JPH05149677A - 極低温空気分離で生成される窒素流れの液化法 - Google Patents

極低温空気分離で生成される窒素流れの液化法

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JPH05149677A JP4129959A JP12995992A JPH05149677A JP H05149677 A JPH05149677 A JP H05149677A JP 4129959 A JP4129959 A JP 4129959A JP 12995992 A JP12995992 A JP 12995992A JP H05149677 A JPH05149677 A JP H05149677A
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 極低温蒸留と改良冷凍との組み合わせを利用
する空気成分の分離により生成される窒素流れの液化法
で、現在輸送上再気化されているＬＮＧと、冷媒として
極低温液体天然ガス（ＬＮＧ）を用いる方法。 【構成】 窒素供給材料流れを多段式圧縮器で圧縮させ
て必要循環液体を発生させ、前記圧縮器では、高圧窒素
流れを産出させる再循環窒素流れの前記圧縮される部分
に接触させる熱交換により間段冷却を付与する。前記高
圧窒素をＬＮＧの気化に接触させて、凝縮し、その後、
凝縮、高圧窒素流れの圧力を減圧して、液体窒素生成物
に相分離する２相窒素流れを生成させることを特徴とす
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、極低温蒸留による空気
分離により生成された窒素を、改良冷凍源を使用して液
化する方法に関する。詳述すればＬＮＧを気化させて液
化窒素を産出する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】酸素、窒素、アルゴン及び他の物質を生
成させる空気の分離は、電力節約達成のため低圧蒸留で
行われている。液化天然ガス（ＬＮＧ）から得られる冷
凍が供給空気の冷却又は（及び）成分ガスの圧縮利用で
きることは周知である。
【０００３】管路が実施不可能な時は、天然ガスは典型
的例として液化のうえ、ばら液体として船積される。受
取港においては、この液化天然ガス（ＬＮＧ）を気化し
て、周囲温度に加熱する必要がある。気化時におけるこ
の冷凍の有効利用が極めて望ましい。空気分離工場の、
この気化ＬＮＧから得られる冷凍を利用する液化装置と
の併設がますます一般的となっている。ＬＮＧから得ら
れる冷凍をさらに有効に利用して空気から液体生成物を
生産する効率のよい機構は、エネルギーと資本投資に実
質的に節約をもたらすようになる。
【０００４】多数の出版物がＬＮＧの気化に接触させる
間接熱交換による液体窒素の生産を開示している。ＬＮ
Ｇの最低温度が典型的例として−２６０°Ｆ（約−１６
２．２℃）以上である故、窒素の凝縮には、窒素を周囲
圧力以上の圧力にする必要がある。それは窒素の標準沸
点が−３２０°Ｆ（約−１９５．６℃）であるからであ
る。典型的例として、約−２６０°Ｆ（約−１６２．２
℃）の温度での凝縮には窒素を２２５ｐｓｉａ以上の圧
力に圧縮する必要がある。窒素の圧縮の後、ＬＮＧとの
熱交換による窒素の凝縮は、液体窒素生成物の生成に消
費するエネルギーの主要源の１つである。
【０００５】米国特許第３，８８６，７５８号は窒素流
れを約１５気圧（２２１ｐｓｉａ）の圧力に圧縮して、
その後、ＬＮＧの気化との接触による熱交換で凝縮する
方法を開示している。全気体窒素は、圧縮に先立って、
熱入れ天然ガスとの接触による予冷をしていないので、
窒素圧縮器に必要なエネルギーの量は極めて高い。
【０００６】イギリス国特許出願第１，５２０，５８１
号は、天然ガス液化工場設備に関連する過剰冷凍能力
を、詳しくは、窒素の液化に冷凍を供給することを目的
とする付加的ＬＮＧの生産に使用する方法を開示してい
る。この方法では、空気分離工場設備からの液化される
窒素ガスをＬＮＧと接触させる予冷をなんら行うことな
く圧縮する。
【０００７】ヤマノウチ（Ｙａｍａｎｏｕｃｈｉ）と、
ナガサワ（Ｎａｇａｓａｗａ）（１９７９年７月刊、Ｃ
ｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇ． Ｐｒｏｇｒｅｓｓ、第７８
頁）が、空気分離にＬＮＧ冷凍を用いる別の方法を記述
している。ここでも，約５．２気圧で窒素をなんら予冷
することなく約３１気圧に圧縮している。そのうえ、こ
の論文では、ＬＮＧをＬＮＧ熱交換器で周囲圧力（１５
ｐｓｉａ）に近い圧力で気化させる。
【０００８】イギリス国特許第１，３７６，６７８号で
は、大気圧に近い圧力でのＬＮＧの蒸発が、気化した天
然ガスをその目的地に到達させ得る圧力、すなわち輸送
圧力で分配管路に収容する必要があるので、不十分であ
ることを教示している。この輸送圧力は大気圧によりず
っと高圧で、通常７０気圧（１，０２９ｐｓｉ）を超え
ないものである。従って、ＬＮＧを大気圧で気化させる
場合、その時は、前記気化ガスをその輸送圧力になるま
で再圧縮するため、大量のエネルギーが必要である。そ
の結果、イギリス国特許第１，３７６，６７８号では、
ＬＮＧを先ず、所定の圧力にポンピングして、その後、
気化させる。あいにく、この特許で教示されている冷凍
エネルギー回収の方法は、ＬＮＧから得られる冷凍のす
べてが回収されないで、ＬＮＧ熱交換器を離れる気化天
然ガスはそれにもかかわらず、なかなか冷たい温度（−
１６５°Ｆ（約−１０９．４℃））であるので不十分で
ある。この冷凍の不完全な回収は、この方法にとって大
量のＬＮＧが所定量の液体窒素（ＬＩＮ）の生産に必要
であることを意味している。
【０００９】特公昭５２−３７５９６号（１９７７年）
では、高圧で作動する蒸留塔から直接得られる高圧窒素
流れに接触させる低圧ＬＮＧの気化を教示している。こ
の方法では、ＬＮＧの極１部を凝縮窒素に接して気化、
前記ＬＮＧの残部は別の熱交換器で気化させるのであ
る。これはＬＮＧの冷凍エネルギーを十分に利用してい
ないことになる。そこで、気化天然ガスを圧縮する。
【００１０】米国特許第３，８５７，２５１号は、貯蔵
タンクにあるＬＮＧの蒸発に起因する蒸気から窒素を抽
出することで液体窒素を生産する方法を開示している。
前記気体窒素を多段式圧縮器に入れ、水、空気、プロパ
ン、アンモニヤ、もしくはフルオロカーボンにより付与
される段間冷却で圧縮する。
【００１１】特公昭４６−２０１２３号（１９７１年）
では、ＬＮＧの気化により冷却された窒素流れの冷却圧
縮を教示している。これには、１段窒素圧縮だけが用い
られる。その結果、広い温度範囲に亘って気化させるＬ
ＮＧの低温エネルギーの有効使用は達成されない。
【００１２】特公昭５３−１５９９３号（１９７８年）
は、２塔式空気蒸留装置の高圧塔から引かれた高圧窒素
のＬＮＧ冷凍の利用を教示している。前記窒素を多段式
圧縮器で冷間圧縮するが、ＬＮＧでの段間冷却は全く用
いない。
【００１３】ドイツ連邦共和国特許第２，３０７，００
４号では、ＬＮＧ冷凍を回収して液体窒素を生産する方
法を開示している。極低温空気分離工場設備の暖域端か
らの窒素ガスは周囲圧力と周囲温度に近いものである。
この供給窒素をＬＮＧ冷却を全く使用することなく多段
式圧縮器で圧縮する。この圧縮ガスの１部をＬＮＧとの
接触により部分冷却し、膨脹器で膨脹させ低レベル冷凍
を発生させる。圧縮窒素の別の部分を冷間圧縮のうえ、
前記膨脹窒素流れとの接触による熱交換で凝縮させる。
前記膨脹ガスを熱入れして、中間圧力に再圧縮して、そ
の後、周囲温度に近い入口温度で作動する窒素供給圧縮
器に供給する。窒素圧縮能力の大部分は圧縮器に、周囲
温度に近い入口温度を提供することであり、ＬＮＧを用
いる段間冷却をこれらの圧縮器に提供しないことは明ら
かである。
【００１４】米国特許第４，０５４，４３３号及び４，
１９２，６６２号では、閉ループ、再循環流体を用いて
気化ＬＮＧからの冷凍を凝縮窒素流れに伝達する方法を
教示している。前記米国特許第４，０５４，４３３号で
は、メタン、窒素、エタンもしくはエチレン、及びＣ３
＋の混合物を用いて、熱交換器での冷却曲線を平衡させ
ている。高圧塔（圧力は６．２気圧にほぼ等しい）から
の気体窒素をさらに圧縮することなく液化する。しか
し、大量の窒素留分が、普通の２塔式空気蒸留装置から
周囲圧力に近い圧力で生産される。それの有効液化に
は、この窒素流れを実用的に圧縮する方法が必要となる
が、この米国特許では示唆されていない。
【００１５】米国特許第４，１９２，６６２号では、気
化ＬＮＧの１部分に接触させて冷却し、その後、窒素流
れを低圧乃至中圧にする冷却用に用いる再循環流体とし
てフルオロカーボンを使用している。この機構は若干の
問題乃至は機構の非効率性を提起している。フルオロカ
ーボンの再循環のためのエネルギー損失は大きい。それ
は補助熱交換器とポンプが必要である。そのうえ、フル
オロカーボンの使用は消極的環境に密接な関係があり、
又代替の流体を用いるには高価につく。
【００１６】
【発明が解決しようとする課題】特公昭５８−１５０７
８６号（１９８３年）とヨーロッパ特許出願第０３０４
３５５−Ａ１号（１９８９年）では、不活性ガスの再循
環たとえば、窒素又は、アルゴンを用いてＬＮＧからの
冷凍を空気分離装置に伝達することを教示している。こ
の機構では、高圧不活性流れを天然ガスで液化し、その
後、再循環熱交換器で再気化して、空気分離装置からの
低圧不活性再循環流れを冷却する。この冷却低圧不活性
再循環流れを冷間圧縮し、その１部分を熱入れ気化高圧
窒素流れと混合する。前記混合流れをＬＮＧとの接触に
より液化させ、空気分離装置に供給して、所定の冷凍を
付与しその後、空気分離装置から熱入れ低圧再循環流れ
として戻した。冷間圧縮流れの別の部分を、ＬＮＧとの
接触による熱交換で液化すると、気化される流れを再循
環熱交換器で形成する。これらの機構は、効率的でな
い。たとえば、再循環流体のすべてをＬＮＧとの段間冷
却なしに圧縮器で冷間圧縮する。
【００１７】
【発明が解決しようとする課題】空気の冷間圧縮は特開
昭５３−１２４１８８号及び特開昭５１−１４０８８１
号に記述されている。両開示では、供給空気を直接熱交
換で冷却、すなわち、空気とＬＮＧを同一の熱交換に通
して供給している。これは、主空気圧縮器の電力消費を
低減させているように見える。しかし、それらの流路は
互いに隣接しているように思われる。ＬＮＧの圧力がか
りに周囲空気の圧力よりも高い場合には、炭化水素が空
気流れに僅かでも漏れると、下流空気分離装置の低温ボ
ックスに爆発の危険性を提起する。実際問題として、空
気分離装置に供給する空気圧力は通常１００ｐｓｉａ以
下である傍ら、気化ＬＮＧの圧力は５００ｐｓｉａ以上
である。
【００１８】本発明は液体窒素を生産する極低温空気分
離法を提供することを目的とする。
【００１９】
【課題を解決するための手段】本発明の方法での機構
は、ＬＮＧの気化から得られる冷凍をより有効に利用し
て、空気から液体成分生成物、好ましくは窒素を生産し
て、エネルギーと資本投資に実質的の節約をもたらすこ
とである。
【００２０】この方法の重要な特徴は、通常空気分離装
置から得られかつ液化されたものであるが、気化ＬＮＧ
の圧力以上の圧力を有する高圧窒素流れを、フルオロカ
ーボン型の熱ポンプ流体の代りに循環流体として用いる
ことである。この窒素循環流体は、ＬＮＧからの冷凍を
他の低圧窒素流れに伝達して、段間流れ供給前冷却を用
いるそれらの多段式低温圧縮として役立つ。
【００２１】気化ＬＮＧ流れの圧力以上の圧力で用いる
高圧気体窒素流れも、再循環流体として用い、低圧窒素
流れを前冷却してから、圧縮、液化される。
【００２２】別の実施例では、高圧循環窒素流れをさら
にＬＮＧ冷凍の若干部分を伝達して空気供給材料の極低
温レベルまでの前冷却に用いてから、空気分離装置の主
圧縮器の少くとも１段で圧縮する。
【００２３】本発明による方法は、少くとも１基の蒸留
塔が備わる極低温空気分離装置により生成される窒素流
れの液化に提供されており、下記の工程、すなわち：
(a) 再循環窒素を液化天然ガスの気化に接触させる熱交
換で冷却し、そこでの前記再循環窒素には、前記気化液
化天然ガスの圧力以上の圧力を有することを特徴とする
工程と、(b) 前記窒素流れを少くとも３００ｐｓｉの圧
力に多段式圧縮器で圧縮し、その場合段間冷却を前記再
循環窒素流れに接触させる熱交換により付与し、それに
より高圧窒素流れを生成することを特徴とする工程と、
(c) 前記高圧窒素流れの少くとも１部を液化天然ガスの
気化に接触させる熱交換により凝縮させる工程と、(d)
前記凝縮高圧窒素流れ部分の圧力を減圧し、それにより
２相窒素流れを生成する工程と、(e) 前記２相窒素流れ
を液体窒素流れと、窒素蒸気流れの２相に相分離する工
程と、及び(f) 前記窒素蒸気流れを熱入れして冷凍を回
収する工程からなる。
【００２４】上述の方法の変形は、前記工程(c) からの
凝縮、高圧窒素流れの過冷してから前記工程(d) の窒素
流れ圧力を前記工程(f) からの熱入れ窒素蒸気流れに接
触させる熱交換により減圧する工程からなる。この変形
は、前記工程(f) からの熱入れ窒素蒸気流れを前記工程
(a) の多段式圧縮器の中間段の１つに再循環させる工程
からさらになることができる。
【００２５】上述の方法の別の実施例では、前記工程
(d) の窒素流れ圧力の減圧を、前記凝縮、高圧窒素流れ
を稠密流体膨脹器で加工膨脹させて達成する。
【００２６】さらに別の主方法の実施例においては、前
記工程(b) の高圧窒素流れの１部が前記工程(a) の再循
環窒素流れを形成し、それが、前記の再循環窒素を少く
とも２基の熱交換器の間を複数の回数再循環させて、そ
れにより、冷凍を気化液化天然ガスから前記工程(b) の
段間冷却用に、又前記工程(a) の窒素流れの前冷却用と
して再循環窒素に伝達する。
【００２７】今説明したばかりの主実施例の変形で、再
循環窒素流れの少くとも１部分を冷凍の伝達をしながら
除去する。
【００２８】第３の主要方法実施例は、前記工程(b) の
高圧窒素生成物流れを前記工程(a)の再循環窒素流れと
結合させることと、この結合流れを液化天然ガスの気化
に接触させる熱交換でさらに冷却することと、その後、
前記結合流れの少くとも１部を前記第１実施例の工程
(c) におけるように、ＬＮＧの気化に接触させる熱交換
で凝縮させることからさらになる。
【００２９】第４の主実施例は、再循環窒素を用いて冷
凍をＬＮＧからの供給空気を空気分離装置に供給する供
給材料空気圧縮器の少くとも１つの中間段に伝達するこ
とからさらになる。
【００３０】
【作用】本発明は、空気分離装置から流入する窒素のよ
うな低圧及び高圧気体空気構成成分を再循環流体とし
て、高圧窒素流れを用いて転化させ、冷凍を気化ＬＮＧ
から熱入れ低圧空気成分流れに、より有効な方法で伝達
する改良された方法に関する。
【００３１】ここで、窒素を用い、ＬＮＧの低温エネル
ギーをプロセス供給材料流れに伝達する最新の技術を図
面、特に図４を参照して示す。冷媒ＬＮＧ流れ１０を液
化予定の高圧不活性ガス流れ１４と、加圧窒素再循環流
れ３２と接触させる熱交換器１２に通過させる。冷却加
圧窒素再循環流れ１６を再循環熱交換器１７に通し、そ
こで、空気分離装置２０から直接流入してくる低圧の再
循環不活性ガス流れ１８と接触する熱交換で再気化して
流れ１９として出てくる。低温不活性ガスを流れ２１と
して空気分離装置から抜き取り、冷却不活性ガス流れ２
５と結合させ、両者を圧縮器２４に通す。出てきた冷却
不活性ガス流れ２２を圧縮器２４で冷間圧縮して、出て
くる圧縮流れ２６を流れ２８として通過し気化高圧窒素
流れ１９と結合される第１部分を含めて分割する。この
結合流れ１４を熱交換器１２でＬＮＧと接触させて液化
し、それを流れ３０として空気分離装置２０に直接戻
す。
【００３２】圧縮器２４からの圧縮流れ２６の残部（第
２部分）、流れ３２は、再循環交換器１７で気化予定の
流体流れ１６を形成する交換器１２に入り、ＬＮＧに接
触させ液化され、熱入れ気化窒素流れ１９として出てく
る。
【００３３】図５で示された別の先行技術実施例におい
て、液化不活性ガス１６Ａを２部分に分割する。第１の
部分を管路３３を経由して熱交換器３４に送り、そこで
冷却供給材料空気流れ３５に接触させて気化する。この
冷却供給材料流れを所定の目的地（図示せず）に導管３
６を経由して送る。気化第１部分を冷却不活性ガス流れ
３７として抜き取り、再循環熱交換器１７からの主低温
不活性ガス流れ１９Ａと再結合させて流れ３８を形成、
交換器１２Ａに流れて戻る。
【００３４】上述の方法では、交換器で冷却される入口
窒素流れの流量は前記交換器の熱入端と低温端の間では
不変のままである。ＬＮＧの熱容量（この適用の液体温
度範囲を超える）と前記ＬＮＧとの接触で熱交換される
高圧窒素流れの変動のため、不平衡冷却曲線が結果とし
て生ずる。そのうえ、冷間圧縮をＬＮＧによる冷間冷却
を伴わない単一冷却器で行う事実はこれらの先に行った
アプローチの熱力学的非効率性が一因となっている。
【００３５】本発明の方法をここで好ましい実施例を参
照し極低温空気分離装置から得られる窒素の液化を説明
する。この目的に有用な空気分離装置は、普通の２塔式
空気蒸留法であればない。このような空気分離法の詳細
については、１９６７年２月刊「ケミカル．エンジニリ
ング．プログレス（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇ． Ｐｒ
ｏｇｒｅｓｓ）」第３５乃至３９頁のＲ．Ｅ．ラティマ
ー（Ｌａｔｉｍｅｒ）の論文で見ることができる。その
うえ、本発明は、蒸留塔の構成のどれにも適用できる。
【００３６】
【実施例】図１は、窒素の液化をする本発明の方法の略
図を示す。本方法では液化予定の窒素を空気分離装置
（図示せず）から複数の高圧及び低圧流れとして供給す
る。前記高圧窒素流れは７５ｐｓｉａ以上の圧力で作動
する高圧塔（図示せず）から到来する。又、低圧窒素を
周囲圧力以上又はそれに近い圧力で作動する低目の圧力
塔（図示せず）から得る。これらの流れを熱入れ（周囲
温度に近い）流れとして、又比較的低温の流れとして供
給する。この低温ならびに熱入れ流れの供給を空気分離
装置に送る供給材料空気の冷却に用いる。
【００３７】空気分離装置からの低圧窒素流れ４０、４
２と４４、又、高圧窒素流れ４６、４８と５０を圧縮器
５２、５４、５６と５８の多段で圧縮する。おのおのの
圧縮に先立つ前冷却を主として暖域端熱交換器で主とし
て行われる。ＬＮＧを直接暖域端熱交換器６０に送らな
いで、その代り、最高圧力窒素流れ６２を熱交換器６０
と６４の間を循環させて、もう一方の入口窒素流れの若
干量を冷却する。
【００３８】この実施例では、最高圧窒素流れ６２を熱
交換器６６で先ず部分的に冷却し、その後、流れ７０と
して熱交換器６８で熱入れする一方、低圧入口窒素流れ
４０と高圧窒素流れ４６を冷却する。熱入れ流れ７２を
熱交換器６６と６４でＬＮＧと接触させて再度冷却して
低温流れ７４を付与する。低温流れ７４をその後、熱交
換器６０への冷却能力付与に用い、又前記熱入れ流れ７
６を熱交換器６４で再度冷却する。
【００３９】冷却流れ９２を流れ９４と９６に分割す
る。流れ９４を熱交換器９８と１００を通して、戻り低
圧低温窒素流れに接触させて凝縮と過冷を行う。流れ９
６と流れ８２を結合して流れ１０２とし、その結合流れ
１０２を熱交換器１０４でＬＮＧと接触させ凝縮し、冷
却する。最高圧液体窒素流れ１０６を熱交換器１００に
送り、戻り低圧窒素流れたとえば１０７と接触させてさ
らに冷却する。最後に、最低温窒素流れ１０８を膨脹器
１１０で降圧させ、液体窒素流れ１１３を最終的に空気
分離装置に送ってさらなる処理を行う。
【００４０】ＬＮＧ冷却のため熱交換器６６を出てくる
低温窒素流れ７０と７１の温度は−５０°Ｆ乃至−１２
０°Ｆ（約−４５．６℃乃至−８４．４℃）の範囲であ
る。同様に熱交換器６４を出る冷却排出窒素流れ７４、
７８、８０と９２の温度は、典型的例として−５０°Ｆ
乃至−２６０°Ｆ（約−４５．６℃乃至−１０６．７
℃）、さらに適切には、−９０°Ｆ乃至−２２０°Ｆ
（約−６７．８℃乃至−７７．１℃）になる。液化装置
からの液体窒素生成物を空気分離装置（図示せず）に送
り、さらに加工して液体生成物を生成する。空気分離装
置からは、他の液体生成物たとえば液体酸素と液体アル
ゴンを、前記液化装置から供給される液体窒素からの冷
凍を用いて容易に生産できる。
【００４１】図１では、圧縮機５８の最終段からの最高
圧力窒素流れ６２を循環流体として用いて、ＬＮＧから
の冷凍を低目の圧力窒素流れに伝達し、その後、段順に
冷間圧縮する（段５２、５４、５６）。
【００４２】本方法のもう１つの変形では、この循環窒
素を主空気圧縮機の少くとも１段にある供給材料空気流
れに、それの圧縮に先立って冷凍の伝達に用いることも
できる。この実施例は、空気分離装置への圧縮空気の供
給に用いられる空気圧縮を２段で行うことが必要であ
る。第１段では、空気を主空気圧縮器で中間圧力に圧縮
して、分子篩層を透過させて水と二酸化炭素を除去す
る。その後、水と二酸化炭素を含まない空気を、熱交換
器６６もしくは６４のいずれかからの低温高圧窒素を用
いる熱交換器で極低温温度に冷却できる。冷却空気流れ
をその後、空気分離装置で必要とされる圧力に冷間圧縮
する。熱入れ窒素流れを熱交換器６６、６４に戻して再
冷却する。
【００４３】空気を前冷却してから空気分離装置で多段
圧縮する別の実施例を図２に示す。この略図では、中間
圧力空気流れ１３０を分子篩層１３２に透過させる。分
子篩層１３２から出てくる水及び二酸化炭素を含まない
空気流れ１３４を空気分離装置の主熱交換器１３６で部
分冷却する。部分冷却空気流れ１３８を圧縮器１４０で
圧縮し、その後、熱交換器１４２で冷却、そして流れ１
４４として主熱交換器１３６に戻して、さらに加工す
る。
【００４４】最高圧窒素流れ１４３（図１の最高圧窒素
流れ６２から誘導）をＬＮＧと熱交換器１４８で接触さ
せて冷却し、それを導管１４５を経由して熱交換器１４
２に送り返して圧縮空気流れ１５０を冷却する。冷却流
れ１５２を図１の冷却高圧窒素流れ６２と類似の方法で
加工する。
【００４５】この実施例は、ＬＮＧからの得られる冷凍
が液体窒素生産に必要な気体窒素供給材料の冷間圧縮に
要求される量を上回る場合都合よく利用できる。その結
果、全空気圧縮に要する電力の実質的削減をもたらす。
空気を冷却してから主圧縮器（図示せず）の第４段で圧
縮するモデルの若干の計算を行った。主空気圧縮に要す
る電力は約９％だけ削減された。空気冷却に冷凍を用い
た後、さらに初期の段の圧縮（たとえば、第３段よりも
前の圧縮）を行うと、もっと大きいエネルギー節減が実
現できる。
【００４６】図１に示された方法の他の変形が数種あ
る。熱交換における冷却曲線間のよりよい調和は、流れ
７４、８０及び９２を同一温度にするという制限を除去
することで達成される。熱交換器６４から到来するこれ
らの流れの温度を個別に調節して、液体窒素生成に用い
られる最少限の電力が得られる。さらに、熱入れ熱交換
器６４から抜き取った副流７８と同様のより温暖（相対
的に）な流れが１つ以上得られる。図２の循環窒素流れ
のうえにこのような自由度があるということは、冷却曲
線をさらに効果的にするに役立ち、従って電力消費の削
減をもたらすことになる。
【００４７】そのうえ、低温圧縮器５２乃至５８に流れ
る供給材料流れを同一温度にする必要はない。熱交換器
６６、６４、６８と６０の冷却曲線に関連する損失を最
少限に止めるようそれらを選択できる。
【００４８】図１の方法を単純化することも可能であ
る。熱交換器６４と６０の間に多数の流れを循環させる
よりはむしろ、単一循環窒素流れを用いることができ
る。単純化した配置を図３に示す。この実施例では、圧
縮器５８Ａからの最高圧窒素流れ６２Ａを再循環窒素流
れ１３０と混合して、結合流れ１３２を形成する。結合
流れ１３２をその後、ＬＮＧに熱交換器６４Ａで接触さ
せて冷却して、低温流れ１３４を付与し、それを流れ１
３６と１３８に分割する。流れ１３８をその後、流れ１
４０と１４２にさらに分割して熱交換器９８Ａと１０４
Ａにそれぞれ供給して補助冷凍とする。
【００４９】流れ１３６を増圧圧縮器１４４で増圧して
熱交換器６０Ａと６４Ａの圧力低下の補正を行う。増圧
流れ１４６をその後、熱交換器６０Ａに送って低め圧力
供給窒素流れ４０Ａと、低温圧縮段からの別の冷却窒素
流れを冷却する。
【００５０】熱入れ窒素流れ１３０の圧力は圧縮器５８
Ａの最終段からの最高圧窒素流れ６２Ａと同一であるの
で、前記両流を先に述べたように混合する。この混合
は、結合流れ１３２の圧力がＬＮＧの圧力を上回り、Ｌ
ＮＧ流れ４９Ａの窒素流れ１３２への漏れはあり得ない
ので、本質的に安全である。
【００５１】図３に示された実施例でも、流れ１３６の
代りに流れ１３０の圧力を増圧できる。
【００５２】図３の実施例は図１の方法よりも単純であ
る。それは熱交換器６４Ａと６０Ａの流路の数よりも少
くてすむからであるが、効率の点では劣る。図３の実施
例の効率向上には、分割流れを熱交換器６４Ａの中間に
ある流れ１３２から分離できるし、又分離流れを、交換
器６４と６０の間を流れる図１の流れ７８と類似の方法
で処理する６０Ａの中間点に送ることができる。
【００５３】図３の方法の利点は、単純でありながらし
かも、別の循環流体たとえばフルオロカーボンなどの貯
蔵を必要としないことである。管路１４６の循環高圧窒
素流れを空気分離装置からの窒素供給により、プラント
の起動点で固定させることが可能である。別の例とし
て、貯蔵タンク（図示せず）からの液体窒素を気化させ
て入手することもできる。
【００５４】本発明は、気化予定のＬＮＧからの冷凍回
収の有効な方法を提供することである。この冷凍を用い
ることで、液体窒素を生産し、かつ、供給材料空気を空
気分離装置に供給する主空気圧縮器の電力消費の削減が
できる。（再循環フルオロカーボン液体を一切使用させ
ない）。窒素圧縮の段間冷却は、窒素流れを気化ＬＮＧ
の圧力よりも高い圧力で再循環させて供給される。好ま
しいモードでは、この再循環窒素は、引続き凝縮して液
体窒素生成物を付与する流れと同一である。この好まし
いモードでは、再循環ポンプは必要ではない。
【００５５】典型的例として、ＬＮＧは１つ以上の成分
からなり、それらがおのおの異なる温度で気化する。こ
のことが、かなり高い熱容量の気化天然ガスが広い温度
範囲に亘って得られるということに結びつく。それとは
反対に、冷却窒素流れの熱容量が、温度と圧力に強く作
用していることである。−２００°Ｆ（約−１２８．９
℃）にまで下る周囲温度範囲の温度に対し、１００ｐｓ
ｉａ以下の圧力での窒素流れの熱容量は約７ＢＴＵ／ｌ
ｂモル°Ｆである。それに対し、８００ｐｓｉａの圧力
での窒素流れには、７５°Ｆ（約２３．９℃）の温度で
約７．６ＢＵＴ／ｌｂモル°Ｆ、−１００°Ｆ（約−７
３．３℃）の温度で９．０ＢＵＴ／ｌｂモル°Ｆ、−１
５０°Ｆ（約−１０１．１℃）の温度で１１ＢＵＴ／ｌ
ｂモル°Ｆ、そして−２００°Ｆ（約−１２８．９℃）
の温度で約２４．０ＢＴＵ／ｌｂモル°Ｆの熱容量が備
わる。
【００５６】７２５ｐｓｉａの圧力でのＬＮＧ流れ（９
１．４％ＣＨ４、５．２％Ｃ２Ｈ６と３．４％Ｃ２＋）
には、−１６０°Ｆ乃至２４０°Ｆ（約−１０６．７℃
乃至−１５１．１℃）の温度範囲で、１４ＢＴＵ／ｌｂ
モル°Ｆ、−１２０°Ｆ（約−８４．４℃）の温度で、
１９．６ＢＴＵ／ｌｂモル°Ｆ、−１００°Ｆ（約−７
３．３℃）の温度で２５．６ＢＴＵ／ｌｂモル°Ｆ、−
５０°Ｆ（約−４５．５℃）の温度で、２１．５ＢＴＵ
／ｌｂモル°Ｆ、そして０°Ｆ（約−１７．８℃）以上
の温度で１１．５ＢＴＵ／ｌｂモル°Ｆの熱容量が備わ
る。従って図１において、低温熱交換器１０４（−１８
０°Ｆ乃至−２５０°Ｆ（約−１１７．７℃乃至−１５
６．７℃の温度範囲））にある最高圧（７５０ｐｓｉ
ａ）窒素流れ６２の冷却に用いるＬＮＧの量は、熱交換
器６４と６６にある最高圧窒素流れ１０２以外の流れを
比較的温い温度での冷却により多量の冷凍を備えること
になる。その結果、最高圧窒素流れ６２を熱交換器６４
と６６に数回通して再循環させて、冷凍をＬＮＧから様
々の段で冷間圧縮された他の低圧乃至中間圧の窒素流れ
に十分伝達する。熱交換器の冷却曲線をより十分に調和
させ、又ＬＮＧからの冷凍を、圧縮器５２、５４、５６
と５８で圧縮される窒素の低温流れを最大に伝達させる
ためには、熱交換器６４からの相対的に温暖な流れ７８
を抜き取って熱交換器６０を通して循環させ気化天然ガ
スになお、かなり高い熱容量が備わる一方、循環窒素ガ
スにはかなり低い熱容量しか備わっていない（−１００
°Ｆ（約−７３．３℃）の温度範囲で）とする状態を利
用する。
【００５７】図１では、稠密流体膨脹器１１０と熱交換
器９８を用いて、低温窒素流れに接して凝縮させる凝縮
窒素流れの１部分を発生させるが、それは、周知の方法
と比較して効率を向上させる結果となっている。提案の
方法に明らかに最も近い先行技術を、ヨーロッパ特許出
願第０３０４３５５−Ａ号（図４及び５）で教示し、そ
れをこの明細書の「従来の技術」の項で先に要約した。
【００５８】
【発明の効果】提案の方法はこのヨーロッパ公告より明
らかに一層効率的である。それは以下の理由による。す
なわち： (a) 掲題ヨーロッパ特許出願の方法においては、冷却さ
れる窒素流れの流量は熱交換器の暖域端と低温端の間で
不変のままである。先に詳論したように、ＬＮＧと高圧
窒素流れの熱容量に差異があるため、このことがかなり
不平衡の冷却曲線をもたらすことになる。
【００５９】(b) 掲題のヨーロッパ特許出願の方法にお
いては、高圧再循環流れを液化（すなわちＬＮＧを僅か
な度数内で冷却する）し、それを再気化させて低めの圧
力、暖めの窒素流れを冷却する。これと反対に、本発明
の方法は、図１に示したように、すべての低め温度の冷
凍を用いて最終液体窒素生成物を生成して、窒素流れを
約−２００°Ｆ（約−１２８．９℃）以下の温度に冷間
圧縮のため冷却する。段をこのように組み合わせると、
より低い電力消費のより大量の液体窒素の生産が可能に
なる。
【００６０】図１に示された実施例においては、いった
ん最高圧窒素流れが熱交換器間の循環を開始して低圧窒
素流れを冷却すると、低圧圧縮機からの他の流れは、こ
の最高圧窒素流れと混合することはない。
【００６１】これは、このような混合が低温高圧窒素流
れの再循環熱交換器を通す流量を減少させる試みで行わ
れる前記ヨーロッパ特許出願とは異なるものである。こ
れとは反対に、図１に示された実施例は、凝縮に先立っ
て、凝縮予定の全高圧窒素流れを１回以上循環させてい
る。これは熱交換器の最適冷却曲線に結びつく。
【図面の簡単な説明】
【図１】液化予定の空気成分供給材料流れの多段式圧縮
で循環流体として役立つ最高圧窒素流れを必要とし、又
圧力増圧プロセス流れの段間冷間を必要とする本発明の
方法の特定実施例の流れ図である。
【図２】プロセス流れ供給材料を液化工程に供給する空
気分離器に送る空気供給材料の前処理機構に関する図１
の方法の別の実施例の流れ図である。
【図３】入口供給材料流れのみならず、それらの中間圧
縮段生成物も前冷却及び再冷却を行う上流熱交換器の異
なる配列及び数を必要とする図１の別の実施例の流れ図
である。
【図４】窒素のような不活性ガスが再循環流体としてＬ
ＮＧからの冷凍を空気分離低温ボックスに伝達して液体
窒素生成物の生成に役立つ最新技術の窒素液化法の流れ
図である。
【図５】別の熱交換器を、再循環交換器への下部供給材
料流れのバイパス流れに介在させた図４の最新技術の窒
素液化法の別の実施例の流れ図である。
【符号の説明】
１０ 冷媒ＬＮＧ １２ 熱交換器 １４ 不活性ガス流れ １６ 冷却圧縮窒素再循環流れ １６Ａ 液体不活性ガス １７ 再循環熱交換器 １７Ａ 熱交換器 １８ 低圧再循環不活性ガス流れ １９ 流れ（気化高圧窒素流れ） ２０ 空気分離装置 ２１ 流れ ２２ 冷却窒素ガス流れ ２４ 圧縮器 ２５ 冷却不活性ガス ２６ 圧縮流れ ２８ 流れ（２６の第１部分） ３０ 結合窒素流れ ３２ 液体圧縮窒素再循環流れ（２６の第２部分） ３３ 管路 ３４ 熱交換器 ３５ 冷却供給材料空気 ３６ 導管 ３７ 低温不活性ガス流れ ３８ 流れ（不活性ガス） ４０ 低圧窒素流れ ４０Ａ 低圧窒素供給材料流れ ４２ 低圧窒素流れ ４４ 低圧窒素流れ ４６ 高圧窒素流れ ４８ 高圧窒素流れ ４９ 高圧窒素流れ ４９Ａ 低圧窒素流れ ５０ 高圧窒素流れ ５２ 圧縮器（段） ５４ 圧縮器（段） ５６ 圧縮器（段） ５８ 圧縮器 ５８Ａ 圧縮器 ６０ 暖域端熱交換器 ６０Ａ 熱交換器 ６２ 最高圧窒素流れ ６２Ａ 最高圧窒素流れ ６４ 熱交換器 ６４Ａ 熱交換器 ６６ 熱交換器 ６８ 熱交換器 ７０ 流れ（最高圧） ７１ 低温窒素流れ ７２ 熱入れ流れ ７４ 低温流れ ７６ 熱入れ流れ ７７ 部分冷却流れ ７８ 第１流れ（熱入れ） ７９ 第２流れ ８０ 低温流れ ８２ 流れ（流れ８０から分離） ８４ 流れ（流れ８０から分離） ８６ 熱入れ流 ８８ 熱入れ流 ９０ 流れ（流れ８６、８８と結合） ９２ 冷却流れ ９４ 流れ（流れ９２の分離） ９６ 流れ（流れ９２の分離、８２と結合） ９８ 熱交換器 ９８Ａ 熱交換器 １００ 熱交換器 １０２ 流れ（流れ９６と８２との結合流） １０４ 熱交換器 １０４Ａ 熱交換器 １０６ 最高圧液体窒素 １０７ 低め圧力窒素流れ １３０ 中間圧空気流れ １３２ 分子篩層 １３４ 二酸化炭素を含まない空気流れ １３６ 主熱交換器 １３８ 冷却空気流れ １４０ 熱交換器 １４２ 熱交換器 １４３ 最高圧窒素流れ １４４ 流れ（部分冷却空気流れ）（増圧圧縮器） １４５ 導管 １４６ 熱入れ窒素流れ（増圧流れ） １４８ 熱交換器 １５０ 圧縮空気流れ １５２ 冷却流れ

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少くとも１基の蒸留塔が備わる極低温空
    気分離装置により生成された窒素流れの液化法で、 (a) 液化天然ガスの気化に接触させる熱交換で、再循環
    窒素を冷却し、その場合の再循環窒素には、前記気化液
    化天然ガスの圧力以上の圧力を備えさせる工程と、 (b) 前記窒素流れを少くとも３００ｐｓｉの圧力に多段
    式圧縮器で圧縮し、その場合、前記再循環窒素流れに接
    触させる熱交換で段間冷却を付与して、高圧窒素流れを
    生成する工程と、 (c) 高圧窒素流れの少くとも１部を液化天然ガスの気化
    に接触させる熱交換により凝縮させる工程と、 (d) 前記凝縮、高圧窒素流れ部分の圧力を減圧して、２
    相窒素流れを生成する工程と、 (e) 前記２相窒素流れを液体窒素流れと窒素蒸気流れと
    に相分離する工程と、 (f) 前記窒素蒸気流れを熱入れして冷凍を回収する工程
    と、 からなる液化法。
  2. 【請求項２】 前記液化法が、前記工程(c) の凝縮、高
    圧窒素流れを過冷してから、前記工程(d) の圧力を前記
    工程(f) の熱入れ窒素蒸気流れに接触させる熱交換によ
    り減圧することからさらになることを特徴とする請求項
    １の液化法。
  3. 【請求項３】 前記液化法が、前記工程(f) の熱入れ窒
    素蒸気流れを前記工程(b) の多段式圧縮器の中間段に再
    循環させることからさらになることを特徴とする請求項
    １の液化法。
  4. 【請求項４】 前記工程(d) の減圧を稠密流体膨脹器で
    凝縮、高圧窒素流れの加工膨脹により実施することを特
    徴とする請求項１の液化法。
  5. 【請求項５】 前記工程(b) の高圧窒素流れの１部が前
    記工程(a)の再循環窒素を形成し、又前記液化法が、前
    記循環窒素を少くとも２基の熱交換器間を複数回再循環
    させて、前記気化液化天然ガスからの冷却を前記工程
    (b) の段間冷却用ならびに前記工程(b) の窒素流れの予
    冷に伝達してから前記工程(b) での圧縮を行うことから
    さらになることを特徴とする請求項１の液化法。
  6. 【請求項６】 前記再循環窒素流れの少くとも一部を除
    去しながら冷凍を伝達することを特徴とする請求項５の
    液化法。
  7. 【請求項７】 前記液化法が、前記工程(b) の高圧流れ
    を前記工程(a) の再循環窒素流れと結合させる工程と、
    この結合流れを液化天然ガスの気化に接触させる熱交換
    によりさらに冷却する工程と、及びその後、前記結合流
    れの少くとも一部を前記工程(c) に従って凝縮させる工
    程とからさらになることを特徴とする請求項１の液化
    法。
  8. 【請求項８】 前記液化法が、前記工程(a) の再循環窒
    素の少くとも１部を用いて液化天然ガスの気化からの冷
    凍を伝達して、極低温空気分離装置への供給空気の圧縮
    に用いる多段式供給空気圧縮器の少くとも１段の中間冷
    却を付与することからさらになることを特徴とする請求
    項１の液化法。
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