JPH0463885A - ２―シアノアクリレート系組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

産業上の利用分野 本発明は、着色した２−シアノアクリレート系組成物に
関するものである。 従来の技術 通常の２−シアノアクリレート系瞬間接着剤は無色透明
の液状物であるが、用途によっては黒色、白色、その他
の色に着色したい場合がある。 たとえば、被着体がカーボンブラックを配合して成形し
た黒色のゴム成形物、各種の顔料を配合して成形したプ
ラスチック成形物の如き着色物である場合、あるいは被
着体が大理石である場合、これらの被着体の接着を同系
統の色の瞬間接着剤を用いて行いたいという要望がある
。 また、２−シアノアクリレート系瞬間接着剤が、被着体
の突き合せ接合や空隙を埋める目的に用いられる場合、
被着体からはみ出るおそれがある場合、接着後に切断等
により上記瞬間接着剤自体が見えるような使い方をする
場合などにおいては、外観上の点から瞬間接着剤の色を
被着体の色と合わせることが望ましいことが多い。 あるいは逆に、作業工程上の理由から、被着体の色と明
瞭に区別できる色の瞬間接着剤を使用することにより、
瞬間接着剤の塗布状態を把握することが望まれる場合も
ある。 瞬間接着剤を本来の接着目的でなく色付は被覆の目的に
用いるとき、たとえばガラス面やタイル面に盛り上がっ
た絵付けを施すような使い方をするときも、種々の色に
着色された瞬間接着剤を用いることが必要となる。 上に例示したようなケースにおいては、２−シアノアク
リレート系瞬間接着剤として顔料を配合したものが用い
られる。濃い着色を得ようとするときは、顔料の配合量
もそれに見合って多くすることが必要である。 ところが、瞬間接着剤に顔料等を配合すると、２−シア
ノアクリレートの重合が促進され、該接着剤の安定性が
損なわれる傾向がある。 特開昭６０−１９９０８４号公報には、剥離および衝撃
強度増大用添加剤である無機化合物粉末、樹脂粉末等の
粉末として、硫酸、リン酸、有機酸無水物または酸基を
有する有機酸に接触させたものを用いることにより、瞬
間接着性を失うことなく添加剤の添加目的が達成できる
接着剤組成物が示されている。この公報の発明は瞬間接
着剤の着色を直接の目的とするものではないが、粉末の
具体例として、カーボンブラック、グラファイト、シリ
カ、アルミナ、炭化ケイ素、窒化ホウ素、サイアローン
、酸化ケイ素、タルクなどがあげられている。 特開昭６０−１１８７７６号公報には、α−シアノアク
リレートに、酸処理した金属粉またはカーボン粉末を添
加した導電性α−シアノアクリレート系接着剤組成物が
示されており、酸処理をした粉末を用いることによって
α−シアノアクリレートの重合を抑制し、保存安定性の
低下を防止している。また、同様の趣旨のものとして、
特開昭６１−１５５４８２号公報には、２−シアノアク
リレートに、酸を接触させた導電性粉末およびフユーム
ドシリ力を含有させた２−シアノアクリレート系接着性
組成物が示されており、導電性粉末の具体例の一つとし
てカーボンがあげられている。これらの公報の発明も瞬
間接着剤の着色を直接の目的とするものではないが、カ
ーボン粉末の添加により接着剤は黒色に着色されること
になる。 そのほか、特開昭６０−９９１８２号公報には、水との
反応で酸を生成するか水を酸性化することによりシアノ
アクリレートに対する重合性を阻止できる物質で処理さ
れた金属粉またはカーボン粉末を、シアノアクリレート
に配合した導電性硬化性組成物が示されている。 発明が解決しようとする課題 先にも述べたように、着色された２−シアノアクリレー
ト系瞬間接着剤として顔料を配合したものを得ようとす
ると、接着剤の保存安定性が損なわれる傾向がある。濃
い着色を得るべく顔料の配合量を多くするときはその傾
向が顕著となるので、顔料の配合量にはおのずから限界
があり、淡色のものしか得られない。 そこで、上述の特開昭６０−１９９０８４号公報や特開
昭６０−１１８７７６号公報等に記載の発明を参考に、
顔料を酸処理すれば保存安定性が向上゛することが期待
できる。しかしながらこの方法は、２−シアノアクリレ
ートの重合を酸処理を施した顔料表面の酸により抑制し
ようとするものであるため、接着剤の瞬間接着性を損な
うおそれがあり、瞬間接着性を確保すべく酸処理の程度
を緩くすると、今度は保存安定性が不足するようになる
など、バランスをとることが難しいという問題点がある
。特に顔料を高配合する場合には、両性能を確実に確保
した瞬間接着剤の設計が離しい。 特開昭６０−９９１８２号公報の発明も酸処理にかかる
ものであり、同様の問題点がある。 現在市販の着色瞬間接着剤の中には、白色あるいは黒色
に着色したものもあるが、濃さが不足しており、しかも
被着体間にはさんで薄膜化すると着色の程度が顕著に減
少し、透明に近くなる傾向がある（ガラス間にはさんで
目視すると一目瞭然である）。 本発明は、このような状況に鑑み、２−シアノアクリレ
ートの速硬化性、接着性等に悪影響を及ぼさないでその
着色を図ること、また着色と同時に耐衝撃性、切削加工
性等の性質を付与することを目的になされたものである
。 課題を解決するための手段 本発明の２−シアノアクリレート系組成物は、２−シア
ノアクリレート（Ａ）に、該２−シアノアクリレート（
Ａｌ　に不溶解の合成樹脂膨張中空微小球（Ｂ）または
該膨張中空微小球（Ｂ）と着色剤（Ｃ）とを配合してな
るものである。 以下本発明の詳細な説明する。 ２−シアノアクリレートｆＡ） ２−シアノアクリレート（Ａｌ　としては、式で表わさ
れる２−シアノアクリレートにおけるＲがアルキル基、
アルケニル基、アルキニル基、シクロアルキル基、アリ
ール基、アルコキシアルキル基、アルコキシカルボアル
キル基、テトラヒドロフルフリル基などであり、Ｒｏが
アルキレン基であるものがいずれも用いられる。具体例
としては、メチル　２−シアノアクリレート、エチル　
２−シアノアクリレート、プロピル　２−シアノアクリ
レート、ブチル　２−シアノアクリレート、アリル　２
−シアノアクリレート、メトキシエチル　２−シアノア
クリレート、エトキシエチル　２−シアノアクリレート
、２−クロロエチル　２−シアノアクリレート、シクロ
ヘキシル２−シアノアクリレート５エトキシカルボメチ
ル　２−シアノアクリレート、トリフルオロエチル　２
−シアノアクリレート、１−シアノ−１−カルボメトキ
シブタジェン−１，３，１−シアノ−ｉ−カルボエトキ
シブタジェン−１，３，１−シアノ−１−カルボイソブ
トキシブタジェン−１，３、エチレングリコール　ビス
（２−シアノアクリレート）、トランス−２−ブテン−
１，４−ジオール　ビス（２−シアノアクリレート）、
２．５−ヘキサンジオール　ビス（２−シアノアクリレ
ート）、エチレングリコール　ジ（ｌ−シアノブタジェ
ン−１，３）カルボン酸エステル、プロピレングリコー
ル　ジ（１−シアノブタジェン−１，３）カルボン酸エ
ステル、ジエチレングツコール　ジ（１−シアノブタジ
ェン−１，３）カルボン酸エステルなどがあげられる。 ”　　　　　　　　　　　（Ｂ１ 合成樹脂膨張中空微小球（Ｂｌ　としては、発泡剤を内
含しかつ熱可塑性樹脂を外殻成分とする熱膨張性微小球
を、直径で２〜５倍程度になるまで発泡させたものが好
適に使用される。 ここで合成樹脂としては、ハロゲン化ビニル、ハロゲン
化ビニリデン、（メタ）アクリロニトリル、スチレン糸
上ツマ−１（メタ）アクリレート系モノマー、酢酸ビニ
ル、ブタジェン、ビニルピリジン、クロロブレンなどの
モノマーを（共）重合させて得られる重合体、たとえば
、塩化ビニル−塩化ビニリデン共重合体、塩化ビニリデ
ン−アクリロニトリル共重合体、塩化とニル−アクリロ
ニトリル共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合
体、スチレン−メチルメタクリレート共重合体、メチル
メタクリレート−アクリロニトリル共重合体、メチルメ
タクリレート−エチルメタクリレート共重合体、メチル
メタクリレート−〇−クロロスチレン共重合体、アクリ
ロニトリルーメタシクロニトリル共重合体、ポリアクリ
ロニトリルなどがあげられ、さらに他のコモノマーや化
教材を含んでいてもよい。これらの中では、塩化ビニリ
デン−アクリロニトリル共重合体が特に重要である。 発泡剤としては、たとえば、トリクロロフルオロメタン
、ジクロロフルオロメタン、ジクロロフルオロエタン、
ジクロロトリフルオロエタン、トリクロロトリフルオロ
エタン、ジクロロペンクフルオロプロパン等の特定また
は代替フレオン類、ｎ−ペンタン、イソペンタン、ネオ
ペンタン、ブタン、イソブタン、ヘキサン、石油エーテ
ル等の炭化水素類、塩化メチル、塩化メチレン、ジクロ
ロエチレン、トリクロロエタン、トリクロルエチレン等
の塩素化炭化水素などがあげられる。 熱膨張性微小球の粒径は、１μｆｆｌ〜１ｍｌ１１程度
、望ましくは２μｍ〜０．５ｍｍ　、殊に５〜５０μｍ
とするのが適当である。 熱膨張性微小球中に占める発泡剤の割合は、５〜３０重
量％程度が適当である。 この熱膨張性微小球を不活性液体（水、アルコール等）
中に分散させ、加熱した不活性ガス（空気、窒素等）中
に噴霧すると、まず不活性液体が蒸発し、ついで熱膨張
性微小球が膨張し、合成樹脂膨張中空微小球（Ｂｌが得
られる。加熱温度は、不活性液体が蒸発するまでは高温
とすることができるが、不活性液体が蒸発した段階では
、微小球が過膨張して潰れることを防止するために、１
８０℃以下、殊に１５０〜８０℃程度に設定することが
望ましい、この操作は、通常噴霧乾燥機中で行われ、該
乾燥機の前部における不活性ガス温度は高く、後部にお
ける不活性ガスの温度は低く設定するようにする。 合成樹脂膨張中空微小球（Ｂ）は、２−シアノアクリレ
ート（Ａ）に対し不溶解であることが要求されるので、
そのような熱可塑性樹脂を外殻成分として選択して合成
樹脂膨張中空微小球ＣＢ＋を製造するか、あるいは製造
の適当な段階で架橋処理等により２−シアノアクリレー
ト（Ａ）に対して不溶解となるようにする。 看」Ｌ剋ユ」− ２−シアノアクリレート（Ａ）に上記の膨張中空微小球
（Ｂ）を配合した組成物は白色となる。従って、白色以
外の着色を得ようとする場合には、上記膨張中空微小球
（Ｂ）と共に各種の染顔料からなる着色剤ｆｃ）を配合
する。なお白色の着色を得ようとする場合でも、他の白
色の着色剤を併用しても差支えない。 この目的の着色剤（Ｃ１の例を下記に列挙する。 白色着色剤 酸化チタン、亜鉛華、炭酸カルシウムなど黒色着色剤 カーボンブラック、鉄黒、アニリンブラックなど 黄色着色剤 黄鉛、カドミウム二ロー、黄色酸化鉄、ベンジジンエロ
ー、ハンザエロー、クロモフタールエロー、オイルエロ
ーなど 橙色着色剤 赤口黄鉛、クロムバーミリオン、カドミウムオレンジ、
ピラゾロンオレンジなど 赤色着色剤 ベンガラ、カドミウムレッド、パーマネントレッド４Ｒ
、ピラゾロンレッド、レーキレッドＣ、カーミン６Ｂ、
オイルレッド、マーキュリ−レッド、ビグメントスカー
レット３Ｂ、パーマネントレッドＦ５Ｒ、クロモフクー
ルレッド、ローダミンレーキ、ボルドＩＯＢ、ボンマル
ーン、キナクリドンレッドなど 紫色着色剤 コバルトバイオレット、ミネラルバイオレット、キナク
リドンバイオレット、アンスラキノンバイオレットなど 青色着色剤 紺青、群青、コバルトブルー、フタロシアニンブルー、
インダスレンブルーなど 緑色着色剤 クロムグリーン、フタロシアニングリーンなど 特殊着色剤 アルミニウム、ブロンズ、真珠など

【査見渣 ２−シアノアクリレート（Ａ１１００重量部に対する合
成樹脂膨張中空微小球（Ｂ）の配合割合は、０．０５〜
１０重量部程度、望ましくは０．１〜８重量部程度とす
るのが適当である。膨張中空微小球（Ｂｌの配合割合が
余りに少ないときは着色効果等の添加効果が不足し、−
万全りに大きいときは増粘作用が過大となって実用性を
欠くようになる。ただし、パテ状の瞬間接着剤を得よう
とするときは、１５重量部程度までの配合が可能である
。 膨張中空微小球（Ｂ）と共に着色剤（Ｃ１を併用すると
きは、該着色剤（Ｃ）の配合割合は着色目的が達成され
る限り任意に設定できる。一般に染料を用いるときは０
．００１〜１重量部以下程度のごく少量で足り、顔料を
用いるときはたとえば０．０５〜１０重量部程度の範囲
から選択する。 １匹里濃１ 本発明の組成物には、保存安定剤、有機溶剤、可塑剤、
増粘剤、チクソトロピー性改善剤、耐熱性付与剤、極性
低下剤、接着強化剤、硬化促進剤、硬化抑制剤、カーボ
ネート化合物（アルキレンカーボネート、アルキルカー
ボネート等）などを必要に応じ添加することができる。 ここで保存安定剤としては、たとえば、亜硫酸ガス、三
酸化イ才つ、酸化窒素、炭酸ガス、スルホン酸類、ハイ
ドロキノン、ハイドロキノンモノメチルエーテル、トリ
メチルジハイドロキノン、カテコール、ｔ−ブチルカテ
コール、ピロカテコール、ピロガロール、ｐ−メトキシ
フェノール、スルトン類、アルキルサルファイドなどが
あげられる。 有機溶剤としては、たとえば、炭化水素、ケトン、エー
テル、エステル、含窒素溶剤、含ハロゲン溶剤などがあ
げられる。 可塑剤としては、たとえば、フタル酸エステル、リン酸
エステル、アジピン酸エステル、セバシン酸エステル、
安息香酸エステル、シュウ酸エステル、フタル酸エステ
ル、イタコン酸エステルなどがあげられる。 増粘剤としては、たとえば、ポリシアノアクリレート、
ポリメタクリレート、ポリアクリレート、アクリロニト
リループクジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジ
ェン−スチレン共重合体、メタクリレート−ブタジェン
−スチレン共重合体、アクリレート−アクリロニトリル
共重合体、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重
合体、ニトロセルロース、ポリジアリルフタレートなど
２−シアノアクリレートと相溶性のあるポリマーがあげ
られる。 １差 本発明の２−シアノアクリレート系組成物は、速硬化性
を有する接着剤として、すなわち、木材、金属、セラミ
ックス、ガラス、プラスチックス、ゴム、塗装面、生体
、紙、皮革、繊維または繊維製品、畳表その他の編織製
品、フィラメントまたはフィラメント束などの接着目的
に有用である。そのほか、絵付は剤、間隙または空隙の
充填剤、被覆剤、土木用硬化剤などにも用いることがで
きる。また成形物とすることもできる。 作用および発明の効果 本発明の組成物にあっては、合成樹脂膨張中空微小球（
Ｂ）は２−シアノアクリレート（Ａ）には溶解せずに組
成物およびその硬化物を白色となし、その際の隠蔽力が
大きい。 着色剤（Ｃ１を併用するときは、合成樹脂膨張中空微小
球（Ｂｌ　により不透明化が図られると共に、着色剤［
Ｃ）によりその色に応じた着色がなされる。ただし、合
成樹脂膨張中空微小球（Ｂ）の白色が加わるので、やや
白味がかった着色となる。 従って、被着体が着色物である場合、該被着体゛の接着
を同系統の白色の瞬間接着剤を用いて行うことができる
。被着体の突き合せ接合や空隙を埋める目的に用いると
き、被着体からはみ出るおそれがあるとき、接着させた
後に瞬間接着剤自体が見えるような使い方をするときに
も、瞬間接着剤の色を被着体の色と合わせることができ
る。また逆に、作業工程上の理由から被着体の色と明瞭
に区別できる色の瞬間接着剤を使用することにより、瞬
間接着剤の塗布状態を把握することが望まれる場合にも
対処することができる。さらには、瞬間接着剤を本来の
接着目的でなく色付は被覆の目的に用いるときも、それ
に対処することができる。 合成樹脂膨張中空微小球ｆＢ）は、２−シアノアクリレ
ート（Ａ１本来の速硬化性に悪影響を与えず、また保存
安定性を低下させない。 ２−シアノアクリレート（Ａ）に対する合成樹脂膨張中
空微小球ＦＢ）の配合は、物性面でも興味がある。すな
わち、従来の２−シアノアクリレート系瞬間接着剤は硬
い硬化物を与えるので硬化による収縮度が大きく、切削
加工性の点でも限界があったが、合成樹脂膨張中空微小
球（Ｂｌの配合により収縮率は３〜５％と非常に小さく
なり、切削加工性も顕著に向上する。また耐透水性も向
上する。 実　　施　　例 次に実施例をあげて本発明をさらに説明する。 以下「部」とあるのは重量部である。 実施例１ 合成樹脂膨張中空微小球（Ｂ）として、スウェテンのエ
クスパンセル社が製造し、日本フィライト株式会社が販
売する「エクスパンセル４６ＩＤＥ」を用意した。［エ
クスパンセル４６１ＤＥＪは、発泡剤としてのイソブタ
ンを内含し、塩化ビニリデン−アクリロニトリル共重合
体を外殻成分とする微小球を膨張させた弾性を有する真
円の膨張中空微小球であり、平均粒径は約４０Ｌ１ｍ、
！比重は約０．０２、真比重は約０．０５である。 ２−シアノアクリレート（Ａ）の−例としてのエチル　
２−シアノアクリレート（安定剤として微量ノハイドロ
キノンおよび亜硫酸ガスを含むもの）１００部に、増粘
剤としてのポリメチルメタクリレート２３部と上記の合
成樹脂膨張中空微小球（Ｂ）２部を配合して瞬間接着剤
を調製した。 この瞬間接着剤は透明感を全く有しない白色であり、ガ
ラス板に滴下した後、もう１枚のガラスで圧着して薄膜
化したときも完全に白色で、透明感を有していなかった
。 この瞬間接着剤のセットタイム、硬化物の切削加工性、
耐衝撃強度は次の通りであった。 セットタイム：　３０〜４０　ｓｅｃ　　（Ｆｅ−Ｆｅ
）硬化物の切削加工性：カッターで鉛筆のように削るこ
とができる。 引張剪断強度＋　１８９　ｋｇ／ｃｍ２（Ｆｅ−Ｆｅｌ
また、この瞬間接着剤を常温で１年間保存した後、同様
にしてセットタイム、硬化物の切削加工性、引張剪断強
度を測定した。結果は次の通りであった。 セットタイム：　３５−４５　ｓｅｃ　　（Ｆｅ−Ｆｅ
）硬化物の切削加工性：カッターで鉛筆のように削るこ
とができる。 引張剪断強度＋　１９５　ｋｇ／ｃｍ”　（Ｆｅ−Ｆｅ
）比較例１ 市販の白色瞬間接着剤の白色度、セットタイム、硬化物
の切削加工性および耐衝撃強度を調べた。 この瞬間接着剤は白色であったが、やや透明感があり、
隠蔽力はそれほど太き（はなかった。またこの瞬間接着
剤をガラス板に滴下した後、もう１枚のガラスで圧着し
て薄膜化したときは、白色は消え、はぼ透明となってし
まった。 この瞬間接着剤のセットタイム、硬化物の切削加工性、
引張剪断強度は次の通りであった。 セットタイム：　５５〜６０　ｓｅｃ　　（Ｆｅ−Ｆｅ
）硬化物の切削加工性：カッターで削ることは困難。 引張剪断強度：　１８０　ｋｇ／Ｃｍ２（Ｆｅ−Ｆｅ１
実施例２ 実施例１において、合成樹脂膨張中空微小球（Ｂ）２部
と共に、赤色染料（日本化薬株式会社製のＴＤ−ＦＢ）
０．０６部を配合した。 得られた瞬間接着剤はピンク色をしており、ガラス板に
滴下した後、もう１枚のガラスで圧着して薄膜化したと
きも、同じピンク色を保っていた。 この瞬間接着剤のセットタイム、硬化物の切削加工性、
引張剪断強度は、実施例１の場合とほぼ同じであった。 実施例３〜４ 実施例１において、合成樹脂膨張中空微小球（Ｂ）２部
と共に、青色染料（チバガイギー社製ＢＬＮ）［１，０
６部または黄色染料（日本化薬株式会社製ＩＮＥＦＧ）
０．０６部を配合した。 得られた瞬間接着剤はやや白味がかった青色またはやや
白味がかった黄色をしており、ガラス板に滴下した後、
もう１枚のガラスで圧着して薄膜化したときも、同じ色
を保っていた。 この瞬間接着剤のセットタイム、硬化物の切削加工性、
引張剪断強度は、実施例１の場合とほぼ同じであった。 実施例５ 実施例１において、合成樹脂膨張中空微小球（Ｂ）２部
と共に、カーボンブラック０．０６部を配合した。 得られた瞬間接着剤は黒色をしており、ガラス板に滴下
した後、もう１枚のガラスで圧着して薄膜化したときも
、同じ色を保っていた。 この瞬間接着剤のセットタイム、硬化物の切削加工性、
引張剪断強度は、実施例１の場合とほぼ同じであった。 この瞬間接着剤はカーボンブラックを含んでいるが、そ
の配合量が少ないので、保存安定性は良好である。 手続補正書（自発） 平成　３年１０月　１日 平成２年特許願第１７５０７６号 ２、発明の名称 ２−シアノアクリレート系組成物 ３、補正をする者 事件との関係　　特許出願人 住所　大阪府茨木市西駅前町９番３０号名称　株式会社
アルファ技研 代表者田中義信 ４、代理人　　〒５３３ 住所　大阪市東淀用区東中島１丁目１９番１１号（１，
）許へ ３．１０．３ ＼二 ６、補正の内容 （１）本願明細書１０頁３行の「２〜３倍程度」の次に
「あるいはそれ以上１を挿入する。 （２）同１０頁２０行〜２１頁１行の「化教材」を１架
橋剤１と訂正する。 （３）同１１頁２行の「塩化ビニリデン−アクリロニト
リル共重合体」を「ポリ塩化ビニリデン。 塩化ビニリデン−アクリロニトリル共重合体、スチレン
−アクリル糸上ツマー共重合体、ポリアクリロニトリル
１と訂正する。 （４）同１１頁１４行の「粒径は、ｌｔＬ■」を１粒径
は広いａ囲から選択しうるが、０．１４ｍｊと訂正する
。 （５）同１１頁１４行目と１２行目の間に次の文章を挿
入する。 １合成樹脂膨張中空微小球（Ｂ）は、発泡剤を用いて製
造する方法のほか、たとえば合成樹脂エマルジョンに七
ツマ−を仕込んで粒子にモノマーを吸収膨張させた状態
で、吸収されたモノマーを粒子の外側から重合、架橋す
るなど、重合過程において製造することもでき、いずれ
にせよ中空であって、中実の微小球よりも膨張していて
比重が小さくなっていればよい、】 （６）同１３頁１行の「組成物は白色となる。」を１組
成物は、膨張中空微小球（Ｂ）として着色したものを用
いた場合以外は通常白色となる。Ｊと訂正する。 以上

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）２−シアノアクリレート（Ａ）に、該２−シアノ
   アクリレート（Ａ）に不溶解の合成樹脂膨張中空微小球
   （Ｂ）を配合してなる２−シアノアクリレート系組成物
   。
2. （２）２−シアノアクリレート（Ａ）１００重量部に対
   する膨張中空微小球（Ｂ）の配合割合が０．０５〜１０
   重量部である請求項１記載の組成物。
3. （３）２−シアノアクリレート（Ａ）に、該２−シアノ
   アクリレート（Ａ）に不溶解の合成樹脂膨張中空微小球
   （Ｂ）と着色剤（Ｃ）とを配合してなる２−シアノアク
   リレート系組成物。
4. （４）接着剤である請求項１または３記載の組成物。