JPH0576748A - 非断熱触媒反応の方法と反応器 - Google Patents

非断熱触媒反応の方法と反応器

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Abstract

(57)【要約】 【目的】本願は触媒反応を起こさせる方法と反応器に関
するものであり、管壁の温度を低下することによって管
材料におけるクリープを減少させ、管の寿命を延長させ
るために管状熱交換反応器における非断熱触媒反応を改
善し、さらに差込管式熱交換器により有効的に本目的を
実行するものである。 【構成】処理流体と熱伝導媒体との間接的熱交換によっ
て管状熱交換器内で非断熱触媒反応を起こさせる方法に
おいて、処理流体を反応管の外部に沿って流れている熱
伝導媒体に逆流して通過させるとき、出口の端に近い領
域から反応管の出口の端の間の領域までの増加分だけ熱
伝導媒体を反応管の外部表面へ段階的に供給する構成に
より、反応管の臨界出口の端における壁温度を減少させ
ることを特徴とする非断熱触媒反応。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本願は触媒反応を起こさせる方法
と反応器に関するものであり、特に処理流体が熱伝導媒
体との間接的熱交換を非断熱的に反応させる方法と反応
器に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】非断熱触媒反応、即ち炭化水素の吸熱蒸
気形成と発熱的メタン反応のようなものは通常、高圧を
かけられた反応物である処理流体が触媒床に詰め込まれ
た反応管の中で行われる。高水準での触媒床における反
応の進行を維持し触媒の損失を避けるためには冷却か加
熱のどちらかにしても処理流体の反応においては温度制
御が必要になる。処理流体と熱伝導関係にあり、反応管
の熱伝導壁に沿って流れている冷却あるいは熱媒体の間
の間接的熱交換により温度を制御することは既に知られ
ている。
【０００３】このような方法はＵＳ特許ＮＯ４，１６
２，２９０に記載され、第１のそして第２の形成順序の
間、一部の炭化水素の供給は第２の形成からの熱い流出
ガスとの間接的熱交換によって管状熱交換反応器内で加
熱される。
【０００４】工業的に適用されている現在の熱交換反応
器の型は差込管状反応器である。従来の差込管状反応器
は外装管に同軸状に配設された内部管より成っている。
触媒の粒子は内部管と外部管の壁の間で設定される環状
の空間内に詰められている。反応生成物である処理流体
はその流体を外装管の壁の外部表面に沿って流れている
熱伝導媒体と熱伝導関係にある触媒を通過することによ
り反応が起きる。
【０００５】熱が要求される吸熱反応で使用されるとき
は、処理流体において反応に必要な熱は熱い流体が逆流
し、管内における処理流体と間接熱交換されることによ
って供給される。この触媒を通過した反応処理流体は外
部管の閉鎖端に突き当たり、反応器の内部管の方向に逆
流し、さらに生成流体として反応器から引き出される。
【０００６】炭化水素の処理流体の蒸気の形成における
差込管式反応器を使用することはヨーロッパ特許出願Ｎ
Ｏ３３４，５４０とＧＢ特許出願ＮＯ２，２１３，４９
６に開示されている。この開示された方法によれば炭化
水素流体は差込管の外部を流れているこの熱いガスに逆
流している内部管内の触媒を通過している処理流体との
間接的な交換により差込反応器内で形成される。
【０００７】さらに吸熱形成反応のための熱は内部管を
逆流して通過して反応器から引き出された再生炭化水素
である熱い生成流体と環状の空間内の処理流体との間接
的な熱交換によって供給される。
【０００８】熱交換特性を高めるための差込管式熱交換
反応器はヨーロッパ特許出願ＮＯ１９４，０６７に述べ
られている。熱透過性の熱いガスと処理流体との間の熱
交換はそれによって生成流体と処理流体の間の熱交換を
絶縁制御された差込管の内部管を有することによって高
められる。処理流体の温度はこれにより下降し、この結
果処理流体と熱いガスとの間に大きな温度変化が見ら
れ、このようにして熱いガスから処理流体に熱が移動さ
れる結果となる。
【０００９】さらにこの引例に記載されているように、
高くて強力な熱交換は処理流体に対して逆流している熱
いガスが出口の端に近接した地域まで反応器の入口の端
を囲っている外装を通過するとき達成される。
【００１０】上記熱交換方法及び反応器内において処理
流体は差込管式反応器内側内で外部に逆流して流れてい
る熱いガスをもった流体を加熱することによって移動さ
れ、熱移送流体と処理流体の間の逆流熱交換を使用する
ことにより改善された方法が提供される。
【００１１】
【解決しようとする課題】しかし、これら従来技術で知
られているように反応器の材料における臨界変数に対し
て対策を講じた方法や反応器は一つもない。工業触媒の
反応器の性能は臨界触媒特性だけでなく材料変数によっ
ても制限を受け、温度レベルと反応管の熱交換壁を通過
する熱移動によっても制御される。高温でのひずみの問
題を持つ金属反応管は徐々にその変形率が増大し、その
率はその金属材料、ひずみ負荷、金属温度に依存する。
この変形はクリープと呼ばれている。クリープは管の破
損を導き、このようにしてそれらの寿命が制限される。
この管材料の小さな温度変化でさえクリープの率に大き
な影響を及ぼす。このようにして管壁の温度を低下する
ことによって管材料におけるクリープを減少させること
が可能で、この結果管の寿命が延長される。従って本願
の発明の目的は管状熱交換反応器における非断熱触媒反
応を行う方法において改善された方法に係わるものであ
り、この方法により反応管の寿命は管の臨界部分におけ
る管壁温度が減少されることにより延びる。さらに本願
の目的は差込管式熱交換器によって本願方法を有効的に
実行することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本願によると処理流体は
入口と出口の端を有する管状反応器に詰められた触媒の
存在という非断熱的条件の下で触媒反応が起こり、処理
流体に対して逆流している反応管の外部にそっての外部
から流れている熱伝導媒体との間接的な熱交換反応の時
処理流体を反応管を通過することにより反応が起きる。
改善された構成によると出口の端から管の出口の端と入
口の端の間の領域までの増加分だけ媒体を反応器の外部
表面に段階的に供給し、これによってその出口における
反応管の壁温度を減少させる構成である。
【００１３】この本願の方式によると吸熱反応と同様に
発熱反応によっても処理流体の触媒移動の効果的及び経
済的な方法が提供され、それによって出口の一番端に近
接した広い領域に亘って管の外部表面に徐々に媒体を供
給することにより反応管の出口の一番端の壁の所で温度
が低下するようになる。これは上記理由によりその管の
寿命を延長させることになる。
【００１４】ここで使用されている熱伝導媒体という言
葉はこれまで及びこれからの意味として両熱移送媒体、
即ちバーナーからの熱い流体ガスまたは外部処理装置か
らの熱い生成物を意味する。そしてまた熱受け入れ媒体
とは冷却水または冷却処理ガスを意味する。本願の方法
によればアンモニアまたはメタノールの合成物、あるい
はフィッシャートロプス合成物のような発熱反応を行な
う時、熱伝導媒体は冷却媒体となる。それはその出口の
端に近接した管の外部表面に徐々に供給される。それに
よって冷却媒体の流れは管の入口の端の領域において最
も速くなる。そこでは発熱反応はその反応の間上昇した
熱のため、それらの最も高い冷却要求を持つ。このこと
は管の入口の端の触媒の中で最も効率的に進行する。本
願の方式は炭化水素の蒸気形成のような発熱触媒方式に
おいて特に有効である。
【００１５】この既知の蒸気形成方法により炭化水素と
蒸気の流体は次の反応式によって代表される水素と炭素
の酸化物の生成流体によって触媒的に形成される。
【００１６】 ＣＨ4 ＋Ｈ2 Ｏ→ ＣＯ＋３Ｈ2 ΔＨ°298 ＝−４９，３ kcal/mole ＣＨ4 ＋２Ｈ2 Ｏ→ ＣＯ2 ＋４Ｈ2 ΔＨ°298 ＝−３９，４ kcal/mole 本願による方法を行なう時、蒸気形成反応は約350 ℃以
上の温度で管状の熱交換反応器内で蒸気形成触媒と接触
することによって開始される。炭化水素の高変換を確実
にするために、処理流体の温度はそれが触媒を通過する
間次第に上昇される。触媒を通過して反応した処理流体
は750 ℃と950 ℃の間の温度では生成流体として反応管
の出口の端の触媒を残すことになる。触媒における吸熱
形成反応の進行に必要な熱は1000と1300℃の間の入口温
度で反応管の外部表面に沿って流れている熱いガスの流
体によって供給される。それにより熱いガスは出口の端
と入口の端の中間領域内の管の出口の端から入口の端ま
で軸方向に反応器の外部表面に供給される。このような
方法で熱いガスはその出口の端に近接した領域の広い範
囲にわたって管の外部表面に有効的に供給され、その結
果熱い出口の端の管壁へ低い熱が供給されることにな
る。さらに反応管の熱交換壁に沿う強制対流によって処
理流体にこの熱いガスから移動された多量の熱は管の出
口の端の約０から入口の端の領域での最大値まで増加
し、処理流体の最も高い熱要求度をもつようになる。本
願は、入口の端と閉鎖された出口の端と外部管内に同軸
状に配設された内部管とから構成されている。
【００１７】さらに外部管と内部管の間には環状の空間
内にある触媒が外部管の外を囲むスリーブを有し、スリ
ーブと外部管の間にはダクトを有する。スリーブはダク
トと管の外部表面への熱伝導媒体の段階的供給のため、
外部管の出口の端と入口の端を仕切るスリーブの領域に
複数の孔を有する。スリーブが孔を有する領域は外部管
の出口と入口の端まで広がっているスリーブの長さの１
０と５０％の間好ましくは５と７５％の間の構成の方が
好ましい。反応器内で行なわれる反応と加熱、冷却の要
求度によると、その領域即ちスリーブが外部反応管に近
接した出口の端を囲っている所ではもっと多くの複数の
孔をもったスリーブが使用されることが好ましいことが
判る。この孔は出口の端に近いか近接した反応管へ熱伝
導媒体の段階的供給を確実にする。この出口の端には大
きな熱の流れとその結果による多量の熱伝導媒体の流れ
は管壁での温度とクリープを低下するために避けられる
べきである。さらに多量の熱の流出とこのようにして外
部管の外部表面に沿った展開された熱交換が管の入口の
端に適合したスリーブの孔のない領域で有利に行なえ
る。そこでは熱移動媒体の多量の流体がその最大値に達
する。外部管の外部表面とスリーブで設定されるダクト
の幅は0.01と0.08倍の間好ましくは0.02と0.05倍の間で
変化する。またもっと好ましい態様では外部管よりも内
部直径が0.02と0.05倍であることが好ましい。一般的に
いえばこのように本願で述べられていることは、もっと
他の面や有利性が図面を参照すると次に詳述された内容
からもっと明確になるでしょう。
【００１８】
【効果】この本願の方式によると吸熱反応と同様に発熱
反応によっても処理流体の触媒移動の効果的及び経済的
な方法が提供され、それによって出口の一番端に近接し
た広い領域に亘って管の外部表面に徐々に媒体を供給す
ることにより反応管の出口の一番端の壁の所で温度が低
下するようになり、その管の寿命を延長させることにな
る。
【００１９】
【実施例】差込管式熱交換反応器１０は入口の端１４で
開放され出口の端１６で閉鎖された外部管１２から成り
立っている。外部管１２の中には外部管１２と離れ同軸
状に空間を形成する内部管１８が配設されている。内部
管１８は両端とも開放されている。反応器１０はさらに
外部管１２の外部表面を完全に囲むスリーブ２４を有す
る。スリーブ２４は外部管１２の外部表面とスリーブ２
４との間の空間２６を囲っている。空間２６はさらに熱
伝導媒体のためのダクトを有し、下記に記載するように
スリーブ２４の断面Ｓ１で孔２８を通して配設されてい
る。
【００２０】孔が開いた断面Ｓ１は外部管１２の出口の
端１６と入口の端１４の間の領域においてスリーブ２４
のある一定の長さに亘って広がっている。処理ガスは外
部管１２の開放端を通って反応器１０の中に導入され
る。処理ガスはそれから外部管１２と内部管１８の壁の
間に詰められた触媒２２を通過する。触媒を通過したガ
スは外部管１２の出口の端１６の管壁に衝突し流体が生
成流体として引き込まれ、内部管に逆流する。触媒２２
内での処理流体の冷却及び加熱はスリーブ２４の孔２８
を通過して空間２６に供給される熱伝導媒体により可能
となる。熱伝導媒体はスリーブ２４の孔の断面Ｓ１を通
過して管１２の低い部分で外部表面の上の広い領域に亘
って入って行き、逆流している管１２に沿った空間内に
流れ、管内の処理ガスと直接熱交換される。媒体の流れ
は孔２８を通った媒体を段階的に供給することにより、
断面Ｓ１内の空間２６内で増加する。媒体の流れは外部
管１２の入口の端に適合し、それに近接した空間２６内
の領域Ｓ２内においてその最大値に達する。管１２の出
口の端における臨界領域Ｓ３においては事実上は媒体の
流れの放熱に制限される。その結果領域Ｓ３の中の空間
２６内での強制的な対流は促進されず、スリーブ２４の
孔のない断面によってきれいにされる。
【００２１】
【作用】本願によると図１を参照して上述された反応器
内の熱い流体ガスとの熱交換による炭化水素の吸熱蒸気
形成の間の本願の方法による有利性を説明した計算モデ
ルに応用されている。この計算モデルでは次の反応器の
寸法が推定される。 外部管 長さ７ｍ 内径１２０ｍｍ 壁厚５ｍｍ 内部管 長さ６．１ｍｍ 内径３０ｍｍ 壁厚５ｍｍ スリーブ 長さ７ｍ 孔の断面長さ３ｍ 孔のない断面長さ４ｍ １．５％の孔率 （約２ｍｍの孔径、５０ｍｍピッチ） スリーブと断面の長さは外部管の出口の端から入口の端
までの距離とする。
【００２２】スリーブは外部管の外部表面から５ｍｍの
空間を持つ 炭化水素蒸気処理ガスの１３２Ｎｍ3 ／ｈは反応器の外
部管内に５２０℃の入口温度で導入され、反応器の外部
管と内部管の間に詰められた従来のニッケル形成触媒を
通過することにより反応ガスの温度は外部反応管の出口
の端で520 ℃以上800 ℃まで上昇される。このガスはガ
スが外部管内で反応しているガスとの直接的な熱交換に
よる熱の放出の後、570 ℃の出口温度で内部管を通過し
て反応器に残る。
【００２３】さらに反応しているガスに対する熱はバー
ナーからの熱い流体ガスによって供給される。この流体
ガスはスリーブに1300℃の入口温度で２３５Ｎｍ3 ／ｈ
で供給される。このガスは管の出口の端から３ｍの領域
に亘って広がっているスリーブの孔の断面を通過して外
部管の外部表面とスリーブの間の流体ガスダクトに実質
的に同じ温度で入って行く。ダクトの内部では熱いガス
が逆流し、反応器の外部管内で処理ガスと間接的に熱交
換を行なう。熱を処理ガスに供給した後流体ガスは６２
０℃の出口温度で外部管の入口の端に近接しているスリ
ーブの中に残る。
【００２４】外部管の出口の端の熱の流体はスリーブの
ない反応管による約70,000kcal/m2 hrからスリーブによ
ってきれいにされた反応管内での20,000kcal/m2 hrまで
上記処理により減少される。スリーブの穴の部分の領域
内では熱流体は約20,000kcal/m3 hr以上から殆ど一直線
で35,000kcal/m2 hrまで上昇する。スリーブの孔を通っ
た熱い流体のガスを徐々に供給するためである。スリー
ブなしの反応器に適応した値とこの領域における流体ガ
スが最大に供給されたときの調和のとれた値は反応器の
出口の端の約23,000kcal/m hr から出口の端から３ｍの
距離内の約70,000/m hr まで直線的に上昇する。この本
願の処理による外部管の壁での温度変化は図１のそれと
類似した反応管の温度変化と比較して図２でさらに良く
示される。図１はスリーブ２４があり、出口の端の周り
の領域で流体ガスは最大に供給される。図２で明らかな
様にスリーブの孔のない断面によってきれいにされたと
きの管の出口の端における壁温度（０）はこのようなス
クリーンのない管の壁温度（Ｘ）よりも約１００℃低
い。出口の端に近接した領域ではそれはスリーブの孔の
部分によって囲まれ、壁温度の軸の傾斜はこの容器内の
温かいガス流体の段階的な供給のために平らになり、そ
の結果その出口の端の周りの管壁の熱の拡散が少なくな
り、これによって管の寿命が延びる。１２０℃ｍｍの外
部直径と１１０ｍｍの内部直径を持ったＨＫ４０の寿命
は８５０℃から７５０℃の壁温度の減少により8.4.105
から9.4.107 時間まで延びるでしょう
【図面の簡単な説明】
【図１】本願の実施例による反応管の縦断面図で、差込
管式熱交換反応器の縦断面図の類似形を示す。
【図２】差込管式反応管において外部管の全壁面に沿っ
て最大の流れを持ったときの変化と比較した図１の反応
管による壁温度の変化。
【符号の説明】
１０・・・差込管熱交換反応器 １２・・・入口の端 １４・・・出口の端 １６・・・外部管 １８・・・内部管 ２２・・・触媒 ２４・・・スリーブ ２６・・・空間 ２８・・・孔 Ｓ１・・・断面 Ｓ３・・・臨界領域

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 処理流体と熱伝導媒体との間接熱交換に
    よって管状熱交換器内で非断熱触媒反応を行う方法にお
    いて、処理流体を反応管の外部に沿って流れている熱伝
    導媒体に逆流して通過させるとき、出口の端に近接して
    いる領域から反応管の出口の端と入口端の間の領域まで
    の増加分だけその媒体を段階的に供給する構成により、
    反応管の出口の端における壁温度を低下させることを特
    徴とする非断熱触媒反応方法。
  2. 【請求項２】 非断熱触媒反応が熱伝導媒体としての冷
    却媒体との間接熱交換において発熱的に進行する請求項
    １に記載の非断熱触媒反応方法。
  3. 【請求項３】 非断熱触媒反応が熱伝導媒体としての熱
    移送媒体との間接熱交換において発熱的に進行する請求
    項１に記載の非断熱触媒反応方法。
  4. 【請求項４】 発熱反応が炭化水素の蒸気を形成するこ
    とから構成されている請求項３に記載の非断熱触媒反応
    方法。
  5. 【請求項５】 多量の熱伝導媒体が反応管の出口の端の
    約０から入口の端の最大値まで増加される請求項１に記
    載の非断熱触媒反応方法。
  6. 【請求項６】 入口の端と閉鎖出口の端を有する外部管
    と、外部管から離れた空間に同軸状に配設された内部管
    と、外部管と内部管の間で設定される環状空間内の触媒
    と、から成る差込管式熱交換反応器において、外部管の
    外部表面を覆っているスリーブと、スリーブと外部管の
    間の熱伝導媒体の通過用のダクトが設定され、一定の長
    さに亘って複数の孔を有し、外部管出口に近接した領域
    から出口の端と入口の端の間の領域まで広がっているこ
    とによりスリーブの孔の部分の長さを通してダクトに段
    階的に供給され外部管の外部表面に沿って流れている熱
    伝導媒体と、反応器の外部管と内部管の間の環状空間に
    おける触媒を通過した処理蒸気との間接的熱交換による
    差込管式熱交換器。
  7. 【請求項７】 スリーブの孔の部分の長さが外部管の出
    口の端から入口の端まで広がっているスリーブの長さの
    ５から７５％の間、好ましくは１０から５０％の間で構
    成される請求項６に記載の差込管式熱交換反応器。
  8. 【請求項８】 スリーブがさらに外部管の出口の端を囲
    っている領域において複数の孔を有する請求項６に記載
    の差込管式熱交換器。
  9. 【請求項９】 スリーブと外部管の間で設定されるダク
    トの幅が外部管の内径の0 .01 と0.08倍の間、好ましく
    は0.02と0.05倍の間の請求項６に記載の差込管式熱交換
    器。
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