JPH05500134A - 永久磁石 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 永　久　磁　五 本発明は希土類（Ｒ）少な（とも１種、遷移金ｇ４（ＴＭ）少なくとも１種及び 硼素（Ｂ）を含む、正方晶系結晶構造の金属間化合物中なくとも１種を有する永 久磁石に関する。

この種の永久磁石は欧州特許第０１０１５５２　（Ｂ１）号明細書によって公知 Ｃあり、この場合希土類として有利にはＮｄがまた遷移金属としてはＦｅが使用 されている。この種の永久磁石は、磁石組織の主成分が正方晶系結晶構造を有す る場合にのみ良好な磁気的性質を有するにすぎない。これは合金粉末用の出発物 質が不純物又は添加物をまったく含まないか又はこれらの物質を微小量含むにす ぎないことを前提とする。

しかしこの種の出発物質は要求される純度の場合極めて高価であり、従ってこの 永久磁石はコスト的に有利には製造することができない。

欧州特許出願公開第０３２００６４　（Ａｌ）号明細書が示すように、Ｎｄのよ うな希土類、Ｆｅのような遷移金属は炭素Ｃとも正方品系結晶構造を探り、永久 磁石として使用することができる。

希土類、遷移金属及び硼素又は炭素をベースとするこれら公知のすべての永久磁 石は正方晶系結晶構造を有する唯一の同一磁気相を含むにすぎない。

西ドイツ国特許出願公開第３６３７５２１　（Ａｌ）号明細書から、ＲＦｅＢを ペースとする永久磁石を、この合金に焼結後０．６〜１．３重量％に限定される 酸素を添加することによって安定化するとは公知である。この場合焼結前に合金 に加えられた炭素によって還元が生じる。得られた永久磁石の安定性は磁気相周 辺の希土類に富む非磁気相が酸素で富化され、その結果これらの非磁気相が不十 分な安定性の原因である酸素吸収傾向を失い、周囲の影響力に対して安定化され ることに帰因する。

本発明の課題は、価格的に好ましい出発物質から製造することができ、安定な磁 力を有し更に本質的に磁気相からなる、先に記載した形式の永久磁石を得ること にある。

この課題は本発明によれば、組成（Ｒ）ｔＴＭＩ＜Ｂ＋＋　（Ｒ）２７Ｍ１４Ｃ Ｉ＋　（Ｒ）に富む境界相によって特徴づけられ、この場合（Ｒ）！ＴＭＩ４Ｂ ＋及び（Ｒ）２ＴＭＩ４ＣＩは正方晶系結晶構造で磁気相を形成し、一方（Ｒ） に富む境界相は非磁性であり、Ｂ及びＣは関係式Ｑ＝ＸＢ−＋Ｃ＋−（ｗ＝０． ０〜０．９９）ｌ：基づいて含まれる。

永久磁石は、正方晶系結晶構造を有する磁気相を形成するのに適した２種の合金 を含む。この場合Ｂ及びＣの量は、酸素の存在下における加工が簡略化されるよ うに互いに同調させる。この場合酸素は希土類の酸化物の形で含まれていてよい 。

自体公知の還元のために添加される炭素は少な（とも部分的に不純物として遷移 金属中に含まれていてもよくまた炭素に富んだ磁気相を形成するのに寄与する。

その結果非磁気相は量に応じて還元される。酸化物としては特に重希土類が価格 的に極めて好ましいことから、両磁気相を有する永久磁石は正方品系結晶構造を 有する唯一の磁気相のみを有する公知の永久磁石よりも価格的に有利に製造する ことができる。従って本発明の核心は、磁気相は異なるが結晶構造は同じである 永久磁石を製造するために、磁気相の形成に適した２種の合金を使用すること及 びその際酸素で富化された合金（その酸素量は焼結時に炭素により予め与えられ た値に安定化される）から永久磁石を製造する利点を一緒に利用することにある 。従って新規永久磁石では、西ドイツ国特許出願公開第３６３７５２１　（Ａｌ ）号明細書の認識を欧州特許第０１０１５５２　（Ｂｌ）号明細書及び欧州特許 出願公開第０３２００６４　（Ａｌ）号明細書の各認識と組合わせることによっ て、高い安定値を有し、酸素又は炭素で部分的に負荷された価格的に好ましい出 発物質から製造することができまたその出発物質が製造に際して容易に加工可能 である永久磁石を得ることができる。

この出発物質を使用した場合付加的に組成（Ｒ）。

Ｆｅ４Ｂ＜及び（Ｒ）　＋Ｅ　ｅ　４Ｃａ　４の非磁気相並びに、同様に非磁性 である、金属として使用される軽希土類の酸化物（ＬＳＥ２０３）も形成される 。この永久磁石中の希土類（Ｒ）の量は、（Ｒ）がＲ１及びＲ２の合計であるよ うに選択するのが有利であり、この場合Ｒ３は少な（とも１種の軽希土類（Ｌ　 Ｓ　Ｅ）でありまたＲ２は少なくとも１種の重希土類（Ｓ　Ｓ　Ｅ）及び／又は 少なくとも１種の重希土類の酸化物（ＳＳＥ２０３）である。この場合軽及び重 希土類の量は式（Ｒ）　＝　（Ｒ＋＞　１−＋　（Ｒ２）　−（式中Ｘは〉０． ８である）で表わされる。

焼結時に重希土類の酸化物は金属になり、一方遊離する酸素（０２）は軽希土類 （Ｌ　Ｓ　Ｅ）と結合して非磁性のＬＳＥ２０３−相になる。この場合永久磁石 中には約０，０６〜１３重量％の０２−量が残留する。

遷移金属ＴＭの量は次式により表わされる：ＴＭ＝　（Ｆ　ｅ　ｙＣＯ＋−ｙ） 　ｏ、ｓ　（Ｙ　＝　０〜０．９８　）鉄及びコバルトを遷移金属として使用す るが、その結果例えば軽希土類としてネオジムＮｄを使用した場合には、次の組 成の磁気正方晶相が生じ得る：Ｎｄ２（Ｆ　ｅＣｏ）１４８＋又はＮｄｚ（Ｅｅ Ｃｏ）１４ｃｌ永久磁石はもう１つの実施態様によれば添加物質Ｚｏ、ｏｚ（： れはＡＩ、Ｔｉ、Ｖ、Ｗ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｓｉ、Ｃｕ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｈｆ、 Ｓｎ及びＰｂの群から選択される少な（とも１種の元素である）を含んでいても よい。有利なものとしてまた境界相中に富化されるものとして、元素ＡＩ、Ｎｂ 、Ｍｏ、Ｗ、Ｔａが挙げられる。

２種の正方品磁気相を有する永久磁石を製造するための合金粉末は、添加物質及 び／又は酸化物を有する少なくとも１種の希土類、不純物を有する少なくとも１ 種の遷移金属並びにＢ及び場合によって付加的にＣからなることによって特徴づ けられ、この場合Ｂの量は約０．９〜１．２重量％、Ｃの量は約０．０５〜０る 。重希土類の酸化物及び遷移金属の炭素含有量は、任意の出発物質と２種の正方 晶相を形成することができる。必要な場合には指示された量を維持するために付 加的に炭素及び酸素を加えることもできる。

希土類の組成は、軽希土類ＬＳＨの第１成分（ＲＩ）を約２８〜３４重量％及び 重希土類の酸化物（ＳＳＥ　２０３）少なくとも１種の第２成分（Ｒ２）を約０ ゜１〜５重量％有することによって特徴づけられ、これは合金粉末を製造するの に使用される。

更に炭素含有＠（Ｆｅ）及び／又は炭素含有コバルト（Ｃｏ）が出発物質として 使用される。

永久磁石の製造に際して、非磁気相を形成するためにまたＣＯ及び／又はＣＯ２ の形で漏出する炭素を部分的に除去するために十分な量で酸素を使用することか ら、各出発物質を融解し、均一化し、合金粉末に粉砕すること、また粉砕に際し て付加的な酸素（０２）を約１，５重量％の最終濃度にまで供給すること及び合 金粉末を磁場内で配向し、圧縮し、通常のＳＥ−磁石におけるように２０Ｍ０ｅ 〜４０Ｍ０ｅのエネルギー積を有する永久磁石に焼結することを特徴とする方法 が使用される。

軽希土類ＬＳＥ、重希土類の酸化物５ＳＥ２０３、炭素含有遷移金属Ｆｅ及び／ 又はＣｏからなる予備合金を添加物質、硼素又はフェロボロン及び場合によって は添加した炭素と共に融解し、均一化し、合金粉末に粉砕する。粉砕処理中付加 的な酸素ｏ２を約１，５重量％までの最終濃度にまで加えることができる。合金 粉末中の炭素量は約０．２重量％までであり、次いで粉末を空気中で更に加工す る。母型プレス機中で合金粉末を約１４ｋＯｅの定磁場で配向し、約１にバール のプレス圧で圧縮粉にプレス加工する。その後圧縮粉はなお１．２４重量％まで の酸素量を有していた。

真空炉中で圧縮粉を約１．０３０℃に加熱し、この温度で約３時間保つ。合金の 炭素の１部が過剰の酸素と結合し、ＣＯ及び／又はＣＯ２の形で漏出するが、こ れは真空ポンプで吸引し、除去する。次の焼結処理で永久磁石を約７．３〜７． ６ｇ／Ｃｍ’の最終密度にする。炭素の１部は漏出して酸素含有量及び／又は希 土類の金属酸化物量を減少させるが、炭素の残量は、この磁石の著しい特性に関 与する磁気相を形成するこの永久磁石は優れた機械的及び熱的安定性を有し、製 造過程での酸素富化によって合金の加工を著しく容易にし、簡略化する。永久磁 石の主相は正方晶系及び磁性である。しかし合金及び永久磁石を製造するために 純粋で高価な出発物質は使用しなかったにもがかわらず、磁石組繊中には非磁気 相が極く僅かに生じるにすぎない。

磁石を製造するに際しては、合金を均一化する必要がある。均一化した後急速な 冷却を、有利には約１゜０００°Ｃ／分の冷却速度で実施する。この場合にのみ 確実に、Ｃを有する正方晶磁気相例えばＮｄ２（ＦｅＣｏ）＋４ＣＩも形成する ことができる。

国際調査報告 国際調査報告

Claims (12)

【特許請求の範囲】
1. １．希土類（Ｒ）少なくとも１種、遷移金属（ＴＭ）少なくとも１種及び硼素（ Ｂ）を含む、正方晶系結晶構造の金属間化合物少なくとも１種を有する永久磁石 において、組成： （Ｒ）２ＴＭ１４Ｂ１＋（Ｒ）２ＴＭ１４Ｃ１＋（Ｒ）に富む境界相 ［式中（Ｒ）２ＴＭ１４Ｂ１及び（Ｒ）２ＴＭ１４Ｃ１は正方晶系結晶構造で磁 気相を形成し、一方（Ｒ）に富む境界相は非磁性であり、Ｂ及びＣは式：Ｑ＝Σ Ｂｗ＋Ｃ１−ｗに応じて含まれ、ｗ＝０．９〜０．９９である］を有することを 特徴とする永久磁石。
2. ２．更に非磁石の正方晶相（Ｒ）４ＴＭ４Ｂ４及び（Ｒ）１ＴＭ４Ｃ４を含む請 求項１記載の永久磁石。
3. ３．（Ｒ）がＲ１及びＲ２の合計であり、その際Ｒ１は少なくとも１種の軽希土 類（ＬＳＥ）であり、Ｒ２は少なくとも１種の重希土類（ＳＳＥ）及び／又は少 なくとも１種の重希土類の酸化物（ＳＳＥ２Ｏ３）である請求項１又は２記載の 永久磁石。
4. ４．軽及び重希土類（ＬＳＥ、ＳＳＥＳ）の量を式：Ｒ＝（ＲＩ）１−ｘ＋（Ｒ ２）ｘ ［式中ｘは＞０．８である］に基づき選択する請求項１から３までのいずれか１ 項記載の永久磁石。
5. ５．少なくとも１種の軽希土類の酸化物（ＬＳＥ２Ｏ３）からなる非磁気相を有 し、その際磁石中のＯ２量が全体で約０．０６〜１．３重量％である請求項３又 は４記載の永久磁石。
6. ６．遷移金属（ＴＭ）の量を式： ＴＭ＝（Ｆｅ，Ｃｏｌ−ｙ）０．９８ 〔式中ｙ＝０〜０．９８である］に基づき選択する請求項１から５までのいずれ か１項記載の永久磁石。
7. ７．添加物質Ｚｏ．０２の１成分を含み、これが元素ＡＩ，Ｔｉ，Ｖ，Ｗ，Ｍｎ ，Ｎｉ，Ｓｉ，Ｃｕ，ＺｒＮｂ，Ｔａ，Ｈｆ，Ｐｄ，Ｓｎ及びＰｂの少なくとも １種を有する請求項１から６までのいずれか１項記載の永久磁石。
8. ８．請求項１から７までのいずれか１項記載の焼結された永久磁石を製造するた めの合金粉末において、これが添加物質及び／又は酸化物を有する希土類少なく とも１種、不純物を有する遷移金属少なくとも１種並びにＢ及び場合によっては 付加的にＣからなり、その際Ｂの量は約０．９〜１．２重量％であり、Ｃの量は 約０．０５〜０．１５重量％であり、０２の量は約１．５重量％までであること を特徴とする合金粉末。
9. ９．希土類（Ｒ）の組成が、軽希土類（ＬＳＥ）の金属少なくとも１種の第１成 分約２８〜３４重量％及び重希土類の酸化物（ＳＳＥ２Ｏ３）少なくとも１種の 第２成分約０．１〜５重量％からなる請求項８記載の合金粉末。
10. １０．遷移金属として炭素含有鋼（Ｆｅ）及び／又は炭素含有コバルト（Ｃｏ） を使用する請求項８又は９記載の合金粉末。
11. １１．請求項８から１０までのいずれか１項記載の合金粉末から、請求項１から ７までのいずれか１項記載の永久磁石を製造する方法において、各出発物質を融 解し、均一化し、合金粉末に粉砕し、粉砕時に付加的な酸素（Ｏ２）を約１．５ 重量％の最終濃度にまで供給し、合金粉末を磁場で配向し、プレス加工し、通常 のＳＥ−磁石におけるように２０ＭＯｅ〜４０ＭＯｅのエネルギー積を有する永 久磁石に焼結することを特徴とする永久磁石の製法。
12. １２．合金を均一化した後約１，０００℃／分の速度で急速冷却する請求項１１ 記載の方法。