JPH0543326A - 窒化珪素系複合焼結体およびその製造方法 - Google Patents
窒化珪素系複合焼結体およびその製造方法Info
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- JPH0543326A JPH0543326A JP3204309A JP20430991A JPH0543326A JP H0543326 A JPH0543326 A JP H0543326A JP 3204309 A JP3204309 A JP 3204309A JP 20430991 A JP20430991 A JP 20430991A JP H0543326 A JPH0543326 A JP H0543326A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 本発明は自動車部品や耐摩工具等に使用され
る構造用セラミックス材料に関し、特にこの分野におい
て優れた機能を有する窒化珪素セラミックスの高強度・
高靭性化に関するものである。 【構成】 窒化珪素母材に炭化珪素が分散相として複合
された焼結体において、焼結体中の炭化珪素の全分散量
が１〜４０％であり、かつ全分散量に対する窒化珪素粒
内に分散した炭化珪素の量の体積割合が５〜９９％であ
って、その他は全て窒化珪素の粒界に存在しているも
の、およびその製造法として、Ｓｉ、Ｎ、Ｃからなる非
晶質粉末に焼結助剤を加えて圧粉体とし、Ｎ2中でホッ
トプレス又は常圧焼結法により焼成し、その焼成過程が
１３５０〜１６５０℃でα化と同時にβ型に相転移させ
る段階、１６００〜１９００℃でα又はβの炭化珪素を
窒化珪素の粒内、粒界に析出させる段階、１８００〜２
２００℃で窒化珪素の粒内に析出した炭化珪素を粒界に
移動させる段階を含む方法である。
る構造用セラミックス材料に関し、特にこの分野におい
て優れた機能を有する窒化珪素セラミックスの高強度・
高靭性化に関するものである。 【構成】 窒化珪素母材に炭化珪素が分散相として複合
された焼結体において、焼結体中の炭化珪素の全分散量
が１〜４０％であり、かつ全分散量に対する窒化珪素粒
内に分散した炭化珪素の量の体積割合が５〜９９％であ
って、その他は全て窒化珪素の粒界に存在しているも
の、およびその製造法として、Ｓｉ、Ｎ、Ｃからなる非
晶質粉末に焼結助剤を加えて圧粉体とし、Ｎ2中でホッ
トプレス又は常圧焼結法により焼成し、その焼成過程が
１３５０〜１６５０℃でα化と同時にβ型に相転移させ
る段階、１６００〜１９００℃でα又はβの炭化珪素を
窒化珪素の粒内、粒界に析出させる段階、１８００〜２
２００℃で窒化珪素の粒内に析出した炭化珪素を粒界に
移動させる段階を含む方法である。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、自動車部品や耐摩工具
等に使用される構造用セラミックス材料に関し、特にこ
の分野において優れた機能を有する窒化珪素セラミック
スの高強度・高靭性化に関するものである。
等に使用される構造用セラミックス材料に関し、特にこ
の分野において優れた機能を有する窒化珪素セラミック
スの高強度・高靭性化に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】窒化珪素は強度、破壊靭性、耐食性、耐
摩耗性、耐熱衝撃性、耐酸化性等においてバランスのと
れた材料であり室温、さらに高温における構造部材用エ
ンジニアリングセラミックスとして最近注目を集めてい
る。しかしながら、自動車部品等のように材料に対し高
い信頼性が要求される分野に窒化珪素セラミックスを使
用していくには破壊靭性をさらに向上させてその脆さを
克服し、かつ強度向上をも図ることが必要不可欠であ
る。従来、多結晶体であるセラミックスは個々の結晶粒
を微細化することにより高強度化が図られてきたが、こ
の方法では材料の破壊靭性が低下し、より一層脆くな
る。一方、破壊靭性を向上させる技術として、例えば特
公昭６２−２６５１７３号公報に示されるように窒化珪
素マトリックスに炭化珪素ウィスカーを複合、分散させ
る方法がある。この方法によれば、破壊の際に進展する
亀裂がウィスカーによってディフレクションしたり、ウ
ィスカーの引き抜きや架橋が起こることにより破壊靭性
が向上すると考えられている。しかしウィスカー複合に
より破壊靭性は向上するが、逆に添加したウィスカーの
サイズが１〜１０μｍのオーダーである上にその凝集を
機械的に完全に取り除くことは事実上困難であり、これ
が粗大粒として破壊起点となるため材料強度を低下させ
る。
摩耗性、耐熱衝撃性、耐酸化性等においてバランスのと
れた材料であり室温、さらに高温における構造部材用エ
ンジニアリングセラミックスとして最近注目を集めてい
る。しかしながら、自動車部品等のように材料に対し高
い信頼性が要求される分野に窒化珪素セラミックスを使
用していくには破壊靭性をさらに向上させてその脆さを
克服し、かつ強度向上をも図ることが必要不可欠であ
る。従来、多結晶体であるセラミックスは個々の結晶粒
を微細化することにより高強度化が図られてきたが、こ
の方法では材料の破壊靭性が低下し、より一層脆くな
る。一方、破壊靭性を向上させる技術として、例えば特
公昭６２−２６５１７３号公報に示されるように窒化珪
素マトリックスに炭化珪素ウィスカーを複合、分散させ
る方法がある。この方法によれば、破壊の際に進展する
亀裂がウィスカーによってディフレクションしたり、ウ
ィスカーの引き抜きや架橋が起こることにより破壊靭性
が向上すると考えられている。しかしウィスカー複合に
より破壊靭性は向上するが、逆に添加したウィスカーの
サイズが１〜１０μｍのオーダーである上にその凝集を
機械的に完全に取り除くことは事実上困難であり、これ
が粗大粒として破壊起点となるため材料強度を低下させ
る。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】従って、従来は組織の
微細化により強度を向上させると破壊靭性が低下し、逆
にウィスカーを添加したり窒化珪素を粒成長させて大き
な柱状晶を存在させることにより破壊靭性を向上させる
と強度低下をまねくため、強度・靭性を同時に向上させ
ることは極めて困難であった。そのため、窒化珪素セラ
ミックスにおいて強度と靭性向上の両立を図ることが大
きな課題であった。
微細化により強度を向上させると破壊靭性が低下し、逆
にウィスカーを添加したり窒化珪素を粒成長させて大き
な柱状晶を存在させることにより破壊靭性を向上させる
と強度低下をまねくため、強度・靭性を同時に向上させ
ることは極めて困難であった。そのため、窒化珪素セラ
ミックスにおいて強度と靭性向上の両立を図ることが大
きな課題であった。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、窒化珪素母材
に数ｎｍ〜数百ｎｍのサイズの炭化珪素が分散相として
複合された焼結体において、焼結体中の炭化珪素の全分
散量が１〜４０％、好ましくは１０〜３０％であり、か
つ全分散量に対する窒化珪素粒内に分散した炭化珪素の
量の体積割合が５〜９９％好ましくは３５〜６５％であ
って、その他は全て窒化珪素の粒界に存在していること
を特徴とする窒化珪素系複合焼結体である。窒化珪素粒
内には分散された炭化珪素粒子を中心にして網目状に亜
粒界が形成されている。さらに窒化珪素の粒内および粒
界に分散した炭化珪素粒子との界面にはガラス相や不純
物相が存在せず、そのためそれぞれの界面が強固に結合
している。母材である窒化珪素の結晶粒の平均粒径は、
短軸径３μｍ以下、好ましくは１μｍ以下であり、アス
ペクト比が２０以下、好ましくは１０以下の柱状晶およ
び／又は１μｍ以下の直径の等軸晶からなる均一微細組
織を有し、かつ、窒化珪素の結晶粒内および粒界に数ｎ
ｍ〜数百ｎｍの大きさの炭化珪素粒子が分散している構
造が望ましい。
に数ｎｍ〜数百ｎｍのサイズの炭化珪素が分散相として
複合された焼結体において、焼結体中の炭化珪素の全分
散量が１〜４０％、好ましくは１０〜３０％であり、か
つ全分散量に対する窒化珪素粒内に分散した炭化珪素の
量の体積割合が５〜９９％好ましくは３５〜６５％であ
って、その他は全て窒化珪素の粒界に存在していること
を特徴とする窒化珪素系複合焼結体である。窒化珪素粒
内には分散された炭化珪素粒子を中心にして網目状に亜
粒界が形成されている。さらに窒化珪素の粒内および粒
界に分散した炭化珪素粒子との界面にはガラス相や不純
物相が存在せず、そのためそれぞれの界面が強固に結合
している。母材である窒化珪素の結晶粒の平均粒径は、
短軸径３μｍ以下、好ましくは１μｍ以下であり、アス
ペクト比が２０以下、好ましくは１０以下の柱状晶およ
び／又は１μｍ以下の直径の等軸晶からなる均一微細組
織を有し、かつ、窒化珪素の結晶粒内および粒界に数ｎ
ｍ〜数百ｎｍの大きさの炭化珪素粒子が分散している構
造が望ましい。
【０００５】本発明は又、上記複合焼結体の製造方法に
係り、珪素、窒素および炭素の３元素からなる非晶質粉
末を出発原料とし、焼結助剤を加えて圧粉体とした後、
窒素雰囲気中でホットプレス法又は常圧焼結法により焼
成し、その焼成過程が１３５０〜１６５０℃でα型の窒
化珪素に結晶化させると同時にβ型の結晶相に相転移さ
せる段階と、その後１６００〜１９００℃でα又はβ型
の炭化珪素の結晶を窒化珪素の粒内および／又は粒界に
析出させる段階、さらに１８００〜２２００℃で窒化珪
素の粒内に析出した炭化珪素を粒界に移動させる段階か
らなることを特徴とする。
係り、珪素、窒素および炭素の３元素からなる非晶質粉
末を出発原料とし、焼結助剤を加えて圧粉体とした後、
窒素雰囲気中でホットプレス法又は常圧焼結法により焼
成し、その焼成過程が１３５０〜１６５０℃でα型の窒
化珪素に結晶化させると同時にβ型の結晶相に相転移さ
せる段階と、その後１６００〜１９００℃でα又はβ型
の炭化珪素の結晶を窒化珪素の粒内および／又は粒界に
析出させる段階、さらに１８００〜２２００℃で窒化珪
素の粒内に析出した炭化珪素を粒界に移動させる段階か
らなることを特徴とする。
【０００６】焼結助剤としては、アルミナ、イットリ
ア、マグネシア、窒化アルミニウムのうち少なくとも２
種以上を合計１〜１５％用いる。
ア、マグネシア、窒化アルミニウムのうち少なくとも２
種以上を合計１〜１５％用いる。
【０００７】又、ホットプレス法による焼成において
は、窒素雰囲気中無加圧状態で窒化珪素のαからβ型へ
の相転移を完了させた後に、５０〜４００ｋｇ／ｍｍ2
の圧力で被焼成物の加圧を開始し緻密化させる。常圧焼
結法による焼成においては、非晶質粉末を窒素雰囲気中
で１４００〜１８００℃で１〜１００時間あらかじめ熱
処理して結晶化および／又は揮発成分の除去を行い、該
粉末の圧粉体の充填率を４０％以上にする。
は、窒素雰囲気中無加圧状態で窒化珪素のαからβ型へ
の相転移を完了させた後に、５０〜４００ｋｇ／ｍｍ2
の圧力で被焼成物の加圧を開始し緻密化させる。常圧焼
結法による焼成においては、非晶質粉末を窒素雰囲気中
で１４００〜１８００℃で１〜１００時間あらかじめ熱
処理して結晶化および／又は揮発成分の除去を行い、該
粉末の圧粉体の充填率を４０％以上にする。
【０００８】以上の製造方法により、従来の窒化珪素単
一焼結体やウィスカー・長繊維強化材では実現できなか
った高強度で、かつ高靭性な材料を得ることができる。
一焼結体やウィスカー・長繊維強化材では実現できなか
った高強度で、かつ高靭性な材料を得ることができる。
【０００９】
【作用】本発明によれば、窒化珪素の結晶粒内に熱膨張
係数の大きな炭化珪素粒子（熱膨張係数：窒化珪素＝
３．２×１０-6／℃、炭化珪素：４．４×１０-6／℃）
がナノメーターオーダーで分散することにより最終焼結
温度から室温への冷却時の収縮率の違いにより残留応力
が発生する。この残留応力に誘起されて窒化珪素の結晶
粒内に転位等の格子欠陥が生成する結果、炭化珪素粒子
を中心に亜粒界が形成され、窒化珪素粒子が実質的に分
割されるため粒径が粗大化しても破壊の際に亀裂先端の
応力集中が起こらず強度を低下させない。また窒化珪素
粒内に分散した炭化珪素および粒界の炭化珪素粒子と窒
化珪素粒子とのそれぞれの界面にはガラス相や不純物相
がなく強固に結合し、その結果母相である窒化珪素の粒
内および粒界が強化され、外部から加えられた応力に対
して変形しにくく、かつ破面を形成する際の破壊エネル
ギーが大きい材料となる。その結果、以下に示すグリフ
ィスの脆性破壊の式より強度（σ）と靭性（ＫIC）が同
時に向上する。
係数の大きな炭化珪素粒子（熱膨張係数：窒化珪素＝
３．２×１０-6／℃、炭化珪素：４．４×１０-6／℃）
がナノメーターオーダーで分散することにより最終焼結
温度から室温への冷却時の収縮率の違いにより残留応力
が発生する。この残留応力に誘起されて窒化珪素の結晶
粒内に転位等の格子欠陥が生成する結果、炭化珪素粒子
を中心に亜粒界が形成され、窒化珪素粒子が実質的に分
割されるため粒径が粗大化しても破壊の際に亀裂先端の
応力集中が起こらず強度を低下させない。また窒化珪素
粒内に分散した炭化珪素および粒界の炭化珪素粒子と窒
化珪素粒子とのそれぞれの界面にはガラス相や不純物相
がなく強固に結合し、その結果母相である窒化珪素の粒
内および粒界が強化され、外部から加えられた応力に対
して変形しにくく、かつ破面を形成する際の破壊エネル
ギーが大きい材料となる。その結果、以下に示すグリフ
ィスの脆性破壊の式より強度（σ）と靭性（ＫIC）が同
時に向上する。
【００１０】
【数１】
【００１１】
【数２】
【００１２】すなわち、炭化珪素分散粒子による窒化珪
素の粒内および粒界強化により（１）式中のτおよびＥ
が増大しＫICが増加する。さらに粗大な窒化珪素粒子が
存在しても亜粒界の形成によって粒内が分割・微細化さ
れて欠陥とならず（２）式においてａが増加しないため
ＫICの増加に比例してσも増加する。
素の粒内および粒界強化により（１）式中のτおよびＥ
が増大しＫICが増加する。さらに粗大な窒化珪素粒子が
存在しても亜粒界の形成によって粒内が分割・微細化さ
れて欠陥とならず（２）式においてａが増加しないため
ＫICの増加に比例してσも増加する。
【００１３】そして、このような作用を効果的に発揮さ
せるためには、複合焼結体における炭化珪素の全分散
量、および／または窒化珪素粒内の分散量と粒界の分散
量の割合をコントロールする必要がある。全分散量は１
〜４０％が好ましいが、特に１０〜３０ｖｏｌ％の範囲
内が非常に効果的である。１％未満だと複合効果が発揮
されず、４０％を超えると焼成中の緻密化が阻害される
ため好ましくない。全分散量に対する粒内の分散量の体
積割合としては５〜９９％、特に３５〜６５％の範囲内
において最も高い強度と靭性を発揮する。５％未満だと
窒化珪素粒内に形成される亜粒界の効果が強度・靭性の
向上に反映されず、また９９％を超えると粒界に分散す
る炭化珪素の量が少なくなりすぎて窒化珪素の粒界強化
の効果が発揮されないため好ましくない。特開平２−１
６０６６９号公報には１μｍ以下の炭化珪素が窒化珪素
の粒界に分散し、数ｎｍ〜数百ｎｍの炭化珪素が窒化珪
素の粒内に分散した構造が示されているが、本発明は炭
化珪素の窒化珪素粒内および粒界の分散量の比率を制御
し、さらに亜粒界の形成と界面結合力を強めることによ
ってはじめて高強度、高靭性が達成できることを示して
いる。
せるためには、複合焼結体における炭化珪素の全分散
量、および／または窒化珪素粒内の分散量と粒界の分散
量の割合をコントロールする必要がある。全分散量は１
〜４０％が好ましいが、特に１０〜３０ｖｏｌ％の範囲
内が非常に効果的である。１％未満だと複合効果が発揮
されず、４０％を超えると焼成中の緻密化が阻害される
ため好ましくない。全分散量に対する粒内の分散量の体
積割合としては５〜９９％、特に３５〜６５％の範囲内
において最も高い強度と靭性を発揮する。５％未満だと
窒化珪素粒内に形成される亜粒界の効果が強度・靭性の
向上に反映されず、また９９％を超えると粒界に分散す
る炭化珪素の量が少なくなりすぎて窒化珪素の粒界強化
の効果が発揮されないため好ましくない。特開平２−１
６０６６９号公報には１μｍ以下の炭化珪素が窒化珪素
の粒界に分散し、数ｎｍ〜数百ｎｍの炭化珪素が窒化珪
素の粒内に分散した構造が示されているが、本発明は炭
化珪素の窒化珪素粒内および粒界の分散量の比率を制御
し、さらに亜粒界の形成と界面結合力を強めることによ
ってはじめて高強度、高靭性が達成できることを示して
いる。
【００１４】製造方法としては、出発原料として珪素、
窒素および炭素の３元素からなる非晶質の粉末を用いる
ことにより焼成中にｉｎ−ｓｉｔｕに窒化珪素および炭
化珪素粒子に結晶化させることができるため、以下のよ
うに焼成条件をコントロールすることにより、請求項１
〜３に示した構造を有する複合焼結体を得ることができ
る。特開平２−１６０６６９号公報に示されている製造
法に比べ、本発明は焼結過程において以下に示す段階を
経ることを大きな特徴とする。第１段階として、１３５
０〜１６５０℃の温度範囲で０．５〜５０時間保持する
ことにより非晶質粉末をα型の窒化珪素に完全に結晶化
させると同時に液相存在下相転移を起こさせ、β型の窒
化珪素の結晶核を均一に生成、分布させることができ
る。次に、第２段階として、１６００〜１９００℃で
０．５〜５０時間保持することにより、αまたはβ型の
炭化珪素の結晶を母相のβ型の窒化珪素粒子の内部およ
び／または粒界に均一に析出させることができる。この
際、保持温度を変化させることにより、析出する炭化珪
素の粒径を変えることができる。さらに第３段階として
１８００〜２２００℃で０．５〜５０時間保持すること
により、窒化珪素の粒内に析出した炭化珪素を粒界に移
動させることができ、これによって窒化珪素粒内と粒界
に分布する炭化珪素の分散量の比率を変化させることが
できる。そしてこのようにして粒内および粒界に析出し
た炭化珪素粒子と窒化珪素との界面は、それぞれの格子
面が整合性をもって結合しガラス相や不純物相が存在し
ないため、界面結合力が強固になる。炭化珪素の全分散
量は非晶質粉末中の炭素の含有量を変えることによりコ
ントロールすることができる。焼結助剤はアルミナ、イ
ットリア、マグネシア、窒化アルミニウムのうち少なく
とも２種以上を合計１〜１５ｗｔ％加えることが望まし
い。１ｗｔ％未満だと焼成中に緻密化せず、また１５ｗ
ｔ％を超えると粒界にガラス成分が多くなりすぎて窒化
珪素系複合焼結体の本来の性質を発揮できないため好ま
しくない。ホットプレス法により焼成する場合は、第一
段階の窒化珪素のα→β転移が完了した後に５０〜４０
０ｋｇ／ｃｍ２の圧力で加圧を開始することにより、緻
密な焼結体を得ることができる。加圧のタイミングがそ
れよりも早いと、被焼成物の内側と外側の焼結挙動に差
異が生じ、不均一な組織となるため好ましくない。また
圧力が５０ｋｇ／ｍｍ２未満だと十分な緻密化が起こら
ず、また４００ｋｇ／ｍｍ2を超えると焼成中の液相の
被焼成物からのしみだしが顕著になるため好ましくな
い。
窒素および炭素の３元素からなる非晶質の粉末を用いる
ことにより焼成中にｉｎ−ｓｉｔｕに窒化珪素および炭
化珪素粒子に結晶化させることができるため、以下のよ
うに焼成条件をコントロールすることにより、請求項１
〜３に示した構造を有する複合焼結体を得ることができ
る。特開平２−１６０６６９号公報に示されている製造
法に比べ、本発明は焼結過程において以下に示す段階を
経ることを大きな特徴とする。第１段階として、１３５
０〜１６５０℃の温度範囲で０．５〜５０時間保持する
ことにより非晶質粉末をα型の窒化珪素に完全に結晶化
させると同時に液相存在下相転移を起こさせ、β型の窒
化珪素の結晶核を均一に生成、分布させることができ
る。次に、第２段階として、１６００〜１９００℃で
０．５〜５０時間保持することにより、αまたはβ型の
炭化珪素の結晶を母相のβ型の窒化珪素粒子の内部およ
び／または粒界に均一に析出させることができる。この
際、保持温度を変化させることにより、析出する炭化珪
素の粒径を変えることができる。さらに第３段階として
１８００〜２２００℃で０．５〜５０時間保持すること
により、窒化珪素の粒内に析出した炭化珪素を粒界に移
動させることができ、これによって窒化珪素粒内と粒界
に分布する炭化珪素の分散量の比率を変化させることが
できる。そしてこのようにして粒内および粒界に析出し
た炭化珪素粒子と窒化珪素との界面は、それぞれの格子
面が整合性をもって結合しガラス相や不純物相が存在し
ないため、界面結合力が強固になる。炭化珪素の全分散
量は非晶質粉末中の炭素の含有量を変えることによりコ
ントロールすることができる。焼結助剤はアルミナ、イ
ットリア、マグネシア、窒化アルミニウムのうち少なく
とも２種以上を合計１〜１５ｗｔ％加えることが望まし
い。１ｗｔ％未満だと焼成中に緻密化せず、また１５ｗ
ｔ％を超えると粒界にガラス成分が多くなりすぎて窒化
珪素系複合焼結体の本来の性質を発揮できないため好ま
しくない。ホットプレス法により焼成する場合は、第一
段階の窒化珪素のα→β転移が完了した後に５０〜４０
０ｋｇ／ｃｍ２の圧力で加圧を開始することにより、緻
密な焼結体を得ることができる。加圧のタイミングがそ
れよりも早いと、被焼成物の内側と外側の焼結挙動に差
異が生じ、不均一な組織となるため好ましくない。また
圧力が５０ｋｇ／ｍｍ２未満だと十分な緻密化が起こら
ず、また４００ｋｇ／ｍｍ2を超えると焼成中の液相の
被焼成物からのしみだしが顕著になるため好ましくな
い。
【００１５】常圧焼結法により焼成する場合は、非晶質
粉末を窒素雰囲気中１４００〜１８００℃で１〜１００
時間あらかじめ熱処理して結晶化および／または揮発成
分の除去を行うことにより、該粉末の圧粉体の充填率を
４０ｗｔ％以上にするとともに焼成中の減量率を抑える
ことができ、緻密で均質な常圧焼結体を得ることができ
る。熱処理の温度および時間が上記の範囲外だと圧粉体
の充填率を４０ｗｔ％以上にできないため好ましくな
い。
粉末を窒素雰囲気中１４００〜１８００℃で１〜１００
時間あらかじめ熱処理して結晶化および／または揮発成
分の除去を行うことにより、該粉末の圧粉体の充填率を
４０ｗｔ％以上にするとともに焼成中の減量率を抑える
ことができ、緻密で均質な常圧焼結体を得ることができ
る。熱処理の温度および時間が上記の範囲外だと圧粉体
の充填率を４０ｗｔ％以上にできないため好ましくな
い。
【００１６】
実施例１ 珪素、窒素および炭素の３元素からなる非晶質粉末に焼
結助剤を加えて圧粉体とし、窒素雰囲気中でホットプレ
ス法により焼成した。表１にホットプレス法で焼成した
各実施例における焼結助剤の組成と量、焼成条件および
ホットプレス圧力、焼結体中の炭化珪素の全分散量およ
びそのうちの窒化珪素粒内に分散している割合、そして
焼結体の抗折強度と破壊靭性を示す。
結助剤を加えて圧粉体とし、窒素雰囲気中でホットプレ
ス法により焼成した。表１にホットプレス法で焼成した
各実施例における焼結助剤の組成と量、焼成条件および
ホットプレス圧力、焼結体中の炭化珪素の全分散量およ
びそのうちの窒化珪素粒内に分散している割合、そして
焼結体の抗折強度と破壊靭性を示す。
【００１７】
【表１】
【００１８】実施例２ 珪素、窒素および炭素の３元素からなる非晶質粉末を窒
素雰囲気中表２に示す各温度および時間で熱処理し、そ
の後この熱処理粉末に７ｗｔ％のＹ2Ｏ3と４ｗｔ％のＡ
ｌ2Ｏ3を焼結助剤として加えて圧粉体とし、窒素雰囲気
中常圧焼結法により焼成した。表２に熱処理温度および
時間、圧粉体の充填率、焼結条件、焼結体中の炭化珪素
の全分散量およびそのうちの窒化珪素粒内に分散してい
る割合、そして焼結体の抗折強度と破壊靭性を示す。
素雰囲気中表２に示す各温度および時間で熱処理し、そ
の後この熱処理粉末に７ｗｔ％のＹ2Ｏ3と４ｗｔ％のＡ
ｌ2Ｏ3を焼結助剤として加えて圧粉体とし、窒素雰囲気
中常圧焼結法により焼成した。表２に熱処理温度および
時間、圧粉体の充填率、焼結条件、焼結体中の炭化珪素
の全分散量およびそのうちの窒化珪素粒内に分散してい
る割合、そして焼結体の抗折強度と破壊靭性を示す。
【００１９】
【表２】
【００２０】
【発明の効果】本発明により、強度・破壊靭性ともに優
れた窒化珪素セラミックスを得ることができ、高強度・
高靭性が要求される自動車部品をはじめとする各種構造
用部材への利用が期待できる。
れた窒化珪素セラミックスを得ることができ、高強度・
高靭性が要求される自動車部品をはじめとする各種構造
用部材への利用が期待できる。
Claims (8)
- 【請求項１】 窒化珪素母材に数ｎｍ〜数百ｎｍのサイ
ズの炭化珪素が分散相として複合された焼結体におい
て、焼結体中の炭化珪素の全分散量が１〜４０％（ｖｏ
ｌ％、以下同じ）であり、かつ全分散量に対する窒化珪
素粒内に分散した炭化珪素の量の体積割合が５〜９９％
であって、その他は全て窒化珪素の粒界に存在している
ことを特徴とする窒化珪素系複合焼結体。 - 【請求項２】 特に炭化珪素の全分散量が１０〜３０％
であり、かつ全分散量に対する窒化珪素粒内に分散した
炭化珪素の量の体積割合が３５〜６５％の範囲内にある
請求項１記載の窒化珪素系複合焼結体。 - 【請求項３】 窒化珪素粒内において、分散した炭化珪
素の粒子を中心にして網目状に亜粒界が形成されている
構造を有する請求項１記載の窒化珪素系複合焼結体。 - 【請求項４】 窒化珪素の粒内および粒界に分散した炭
化珪素粒子と窒化珪素粒子との界面にはガラス相や不純
物相が存在せず、それぞれの界面が強固に結合している
請求項１記載の窒化珪素系複合焼結体。 - 【請求項５】 珪素、窒素および炭素の３元素からなる
非晶質粉末を出発原料とし、焼結助剤を加えて圧粉体と
した後、窒素雰囲気中でホットプレス法又は常圧焼結法
により焼成し、その焼成過程が１３５０〜１６５０℃で
α型の窒化珪素に結晶化させると同時にβ型の結晶相に
相転移させる段階と、その後１６００〜１９００℃でα
又はβ型の炭化珪素の結晶を窒化珪素の粒内および／又
は粒界に析出させる段階、さらに１８００〜２２００℃
で窒化珪素の粒内に析出した炭化珪素を粒界に移動させ
る段階からなることを特徴とする窒化珪素系複合焼結体
の製造方法。 - 【請求項６】 焼結助剤としてアルミナ、イットリア、
マグネシア、窒化アルミニウムのうち少なくとも２種以
上を合計１〜１５ｗｔ％加える請求項５記載の窒化珪素
系複合焼結体の製造方法。 - 【請求項７】 ホットプレス法による焼成において、窒
素雰囲気中無加圧状態で窒化珪素のαからβ型への相転
移を完了させた後に、５０〜４００ｋｇ／ｍｍ2の圧力
で被焼成物の加圧を開始し、緻密化させる請求項５記載
の窒化珪素系複合焼結体の製造方法。 - 【請求項８】 常圧焼結法による焼成において、非晶質
粉末を窒素雰囲気中で１４００〜１８００℃で１〜１０
０時間あらかじめ熱処理して結晶化および／又は揮発成
分の除去を行い、該粉末の圧粉体の充填率を４０％以上
にする請求項５記載の窒化珪素系複合焼結体の製造方
法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3204309A JPH0543326A (ja) | 1991-08-14 | 1991-08-14 | 窒化珪素系複合焼結体およびその製造方法 |
| US07/956,887 US5352641A (en) | 1991-08-13 | 1992-08-12 | Silicon nitride composite sintered body and process for producing same |
| PCT/JP1992/001032 WO1993004012A1 (en) | 1991-08-13 | 1992-08-12 | Composite silicon nitride sinter and production thereof |
| EP92917816A EP0552381B1 (en) | 1991-08-13 | 1992-08-12 | Composite silicon nitride sinter and production thereof |
| DE69225304T DE69225304T2 (de) | 1991-08-13 | 1992-08-12 | Gesinterter siliciumnitridverbundkörper und seine herstellung |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3204309A JPH0543326A (ja) | 1991-08-14 | 1991-08-14 | 窒化珪素系複合焼結体およびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0543326A true JPH0543326A (ja) | 1993-02-23 |
Family
ID=16488352
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3204309A Pending JPH0543326A (ja) | 1991-08-13 | 1991-08-14 | 窒化珪素系複合焼結体およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0543326A (ja) |
-
1991
- 1991-08-14 JP JP3204309A patent/JPH0543326A/ja active Pending
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