JPH0570258A - セラミツクスと金属材との接合体とその接合方法 - Google Patents
セラミツクスと金属材との接合体とその接合方法Info
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- JPH0570258A JPH0570258A JP15923691A JP15923691A JPH0570258A JP H0570258 A JPH0570258 A JP H0570258A JP 15923691 A JP15923691 A JP 15923691A JP 15923691 A JP15923691 A JP 15923691A JP H0570258 A JPH0570258 A JP H0570258A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ｈ−ＢＮ系セラミックスの金属材との接着に
よる接合に際して、接着材との濡れ性を改善し、強固
な、しかも熱応力に強い接合部を得るための簡便な表面
改質の手段の提供。 【構成】 接合セラミックスの表面にＣｕ、Ｓｎ、Ａ
ｇ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｂ、Ａｌ、Ｍｏ、Ｍｎ、
アルカリ金属、アルカリ土類金属、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｉｎ、
Ｎｂ等の金属、合金、これらを含む化合物の層を当接
し、加熱した後、未反応の異種材料の層を剥ぎ取り浸透
反応層を露出させ、この露出した浸透反応層部分を利用
してセラミックスと金属材とを接着により接合すること
によって、とくに高温下における強度が向上し、熱応力
の発生も回避され、長時間にわたる熱応力に耐えること
ができるセラミックスと金属材との複合材を得ることが
できる。
よる接合に際して、接着材との濡れ性を改善し、強固
な、しかも熱応力に強い接合部を得るための簡便な表面
改質の手段の提供。 【構成】 接合セラミックスの表面にＣｕ、Ｓｎ、Ａ
ｇ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｂ、Ａｌ、Ｍｏ、Ｍｎ、
アルカリ金属、アルカリ土類金属、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｉｎ、
Ｎｂ等の金属、合金、これらを含む化合物の層を当接
し、加熱した後、未反応の異種材料の層を剥ぎ取り浸透
反応層を露出させ、この露出した浸透反応層部分を利用
してセラミックスと金属材とを接着により接合すること
によって、とくに高温下における強度が向上し、熱応力
の発生も回避され、長時間にわたる熱応力に耐えること
ができるセラミックスと金属材との複合材を得ることが
できる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、セラミックスと金属材
との接着による接合、とくに六方晶窒化硼素（以下ｈ−
ＢＮと呼ぶ）系セラミックスの表面浸透反応層を介して
の接着接合、とくに、かかる浸透反応層の形成に際して
のセラミックス表面の改質に関する。
との接着による接合、とくに六方晶窒化硼素（以下ｈ−
ＢＮと呼ぶ）系セラミックスの表面浸透反応層を介して
の接着接合、とくに、かかる浸透反応層の形成に際して
のセラミックス表面の改質に関する。
【０００２】
【従来の技術】ｈ−ＢＮ系セラミックスは、耐熱性，耐
食性、難濡れ性、耐熱衝撃性、機械加工性に優れたセラ
ミックスであり、様々な分野で広く用いられており、そ
の一つとして金属との接合による複合化がある。
食性、難濡れ性、耐熱衝撃性、機械加工性に優れたセラ
ミックスであり、様々な分野で広く用いられており、そ
の一つとして金属との接合による複合化がある。
【０００３】金属材とｈ−ＢＮ系セラミックスとの接合
部は、熱応力による剥離が生じることがなく、また使用
に耐え得る程度の強度が必要であり、これを実現させる
ためにはｈ−ＢＮ系セラミックス表面に薄く強固な表面
改質層を形成させることが必要とされる。
部は、熱応力による剥離が生じることがなく、また使用
に耐え得る程度の強度が必要であり、これを実現させる
ためにはｈ−ＢＮ系セラミックス表面に薄く強固な表面
改質層を形成させることが必要とされる。
【０００４】ＢＮ系セラミックスの金属材との接合に際
しての表面改質としては、ＢＮ−ＡｌＮ焼結体を１３５
０〜１５００℃の大気雰囲気中で酸化処理して表面を改
質した後、導電性ペーストをメタライズすることが、特
開平２−１３７７８８号公報に開示されている。この表
面改質の目的は、メタライズする際の濡れの改善であ
り、また、それに伴って、メタライズ層との接合強度を
上げることにある。
しての表面改質としては、ＢＮ−ＡｌＮ焼結体を１３５
０〜１５００℃の大気雰囲気中で酸化処理して表面を改
質した後、導電性ペーストをメタライズすることが、特
開平２−１３７７８８号公報に開示されている。この表
面改質の目的は、メタライズする際の濡れの改善であ
り、また、それに伴って、メタライズ層との接合強度を
上げることにある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ｈ−Ｂ
Ｎ系セラミックスと金属材とを接着により接合する場合
は、上記のように大気雰囲気中で加熱での気相酸化によ
る表面改質を行うだけでは、ｈ−ＢＮ系セラミックス中
のｈ−ＢＮ成分の酸化によってＢ2 Ｏ3 系ガラスが表面
を覆ってしまうために、接着材との濡れ性およびそれに
伴う接着強度の向上は望めない。また、ｈ−ＢＮ系セラ
ミックスを金属と接合し複合化する場合は、表面改質層
に熱応力が発生する場合が多く、このため、表面改質層
は極く薄くなければならない。
Ｎ系セラミックスと金属材とを接着により接合する場合
は、上記のように大気雰囲気中で加熱での気相酸化によ
る表面改質を行うだけでは、ｈ−ＢＮ系セラミックス中
のｈ−ＢＮ成分の酸化によってＢ2 Ｏ3 系ガラスが表面
を覆ってしまうために、接着材との濡れ性およびそれに
伴う接着強度の向上は望めない。また、ｈ−ＢＮ系セラ
ミックスを金属と接合し複合化する場合は、表面改質層
に熱応力が発生する場合が多く、このため、表面改質層
は極く薄くなければならない。
【０００６】さらには、上記従来の非酸化物セラミック
スに適用されて来た気相酸化による表面改質では、酸化
処理温度や雰囲気制御がセラミックスにより異なり、し
かも、厳しい条件制御が必要となっている。
スに適用されて来た気相酸化による表面改質では、酸化
処理温度や雰囲気制御がセラミックスにより異なり、し
かも、厳しい条件制御が必要となっている。
【０００７】本発明の目的は、ｈ−ＢＮ系セラミックス
の金属材との接着による接合に際してのかかる問題を解
決することにあって、接着材との濡れ性を改善し、強固
な、しかも熱応力に強い接合部を得るための簡便な表面
改質の手段を提供することにある。
の金属材との接着による接合に際してのかかる問題を解
決することにあって、接着材との濡れ性を改善し、強固
な、しかも熱応力に強い接合部を得るための簡便な表面
改質の手段を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、セラミックス
材表面に金属材を接着してなる接合体であって、前記セ
ラミックスの表面に、セラミックス表面に異種材料を当
接反応させた後、未反応の異種材料の層を剥ぎ取った後
の浸透反応層を介在せしめてなることを特徴とする。
材表面に金属材を接着してなる接合体であって、前記セ
ラミックスの表面に、セラミックス表面に異種材料を当
接反応させた後、未反応の異種材料の層を剥ぎ取った後
の浸透反応層を介在せしめてなることを特徴とする。
【０００９】そして、かかる接合体は、セラミックスの
表面に異種材料の層を当接し、加熱した後、未反応の異
種材料の層を剥ぎ取り浸透反応層を露出させ、この露出
した浸透反応層部分を利用してセラミックスと金属材と
を接着により接合することによって製造される。
表面に異種材料の層を当接し、加熱した後、未反応の異
種材料の層を剥ぎ取り浸透反応層を露出させ、この露出
した浸透反応層部分を利用してセラミックスと金属材と
を接着により接合することによって製造される。
【００１０】被接着材としてのセラミックスとしては、
通常のセラミックスにも適用できるが、とくに、ｈ−Ｂ
Ｎ系セラミックスの接着による接合の際に上記問題が解
消できる。
通常のセラミックスにも適用できるが、とくに、ｈ−Ｂ
Ｎ系セラミックスの接着による接合の際に上記問題が解
消できる。
【００１１】ｈ−ＢＮ系セラミックスを適用した場合、
ｈ−ＢＮ以外の成分としては、異種材料成分と反応する
ものならば全て用いられるが、Ａｌ、Ｓｉ、Ｚｒ、Ｂの
酸化物、窒化物、炭化物、硼化物およびこれらの酸化物
を基本とする複合酸化物が好ましい。
ｈ−ＢＮ以外の成分としては、異種材料成分と反応する
ものならば全て用いられるが、Ａｌ、Ｓｉ、Ｚｒ、Ｂの
酸化物、窒化物、炭化物、硼化物およびこれらの酸化物
を基本とする複合酸化物が好ましい。
【００１２】異種材料としては、被接合材であるセラミ
ックスがｈ−ＢＮ系セラミックスの場合には、Ｃｕ、Ｓ
ｎ、Ａｇ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｂ、Ａｌ、Ｍｏ、
Ｍｎ、アルカリ金属、アルカリ土類金属、Ｔｉ、Ｚｒ、
Ｉｎ、Ｎｂ等の金属、合金、これらを含む化合物が使用
される。
ックスがｈ−ＢＮ系セラミックスの場合には、Ｃｕ、Ｓ
ｎ、Ａｇ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｂ、Ａｌ、Ｍｏ、
Ｍｎ、アルカリ金属、アルカリ土類金属、Ｔｉ、Ｚｒ、
Ｉｎ、Ｎｂ等の金属、合金、これらを含む化合物が使用
される。
【００１３】加熱処理温度としては、上記適用する異種
材料によって異なるが、加熱状態でこの異種材料に液相
が生成する温度が適用される。
材料によって異なるが、加熱状態でこの異種材料に液相
が生成する温度が適用される。
【００１４】異種材料の剥ぎ取り手段としては、機械加
工、化学的に溶出する等、適宜の手段を用いることがで
きる。
工、化学的に溶出する等、適宜の手段を用いることがで
きる。
【００１５】
【作用】上記異種材料をｈ−ＢＮ系セラミックスに当接
し加熱反応させると液相を生じ、次第にｈ−ＢＮ系セラ
ミックスと反応する。一部はｈ−ＢＮ系セラミックス表
面で相互に拡散浸透し、反応生成物が生じる。この反応
生成物はセラミックス内部への浸透によって強固な結合
状態を有することになるが、セラミックス表面近傍に存
在する異種材料の層または異種材料同士が反応してガラ
ス成分が残存する。このガラス成分が残存した状態で金
属材と接合すると、充分な濡れ状態が得られないために
使用に耐え得る強度が得にくく、また、金属材と接合し
たセラミックス複合材料を熱応力のかかる部材として用
いた場合は、剥離することがある。したがって、異種材
料の層をガラス成分層と共に剥ぎ取り、反応層を露出さ
せた状態で接着接合すると、強固でしかも熱応力に強い
接合が実現する。
し加熱反応させると液相を生じ、次第にｈ−ＢＮ系セラ
ミックスと反応する。一部はｈ−ＢＮ系セラミックス表
面で相互に拡散浸透し、反応生成物が生じる。この反応
生成物はセラミックス内部への浸透によって強固な結合
状態を有することになるが、セラミックス表面近傍に存
在する異種材料の層または異種材料同士が反応してガラ
ス成分が残存する。このガラス成分が残存した状態で金
属材と接合すると、充分な濡れ状態が得られないために
使用に耐え得る強度が得にくく、また、金属材と接合し
たセラミックス複合材料を熱応力のかかる部材として用
いた場合は、剥離することがある。したがって、異種材
料の層をガラス成分層と共に剥ぎ取り、反応層を露出さ
せた状態で接着接合すると、強固でしかも熱応力に強い
接合が実現する。
【００１６】ｈ−ＢＮ系セラミックスを被接着用セラミ
ックスとして適用した場合、ｈ−ＢＮ成分量は適応する
用途により制限を受けるが、３０重量％以上が好まし
い。３０重量％以上であれば、ｈ−ＢＮの本来もつ特性
がｈ−ＢＮ系セラミックスに十分に発揮されるからであ
る。更に好ましくは、４０〜９５％である。この範囲に
あるときは、浸透反応層がセラミックス表面上で不均一
に分散して、例えば斑点状で生成する。
ックスとして適用した場合、ｈ−ＢＮ成分量は適応する
用途により制限を受けるが、３０重量％以上が好まし
い。３０重量％以上であれば、ｈ−ＢＮの本来もつ特性
がｈ−ＢＮ系セラミックスに十分に発揮されるからであ
る。更に好ましくは、４０〜９５％である。この範囲に
あるときは、浸透反応層がセラミックス表面上で不均一
に分散して、例えば斑点状で生成する。
【００１７】本発明は、この不均一な浸透反応層を金属
材との接着部分として積極的に利用し、金属とｈ−ＢＮ
系セラミックスを接着接合した場合、とくに高温下にお
ける強度が向上する。この接着部分は熱応力の発生も回
避され、長時間にわたる熱応力に耐えることができる。
材との接着部分として積極的に利用し、金属とｈ−ＢＮ
系セラミックスを接着接合した場合、とくに高温下にお
ける強度が向上する。この接着部分は熱応力の発生も回
避され、長時間にわたる熱応力に耐えることができる。
【００１８】
実施例１ 異種材料としてＣｕ2 ＯとＳｉＯ2 の混合粉末を蒸留水
とメチルセルロースによって、ペースト状にし、５０ｍ
ｍ×２５ｍｍ×１０ｍｍの大きさの各種ｈ−ＢＮ系セラ
ミックス焼結体表面に一様に０．３ｍｍの厚みに塗布
し、温度１２００℃±１００℃、空気中で３０分間加熱
した後、被覆した異種材料を機械的に剥離した。剥離後
のセラミックス表面の状態を表１に示す。
とメチルセルロースによって、ペースト状にし、５０ｍ
ｍ×２５ｍｍ×１０ｍｍの大きさの各種ｈ−ＢＮ系セラ
ミックス焼結体表面に一様に０．３ｍｍの厚みに塗布
し、温度１２００℃±１００℃、空気中で３０分間加熱
した後、被覆した異種材料を機械的に剥離した。剥離後
のセラミックス表面の状態を表１に示す。
【００１９】
【表１】
【００２０】殆ど不均一に反応したと思われる斑点模様
がセラミックス表面に現出した。
がセラミックス表面に現出した。
【００２１】この斑点模様を分析した結果、ｈ−ＢＮ系
セラミックスとＣｕ2 Ｏ−ＳｉＯ2 混合粉末が反応した
生成物相からなり、しかもｈ−ＢＮ系セラミックス表面
近傍に浸透反応層が見られ、更にその上に異種材料の層
が見られた。
セラミックスとＣｕ2 Ｏ−ＳｉＯ2 混合粉末が反応した
生成物相からなり、しかもｈ−ＢＮ系セラミックス表面
近傍に浸透反応層が見られ、更にその上に異種材料の層
が見られた。
【００２２】上記表１に示す試料Ｂ−１のｈ−ＢＮ系セ
ラミックス表面に斑点模様が形成されていることを確認
後、機械加工をし、浸透反応層を露出させた。
ラミックス表面に斑点模様が形成されていることを確認
後、機械加工をし、浸透反応層を露出させた。
【００２３】次に、有機接合材を用い、銅金属板に接合
し剪断強度を測定した。比較例としてｈ−ＢＮ系セラミ
ックス焼結体をそのまま接合したもの、機械加工せず斑
点状表面をそのまま接合したものについても同様の強度
を測定した。なお、剪断強度は常温と接着層の温度が約
２００℃になるように、セラミックスの非接着表面を加
熱し、高温強度を測定した。結果を表２に示す。
し剪断強度を測定した。比較例としてｈ−ＢＮ系セラミ
ックス焼結体をそのまま接合したもの、機械加工せず斑
点状表面をそのまま接合したものについても同様の強度
を測定した。なお、剪断強度は常温と接着層の温度が約
２００℃になるように、セラミックスの非接着表面を加
熱し、高温強度を測定した。結果を表２に示す。
【００２４】
【表２】
【００２５】斑点模様があるサンプルは接合強度が高
く、しかも高温における強度が高くなる。更に、表面加
工を施したサンプルは高い強度を示した。
く、しかも高温における強度が高くなる。更に、表面加
工を施したサンプルは高い強度を示した。
【００２６】有機結合材はｈ−ＢＮ系セラミックスの表
面改質により生成した斑点模様との接着力が強く、ま
た、高温下では熱膨張差による応力を緩和するものと考
えられた。なお、表面加工後の浸透反応層の厚みは約５
０μｍであった。
面改質により生成した斑点模様との接着力が強く、ま
た、高温下では熱膨張差による応力を緩和するものと考
えられた。なお、表面加工後の浸透反応層の厚みは約５
０μｍであった。
【００２７】さらに、実用試験として、同じくＢ−１の
試料を竪型連鋳機の水冷銅モールド全内面にタイル状に
有機接着材を用い接合した。実機テストを行った結果、
ｈ−ＢＮ系セラミックスの剥離は全く認められず良好で
あった。
試料を竪型連鋳機の水冷銅モールド全内面にタイル状に
有機接着材を用い接合した。実機テストを行った結果、
ｈ−ＢＮ系セラミックスの剥離は全く認められず良好で
あった。
【００２８】
【発明の効果】本発明によって以下の効果を奏する。
【００２９】（１）浸透反応層の露出した表面改質が比
較的簡単に得られる。
較的簡単に得られる。
【００３０】（２）強度，熱応力性に優れた金属との接
合が容易に作製できる。
合が容易に作製できる。
【００３１】（３）長時間にわたる安定した操業のでき
るセラミックスモールドが設計できる。
るセラミックスモールドが設計できる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大徳 一美 福岡県北九州市戸畑区飛幡町１番１号 新 日本製鐵株式会社八幡製鐵所内 (72)発明者 野上 不二哉 福岡県北九州市戸畑区飛幡町１番１号 新 日本製鐵株式会社八幡製鐵所内 (72)発明者 中島 真澄 佐賀県西松浦郡有田町1664番地 株式会社 香蘭社内 (72)発明者 一瀬 正信 佐賀県西松浦郡有田町1664番地 株式会社 香蘭社内 (72)発明者 栗田 澄彦 佐賀県西松浦郡有田町1664番地 株式会社 香蘭社内
Claims (3)
- 【請求項１】 セラミックス材表面に金属材を接着して
なる接合体であって、前記セラミックスの表面に、セラ
ミックス表面に異種材料を当接反応させた後、未反応の
異種材料の層を剥ぎ取った後の浸透反応層を介在せしめ
てなるセラミックスと金属材との接合体。 - 【請求項２】 セラミックスの表面に異種材料の層を当
接反応させた後、未反応の異種材料の層を剥ぎ取り浸透
反応層を露出させ、この露出した浸透反応層部分に金属
材を接着するセラミックスと金属材との接合方法。 - 【請求項３】 請求項１または請求項２に記載のセラミ
ックスがｈ−ＢＮ系セラミックスであるセラミックスと
金属材との接合方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15923691A JPH0570258A (ja) | 1991-06-29 | 1991-06-29 | セラミツクスと金属材との接合体とその接合方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15923691A JPH0570258A (ja) | 1991-06-29 | 1991-06-29 | セラミツクスと金属材との接合体とその接合方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0570258A true JPH0570258A (ja) | 1993-03-23 |
Family
ID=15689321
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15923691A Pending JPH0570258A (ja) | 1991-06-29 | 1991-06-29 | セラミツクスと金属材との接合体とその接合方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0570258A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104446592A (zh) * | 2014-12-04 | 2015-03-25 | 河北工业大学 | 一种陶瓷与陶瓷或陶瓷与金属的大面积连接方法 |
-
1991
- 1991-06-29 JP JP15923691A patent/JPH0570258A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104446592A (zh) * | 2014-12-04 | 2015-03-25 | 河北工业大学 | 一种陶瓷与陶瓷或陶瓷与金属的大面积连接方法 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20000804 |