JPH0557022B2 - - Google Patents
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- JPH0557022B2 JPH0557022B2 JP60089196A JP8919685A JPH0557022B2 JP H0557022 B2 JPH0557022 B2 JP H0557022B2 JP 60089196 A JP60089196 A JP 60089196A JP 8919685 A JP8919685 A JP 8919685A JP H0557022 B2 JPH0557022 B2 JP H0557022B2
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J23/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
- B01J23/38—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of noble metals
- B01J23/54—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of noble metals combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36
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-
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description
（産業上の利用分野）
本発明は燃焼用触媒担体およびその製法に係
り、特に高温において活性低下を生じにくく、高
い比表面積を維持する触媒担体およびその製造方
法に関するものである。 （従来の技術） 近年、触媒を用いて燃焼を促進させる、いわゆ
る触媒燃焼をガスタービンをはじめとする各種燃
焼器に適用して、燃焼器を高効率かつコンパクト
なものにしようという研究開発が各分野において
活発に進められている。これらの燃焼器に使用さ
れる触媒は、通常1000℃以上の高温下で活性低下
しないことが必要である。 また、各種石油化学関連工業においても、収率
向上や、新製品製造のために触媒の使用温度が高
くなる傾向にあり、触媒の耐熱性向上が重要な開
発課題となつている。 触媒の耐熱性を支配する因子は触媒によつて異
なるが、担体に活性成分を担持してなる触媒の場
合、担体および活性成分の熱安定性が耐熱性を左
右する。特に、燃焼用触媒の如く1000℃を超えて
使用される触媒の場合には、担体がシンタリング
しにくく、かつ高温下で高比表面積を維持できる
ことが、耐熱性を高める上で必要不可欠になる。
このため、高温で安定な酸化物、即ち高融点でか
つ高い表面積を有する担体に関する種々の発明が
なされてきた。たとえば、安定化したジルコニア
（ZrO2）ムライト（2Al2O3・3SiO2）、スピネル
（MgAl2O4）の如き、複合酸化物、Laを含むβ−
Al2O3（特開昭60−238146号公報）などが研究さ
れてきた。 （発明が解決しようとする問題点） しかしながら、いづれの担体も高性能の触媒を
得るに充分な特性を有するとは言い難い状況にあ
る。たとえばシルコニアやムライトなどは1000℃
以上の高温に長時間保たれると比表面積が徐々に
低下する傾向にある。Laを含むβ−Al2O3は高温
下で高表面積を維持する性質には優れるが、原料
となるランタン化合物が高価である上、ランタン
塩とアルミニウム塩類の水溶液から複雑な共沈法
により調製したものでなければ、その特徴を充分
発揮できないという問題がある。 本発明の目的は、上記した従来技術の欠点をな
くし、1000℃以上の高温で長時間使用しても高い
比表面積を維持できる、高性能の燃焼用触媒に用
いる、安価な耐熱性担体およびその製法を提供す
ることにある。 （問題点を解決するための手段） 上記目的を達成するため、本発明者らは、アル
ミニウム化合物をベースとする耐熱性触媒担体に
ついて種々研究したところ、アルミナの一部また
は全部をBaAl12O19なる組成式で示される化合物
に転化した担体が、例えば1200℃以上の高温でも
物性変化を起こさず、高い比表面積を維持するこ
とを見出し、本発明に到達したものである。 要するに本発明は、アルミナの一部または全部
がＸ線回折等の構造解析によりBaAl12O19なる組
成式で示される化合物に転化したものであること
を特徴とする耐熱性触媒担体である。本発明の触
媒担体は、原料または調整法に限定されず、Ｘ線
回折等の構造解析によりアルミナの一部または全
部が転化してBaAl12O19が形成されているもので
あればよい。換言すればアルミナ系の担体および
触媒の使用条件下で、BaAl12O19なる化合物を含
有するものは本発明の範囲内である。また
BaAl12O19は担体のみならず、触媒として作用し
ても勿論本発明の範囲内である。 本発明の耐熱性触媒担体は、アルミナまたは焼
成によりアルミナを生成するアルミニウム化合物
に、硝酸バリウム、水酸化バリウム、酢酸バリウ
ムなどのバリウム化合物を含浸法または混練法に
より添加した後1000℃以上で焼成することにより
製造される。典型的には、本発明の触媒は、γ−
アルミナまたは水酸化アルミニウムに可溶性バリ
ウム塩と水を加えて混練するか、可溶性バリウム
塩を水に溶したものをγ−アルミナの成形体に含
浸し、しかる後乾燥及び焼成することにより製造
される。ここでバリウム塩類としては、硝酸バリ
ウム（Ba（NO3）2）、酢酸バリウム（Ba
（CH3COO）2）、水酸化バリウム（Ba（OH）2・
8H2O）などを用いることができる。またバリウ
ム化合物の添加量は、Al／Ba原子比が100／１〜
100／15になるように選定することが好ましく、
焼成は1000℃以上、望ましくは1200℃以上で焼成
することにより高温下での物性変化を小さくする
ことができる。 以下、本発明を実施例により詳細に説明する。 （実施例） 実施例 １〜５ 平均粒径3μのγ−Al2O3粉末50ｇに、酢酸バリ
ウム（Ba（CH3COO）2）をAl／Ba比がそれぞれ
100／１、100／３、100／５、100／10、および
100／15となるように混合し、さらに水30mlを加
えて、乳鉢を用いて混練した。得られたペースト
を180℃で乾燥後、60メツシユ以下に粉砕し、さ
らに５mmφ×５mmＬの円柱状にプレス成形した。
この成形体を白金るつぼに入れ、1200℃で２時間
焼成した。 比較例 １ 酢酸バリウムを添加しないで、γ−Al2O3粉末
のみを実施例１〜５と同様の方法により成形なら
びに焼成した。 比較例 ２ 酢酸バリウムに代えて、硝酸ランタン（La
（NO3）3・6H2O）を用い、実施例３と同様の方法
により担体を作成した。 実施例１〜５および比較例１の担体について比
表面積を調べた結果を第１図に示す。図から、
Baを添加することにより1200℃焼成後であつて
も比表面積を高く維持でき、またBaの添加量と
してはAl／Ba原子比が100／３〜100／10の間で
効果が著しいことがわかる。 また第２図は、実施例３および比較例１、２の
担体について、さらに1200℃、1300℃、1400℃で
２時間熱処理し、その比表面積の変化を示したも
のである。本図に示されるように、本発明になる
担体は比較例担体に比べ1400℃まで10m2/ｇ以上
の比表面積を維持できる優れたものである。第３
図にこれらの担体のＸ線回折パターンを示した
が、本発明になるバリウム添加担体の場合には
BaAl12O19のブロードなピークのみが観察され、
担体の主成分が微細なBaAl12O19なる化合物であ
ることが判明した。また本発明になる担体の場合
には、1400℃で熱処理した後であつても、
BaAl12O19のピークは鋭くならず微細な粒径であ
ると判断されるのに対し、比較例１の場合には、
1200℃処理のときから、またLaを添加した比較
例２の場合には1400℃で熱処理することにより、
α−Al2O3またはLa2O3・11Al2O3の鋭いピーク
が見られ、いづれも高温で焼結し、粒子が成長す
ることがわかる。本結果より、本発明になる担体
が高温においても安定なのは、BaAl12O19なる熱
安定性に優れた化合物が存在することに起因する
ことは明確であり、本発明の有効性が示された。 実施例６〜10および比較例３および４ 実施例１〜５および比較例１と２の担体30ｇに
それぞれ硝酸パラジウム水溶液（Pd濃度：13
mg／ml）を12ml含浸し、180℃で乾燥後、1200℃
で焼成して触媒を得た。さらに、得られた触媒の
耐熱性を評価するため、空気中で1200℃−200時
間の処理および1400℃−２時間の処理をした。 これらの触媒10mlを20mmmlの石英反応管に充て
んし、次の条件でプロパンの燃焼活性を測定し
た。 試験条件 (1) SV ：30000h-1 (2) ガス組成 ：O2 ８％ ：C3H18 1.2％ ：N2 残 (3) ガス予熱温度：300℃ 得られた結果を、第１表にまとめて示した。比
較例触媒に比べ本発明になる触媒はいづれも高い
燃焼活性を示し、特に、実施例７〜９の担体の
Al／Ba比が100／３〜100／10において高活性が
得られた。これは、第１図に示した担体の比表面
積とよく対応しており、本発明になる担体および
触媒が優れたものであることがわかる。また、実
施例触媒は1200℃−200時間および1400℃−２時
間の熱処理による活性低下が比較例触媒に比べ極
めて小さく、耐熱性燃焼触媒として優れたもので
あることがわかる。
り、特に高温において活性低下を生じにくく、高
い比表面積を維持する触媒担体およびその製造方
法に関するものである。 （従来の技術） 近年、触媒を用いて燃焼を促進させる、いわゆ
る触媒燃焼をガスタービンをはじめとする各種燃
焼器に適用して、燃焼器を高効率かつコンパクト
なものにしようという研究開発が各分野において
活発に進められている。これらの燃焼器に使用さ
れる触媒は、通常1000℃以上の高温下で活性低下
しないことが必要である。 また、各種石油化学関連工業においても、収率
向上や、新製品製造のために触媒の使用温度が高
くなる傾向にあり、触媒の耐熱性向上が重要な開
発課題となつている。 触媒の耐熱性を支配する因子は触媒によつて異
なるが、担体に活性成分を担持してなる触媒の場
合、担体および活性成分の熱安定性が耐熱性を左
右する。特に、燃焼用触媒の如く1000℃を超えて
使用される触媒の場合には、担体がシンタリング
しにくく、かつ高温下で高比表面積を維持できる
ことが、耐熱性を高める上で必要不可欠になる。
このため、高温で安定な酸化物、即ち高融点でか
つ高い表面積を有する担体に関する種々の発明が
なされてきた。たとえば、安定化したジルコニア
（ZrO2）ムライト（2Al2O3・3SiO2）、スピネル
（MgAl2O4）の如き、複合酸化物、Laを含むβ−
Al2O3（特開昭60−238146号公報）などが研究さ
れてきた。 （発明が解決しようとする問題点） しかしながら、いづれの担体も高性能の触媒を
得るに充分な特性を有するとは言い難い状況にあ
る。たとえばシルコニアやムライトなどは1000℃
以上の高温に長時間保たれると比表面積が徐々に
低下する傾向にある。Laを含むβ−Al2O3は高温
下で高表面積を維持する性質には優れるが、原料
となるランタン化合物が高価である上、ランタン
塩とアルミニウム塩類の水溶液から複雑な共沈法
により調製したものでなければ、その特徴を充分
発揮できないという問題がある。 本発明の目的は、上記した従来技術の欠点をな
くし、1000℃以上の高温で長時間使用しても高い
比表面積を維持できる、高性能の燃焼用触媒に用
いる、安価な耐熱性担体およびその製法を提供す
ることにある。 （問題点を解決するための手段） 上記目的を達成するため、本発明者らは、アル
ミニウム化合物をベースとする耐熱性触媒担体に
ついて種々研究したところ、アルミナの一部また
は全部をBaAl12O19なる組成式で示される化合物
に転化した担体が、例えば1200℃以上の高温でも
物性変化を起こさず、高い比表面積を維持するこ
とを見出し、本発明に到達したものである。 要するに本発明は、アルミナの一部または全部
がＸ線回折等の構造解析によりBaAl12O19なる組
成式で示される化合物に転化したものであること
を特徴とする耐熱性触媒担体である。本発明の触
媒担体は、原料または調整法に限定されず、Ｘ線
回折等の構造解析によりアルミナの一部または全
部が転化してBaAl12O19が形成されているもので
あればよい。換言すればアルミナ系の担体および
触媒の使用条件下で、BaAl12O19なる化合物を含
有するものは本発明の範囲内である。また
BaAl12O19は担体のみならず、触媒として作用し
ても勿論本発明の範囲内である。 本発明の耐熱性触媒担体は、アルミナまたは焼
成によりアルミナを生成するアルミニウム化合物
に、硝酸バリウム、水酸化バリウム、酢酸バリウ
ムなどのバリウム化合物を含浸法または混練法に
より添加した後1000℃以上で焼成することにより
製造される。典型的には、本発明の触媒は、γ−
アルミナまたは水酸化アルミニウムに可溶性バリ
ウム塩と水を加えて混練するか、可溶性バリウム
塩を水に溶したものをγ−アルミナの成形体に含
浸し、しかる後乾燥及び焼成することにより製造
される。ここでバリウム塩類としては、硝酸バリ
ウム（Ba（NO3）2）、酢酸バリウム（Ba
（CH3COO）2）、水酸化バリウム（Ba（OH）2・
8H2O）などを用いることができる。またバリウ
ム化合物の添加量は、Al／Ba原子比が100／１〜
100／15になるように選定することが好ましく、
焼成は1000℃以上、望ましくは1200℃以上で焼成
することにより高温下での物性変化を小さくする
ことができる。 以下、本発明を実施例により詳細に説明する。 （実施例） 実施例 １〜５ 平均粒径3μのγ−Al2O3粉末50ｇに、酢酸バリ
ウム（Ba（CH3COO）2）をAl／Ba比がそれぞれ
100／１、100／３、100／５、100／10、および
100／15となるように混合し、さらに水30mlを加
えて、乳鉢を用いて混練した。得られたペースト
を180℃で乾燥後、60メツシユ以下に粉砕し、さ
らに５mmφ×５mmＬの円柱状にプレス成形した。
この成形体を白金るつぼに入れ、1200℃で２時間
焼成した。 比較例 １ 酢酸バリウムを添加しないで、γ−Al2O3粉末
のみを実施例１〜５と同様の方法により成形なら
びに焼成した。 比較例 ２ 酢酸バリウムに代えて、硝酸ランタン（La
（NO3）3・6H2O）を用い、実施例３と同様の方法
により担体を作成した。 実施例１〜５および比較例１の担体について比
表面積を調べた結果を第１図に示す。図から、
Baを添加することにより1200℃焼成後であつて
も比表面積を高く維持でき、またBaの添加量と
してはAl／Ba原子比が100／３〜100／10の間で
効果が著しいことがわかる。 また第２図は、実施例３および比較例１、２の
担体について、さらに1200℃、1300℃、1400℃で
２時間熱処理し、その比表面積の変化を示したも
のである。本図に示されるように、本発明になる
担体は比較例担体に比べ1400℃まで10m2/ｇ以上
の比表面積を維持できる優れたものである。第３
図にこれらの担体のＸ線回折パターンを示した
が、本発明になるバリウム添加担体の場合には
BaAl12O19のブロードなピークのみが観察され、
担体の主成分が微細なBaAl12O19なる化合物であ
ることが判明した。また本発明になる担体の場合
には、1400℃で熱処理した後であつても、
BaAl12O19のピークは鋭くならず微細な粒径であ
ると判断されるのに対し、比較例１の場合には、
1200℃処理のときから、またLaを添加した比較
例２の場合には1400℃で熱処理することにより、
α−Al2O3またはLa2O3・11Al2O3の鋭いピーク
が見られ、いづれも高温で焼結し、粒子が成長す
ることがわかる。本結果より、本発明になる担体
が高温においても安定なのは、BaAl12O19なる熱
安定性に優れた化合物が存在することに起因する
ことは明確であり、本発明の有効性が示された。 実施例６〜10および比較例３および４ 実施例１〜５および比較例１と２の担体30ｇに
それぞれ硝酸パラジウム水溶液（Pd濃度：13
mg／ml）を12ml含浸し、180℃で乾燥後、1200℃
で焼成して触媒を得た。さらに、得られた触媒の
耐熱性を評価するため、空気中で1200℃−200時
間の処理および1400℃−２時間の処理をした。 これらの触媒10mlを20mmmlの石英反応管に充て
んし、次の条件でプロパンの燃焼活性を測定し
た。 試験条件 (1) SV ：30000h-1 (2) ガス組成 ：O2 ８％ ：C3H18 1.2％ ：N2 残 (3) ガス予熱温度：300℃ 得られた結果を、第１表にまとめて示した。比
較例触媒に比べ本発明になる触媒はいづれも高い
燃焼活性を示し、特に、実施例７〜９の担体の
Al／Ba比が100／３〜100／10において高活性が
得られた。これは、第１図に示した担体の比表面
積とよく対応しており、本発明になる担体および
触媒が優れたものであることがわかる。また、実
施例触媒は1200℃−200時間および1400℃−２時
間の熱処理による活性低下が比較例触媒に比べ極
めて小さく、耐熱性燃焼触媒として優れたもので
あることがわかる。
【表】
（発明の効果）
本発明になる触媒担体は、例えば1200℃処理後
で20m2/ｇ以上、1400℃処理後でも10m2/ｇ以上の
高比表面積を維持することができ、高温で使用す
る触媒の活性を大幅に向上できる。また、本担体
にPdを担持した触媒は、1200℃以上の温度にさ
られても燃焼活性がほとんど低下せず高負荷触媒
燃焼が可能になる。さらに、原料には、安価なγ
−Al2O3とバリウム化合物を使用でき、製造方法
も通常の混練法または含浸法を採用できるため、
担体の製造コストが低減される。
で20m2/ｇ以上、1400℃処理後でも10m2/ｇ以上の
高比表面積を維持することができ、高温で使用す
る触媒の活性を大幅に向上できる。また、本担体
にPdを担持した触媒は、1200℃以上の温度にさ
られても燃焼活性がほとんど低下せず高負荷触媒
燃焼が可能になる。さらに、原料には、安価なγ
−Al2O3とバリウム化合物を使用でき、製造方法
も通常の混練法または含浸法を採用できるため、
担体の製造コストが低減される。
第１図は、本発明の実施例になる触媒担体の
Ba添加量に対する比表面積を示す図、第２図は、
本発明になる実施例と比較例における高温処理後
の触媒担体の比表面積を比較した図、第３図は、
実施例と比較例の触媒担体のＸ線回折パターンを
示す図である。
Ba添加量に対する比表面積を示す図、第２図は、
本発明になる実施例と比較例における高温処理後
の触媒担体の比表面積を比較した図、第３図は、
実施例と比較例の触媒担体のＸ線回折パターンを
示す図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ アルミナの一部または全部がBaAl12O19なる
組成式で示される化合物に転化したものであるこ
とを特徴とする燃焼用触媒担体。 ２ γ−アルミナまたは水酸化アルミナにバリウ
ム化合物をAl／Ba原子比が100／１〜100／15の
割合で混練または含浸した後、1000℃以上で焼成
し、アルミナの一部または全部をBaAl12O19に転
化することを特徴とする燃焼用触媒担体の製法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60089196A JPS61245844A (ja) | 1985-04-25 | 1985-04-25 | 燃焼用触媒担体およびその製法 |
| US06/855,484 US4711872A (en) | 1985-04-25 | 1986-04-24 | Catalyst for combustion and process for producing same |
| CA000507660A CA1265119A (en) | 1985-04-25 | 1986-04-25 | Catalyst for combustion and process for producing same |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60089196A JPS61245844A (ja) | 1985-04-25 | 1985-04-25 | 燃焼用触媒担体およびその製法 |
Related Child Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP384797A Division JP2863147B2 (ja) | 1997-01-13 | 1997-01-13 | 燃焼用触媒担体の製法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61245844A JPS61245844A (ja) | 1986-11-01 |
| JPH0557022B2 true JPH0557022B2 (ja) | 1993-08-23 |
Family
ID=13963957
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60089196A Granted JPS61245844A (ja) | 1985-04-25 | 1985-04-25 | 燃焼用触媒担体およびその製法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4711872A (ja) |
| JP (1) | JPS61245844A (ja) |
| CA (1) | CA1265119A (ja) |
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| JP2886867B2 (ja) * | 1988-08-26 | 1999-04-26 | バブコツク日立株式会社 | 触媒担体の製造法 |
| JP2818171B2 (ja) * | 1988-09-09 | 1998-10-30 | 東洋シーシーアイ株式会社 | 炭化水素の水蒸気改質反応用触媒及びその製造方法 |
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| US5232357A (en) * | 1990-11-26 | 1993-08-03 | Catalytica, Inc. | Multistage process for combusting fuel mixtures using oxide catalysts in the hot stage |
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| US5593654A (en) * | 1992-03-12 | 1997-01-14 | Condea Vista Company | Preparation of stabilized alumina having enhanced resistance to loss of surface area at high temperatures |
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| US8119558B2 (en) * | 2008-03-14 | 2012-02-21 | Süd-Chemie Inc. | Ultra high temperature shift catalyst with low methanation |
| US20100292076A1 (en) * | 2009-05-18 | 2010-11-18 | Sud-Chemie Inc. | Ultra high temperature shift catalyst with low methanation |
| JP5896902B2 (ja) * | 2010-07-08 | 2016-03-30 | 三井金属鉱業株式会社 | 排気ガス浄化用触媒及びその製造方法 |
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| US4438219A (en) * | 1981-10-28 | 1984-03-20 | Texaco Inc. | Alumina catalyst stable at high temperatures |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3988259A (en) * | 1975-03-20 | 1976-10-26 | Phillips Petroleum Company | Catalyst regeneration |
| US4461919A (en) * | 1978-10-10 | 1984-07-24 | The B. F. Goodrich Company | Process for the oxychlorination of an alkane using a solid solution catalyst containing iron cations |
| JPS55104652A (en) * | 1979-02-05 | 1980-08-11 | Tokyo Roki Kk | Catalyst for purifying exhaust from internal combustion engine |
| JPS60238146A (ja) * | 1984-05-11 | 1985-11-27 | Hitachi Ltd | 耐熱性担体組成物 |
-
1985
- 1985-04-25 JP JP60089196A patent/JPS61245844A/ja active Granted
-
1986
- 1986-04-24 US US06/855,484 patent/US4711872A/en not_active Expired - Lifetime
- 1986-04-25 CA CA000507660A patent/CA1265119A/en not_active Expired
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US2422172A (en) * | 1942-07-28 | 1947-06-10 | Shell Dev | Thermostable catalysts for the dehydrogenation of hydrocarbons |
| US3291564A (en) * | 1962-08-31 | 1966-12-13 | Exxon Research Engineering Co | Method of treating exhaust gases of internal combustion engines utilizing a stabilized alumina catalyst support |
| US4438219A (en) * | 1981-10-28 | 1984-03-20 | Texaco Inc. | Alumina catalyst stable at high temperatures |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US4711872A (en) | 1987-12-08 |
| JPS61245844A (ja) | 1986-11-01 |
| CA1265119A (en) | 1990-01-30 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |