JPH05147923A - プロピレンカーボネートにより予備活性化された親有機性粘土類 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】有機液体の流動性を制御するための修飾剤およ
びその使用法を提供する。 【構成】親有機性粘土類と、１，２−プロピレンカーボ
ネートと純粋分離した不定形シリカとの混合乾燥粉体と
を、乾燥混合することにより得られる、予備活性化した
親有機性粘土類は、有機液体類の流動性制御や有機液体
類のゲル化剤として有用である。ここには、予備活性化
剤の調製法並びに予備活性化剤による親有機粘土類の予
備活性化法についても示してある。 【効果】従来の極性活性化剤を用いて分散を促進する方
法に比べ、粘土を予備活性化して分散を促進する本法
は、操作の手間が省け、誤差が少なく、危険な化学薬品
の使用量が少ないという利点がある。また液体予備活性
化剤を用いる方法に比べ、固形予備活性化を用いる本法
は、粘土との混合が容易であり、流動性がよく扱いが容
易な予備活性化粘土が得られるという利点がある。得ら
れた予備活性化粘土は分散性がよく、従来の方法と遜色
ない粘性が得られる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明の分野は、親有機性粘土類
および親有機性粘土類の予備活性化剤に関係する。

【０００２】

【従来の技術】陽イオンを含む有機化合物は、陰性の層
格子内にプレートレット（ｐｌａｔｅｌｅｔ）をもちか
つ交換可能な陽イオンをもつ粘土類と、イオン交換反応
を起こすことができる。有機陽イオンが少なくとも１０
個の炭素原子を持つアルキル基を少なくともひとつ含む
とき、生成する修飾粘土はある種の有機液体中で膨張す
る性質をもち、その有機溶液の流動性を変化させる。現
在までに多数の特許の中で親有機性粘土類が記載されて
いるが、その中で最も古いのは米国特許２，５３１，４
２７である。

【０００３】有機液体を粘稠にしたりゲル化して望まし
い流動性を得る（例えば液体炭化水素から潤滑油を得
る）ためには、親有機性粘土を液体中に完全に分散させ
る必要がある。

【０００４】親有機性有機粘土を適当に分散させ、活性
化させるひとつの方法に、米国特許４，６６４，８２
０；２，６７７，６６１；２，７０４，２７６；２，８
３３，７２０；２，８７９，２２９；２，９６６，５０
６；３，２９４，６８３に開示しているような極性活性
化剤、分散剤、分散補助剤、溶解剤、あるいはそれらと
類似の試薬を使用するものがある。このような化合物の
例として、アセトン、メタノール−水、エタノール−
水、プロピレンカーボネート、アセトニルアセトン、ジ
アセトンアルコール、ジメチルホルムアミド、γ−ブチ
ルラクトンがある。これらの化合物は液体であり、親有
機性粘土とともに有機液体に加えられる。

【０００５】容易に分散できる親有機性粘土類を得るも
うひとつの方法に、添加剤を混合して粘土を予備活性化
するものがある。米国特許４，４３５，２１８には、純
粋分離した固形アルコール類（例えばネオペンチルグリ
コール、２−メチル−２−プロパノール、エリスリトー
ル、モノパルミテートグリコール、あるいはそれらと類
似のもの）の使用について開示している。

【０００６】米国特許４，６６４，８２０では、フタリ
ド、３−ヒドロキシ−４−メトキシベンズアルデヒド、
４−ベンジルオキシプロピオフェノン、トリエチルシト
レート、２−フェノキシエタノール、１−フェニル−
１，２−エタンジオール、ニトロベンジルアルコール、
１，６−ヘキサンジオール、ひまし油、ニトロフェネチ
ルアルコールなどの化合物を、親有機性粘土類の予備活
性化剤として使用することを開示している。

【０００７】親有機性粘土類の予備活性化剤を開示して
いるその他の特許に、米国特許３，９３７，６７８と米
国特許３，９７７，８９４がある。これらの特許に記載
された予備活性化剤はアミドワックス類と、アミドワッ
クスとグリセリルトリー１２−ヒドロキシステアレート
との混合物である。

【０００８】有機陽イオンとの反応前あるいは反応中
に、粘土片の固まりを剪断してばらばらにすることによ
り、分散性が向上した親有機性粘土類が得られる。これ
らの物理的処理を開示している特許に、米国特許３，９
５１，８５０；４，６２３，３９８；４，６９５，４０
２；４，６６４，８４２；４，７４３，３０５；４，６
６４，８２０がある。

【０００９】米国特許４，７４３，３０６には、粘土と
純粋分離したシリカとの混合物を有機陽イオンと反応さ
せ、改善された分散性をもつ親有機性粘土類を得る記載
がある。

【００１０】米国特許４，３８２，８６８に開示してい
るように、粘土、有機陽イオン、水、アルコールから成
る混合物を押し出し成形し、その後水やアルコールを蒸
発させずに成形物を粉砕することにより、改善された分
散性をもつ親有機性粘土類が調製される。

【００１１】

【発明の構成】親有機性粘土とともに有機液体に加えら
れる極性活性化剤は親有機性粘土の分散補助剤として有
効であるが、工業的に応用するには予備活性化剤の方が
望ましい。予備活性化した粘土類を使用すると、極性活
性化剤を加える段階を削除することができ、測定誤差の
原因を除去することができ、扱う危険な化学薬品の量を
減らすことができる。

【００１２】親有機性粘土類の予備活性化剤は一般に乾
燥したワックス状の固体であり、親有機性粘土に乾燥混
合される。液体は、一般に親有機性粘土の予備活性化剤
に使用しない。なぜならば、液体は容易に粘土の中に均
一に分散させることができず、そのような液体で処理し
た粘土類は流動性が悪くて扱いにくいからである。

【００１３】本発明は、容易に分散できる親有機性粘土
類に関するものである。ひとつの側面では、本発明は親
有機性粘土の分散性を向上させる修飾剤に関する。もう
ひとつの側面では、本発明は親有機性粘土と修飾剤との
混合に関する。

【００１４】親有機性粘土類の分散性を向上させるため
に使用する本発明の組成物は、約１０から約７５重量％
の１，２−プロピレンカーボネートと約２５から約９０
重量％の純粋分離した不定形シリカとを混合した流動性
のよい乾燥した粉体である。ここで記載した重量％は、
プロピレンカーボネートとシリカの総重量に対するもの
である。

【００１５】本発明の親有機性粘土組成物は、ａ）１０
０グラムの粘土あたり少なくとも約７５ミリ当量のイオ
ン交換能をもつスメクタイト（ｓｍｅｃｔｉｔｅ）型粘
土と少なくとも１０個の炭素原子を含むアルキル置換基
を少なくともひとつ含む４級アンモニウム化合物との反
応生成物である親有機性粘土を約７５から約９９重量％
と、ｂ）１，２−プロピレンカーボネートと純粋分離し
た不定型シリカとから作られた流動性のよい乾燥した粉
体約１から約２５重量％とを乾燥混合したものである。
ここで記載した重量％は、ａ）とｂ）の総重量に対する
ものである。

【００１６】本発明の親有機性粘土類は、特に、印刷用
インキの流動性を調節するための試薬や潤滑油の製造に
有用である。

【００１７】１，２−プロピレンカーボネート（４−メ
チル−１，３−ジオキソラン−２−オン）は、融点が−
４９．２℃、沸点が２４１．７℃で、室温では液体であ
る。

【００１８】本発明で使用する純粋分離した不定形シリ
カは、最大の小片の大きさが約２０から約５０ｎｍの純
粋分離したシリカが、約１から約１００μｍの集塊を形
成したものである。沈澱シリカは、約１００から約１０
００平方メートル／グラムの表面積をもち、少なくとも
重量の３倍の液体を吸収する能力をもつ。

【００１９】本発明で使用する不定型シリカは、沈澱シ
リカや焼シリカに属するものである。沈澱シリカは、シ
リカゾルを直接沈澱させて調製することもできるし、珪
酸ナトリウム溶液を塩類や混合可能な水素結合性溶媒の
存在下で中和して調製することもできる。また、純粋な
珪酸カルシウムを沈澱させた後、酸で処理してカルシウ
ムを置換することにより沈澱シリカを調製することもで
きる。純粋分離したシリカは、カオリン（ｋａｏｌｉ
ｎ）粘土を処理することにより得ることもできる。

【００２０】焼シリカは、いくつかの方法により調製す
ることができる。ひとつの方法は、結晶性シリカ（例え
ば砂）を直接高温プラズマ噴射にかけるものである。も
うひとつの方法は、フレーム加水分解法であり、四塩化
珪素を炎の中で水素と酸素と反応させ、高純度のシリカ
と塩酸を得るものである。もうひとつの方法は、高温ア
ーク法であり、シリカを電極の一部として用いてシリカ
を気化・再凝結し、純粋なシリカ粉体を得るものであ
る。

【００２１】本発明で使用する親有機性粘土類は、スメ
クタイト（ｓｍｅｃｔｉｔｅ）型粘土類と有機陽イオン
（すなわち４級アンモニウム化合物類）との反応生成物
である。スメクタイト（ｓｍｅｃｔｉｔｅ）型粘土類
は、粘土１００グラムあたり少なくとも約７５ミリ当量
の陽イオン交換能をもつものである。特に望ましい種類
の粘土類は、ワイオミング（Ｗｙｏｍｉｎｇ）州由来の
膨張ベントナイト（ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ）類やそれと類
似の粘土類と、膨張珪酸マグネシウムリチウム粘土であ
るヘクトライト（ｈｅｃｔｏｒｉｔｅ）である。

【００２２】粘土類、特にベントナイト（ｂｅｎｔｏｎ
ｉｔｅ）型粘土は、最初からナトリウム型になっていな
ければ、ナトリウム型に変換することが望ましい。ナト
リウム型への変換は、粘土の水スラリーを調製し、スラ
リーをナトリウム型の陽イオン交換樹脂に通すことによ
り遂行される。それに代わる方法として、粘土を水およ
び可溶性ナトリウム化合物（例えば炭酸ナトリウム、水
酸化ナトリウム、あるいはそれらと類似の化合物）と混
合した後、混合物をこね機や押し出し機で剪断するもの
がある。

【００２３】本発明で使用する４級アンモニウム化合物
類は、少なくとも１０個最大約２２個の炭素原子から成
るアルキル置換基を少なくともひとつ窒素原子上にもつ
ものである。他の窒素原子上の置換基は、（ａ）１個か
ら約２２個の炭素原子から成る直鎖状、あるいは分岐状
のアルキル基類、（ｂ）ベンジル基や置換ベンジル基の
ようなアリルアルキル基類、（ｃ）フェニル基や置換フ
ェニル基のようなアリル基類、である。４級アンモニウ
ム化合物類は、式Ｉに示す構造で表される。

【化２】 （ここでＭは、例えば塩素イオン、臭素イオン、ヨウ素
イオン、亜硝酸イオン、硝酸イオン、硫酸イオン、水酸
イオン、炭素数１−１８のカルボン酸イオン、あるいは
それらと類似の陰イオンであり、Ｒ１は約１０から約２
２個の炭素原子を含むアルキル基であり、Ｒ２・Ｒ３・
Ｒ４は１から約２２個の炭素原子を含むアルキル基類、
７から２２個の炭素原子を含むアリルアルキル基類、６
から２２個の炭素原子を含むアリル基類、あるいはこれ
らの混合物である。好ましい４級アンモニウム化合物
は、ＲｌとＲ２が炭素数約１２から約２２のアルキル基
類でＲ３とＲ４がメチル基の化合物や、Ｒｌが炭素数約
１２から約２２のアルキル基類でＲ２がベンジル基でＲ
３とＲ４がメチル基の化合物、あるいはそれらの混合物
である。）

【００２４】長鎖アルキル基類は、天然由来の植物油、
動物油、脂肪、石油化学製品から得られる。例えば、と
うもろこし油、綿実油、やし油、大豆油、ひまし油、獣
脂（タロウ油、ｔａｌｌｏｗ ｏｉｌ）、α−オレフィ
ン類がある。特に有用な長鎖アルキル基は、水素化され
た獣脂（タロウ、ｔａｌｌｏｗ）由来のものである。

【００２５】４級アンモニウム化合物に存在し得るその
他のアルキル基類は、メチル基、エチル基、プロピル
基、ブチル基、ヘキシル基、２−エチルヘキシル基、デ
シル基、ドデシル基、ラウリル基、ステアリル基、ある
いはそれらと類似の基のようなものがある。

【００２６】アリル基類はフェニル基および置換フェニ
ル基を含み、アリルアルキル基類はベンジル基および置
換ベンジル基を含む。

【００２７】有用な４級アンモニウム化合物の例は、ジ
メチルジ（水素化タロウ）アンモニウムクロリド、メチ
ルトリ（水素化タロウ）アンモニウムクロリド、ジメチ
ルベンジル水素化タロウアンモニウムクロリド、メチル
ベンジルジ（水素化タロウ）アンモニウムクロリド、あ
るいはそれらと類似のものである。好ましい４級アンモ
ニウム化合物は、ジメチルジ（水素化タロウ）アンモニ
ウムクロリド、ジメチルベンジル水素化タロウアンモニ
ウムクロリド、あるいはこれらの２種類の化合物の混合
物で片方の化合物を９９から１ミリ当量含みもう片方の
化合物を１から９９ミリ当量含むものである。

【００２８】本発明のプロピレンカーボネート／シリカ
組成物は、１，２−プロピレンカーボネートと合成不定
形シリカとを、カーボネートとシリカの総重量に対する
重量％で約１０から約７５重量％の１，２−プロピレン
カーボネートと約２５から約９０重量％の沈澱シリカと
いう割合で混合して調製した流動性のよい乾燥した粉体
である。望ましい組成は、約２５から約７０重量％の
１，２−プロピレンカーボネートと約３０から約７５重
量％の沈澱シリカを含むものである。

【００２９】プロピレンカーボネート／シリカ組成物
は、純粋なシリカ粉体が“流動する”適当な混合装置を
用い、２種類の構成物質を混合することにより調製され
る。適度な混合は、回転運動、転倒運動、直接通気によ
って遂行される。適当な混合装置の例として、リボン
（ｒｉｂｂｏｎ）混合機類、コニカル（ｃｏｎｉｃａ
ｌ）混合機類、Ｖ型混合機類がある。

【００３０】使用する混合機の型にかかわらず、プロピ
レンカーボネートを望ましくは微粒子の形で“流動して
いる”シリカにゆっくりと加え、乾燥した流動性のよい
粉体が得られるまで混合を続ける。

【００３１】以上記載してきたように、プロピレンカー
ボネートとシリカとの混合は、基本的に１，２−プロピ
レンカーボネートと純粋分離した不定形シリカとの混合
である。しかしながら、約１０重量％以内好ましくは約
２から約６重量％の水をプロピレンカーボネートに加え
ることができ、このときの重量％はプロピレンカーボネ
ートと水の総重量に対するものである。

【００３２】本発明で使用する親有機性粘土類は、１０
０グラムの粘土の活性残基１００％あたり約５０から約
１５０ミリ当量の４級アンモニウム化合物、好ましくは
約８０から約１３０ミリ当量の４級アンモニウム化合物
を含むものである。

【００３３】親有機性粘土類の調製するには、水にスメ
クタイト（ｓｍｅｃｔｉｔｅ）型粘土類を加え、約１か
ら約１０重量％の濃度のスラリーにする。続いて粘土ス
ラリーを濾過し、そして／あるいは遠心して、砂粒のよ
うな不純物を除く。不純物を除いたスラリーを水中で約
１．５から約５重量％の濃度にして、約４０℃から約９
５℃で、好ましくは約６０℃から約７５℃で加熱する。
４級アンモニウム化合物を（望ましくは水とアルコール
とのエマルジョンの形で）加える。攪拌と加熱を約１５
分間から約２時間続け、化合物と粘土との反応を終結さ
せる。反応が終了したら、過剰の水を除去し、親有機性
粘土を乾燥する。

【００３４】親有機性粘土類の調製において、４級アン
モニウム化合物と反応させる前に、粘土スラリーを充分
に剪断して粘土の集塊をばらばらにしておくこともでき
る。蒸気注入、押し出し機、こね機、ホモジェナイザ
ー、コロイド粉砕機、あるいはこれらと類似のものを使
用して集塊をばらばらにする方法は米国特許３，９５
１，８５０；４，５６９，９２３；４，６６４，８２
０；４，６６４，８４２；４，７４３，３０５に開示さ
れており、これらの特許を本特許明細に参考として添付
した。

【００３５】本発明の予備活性化した親有機性粘土は、
約７５から約９９重量％の親有機性粘土と約１から約２
５重量％のプロピレンカーボネート／シリカ混合物とい
う割合で、親有機性粘土とプロピレンカーボネート／シ
リカ混合物とを乾燥混合することにより調製される。こ
こで記載した重量％は２種類の構成物質の総重量に対す
るものである。

【００３６】本発明の組成物は、さまざまな分野の非水
液体系における流動学的添加物として使用することがで
きる。本発明の組成物は、インキ類、ペイント類、ニス
類、エナメル類、ワックス類、接着剤類、ラミネート樹
脂類、ゲルコート類、あるいはそれらと類似のものに有
用である。この有機粘土類は、コロイド粉砕機、ローラ
ー粉砕機、ボール粉砕機、砂粉砕機、メディア粉砕機、
高速分散機を用いて、非水液体系に混合することができ
る。

【００３７】以下の実施例は本発明をより詳細に説明す
るものである。特に記載のない限り、割合やパーセンテ
ージは重量に基づく値である。

【００３８】

【実施例１】ダブルコーン（ｄｏｕｂｌｅ ｃｏｎｅ）
型混合機に、ＢＥＴ表面積４５０平方メートル／グラム
で平均集塊径５０μｍの沈澱シリカを、１２０の割合で
加える。攪拌棒に結合している添加タンクに、プロピレ
ンカーボネート（２２８の割合）と水（１２の割合）を
入れる。混合機を回転し始めたら、プロピレンカーボネ
ート／水溶液を１０分間かけて加える。１０分間混合し
続けると、混合物は乾燥した流動性のよい粉体となる。

【００３９】

【実施例２】リボン（ｒｉｂｂｏｎ）型混合機に、ベン
トナイト（ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ）粘土と１００グラムの
粘土あたり９０ミリ当量のジメチルジ（水素化タロウ
（ｔａｌｌｏｗ））アンモニウムクロリドとから調製さ
れる有機粘土（１８５０の割合）と、実施例１で調製し
たプロピレンカーボネート／沈澱シリカ混合物（１５０
の割合）とを加える。均一な混合物が得られるまで、こ
れらの構成物質類を約１５分間混合する。その後、予備
活性化された有機粘土組成物を反応装置から取り出す。

【００４０】

【実施例３】蒸留温度範囲が２８１−３１５℃の脂肪族
炭化水素（８２．０の割合）とトルエン（７．１の割
合）と水（０．９の割合）を３つ口ビーカー中に入れ、
実施例２で調製した予備活性化した粘土（１０．０の割
合）を加える。ビーカーの内容物をカウレス刃（Ｃｏｗ
ｌｅｓ ｂｌａｄｅ）を用いて１，７００ｒｐｍで１５
分間、３，０００ｒｐｍで５分間混合する。１時間放置
後、ＳＶ−ＩＩ軸を付けたハッケ（Ｈａａｋｅ）ＶＴ−
２４粘度計を用いて、粘度を測定する。粘度は７１５、
２００ｃｐｓであった。

【００４１】

【実施例４】８５、９０、９５、１００ミリ当量のジメ
チルジ（水素化タロウ（ｔａｌ１ｏｗ））アンモニウム
クロリドから調製した有機粘土類を、予備活性化した粘
土の重量に対して３、５、７％の量のプロピレンカーボ
ネートから調製した実施例１記載のプロピレンカーボネ
ート／シリカ混合物を用い、実施例２に記載した方法で
予備活性化した。予備活性化した有機粘土類の活性と分
散性を、実施例３に記載した方法で測定した。表１は、
各々のハッケ（Ｈａａｋｅ）粘性値をセンチポアズ単位
で示したものである。

【表１】

【００４２】

【実施例５】ベントナイト（ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ）と８
１ミリ当量および９０ミリ当量のジメチルジ（水素化タ
ロウ（ｔａｌｌｏｗ））アンモニウムクロリドから調製
し、実施例１記載のプロピレンカーボネート／シリカ混
合物を用いて予備活性化した有機粘土類の活性と分散性
を、実施例４記載の方法を用いて測定した。表２は、各
々の粘性値をセンチポアズ単位で示したものである。

【表２】

【００４３】

【実施例６】ベントナイト（ｂｅｎｔｏｎｉｔｅ）と９
０ミリ当量のジメチルジ（水素化ｔａｌｌｏｗ）アンモ
ニウムクロリドから調製した有機粘土を、実施例１に記
載したプロピレンカーボネート／水／シリカ混合物を用
いて予備活性化した。予備活性化剤１は、プロピレンカ
ーボネート：水（９５：５）溶液を６５の割合で、シリ
カを３５の割合で含む。予備活性化剤２は、プロピレン
カーボネート：水（９５：５）溶液を６３の割合で、シ
リカを３７の割合で含む。

【００４４】実施例３に記載した方法を用いて、これら
予備活性化した粘土の試験を行った。表３は、各々の粘
性値をセンチポアズ単位で示したものである。液体炭化
水素にプロピレンカーボネート：水（９５：５）溶液を
加えた後、予備活性化していない有機粘土を加えた分散
液の粘性値を、表３に併記した。

【表３】 表を見てわかるように、予備活性化は従来の活性化に比
べて、遜色がない。

【００４５】本発明の原理、好ましい具体例、操作方法
を、上述の明細書に記載した。しかしこの発明で保護し
ようとしているものは、開示した特定の方式類だけに限
定されると解釈してはいけない。なぜならばここで開示
した特定の方式類は、発明を限定するためのものではな
く、発明の例証であるとみなすべきものであるからであ
る。この明細書で記載した技術を変更することは、本発
明の精神から逸脱しない。

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】ａ）１，２−ピロピレンカーボネートを約
   １０から約７５重量％と、 ｂ）純粋分離した不定形シリカを約２５から約９０重量
   ％と（ここで記載した重量％は、ａ）とｂ）との総重量
   に対する値である。）を、混合して得た流動性のよい乾
   燥した粉体。
2. 【請求項２】（ａ）が約２５から約７０重量％、（ｂ）
   が約３０から約７５重量％である、請求項１記載の流動
   性のよい乾燥した粉体。
3. 【請求項３】約１０％以内のプロピレンカーボネートを
   同重量の水で置き換えた、請求項１記載の流動性のよい
   乾燥した粉体。
4. 【請求項４】約２から約６重量％のプロピレンカーボネ
   ートを同重量の水で置き換えた、請求項３記載の流動性
   のよい乾燥した粉体。
5. 【請求項５】ａ）１００グラムの粘土あたり少なくとも
   約７５ミリ当量のイオン交換能をもつスメクタイト（ｓ
   ｍｅｃｔｉｔｅ）型粘土と、少なくとも１０個の炭素原
   子を含むアルキル置換基を少なくともひとつ含む４級ア
   ンモニウム化合物との反応生成物である親有機性粘土を
   約７５から約９９重量％と、 ｂ）１，２−プロピレンカーボネートと純粋分離した不
   定形シリカとを混合して調製した流動性のよい乾燥した
   粉体を約１から約２５重量％とを、乾燥混合して得た親
   有機性粘土組成物。
6. 【請求項６】親有機性粘土が、 ａ）１００グラムの粘土の活性残基１００％あたり少な
   くとも約７５ミリ当量の陽イオン交換能をもつスメクタ
   イト（ｓｍｅｃｔｉｔｅ）型粘土と、 ｂ）式Ｉに示す構造を有する４級アンモニウム化合物と
   の、 【式Ｉ】（ここでＲ１は約１０から約２２個の炭素原子
   をもつアルキル基、Ｒ２・Ｒ３・Ｒ４は１から約２２個
   の炭素原子を含むアルキル基、７から約２２個の炭素原
   子を含むアリル基やアリルアルキル基、Ｍは塩素イオ
   ン、臭素イオン、ヨウ素イオン、亜硝酸イオン、硝酸イ
   オン、硫酸イオン、水酸イオン、炭素数１−１８のカル
   ボン酸イオンである。）反応生成物であることを特徴と
   する、請求項５記載の組成物。
7. 【請求項７】親有機性粘土が、１００グラムの粘土あた
   り４級アンモニウム化合物を約５０から約１５０ミリ当
   量含むことを特徴とする、請求項６記載の組成物。
8. 【請求項８】ミリ当量が、約８０から約１３０であるこ
   とを特徴とする、請求項７記載の組成物。
9. 【請求項９】流動性のよい乾燥した粉体が、プロピレン
   カーボネートとシリカの総重量に対して約１０から約７
   ５重量％の１，２−プロピレンカーボネートと約２５か
   ら約９０重量％の純粋分離した不定形シリカとから成る
   ことを特徴とする、請求項６記載の組成物。
10. 【請求項１０】約１０％以内のプロピレンカーボネート
    を同重量の水で置き換えた、請求項６記載の組成物。