598232A JP H0598232 A JPH0598232 A JP H0598232A JP 3264187 A JP3264187 A JP 3264187A JP 26418791 A JP26418791 A JP 26418791A JP H0598232 A JPH0598232 A JP H0598232A
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heat
resistant adhesive
film
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adhesive layer
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Yoshihiro Nomura
好弘 野村
Hiroshi Kirihara
博 桐原
Takeshi Nakahara
武 中原
Yoshiyuki Mukoyama
吉之 向山
Takashi Morinaga
喬 森永
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Showa Denko Materials Co Ltd
Original Assignee
Hitachi Chemical Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【目的】 耐熱性、接着性に優れた耐熱性接着剤用組成
物を提供する。 【構成】 (A)下式(I)で表される繰り返し単位を有する
芳香族ポリエーテルアミドイミド、(B)エポキシ樹脂及
び(C)沸点が１８０℃未満で双極子モーメントに3.5Ｄ未
満の前記(A)芳香族ポリエーテルアミドイミドを溶解す
る溶媒を含んでなる耐熱性接着剤用組成物 ［Ｒ１〜Ｒ４はＨ、低級アルキル基、低級アルコキシ基
又はハロゲン。Ｘは結合、 を示し（Ｒ５とＲ６はＨ、低級アルキル基、トリフルオ
ロメチル基、トリクロロメチル基又はフェニル基）Ｘは
繰り返し単位毎に相違してもよく、Ａｒは芳香族の３価
の基］、耐熱性接着剤、耐熱性接着剤層付きフィルム及
び半導体装置。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は耐熱性接着剤用組成物、
耐熱性接着剤、耐熱性接着剤層付きフィルム、印刷回路
用基板及び半導体装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】現在、エレクトロニクス分野において用
いられる接着剤、例えば印刷回路用基板における金属箔
とポリイミドフィルム等の支持材との接着剤や樹脂封止
型等の半導体装置内におけるリードフレームと半導体素
子（チップ）の接着剤やいわゆるＴＡＢテープの金属箔
とポリイミドフィルムとの接着剤には、高温特性、接着
力、作業性にすぐれた材料が求められている。従来、こ
れら接着剤として用いられてきたエポキシ系、ゴム変性
エポキシ系、フェノール系、アクリル系等の樹脂はすぐ
れた接着力を示すが、耐熱性に劣るという欠点がある。
【０００３】一方、耐熱性にすぐれる樹脂として、ポリ
イミド系樹脂が知られている。しかしながらポリイミド
系樹脂は、不溶、不融であり接着剤として用いるには不
適当であり、その前駆体であるポリイミド酸を特定の溶
媒に溶解させた溶液の状態で用い、ついで脱溶媒、イミ
ド化しなければならない。しかし、この場合は脱溶媒、
イミド化時の縮合水等でボイドを発生しやすく、またイ
ミド化に高温、長時間を要するため、使用にあたっては
制限が多いという問題があった。
【０００４】そこで、例えば、特開昭５１−７３０３４
号公報や特開昭５５−４８２４２号公報において芳香族
ポリアミドイミドとエポキシ樹脂からなる組成物が提案
されたが、芳香族ポリアミドイミドを溶解する溶媒は限
られ、例えば、アミド系溶媒やフェノール系溶媒であ
り、これらは沸点が高く乾燥性が悪い。そのため、エポ
キシの反応が進まないような比較的低い温度で乾燥する
と溶媒が残存して耐熱性を損ない、また、逆に、溶媒が
残存しないような比較的高い温度で乾燥すると硬化反応
が進んでしまい接着性を損なうという問題がある。低い
温度で溶媒を除去する方法として減圧乾燥も考えられる
が、この方法では効率が悪く工業的に採用するには問題
がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
問題を解決し、耐熱性、接着力にすぐれた耐熱性接着剤
組成物、耐熱性接着剤、耐熱性接着剤層付きフィルム、
印刷回路用基板及び、半導体装置を提供することにあ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、（Ａ）下記一
般式（Ｉ）で表される繰り返し単位を有する芳香族ポリ
エーテルアミドイミド、（Ｂ）エポキシ樹脂及び（Ｃ）
沸点が１８０℃未満で双極子モーメントが３．５Ｄ未満
の前記（Ａ）芳香族ポリエーテルアミドイミドを溶解す
る溶媒を含んでなる耐熱性接着剤用組成物に関する。
【化３】 ［式中Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４はそれぞれ独立に水
素、低級アルキル基、低級アルコキシ基またはハロゲン
原子を示し、Ｘは結合、
【化４】 を示し（ここでＲ５およびＲ６はそれぞれ独立に水素、
低級アルキル基、トリフルオロメチル基、トリクロロメ
チル基またはフェニル基を示す）、Ｘは繰り返し単位毎
に相違してもよく、Ａｒは芳香族の３価の基を示す］
【０００７】また、本発明は、前記耐熱性接着剤用組成
物を乾燥させてなる耐熱性接着剤に関する。
【０００８】また、本発明は、支持フイルムの片面又は
両面に、前記の耐熱性接着剤用組成物を塗布し、乾燥さ
せた耐熱性接着剤層付きフィルムに関する。
【０００９】また、本発明は、支持材と金属箔とを前記
の耐熱性接着剤用組成物を用いて接着させてなる印刷回
路用基板に関する。
【００１０】また、本発明は、リードフレームと半導体
素子とを、前記の耐熱性接着剤用組成物を乾燥させて得
られる耐熱性接着層を介して接着させてなる半導体装置
に関する。
【００１１】また、本発明は、リードフレームと半導体
素子とを、前記の耐熱性接着剤層付きフィルムを介して
接着させてなる半導体装置に関する。
【００１２】また、本発明は、リードフレームのインナ
ーリードと半導体素子とを、前記の耐熱性接着剤用組成
物を乾燥させて得られる耐熱性接着層を介して接着させ
てなる半導体装置に関する。
【００１３】また、本発明は、リードフレームのインナ
ーリードと半導体素子とを、前記の耐熱性接着剤層付き
フィルムを介して接着させてなる半導体装置に関する。
【００１４】本発明において用いられる（Ａ）前記一般
式（Ｉ）で表される繰り返し単位を有する芳香族ポリエ
ーテルアミドイミドは、芳香族トリカルボン酸若しくは
その反応性誘導体と一般式（ＩＩ）
【化５】 ［式中Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４はそれぞれ独立に水
素、低級アルキル基、低級アルコキシ基またはハロゲン
を示し、Ｘは結合、
【化６】 を示し（ここでＲ５およびＲ６はそれぞれ独立に水素、
低級アルキル基、トリフルオロメチル基、トリクロロメ
チル基またはフェニル基を示す）］で表される芳香族ジ
アミンを重縮合させて得られる。
【００１５】本発明における芳香族トリカルボン酸は、
芳香核に３つのカルボキシル基が結合され、かつ、３つ
のカルボキシル基の内２つは隣接炭素に結合しているも
のである。もちろん、この芳香環はヘテロ環の導入され
たものでもよく、また芳香環同士がアルキレン、酸素、
カルボニル基などと結合されていてもよい。さらに芳香
環に、たとえば、アルコキシ、アリルオキシ、アルキル
アミノ、ハロゲンなどの縮合反応に関与しない置換基が
導入されていてもよい。
【００１６】上記芳香族トリカルボン酸としては、例え
ばトリメリット酸、３，３，４′−ベンゾフェノントリ
カルボン酸、２，３，４′−ジフェニルトリカルボン
酸、２，３，６−ピリジントリカルボン酸、３，４，
４′−ベンツアニリドトリカルボン酸、１，４，５−ナ
フタリントリカルボン酸、２′−メトキシ−３，４，
４′−ジフェニルエーテルトリカルボン酸、２′−クロ
ロベンツアニリド−３，４，４′−トリカルボン酸等を
挙げることができる。芳香族トリカルボン酸の反応性誘
導体とは、前記芳香族トリカルボン酸の酸無水物、ハラ
イド、エステル、アミド、アンモニウム塩等を意味す
る。これらの例としては、トリメリット酸無水物、トリ
メリット酸無水物モノクロライド、１，４−ジカルボキ
シ−３−Ｎ，Ｎ−ジメチルカルバモイルベンゼン、１，
４−ジカルボメトキシ−３−カルボキシベンゼン、１，
４−ジカルボキシ−３−カルボフェノキシベンゼン、
２，６−ジカルボキシ−３−カルボメトキシピリジン、
１，６−ジカルボキシ−５カルバモイルナフタリン、上
記芳香族トリカルボン酸類とアンモニア、ジメチルアミ
ン、トリエチルアミンなどからなるアンモニウム塩など
があげられる。これらのうちではトリメリット酸無水
物、トリメリット酸無水物モノクロライドが好ましい。
必要ならば上記の芳香族トリカルボン酸、その反応性誘
導体は２種以上を用いることができる。
【００１７】前記一般式（ＩＩ）で表される芳香族ジア
ミンとしては、２，２−ビス［４−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［３−メチル
−４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、
２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］ブタン、２，２−ビス［３−メチル−４−（４−ア
ミノフェノキシ）フェニル］ブタン、２，２−ビス
［３，５−ジメチル−４−（４−アミノフェノキシ）フ
ェニルブタン、２，２−ビス［３，５−ジブロモ−４−
（４−アミノフェノキシ）フェニル］ブタン、１，１，
１，３，３，３−ヘキサフルオロ−２，２−ビス［４−
（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、１，
１，１，３，３，３−ヘキサフルオロ−２，２−ビス
［３−メチル−４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン、１，１−ビス［４−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル］シクロヘキサン、１，１−ビス［４−
（４−アミノフェノキシ）フェニル］シクロペンタン、
ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］スルホ
ン、ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］エ
ーテル、４，４′カルボニルビス（ｐ−フェニレンオキ
シ）ジアニリン、４，４′−ビス（４−アミノフェノキ
シ）ビフェニル等がある。これらのうちでは、２，２−
ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパ
ンが好ましい。必要ならば上記の芳香族ジアミンは２種
以上を用いることができる。
【００１８】更に本発明においては、一般式（ＩＩ）で
表される芳香族ジアミン以外の既知のジアミン、例え
ば、４，４′−ジアミノジフェニルエーテル、４，４′
−ジアミノジフェニルメタン、４，４′−ジアミノジフ
ェニルスルホン、メタフェニレンジアミン、ピペラジ
ン、ヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチレンジアミ
ン、テトラメチレンジアミン、ｐ−キシリレンジアミ
ン、ｍ−キシリレンジアミン、３−メチルヘプタメチレ
ンジアミン、１，３−ビス（３−アミノプロピル）テト
ラメチルジシロキサン等を併用することができる。これ
らのジアミンのジアミン成分全体に対する割合としては
３０モル％以下であることが好ましい。この割合が３０
モル％を越えると熱安定性、熱溶融性あるいは溶解性が
悪くなる傾向がある。
【００１９】本発明において、芳香族トリカルボン酸ま
たはその反応性誘導体の酸成分はジアミン成分の総量に
対して８０〜１２０モル％使用するのが好ましく、特に
９５〜１０５モル％が好ましい。これらを等モル使用し
たときもっとも高分子量のものが得られる。ジアミン成
分に対して上記酸成分が多すぎても少なすぎても分子量
が低下して機械的強度、耐熱性等が低下する傾向があ
る。
【００２０】芳香族トリカルボン酸又ははその反応性誘
導体とジアミンとの重縮合反応は、常法により行うこと
ができる。
【００２１】２種以上の芳香族ジアミンを使用するこ
と、あるいは２種以上の芳香族トリカルボン酸若しくは
その反応性誘導体を使用することにより前記一般式
（Ｉ）で表される繰り返し単位が相違する重合体を得る
ことができる。
【００２２】重合体は、ジメチルホルムアミド０．２重
量％溶液における３０℃での還元粘度が０．２〜２．０
ｄｌ／ｇであるのが好ましい。この還元粘度が小さすぎ
ると、耐熱性、機械的強度が低下する傾向があり、大き
すぎると溶融粘度が低下する傾向がある。
【００２３】本発明で使用される（Ｂ）エポキシ樹脂
は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物で
あり、例えば、ビスフェノールＡのグリシジルエーテ
ル、ノボラック樹脂またはクレゾールノボラック樹脂の
ポリグリシジルエーテル、ポリカルボン酸のポリグリシ
ジルエステル、脂肪族環状エポキシ等が挙げられる。ビ
スフェノール系エポキシ樹脂としてはシェル社製エピコ
ート８２８、１００１、１００４、１００７等が、ノボ
ラック系エポキシ樹脂としてはダウケミカル社製ＤＥＮ
４３８が、クレゾールノボラック系エポキシ樹脂として
は日本化薬（株）製ＥＯＣＮ−１０２Ｓが、複素環含有
エポキシ樹脂としては日産化学（株）製ＴＥＰＩＣ（ト
リスグリシジルイソシアヌレート）が、脂環式エポキシ
樹脂としてはＵＣＣ社製ＥＲＬ−４２２１が市販されて
いる。
【００２４】本発明において、（Ａ）芳香族ポリエーテ
ルアミドイミドと（Ｂ）エポキシ樹脂の配合割合は、両
者を合計した固形分全体に対し、（Ｂ）エポキシ樹脂の
配合割合を１０〜６０重量％にすることが好ましい。エ
ポキシ樹脂が１０重量％未満の場合には、耐熱性接着剤
の溶融性が低く接着温度が高くなり加工性が低下する傾
向があり、また６０重量％を越える場合には機械的強度
が低下する傾向がある。
【００２５】また本発明において接着性、機械強度の点
から硬化剤、硬化促進剤を添加して使用してもよい。硬
化剤としては、例えば、ポリカルボン酸無水物、ポリア
ミン、ノボラック樹脂、ポリビニルフェノール類、イミ
ダゾール類、３級アミンおよびその塩、ジシアンジアミ
ドヒドラジッド化合物等のいわゆる潜在性硬化剤などが
あげられる。また、硬化促進剤としては、例えば、フェ
ノール化合物、３級アミン、３級アミン塩、４級アンモ
ニウム塩、４級フォスフォニウム塩、金属アルコラー
ト、有機金属塩、ルイス酸等が使用できる。
【００２６】本発明において使用される、（Ｃ）沸点が
１８０℃未満で双極子モーメントが３．５Ｄ未満の前記
芳香族ポリエーテルアミドイミドを溶解する溶媒として
は、例えば、テトラヒドロフラン、ジオキサン１，２−
ジメトキシエタン、ジエチレングリコールメチルエーテ
ル等のエーテル化合物、シクロヘキサノン、４−メチル
シクロヘキサノン、２−シクロヘキサノン、４−メチル
−２−シクロヘキサノン等の脂環式ケトン化合物などが
挙げられる。これらは、２種以上を使用してもよい。作
業性、特性等の点からテトラヒドロフラン、ジオキサ
ン、ジエチレングリコールジメチルエーテル、シクロヘ
キサノンが好ましい。
【００２７】（Ｃ）溶媒の沸点が１８０℃以上である
と、低温での乾燥性が損なわれる。（Ｃ）溶媒の双極子
モーメントが３．５Ｄ以上であると低温での乾燥性が損
なわれ、また、乾燥塗膜が白化する。
【００２８】本発明の耐熱性接着剤用組成物をガラス
板、ステンレス板等に流延し乾燥し引き剥すことにより
本発明の耐熱性接着剤をフィルム状として得ることがで
きる。また、この耐熱性接着剤用組成物をガラス繊維等
の耐熱性にすぐれた繊維の薄布マットに含浸させ乾燥す
ることにより繊維強化型のシート状として得ることがで
きる。また、この耐熱性接着剤用組成物をポリイミドフ
ィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフィ
ルム等の支持フィルムの片面または両面に塗工し乾燥さ
せることにより本発明の耐熱性接着剤層付きフィルムを
得ることができる。また、この耐熱性接着剤用組成物を
そのまま被着物に塗布し乾燥し他の被着物と加熱溶融圧
着することができる。
【００２９】上記の各々において乾燥時の温度は１５０
℃以下とすることが好ましい。１５０℃を越える温度で
乾燥すると硬化反応が進みすぎて接着性が悪くなる傾向
がある。乾燥は概ね８０〜１５０℃で１〜１２０分行え
ばよい。
【００３０】本発明の耐熱性接着剤は、被着体と重ねた
後、軟化点以上の温度で加熱溶融圧着し、更に加熱する
ことにより硬化し、耐熱性、接着強度にすぐれた接着剤
となる。
【００３１】本発明の耐熱性接着剤用組成物には、三酸
化アンチモン、水酸化アルミニウム、ホウ酸バリウム等
の難燃性無機化合物、シリカ、アルミナ、マイカ、酸化
チタン、ジルコニア、珪酸カルシウム、水酸化マグネシ
ウム、酸化マグネシウム、酸化鉄、炭酸カルシウム、炭
化珪素、窒化ホウ素、銀粉、金粉、銅粉、ニッケル粉等
の無機フィラーを接着剤の総量に対して７０重量％以下
の割合で含有させてもよい。これら無機フィラーが７０
重量％を越えると、接着剤フローが小さくなり接着強度
が低下する傾向がある。これら以外の充填剤、安定剤、
界面活性剤、溶剤などを目的に応じて含んでいてもよ
い。
【００３２】本発明における支持材としては、例えば、
紙フェノール系支持材、エポキシ系支持材、ポリイミド
系支持材等が挙げられる。本発明における金属箔として
は銅箔、アルミ箔、鉄ニッケル合金箔等が挙げられる。
支持材と金属箔とを耐熱性接着剤用組成物を用いて（例
えば、耐熱性接着剤からなるシート状接着剤を介して）
接着させてなる印刷回路用基板は有用である。例えば、
シート状接着剤を支持材と金属箔の間に挾み１７０〜２
３０℃、５〜１００ｋｇｆ／ｃｍ2で１秒間〜１５分間
加熱溶融し加圧して圧着し、ついで１９０〜３７０℃、
好ましくは１９０〜２３０℃で１〜２０時間硬化反応を
進め接着を完了することにより印刷回路用基板を製造で
きる。この時耐熱性接着剤層付きフィルム（支持フィル
ムがポリイミドフィルムのもの）を用いればフレキシブ
ル印刷回路用基板を容易に生産性良く製造することがで
きる。
【００３３】また、耐熱性接着剤層付きフィルムを用い
れば、高容量の半導体で信頼性の優れたものを作業性、
歩留りよく簡便に製造することができる。例えば、支持
フィルムとしてポリイミドフィルムを用いた耐熱性接着
剤層付きフィルム（両面接着剤層付き）を所定の大きさ
に打ち抜くか、切りとったもの（フィルム片）を、リー
ドフレームと半導体素子の間に挾み１７０〜２３０℃、
好ましくは２００〜２２０℃、５〜１００ｋｇｆ／ｃｍ
2で、１秒間〜１５分間加熱溶融し加圧して圧着し、つ
いで１９０〜２１０℃で１〜２０時間硬化反応を進め、
その後リードフレームと半導体素子を金線等で接合しエ
ポキシ樹脂等の成形材料でトランスファ成形して封止す
ることにより半導体装置を製造することができる。リー
ドフレームのインナーリードに前記フィルム片を適用し
た場合も、同様にして半導体装置を製造することができ
る。
【００３４】
【実施例】次に、本発明を実施例により説明するが、本
発明はこれらにより制限されるものではない。
【００３５】実施例１ 温度計、撹拌機、窒素導入管及び分留頭をとりつけた４
つ口フラスコに窒素下、２，２−ビス［４−（４−アミ
ノフェノキシ）フェニル］プロパン２０５ｇ（０．５モ
ル）を入れＮ−メチル−２−ピロリドン１２００ｇに溶
解した。この溶液を−１０℃に冷却し、この温度でトリ
メリット酸無水物モノクロライド１０５．３ｇ（０．５
モル）を温度が−５℃を越えないように添加した。トリ
メリツト酸無水物モノクロライドが溶解したら、トリエ
チルアミン７６ｇを温度が５℃を越えないように添加し
た。室温で１時間撹拌後、１８０℃で９時間反応させて
イミド化を完結させた。得られた反応液をメタノール中
に投入して、重合体を単離させた。これを乾燥した後ジ
メチルホルムアミドに溶解し、これをメタノール中に投
入してポリエーテルアミドイミド重合体を精製し、減圧
乾燥した。この重合体の還元粘度（ηsp/c）（ジメチル
ホルムアミド０．２重量％溶液、３０℃で測定、以下は
同様）は０．９１ｄｌ／ｇであった。得られたポリエー
テルアミドイミド粉末６０ｇと日本化薬（株）製エポキ
シ樹脂ＥＯＣＮ−１０２Ｓ（オルソクレゾールノボラッ
ク型、エポキシ当量２０５〜２２５）４０ｇをジエチレ
ングリコールジメチルエーテル２００ｇに溶解してワニ
スを得た。
【００３６】このワニスをガラス板上に９０μｍの厚さ
に流延し、１００℃で１５分乾燥後、ガラス板から引き
剥し、鉄枠に固定し１５０℃で３０分乾燥して厚さ２５
μｍの接着剤フィルムを得た。得られたフィルムを、厚
さ５０μｍのポリイミドフィルム（Ｄｕｐｏｎｔ社製カ
プトン）と厚さ３５μｍの片面粗化銅箔の間にはさんで
２１０℃の温度で５０ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力で１０分間
加圧して圧着し更に２００℃で１０時間硬化反応を進め
フレキシブル銅張板を得た。特性を表１に示した。
【００３７】実施例２ 温度計、撹拌機、窒素導入管及び分留頭をとりつけた４
つ口フラスコに窒素下、２，２−ビス［４−（４−アミ
ノフェノキシ）フェニル］プロパン１６４ｇ（０．４モ
ル）及び１，３−ビス（アミノプロピル）テトラメチル
ジシロキサン２４．８ｇ（０．１モル）をいれＮ−メチ
ル−２−ピロリドン１２００ｇに溶解した。この溶液を
−１０℃に冷却し、この温度でトリメリツト酸無水物モ
ノクロライド１０５．３ｇ（０．５モル）を温度が−５
℃を越えないように添加した。トリメリット酸無水物モ
ノクロライドが溶解したら、トリエチルアミン７６ｇを
温度が５℃を越えないように添加した。室温で１時間撹
拌後、１８０℃で９時間反応させてイミド化を完結させ
た。得られた反応液をメタノール中に投入して、重合体
を単離させた。これを乾燥した後ジメチルホルムアミド
に溶解し、これをメタノール中に投入してポリエーテル
アミドイミド重合体を精製し、減圧乾燥した。この重合
体の還元粘度は０．７８ｄｌ／ｇであった。
【００３８】得られたポリエーテルアミドイミド粉末６
０ｇとダウ社製エポキシ樹脂ＤＥＮ４３１（フェノール
ノボラック型、エポキシ当量１７２〜１７９）４０ｇを
テトラヒドロフラン２００ｇに溶解してワニスを得た。
このワニスを５０μｍの厚さのポリイミドフィルム（Ｄ
ｕｐｏｎｔ社製カプトン）に９０μｍの厚さに流延し、
１００℃で３０分乾燥して厚さ２５μｍの接着剤層の付
いたポリイミドフィルムを得た。得られた接着剤層付き
ポリイミドフィルムを、厚さ３５μｍの片面粗化銅箔と
１８０℃の温度で３０ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力で１０分間
加圧して圧着し更に２００℃で１０時間硬化反応を進め
フレキシブル銅張板を得た。特性を表１に示した。
【００３９】実施例３ 実施例１においてエポキシ樹脂ＥＯＣＮ−１０２Ｓをシ
ェル社製エポキシ樹脂エピコート８２８（ビスフェノー
ルＡ型、エポキシ当量１８４〜１９４）に代える以外は
実施例１と同様にしてフレキシブル銅張板を得た。特性
を表１に示した。
【００４０】実施例４ 実施例２において、ワニスを得るときの溶剤をテトラヒ
ドロフランから１，４−ジオキサンに代える以外は実施
例２と同様にしてフレキシブル銅張板を得た。特性を表
１に示した。
【００４１】実施例５ 実施例２において、ワニスを得るときの溶剤をテトラヒ
ドロフランからシクロヘキサノンに代える以外は実施例
２と同様にしてフレキシブル銅張板を得た。特性を表１
に示した。
【００４２】実施例６ 実施例２において、得られたポリエーテルアミドイミド
粉末とエポキシ樹脂をテトラヒドロフランに溶解して接
着剤用ワニスを得るとき、硬化剤として四国化成（株）
製２Ｅ４ＭＺ（２−エチル−４−メチルイミダゾール）
を０．８ｇ加える以外は実施例１と同様にして銅張板を
得た。特性を表１に示した。
【００４３】実施例７ 実施例２において、得られたポリエーテルアミドイミド
粉末とエポキシ樹脂をテトラヒドロフランに溶解して接
着剤用ワニスを得るとき、硬化剤として丸善石油化学
（株）製レジンＭ（ポリビニルフェノール）を４，０ｇ
加える以外は実施例１と同様にして銅張板を得た。特性
を表１に示した。
【００４４】比較例１ 実施例１において、ワニスを得るときの溶剤をジエチレ
ングリコールジメチルエーテルからＮ−メチル−２−ピ
ロリドンに変更する以外は実施例１と同様にして銅張板
を得た。特性を表１に示した。
【００４５】比較例２ 実施例１においてポリエーテルアミドイミド合成時のジ
アミン成分を２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル］プロパン２０５ｇ（０．５モル）を４，
４′−ジアミノジフェニルエーテル１００ｇ（０．５モ
ル）に変更する以外は実施例１と同様にしてポリエーテ
ルアミドイミド粉末を得た。このものは、ジエチレング
リコールジメチルエーテル、テトラヒドロフラン、１，
４−ジオキサン、シクロヘキサノンいずれにも溶解しな
かつた。
【００４６】比較例３ 実施例１においてエポキシ樹脂４０ｇを０ｇに、ワニス
を得るときの溶剤ジエチレングリコールジメチルエーテ
ル２００ｇを１４０ｇに変更する以外は実施例１と同様
にして接着フィルムを得、加熱圧着条件を３５０℃の温
度で５０ｋｇｆ／ｃｍ2の圧力で１分間加圧し銅張板を
得た。特性を表１に示した。
【００４７】比較例４ 実施例１において得られたポリエーテルアミドイミド粉
末６０ｇを３０ｇに、エポキシ樹脂４０ｇを７０ｇに変
更する以外は実施例１と同様にして接着フィルムを得よ
うとしたが脆くてフィルム化できなかった。
【００４８】実施例８〜９ 実施例１において、得られたポリエーテルアミドイミド
粉末とエポキシ樹脂の配合量を表１のように変更する以
外は実施例１と同様にして銅張板を得た。特性を表１に
示した。
【００４９】
【表１】
【００５０】硬化後の接着剤のＴｇ（ガラス転移温度）
は動的粘弾性測定装置（（株）レオロジ社製ＦＴレオス
ペクトラー）により周波数１０Ｈｚ、昇温速度２℃／ｍ
ｉｎで測定したときの損失弾性率のピークより求めた。
銅箔引き剥し強さは、２３℃において引張り速度５０ｍ
ｍ／ｍｉｎで９０°引き剥し強さを測定した。はんだ耐
熱性は２０ｍｍ角の試験片をはんだ浴上に銅箔を下側に
して浮かべた後、ふくれの有無を観察した。
【００５１】実施例１０ 実施例１で得られた接着剤用ワニスを５０μｍの厚さの
ポリイミドフィルム（宇部興産（株）製ユーピレックス
Ｓ）に５０μｍの厚さに流延し１００℃で１５分乾燥
し、引き続きポリイミド面に接着剤用ワニスを５０μｍ
の厚みに流延し１００℃で１５分、２００℃で３０分乾
燥して表裏各１０μｍの接着剤層の付いたポリイミドフ
ィルムを得た。得られた接着剤層付きポリイミドフィル
ムを打ち抜き図２に示すようにリードフレームと半導体
素子の間に挾み２１０℃の温度で５ｋｇ／ｃｍ2の圧力
で１０分間加圧して圧着し更に２００℃で５時間硬化反
応を進めた。その後、リードフレームと半導体素子を金
線で接合しエポキシ樹脂成形材料でトランスファ成形し
封止した。この樹脂封止型の半導体装置の８０℃、９０
％ＲＨ、１０００時間後の故障率は０／１００（１００
個のうち０個）と優れていた。図１は、この半導体装置
の平面模式図であり、図２は図１におけるＩ−Ｉ線断面
図である。
【００５２】
【発明の効果】本発明の耐熱性接着剤用組成物は、硬化
反応が進まない条件で溶媒を実質的に完全に乾燥して耐
熱性接着剤を得ることができ、また、この耐熱性接着剤
は低い温度で加熱溶融接着ができ、さらに加熱溶融圧着
後、硬化反応を進めることですぐれた接着力、耐熱性、
耐湿性、絶縁性を示す。溶媒が実質的に乾燥しているの
でボイドを完全になくすことができる。本発明の耐熱性
接着剤は、あらかじめフィルム状に形成して使用するこ
とができる。このフィルム状の耐熱性接着剤は、強じん
なものであり、打ち抜き加工してもバリがでないハンド
リング性の高いものである。また、耐熱性接着剤用組成
物をポリイミドフィルム等の支持フィルムに塗布乾燥
し、耐熱性接着剤層付きフィルムとし、これを他の被着
体と加熱溶融接着することもできる。そして、本発明の
耐熱性接着剤を用いた印刷回路用基板は、耐熱性、接着
力、絶縁性、耐湿性にすぐれ、高温にさらされてもすぐ
れた性能を発揮する信頼性の高いものである。本発明の
耐熱性接着剤層付きフィルムを用いることにより、極め
て簡便に高容量で信頼性の優れた半導体装置を製造する
ことができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例８における耐熱性接着剤層付きフィルム
を用いた半導体装置平面模式図。
【図２】図１のＩ−Ｉ線断面図。
【符号の説明】
１ 半導体装置 ２ リードフレーム ２Ａ インナーリード ２Ｂ アウターリード ３Ａ 絶縁性樹脂フィルム層 ３Ｂ 接着層 ４ 半導体素子 ４Ａ 外部端子 ５ ボンディングワイヤ ６ 樹脂封止材
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 向山 吉之 千葉県市原市五井南海岸14番地 日立化成 工業株式会社五井工場内 (72)発明者 森永 喬 千葉県市原市五井南海岸14番地 日立化成 工業株式会社五井工場内

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 （Ａ）下記一般式（Ｉ）で表される繰り
    返し単位を有する芳香族ポリエーテルアミドイミド、
    （Ｂ）エポキシ樹脂及び（Ｃ）沸点が１８０℃未満で双
    極子モーメントが３．５Ｄ未満の前記（Ａ）芳香族ポリ
    エーテルアミドイミドを溶解する溶媒を含んでなる耐熱
    性接着剤用組成物。 【化１】 ［式中Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３およびＲ４はそれぞれ独立に水
    素、低級アルキル基、低級アルコキシ基またはハロゲン
    原子を示し、Ｘは結合、 【化２】 を示し（ここでＲ５およびＲ６はそれぞれ独立に水素、
    低級アルキル基、トリフルオロメチル基、トリクロロメ
    チル基またはフェニル基を示す）、Ｘは繰り返し単位毎
    に相違してもよく、Ａｒは芳香族の３価の基を示す］
  2. 【請求項２】 前記（Ｃ）溶媒が、エーテル化合物及び
    ／又は脂環式ケトン化合物である請求項１記載の耐熱性
    接着剤用組成物。
  3. 【請求項３】 前記（Ａ）芳香族ポリエーテルアミドイ
    ミドと前記（Ｂ）エポキシ樹脂の重量比（Ａ）／（Ｂ）
    が９０／１０〜４０／６０である請求項１又は２記載の
    耐熱性接着剤用組成物。
  4. 【請求項４】 請求項１，２又は３記載の耐熱性接着剤
    用組成物を乾燥させてなる耐熱性接着剤。
  5. 【請求項５】 支持フィルムの片面又は両面に、請求項
    １、２又は３記載の耐熱性接着剤用組成物を塗布し、乾
    燥させた耐熱性接着剤層付きフィルム。
  6. 【請求項６】 支持材と金属箔とを、請求項１、２又は
    ３記載の耐熱性接着剤用組成物を用いて接着させてなる
    印刷回路用基板。
  7. 【請求項７】 リードフレームと半導体素子とを、請求
    項１、２又は３記載の耐熱性接着剤用組成物を乾燥させ
    て得られる耐熱性接着層を介して接着させてなる半導体
    装置。
  8. 【請求項８】 リードフレームと半導体素子とを、請求
    項５記載の耐熱性接着剤層付きフィルムを介して接着さ
    せてなる半導体装置。
  9. 【請求項９】 リードフレームのインナーリードと半導
    体素子とを、請求項１、２又は３記載の耐熱性接着剤用
    組成物を乾燥させて得られる耐熱性接着層を介して接着
    させてなる半導体装置。
  10. 【請求項１０】 リードフレームのインナーリードと半
    導体素子とを、請求項５記載の耐熱性接着剤層付きフィ
    ルムを介して接着させてなる半導体装置。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2001011421A (ja) * 1999-06-29 2001-01-16 Toyobo Co Ltd 半導体用接着剤フィルム、これを用いたリードフレーム及び半導体装置
JP2001011420A (ja) * 1999-06-29 2001-01-16 Toyobo Co Ltd 半導体用接着剤フィルム、これを用いたリードフレーム及び半導体装置

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2001011421A (ja) * 1999-06-29 2001-01-16 Toyobo Co Ltd 半導体用接着剤フィルム、これを用いたリードフレーム及び半導体装置
JP2001011420A (ja) * 1999-06-29 2001-01-16 Toyobo Co Ltd 半導体用接着剤フィルム、これを用いたリードフレーム及び半導体装置
JP4686799B2 (ja) * 1999-06-29 2011-05-25 東洋紡績株式会社 半導体用接着剤フィルム、これを用いたリードフレーム及び半導体装置
JP4686798B2 (ja) * 1999-06-29 2011-05-25 東洋紡績株式会社 半導体用接着剤フィルム、これを用いたリードフレーム及び半導体装置

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