JPH0453857A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents
熱可塑性樹脂組成物Info
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、オレフィン系樹脂と飽和ポリエステル系樹脂
との樹脂組成物に関するものである。さらに詳しくは本
発明は、オレフィン系樹脂にアジドシラン化合物を溶融
反応で付加したシラン化合物変性オレフィン系樹脂と飽
和ポリエステル系樹脂とを配合したことにより、オレフ
ィン系樹脂の特徴である。成形加工性、耐吸湿性、なら
びに飽和ポリエステル系樹脂の耐熱性、耐油性を兼ね備
える高性能な熱可塑性樹脂組成物に関するものである。
との樹脂組成物に関するものである。さらに詳しくは本
発明は、オレフィン系樹脂にアジドシラン化合物を溶融
反応で付加したシラン化合物変性オレフィン系樹脂と飽
和ポリエステル系樹脂とを配合したことにより、オレフ
ィン系樹脂の特徴である。成形加工性、耐吸湿性、なら
びに飽和ポリエステル系樹脂の耐熱性、耐油性を兼ね備
える高性能な熱可塑性樹脂組成物に関するものである。
前記のような特性を備える本発明の樹脂組成物はますま
す多様化、高度化しつつある自動車、電気、電子分野の
材料に広く応用されるものとして有用である。
す多様化、高度化しつつある自動車、電気、電子分野の
材料に広く応用されるものとして有用である。
オレフィン系樹脂は、成形加工性、耐吸湿性などが優れ
、低比重で安価であることから、広く成形品の製造に利
用されているが、耐熱性がそれほど高くなく、エンジニ
アリング樹脂としての用途への利用には障害になってい
る。
、低比重で安価であることから、広く成形品の製造に利
用されているが、耐熱性がそれほど高くなく、エンジニ
アリング樹脂としての用途への利用には障害になってい
る。
一方、飽和ポリエステル系樹脂は、耐熱性、耐油性に優
れたエンジニアリング樹脂である。しかし、成形加工中
に加水分解を生ずることから、成形加工が困難である。
れたエンジニアリング樹脂である。しかし、成形加工中
に加水分解を生ずることから、成形加工が困難である。
また、吸湿に起因する電気特性の低下等の点て性能的に
不満足であり、その使用用途は、制限されている。この
ため、オレフィン系樹脂と飽和ポリエステル系樹脂の良
好な性質を併せもぢ、望ましくない点を補う組成物が得
られれば、利用分野の広い優れた樹脂材料の提供が可能
となり、その工業的意味は非常に大きいものと言える。
不満足であり、その使用用途は、制限されている。この
ため、オレフィン系樹脂と飽和ポリエステル系樹脂の良
好な性質を併せもぢ、望ましくない点を補う組成物が得
られれば、利用分野の広い優れた樹脂材料の提供が可能
となり、その工業的意味は非常に大きいものと言える。
しかしながら、オレフィン系樹脂と飽和ポリエステル系
樹脂は、非相溶であり、親和性を有しないので、単に2
成分を混合した場&には、二の2相構造の界面の接着性
は良好でない。そのため、得られた成形品の2相界面が
欠陥部となり、機械的強度および耐衝撃性が低下する。
樹脂は、非相溶であり、親和性を有しないので、単に2
成分を混合した場&には、二の2相構造の界面の接着性
は良好でない。そのため、得られた成形品の2相界面が
欠陥部となり、機械的強度および耐衝撃性が低下する。
またこの2相は均一かつ微細な分散形態となり難く、射
出成形などの成形加工時にぜん断応力を受(Jた時、層
状剥離(デラミネーション)を生じやすい。
出成形などの成形加工時にぜん断応力を受(Jた時、層
状剥離(デラミネーション)を生じやすい。
一般的に非相溶のポリマーブレンドにおいて、F記の問
題を解決するために考えへハる方法の一つは、2成分相
互の親和性分改良するために、各々の樹脂を互いに反応
か期待てきる′0能基て゛変性し、高温で溶融反応させ
ることにより、化学結合を介したブロックまたはグラフ
ト共重合体生成物を得る方法である。しかしオレフィン
系樹脂は、溶融反応で官能基を付加する場合、パーオキ
サイド等のラジカル開始剤を使用することが多く、官能
基モノマーの付加反応と同時に、グラフトされるl\き
幹ポリマーの分子切断や、架橋反応が生しやすく、また
ラジカル重合性モノマーの単独重合体が生成し易いため
に、目的とする特性を有する官能基変性オレフィン系樹
脂が得られにくい等の解決すべき多くの課題を有する。
題を解決するために考えへハる方法の一つは、2成分相
互の親和性分改良するために、各々の樹脂を互いに反応
か期待てきる′0能基て゛変性し、高温で溶融反応させ
ることにより、化学結合を介したブロックまたはグラフ
ト共重合体生成物を得る方法である。しかしオレフィン
系樹脂は、溶融反応で官能基を付加する場合、パーオキ
サイド等のラジカル開始剤を使用することが多く、官能
基モノマーの付加反応と同時に、グラフトされるl\き
幹ポリマーの分子切断や、架橋反応が生しやすく、また
ラジカル重合性モノマーの単独重合体が生成し易いため
に、目的とする特性を有する官能基変性オレフィン系樹
脂が得られにくい等の解決すべき多くの課題を有する。
溶融反応でラジカル開始剤を用いた官能基付加反応では
、これらの問題点が発生するため、これら諸問題を解決
する方法として、アジ1〜基の高温励起状態におけるナ
イトレン構造による、オレフィン系重合体への付加反応
が利用できる。[デイ。
、これらの問題点が発生するため、これら諸問題を解決
する方法として、アジ1〜基の高温励起状態におけるナ
イトレン構造による、オレフィン系重合体への付加反応
が利用できる。[デイ。
ニス プレスロー、(D、S、Breslou+)他、
ラバー ケミストリイ アンド テクノロジー(Rub
ber chem。
ラバー ケミストリイ アンド テクノロジー(Rub
ber chem。
Tech、)、43巻605頁(1970年)参照]。
この反応を用いたものとしては、ビスアジトフオーメー
h、アルコキシシランアジド等の化合物により、オレフ
ィン系重合体の架橋、加硫による機械的強度、および耐
熱性、耐熱老化性の改良、あるいは、オレフィン系重合
体の耐熱性、剛性の不足を補強する目的で配合されるガ
ラス繊維との密着性改良などに利用されているのは公知
である。
h、アルコキシシランアジド等の化合物により、オレフ
ィン系重合体の架橋、加硫による機械的強度、および耐
熱性、耐熱老化性の改良、あるいは、オレフィン系重合
体の耐熱性、剛性の不足を補強する目的で配合されるガ
ラス繊維との密着性改良などに利用されているのは公知
である。
しかしながら、これらの方法により変性されたオレフィ
ン系重合の性質も、本質的にオレフィン系樹脂の域を出
るものではない。
ン系重合の性質も、本質的にオレフィン系樹脂の域を出
るものではない。
本発明者等は、1記の方法により変性されたオレフィン
系樹脂を利用して、さらにもう一方の、官能基を有する
飽和ポリエステル系樹脂を溶融混練して反応させ、化学
結合を介したポリマーブレンド生成物を得ることにより
、さらに改良された物性、とくに優れた耐熱性、耐油性
、成形加工性、耐吸湿 吸水性、および機械的強度を有
する、オしフィン系樹脂と飽和ポリエステル系樹脂を配
合した樹脂組成物を得ることができることを見いだし本
発明に到達した。
系樹脂を利用して、さらにもう一方の、官能基を有する
飽和ポリエステル系樹脂を溶融混練して反応させ、化学
結合を介したポリマーブレンド生成物を得ることにより
、さらに改良された物性、とくに優れた耐熱性、耐油性
、成形加工性、耐吸湿 吸水性、および機械的強度を有
する、オしフィン系樹脂と飽和ポリエステル系樹脂を配
合した樹脂組成物を得ることができることを見いだし本
発明に到達した。
すなわち本発明の樹脂組成物は、下記成分(A)および
成分(B)から構成される。
成分(B)から構成される。
成分(A) オレフィン系樹脂に、一般弐N、 −X
−R’−5i−R2n(ORコ)、−n(ここて゛、
Xはスルフォニル基またはカルボニル基を、R1および
R2は炭素数1〜20の脂肪族または芳香族炭化水素基
を、R3は炭素数1〜12の炭化水素基を、nはOll
または2を表す。R3が複数個あるときは、それぞれ同
一または異なっていてもよい。)で表されるアジドシラ
ン化合物を、溶融反応により付加したシラン化合物変性
オレフィン系樹脂10〜90重量%: 成分(B):飽和ボ)Jエステル系樹脂90〜10重量
% 本発明のオレフィン系樹脂にアジドシラン化合物を溶融
反応で付加したシラン化合物変性オレフィン系樹脂(以
下、変性オレフィン系樹脂)(A)と飽和ポリエステル
系樹脂(B)との組成物は、両成分(A)と(B)の官
能基間の反応が期待され、それによる、オレフィン系樹
脂の特徴と、飽和ポリエステル系樹脂の特徴を兼ね備え
た、優れた力学的特性、成形加工性、耐吸湿 吸水性等
を有する成形材料として極めて有用なものである9以下
、本発明の樹脂組成物の構成について説明する6 (A :1 オレフィン、 本発明で使用される変性オレフィン系樹脂は、オレフィ
ン系樹脂にアジドシラン化合物を溶融反応によりイ」加
することによって得られる。以下にその詳細を説明する
。
−R’−5i−R2n(ORコ)、−n(ここて゛、
Xはスルフォニル基またはカルボニル基を、R1および
R2は炭素数1〜20の脂肪族または芳香族炭化水素基
を、R3は炭素数1〜12の炭化水素基を、nはOll
または2を表す。R3が複数個あるときは、それぞれ同
一または異なっていてもよい。)で表されるアジドシラ
ン化合物を、溶融反応により付加したシラン化合物変性
オレフィン系樹脂10〜90重量%: 成分(B):飽和ボ)Jエステル系樹脂90〜10重量
% 本発明のオレフィン系樹脂にアジドシラン化合物を溶融
反応で付加したシラン化合物変性オレフィン系樹脂(以
下、変性オレフィン系樹脂)(A)と飽和ポリエステル
系樹脂(B)との組成物は、両成分(A)と(B)の官
能基間の反応が期待され、それによる、オレフィン系樹
脂の特徴と、飽和ポリエステル系樹脂の特徴を兼ね備え
た、優れた力学的特性、成形加工性、耐吸湿 吸水性等
を有する成形材料として極めて有用なものである9以下
、本発明の樹脂組成物の構成について説明する6 (A :1 オレフィン、 本発明で使用される変性オレフィン系樹脂は、オレフィ
ン系樹脂にアジドシラン化合物を溶融反応によりイ」加
することによって得られる。以下にその詳細を説明する
。
(オレフィン系樹脂)
本発明で使用する変性オレフィン系樹脂に提供されるオ
レフィン系樹脂は、エチレン、プロピレン、ブテン、ヘ
キセン等のα−オレフィン単独重合体またはこれらのα
−オレフィン同士の共重合体、およびこれらα−オレフ
ィンと共重合可能な他の不飽和モノマーとの共重合体を
含むものである。具体的には(極)低密度づでり上チレ
シ、中密度ボリエ千しノ、高密度ボリエヂレノ、ポリプ
ロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−
酢酸ビニル共重合体、エチしンー(メタ)アクリル酸共
重合体およびそのイオン架橋体、エチνンー(メタ)ア
クリル酸エステル共重合体、およびこれらの重合体の混
合物、無水マレイン酸、(メタ)アクリル酸、(メタ)
アクリル酸エステル等とのグラフト共重合体等も含むも
のである。さらにこれらの共重合成分としてジアルゲニ
ルベンゼン、メチルオクタジエン、メチルへキザジエン
等の多不飽和化合物を共重合成分とするオレフィン系樹
脂も含むものである。
レフィン系樹脂は、エチレン、プロピレン、ブテン、ヘ
キセン等のα−オレフィン単独重合体またはこれらのα
−オレフィン同士の共重合体、およびこれらα−オレフ
ィンと共重合可能な他の不飽和モノマーとの共重合体を
含むものである。具体的には(極)低密度づでり上チレ
シ、中密度ボリエ千しノ、高密度ボリエヂレノ、ポリプ
ロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−
酢酸ビニル共重合体、エチしンー(メタ)アクリル酸共
重合体およびそのイオン架橋体、エチνンー(メタ)ア
クリル酸エステル共重合体、およびこれらの重合体の混
合物、無水マレイン酸、(メタ)アクリル酸、(メタ)
アクリル酸エステル等とのグラフト共重合体等も含むも
のである。さらにこれらの共重合成分としてジアルゲニ
ルベンゼン、メチルオクタジエン、メチルへキザジエン
等の多不飽和化合物を共重合成分とするオレフィン系樹
脂も含むものである。
(アジドシラン化合物)
オレフィン系樹脂の変性に供することのできるアジドシ
ラン化合物は、一般式 %式%) て示される構造式を有する化合物を意味し、ここてXは
スルフォニル基またはカルボニル基を、RおよびR2は
炭素数1〜20の脂肪族または芳香族炭化水素基を、R
3は炭素数1〜12の炭化水素基を、nは0.1または
2を表す。R3が複数個あるときは、それぞれ同一また
は異なっていてもよい。具体的には、γ−スルフォニル
アジドプロピルトリメトキシシラン、γ−スルフォニル
アジドプロピルトリエトキシシラン、γ−スルフォニル
アジドプロピルトリブトキシシラン、γ−スルフオニル
アジドブロピルトリブロボキシシラン、4−スルフォニ
ルアンドフェニルトリメトキシシラン、4−スルフォニ
ルアンドフェニルトリエトキシシラン、4−スルフォニ
ルアジドフェニルトリブトキシシラン、4−スルフォニ
ルアジドフェニルトリプロポキシシラン、3−スルフオ
ニルアシードフェニルトリメトキシシラン・、3−スル
フォニルアジドフェニルトリエトキシシラン、3−スル
フォニルアジドフェニルトリジ1〜キシシラン、3−ス
ルフォニルアジドフェニルトリプロポキシシラン、γ−
カルポニルアジドブロビルトリメトキシジラン、γ−カ
ルボニルアジドプロピルトリエトキシシラン、γ−カル
ポニルアジドグロピル■・すプロポキシシラン、γ〜カ
ルボニルアジl’プロピルトリブトキシシラン、4−カ
ルボニルアジドフェニルトリメ)へキシシラン、4−カ
ルボニルアジドフェニル)・リエトキシシラン、4−カ
ルボニルアジドフェニルトリプロポキシシラン、4カル
ポニルアジドフエニルトリブt−tシシラシ、3−カル
ボニルアジドフェニル)・リメトキシシラン、3−カル
ボニルアジドフェニル1〜リエ1〜キシシラン、3−カ
ルボニルアジドフェニルトリプロポキジシラン、3−カ
ルポニルアジドフ;ニルhリブトキシシラン、γ−スル
フォニルアジドプロピルジメトキシシランメチル、γ−
スルフォニルアジドプロビルジエトキシシランメチル、
γ−スルフォニルアジドブロピルジブロボキシシランメ
チル、γ−スlレフオニルアジドプロピルジブトキシシ
ランメチル ルジメトキシシランメチル ジドフエニルジエトキシシランメチル、4−スルフォニ
ルアジドフエニルジ10ボキシシランメチル、4−スル
フォニルアジドフェニルジブトキシシランメチル、3−
スルフオニルアジドフェニルジメt−qジシランメチル
、3−スルフォニルアジドフエニルジエトキシシランメ
チル、3−スルフォニルアジドフエニルジプロポキシシ
ランメチル、3−スルフォニルアジドフエニルジエトキ
シシランメチル、γ−カルボニルアジドプロピルジメト
キシシランメチル、γ−カルボニルアジドプロピルジェ
トキシシランメチル、γ−カルポニルアジドブロビルジ
ブロボキシシランメチル、γ−カルボニルアジドプロピ
ルジブトキシシランメチル、4−カルボニルアジドフエ
ニルジメトキシシランメチル、4−カルボニルアジドフ
エニルジエトキシシランメチル、4−カルボニルアジド
フエニルジプロポキシシランメチル、4−カルボニルア
ジドフエニルジブトキシシランメチル、3−カルボニル
アジドフエニルジエトキシシランメチル、3カルボニル
アジドフエニルジエトキシシランメチル、3−カルボニ
ルアジドフエニルジプロポキシシランメチル、3−カル
ボニルアジドフエニルジブトキシシランメチル等が挙げ
られる。
ラン化合物は、一般式 %式%) て示される構造式を有する化合物を意味し、ここてXは
スルフォニル基またはカルボニル基を、RおよびR2は
炭素数1〜20の脂肪族または芳香族炭化水素基を、R
3は炭素数1〜12の炭化水素基を、nは0.1または
2を表す。R3が複数個あるときは、それぞれ同一また
は異なっていてもよい。具体的には、γ−スルフォニル
アジドプロピルトリメトキシシラン、γ−スルフォニル
アジドプロピルトリエトキシシラン、γ−スルフォニル
アジドプロピルトリブトキシシラン、γ−スルフオニル
アジドブロピルトリブロボキシシラン、4−スルフォニ
ルアンドフェニルトリメトキシシラン、4−スルフォニ
ルアンドフェニルトリエトキシシラン、4−スルフォニ
ルアジドフェニルトリブトキシシラン、4−スルフォニ
ルアジドフェニルトリプロポキシシラン、3−スルフオ
ニルアシードフェニルトリメトキシシラン・、3−スル
フォニルアジドフェニルトリエトキシシラン、3−スル
フォニルアジドフェニルトリジ1〜キシシラン、3−ス
ルフォニルアジドフェニルトリプロポキシシラン、γ−
カルポニルアジドブロビルトリメトキシジラン、γ−カ
ルボニルアジドプロピルトリエトキシシラン、γ−カル
ポニルアジドグロピル■・すプロポキシシラン、γ〜カ
ルボニルアジl’プロピルトリブトキシシラン、4−カ
ルボニルアジドフェニルトリメ)へキシシラン、4−カ
ルボニルアジドフェニル)・リエトキシシラン、4−カ
ルボニルアジドフェニルトリプロポキシシラン、4カル
ポニルアジドフエニルトリブt−tシシラシ、3−カル
ボニルアジドフェニル)・リメトキシシラン、3−カル
ボニルアジドフェニル1〜リエ1〜キシシラン、3−カ
ルボニルアジドフェニルトリプロポキジシラン、3−カ
ルポニルアジドフ;ニルhリブトキシシラン、γ−スル
フォニルアジドプロピルジメトキシシランメチル、γ−
スルフォニルアジドプロビルジエトキシシランメチル、
γ−スルフォニルアジドブロピルジブロボキシシランメ
チル、γ−スlレフオニルアジドプロピルジブトキシシ
ランメチル ルジメトキシシランメチル ジドフエニルジエトキシシランメチル、4−スルフォニ
ルアジドフエニルジ10ボキシシランメチル、4−スル
フォニルアジドフェニルジブトキシシランメチル、3−
スルフオニルアジドフェニルジメt−qジシランメチル
、3−スルフォニルアジドフエニルジエトキシシランメ
チル、3−スルフォニルアジドフエニルジプロポキシシ
ランメチル、3−スルフォニルアジドフエニルジエトキ
シシランメチル、γ−カルボニルアジドプロピルジメト
キシシランメチル、γ−カルボニルアジドプロピルジェ
トキシシランメチル、γ−カルポニルアジドブロビルジ
ブロボキシシランメチル、γ−カルボニルアジドプロピ
ルジブトキシシランメチル、4−カルボニルアジドフエ
ニルジメトキシシランメチル、4−カルボニルアジドフ
エニルジエトキシシランメチル、4−カルボニルアジド
フエニルジプロポキシシランメチル、4−カルボニルア
ジドフエニルジブトキシシランメチル、3−カルボニル
アジドフエニルジエトキシシランメチル、3カルボニル
アジドフエニルジエトキシシランメチル、3−カルボニ
ルアジドフエニルジプロポキシシランメチル、3−カル
ボニルアジドフエニルジブトキシシランメチル等が挙げ
られる。
(アシドシラン化合物の使用量)
前記の変性オレフィン系樹脂におけるアジ1〜シラン化
合物の使用量は、オレフィン系樹脂100重量部に対し
0.01〜30 重量部、好ましくは0.1〜20重量
部である。0.01 重量部より少なくなると、飽和ポ
リエステル系樹脂(成分B)成分間の有効な親和性改良
効果を示さず、30重量部を超えると親和性改良効果は
飽和する一方て、むしろ成形品の色相の悪化による着色
不安定性等の支障が現れてくる。
合物の使用量は、オレフィン系樹脂100重量部に対し
0.01〜30 重量部、好ましくは0.1〜20重量
部である。0.01 重量部より少なくなると、飽和ポ
リエステル系樹脂(成分B)成分間の有効な親和性改良
効果を示さず、30重量部を超えると親和性改良効果は
飽和する一方て、むしろ成形品の色相の悪化による着色
不安定性等の支障が現れてくる。
(アジドシラン化合物によるオレフィン系樹脂の変性方
法) 本発明で使用される変性オしフィン系樹脂は、上記のオ
レフィン系樹脂とアジドシラン化合物を、各種の混練機
を使用して溶融混練して反応させ、付加することにより
得られる。混練機としては、例えば、−軸押出機、二軸
押出機、バンバリーミキサ−5等が挙げられる。反応方
法としては、たとえば、オレフィン系樹脂とアジドシラ
ン化合物を予め混合したものを溶融混練してもよく、ま
たオレフィン系樹脂を先に溶融させた後、アジドシラン
化合物を間欠的に供給することもできる。反応温度は、
オレフィン系樹脂の融点以上の温度であれば適宜選ぶこ
とができる。また、反応に要する時開は、1分ないし5
時間、好ましくは、2分ないし2時間である0以上の方
法により、アジド基部位の脱N2反応によって、アジド
シラン化合物残基がオレフィン系樹脂に付加すると推定
される。
法) 本発明で使用される変性オしフィン系樹脂は、上記のオ
レフィン系樹脂とアジドシラン化合物を、各種の混練機
を使用して溶融混練して反応させ、付加することにより
得られる。混練機としては、例えば、−軸押出機、二軸
押出機、バンバリーミキサ−5等が挙げられる。反応方
法としては、たとえば、オレフィン系樹脂とアジドシラ
ン化合物を予め混合したものを溶融混練してもよく、ま
たオレフィン系樹脂を先に溶融させた後、アジドシラン
化合物を間欠的に供給することもできる。反応温度は、
オレフィン系樹脂の融点以上の温度であれば適宜選ぶこ
とができる。また、反応に要する時開は、1分ないし5
時間、好ましくは、2分ないし2時間である0以上の方
法により、アジド基部位の脱N2反応によって、アジド
シラン化合物残基がオレフィン系樹脂に付加すると推定
される。
B : ボリエスール
本発明において用いられる飽和ポリエステル系樹脂は、
当業界で周知の方法に従って、ジカルボン酸またはその
低級アルキルエステルまたは酸ハライドまたは無水物誘
導体と、グリコールとを縮合させることにより製造され
た熱可塑性ポリエステルがあげられる。
当業界で周知の方法に従って、ジカルボン酸またはその
低級アルキルエステルまたは酸ハライドまたは無水物誘
導体と、グリコールとを縮合させることにより製造され
た熱可塑性ポリエステルがあげられる。
このポリエステルの製造に適する芳香族および脂肪族ジ
カルボン酸には次ぎのようなものがある。
カルボン酸には次ぎのようなものがある。
蓚酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、
スペリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、テレフタル酸
、イソフタル酸、p−カルボキシフェノ酢酸、p、p′
−ジカルボキシジフェニルスルホン、p−カルボキシフ
ェノキシ酢酸、p−カルボキシフェノキシブロピオン酸
、p−カルボキシフェノキシ酪酸、p−カルボキシフェ
ノキシ吉草酸、2.6−ナフタリンジカルボン酸、2,
7−ナフタリンジカルボン酸、およびこれらのカルホン
酸の混合物も使用される。またポリエステルの製造に適
するグリコールには、2ないし12個の炭素原子を有す
る直鎖アルキレングリコール、例えばエチレングリコー
ル、1,3−プロピレングリコール、1,4−ブテング
リコール、1,6−ヘキセングリコール、1.12−ド
デカメチレングリコールがある。また芳香族グリコール
としては、p−キシリレングリコール、ピロカテコール
、レゾルシノール、ヒドロキノン、またはこれらの化合
物のアルキル置換誘導体がある。他の適当なグリコール
として、1.4−シクロヘキサンジメタツールもあげら
れる。
スペリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、テレフタル酸
、イソフタル酸、p−カルボキシフェノ酢酸、p、p′
−ジカルボキシジフェニルスルホン、p−カルボキシフ
ェノキシ酢酸、p−カルボキシフェノキシブロピオン酸
、p−カルボキシフェノキシ酪酸、p−カルボキシフェ
ノキシ吉草酸、2.6−ナフタリンジカルボン酸、2,
7−ナフタリンジカルボン酸、およびこれらのカルホン
酸の混合物も使用される。またポリエステルの製造に適
するグリコールには、2ないし12個の炭素原子を有す
る直鎖アルキレングリコール、例えばエチレングリコー
ル、1,3−プロピレングリコール、1,4−ブテング
リコール、1,6−ヘキセングリコール、1.12−ド
デカメチレングリコールがある。また芳香族グリコール
としては、p−キシリレングリコール、ピロカテコール
、レゾルシノール、ヒドロキノン、またはこれらの化合
物のアルキル置換誘導体がある。他の適当なグリコール
として、1.4−シクロヘキサンジメタツールもあげら
れる。
他の好ましいポリエステルとして、ラクI〜ンの開環重
音によるポリエステルもあげられる。例えば、ボリビバ
ロラク■・ン、ポリ(ε−カブロラクl−ン)等て゛あ
る。
音によるポリエステルもあげられる。例えば、ボリビバ
ロラク■・ン、ポリ(ε−カブロラクl−ン)等て゛あ
る。
また、他の好ましいポリエステルとしては、溶融状態で
液晶を形成するポリマー(ThermotropicL
iquid Crystal Polymer; TL
CP)としてのポリエステルがある。これらのポリエス
テルとしては、イースl〜マンコダック社のX7G、ダ
ートコ社のxydar、住友化学社のエコノール、セラ
ニーズ社のl\クトラ等が代表的な商品である。これら
の中でも、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポ
リブチレンテレフタレート(PBT)、ポリナフタレン
テレフタレート(PEN)、ポリ1,4−シクロヘキサ
ンジメチレンデシ2タレート(PCT)、液晶性ポリエ
ステル等が好適な飽和ポリエステルである。
液晶を形成するポリマー(ThermotropicL
iquid Crystal Polymer; TL
CP)としてのポリエステルがある。これらのポリエス
テルとしては、イースl〜マンコダック社のX7G、ダ
ートコ社のxydar、住友化学社のエコノール、セラ
ニーズ社のl\クトラ等が代表的な商品である。これら
の中でも、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポ
リブチレンテレフタレート(PBT)、ポリナフタレン
テレフタレート(PEN)、ポリ1,4−シクロヘキサ
ンジメチレンデシ2タレート(PCT)、液晶性ポリエ
ステル等が好適な飽和ポリエステルである。
A および B の 4
本発明による樹脂組成物を規定する他の要因は、上記成
分(A)、(B)の配合比である。これら配合比の選択
は、最終成形品の用途の要求性能によって決定される。
分(A)、(B)の配合比である。これら配合比の選択
は、最終成形品の用途の要求性能によって決定される。
成形加工性、機械的強度、耐吸湿 吸水性、耐油性、高
温剛性等の性質は、各構成成分の特徴とその配合比で調
整てきる場合が多いものの、例えは剛性と衝撃強度のよ
うに、発現機構の相反する性質は、両立させるのが困難
な場合が多い。実用上の目的のためには、通常、成形性
、機械的強度、高温剛性等の諸性質の調和を適切にする
という観点から行われる。したがって、本発明における
組成物の各成分の配合比には、本質的に限界的なものは
存在しないが、実用的には下記の範囲が有用であると言
える。
温剛性等の性質は、各構成成分の特徴とその配合比で調
整てきる場合が多いものの、例えは剛性と衝撃強度のよ
うに、発現機構の相反する性質は、両立させるのが困難
な場合が多い。実用上の目的のためには、通常、成形性
、機械的強度、高温剛性等の諸性質の調和を適切にする
という観点から行われる。したがって、本発明における
組成物の各成分の配合比には、本質的に限界的なものは
存在しないが、実用的には下記の範囲が有用であると言
える。
成分(A)、変性オレフィン系樹脂10〜90重量%
成分(B):飽和ポリエステル系樹脂90〜10重量%
この範囲以外においては、少量成分の添加の効果が低く
、目標とする両樹脂の特徴を兼ね備えた成形用樹脂組成
物を得ることは困難である。また、本発明に用いられる
成分(A)は単独て′あってもよいし、変性オレフィン
系樹脂と未変性オレフィン系樹脂との混合物であっても
よい。
、目標とする両樹脂の特徴を兼ね備えた成形用樹脂組成
物を得ることは困難である。また、本発明に用いられる
成分(A)は単独て′あってもよいし、変性オレフィン
系樹脂と未変性オレフィン系樹脂との混合物であっても
よい。
(付加的成分)
本発明においては、前記の成分(A>および<B)以外
に、他の付加的成分を添加することができる。例えば、
ポリオレフィン系樹脂に周知の酸化防止剤、耐候性改良
剤、造核剤、難熱剤、スリップ剤等の添加剤、あるいは
飽和ポリエステル系樹脂に周知の酸化防止剤、耐候性改
良剤、可塑剤、流動性改良剤、離型剤、造核剤等を付加
成分として使用することができる。また有機、無機の充
填材、補強材、特にガラス繊維、マイカ、タルク、ワラ
ストナイト、チタン酸カリウム、炭酸カルシウム、シリ
カ等は剛性、耐熱性、寸法精度、寸法安定性等の向上に
有効である。実際の配合においては、さらに各種の着色
剤およびそれらの分散剤なども周知のものが使用できる
。さらに、耐衝撃強度向上剤の添加、特に不飽和エポキ
シ化合物と、エチレンからなる共重合体、または不飽和
エポキシ化合物、エチレンおよびエチレン系不飽和化合
物からなる共重合体の添加、スチレン−ブタジェン共重
合体およびその水素化物、エチレンプロピしン−(ジエ
ン)共重合体ゴム、さらには、それらのα、β−不飽和
カルボン酸無水物変性体、および不飽和グリシジルエス
テル類、不飽和グリシジルエーテル類等の変性体の添加
は、組成物の衝撃強度向上に有効である。上記の耐衝撃
強度向上剤の配合量は、目標とする物性値により異なる
が、例えば、組成物の剛性と衝撃強度のバランス改良の
場合は、組成物のVfJ脂成分成分100重量部当、5
ないし30重量部である。
に、他の付加的成分を添加することができる。例えば、
ポリオレフィン系樹脂に周知の酸化防止剤、耐候性改良
剤、造核剤、難熱剤、スリップ剤等の添加剤、あるいは
飽和ポリエステル系樹脂に周知の酸化防止剤、耐候性改
良剤、可塑剤、流動性改良剤、離型剤、造核剤等を付加
成分として使用することができる。また有機、無機の充
填材、補強材、特にガラス繊維、マイカ、タルク、ワラ
ストナイト、チタン酸カリウム、炭酸カルシウム、シリ
カ等は剛性、耐熱性、寸法精度、寸法安定性等の向上に
有効である。実際の配合においては、さらに各種の着色
剤およびそれらの分散剤なども周知のものが使用できる
。さらに、耐衝撃強度向上剤の添加、特に不飽和エポキ
シ化合物と、エチレンからなる共重合体、または不飽和
エポキシ化合物、エチレンおよびエチレン系不飽和化合
物からなる共重合体の添加、スチレン−ブタジェン共重
合体およびその水素化物、エチレンプロピしン−(ジエ
ン)共重合体ゴム、さらには、それらのα、β−不飽和
カルボン酸無水物変性体、および不飽和グリシジルエス
テル類、不飽和グリシジルエーテル類等の変性体の添加
は、組成物の衝撃強度向上に有効である。上記の耐衝撃
強度向上剤の配合量は、目標とする物性値により異なる
が、例えば、組成物の剛性と衝撃強度のバランス改良の
場合は、組成物のVfJ脂成分成分100重量部当、5
ないし30重量部である。
(組成物の混合方法)
本発明の樹脂組成物は、上記の各成分を、各種混練機、
例えば1軸押出機、2軸押出機、バンバリーミキサ−等
て混練混合する方法、各種成分の溶液または懸濁液を混
合した後に溶剤を除去するか、共通非溶媒を加えて沈澱
、濾別し回収する方法などいずれの方法も用いることが
できる。また混合の順序は、可能ないずれの順序によっ
てもよいが、溶融混練法によって混合する場合には、粘
度の高いものから逐次混合する方法は好ましい方法であ
る。
例えば1軸押出機、2軸押出機、バンバリーミキサ−等
て混練混合する方法、各種成分の溶液または懸濁液を混
合した後に溶剤を除去するか、共通非溶媒を加えて沈澱
、濾別し回収する方法などいずれの方法も用いることが
できる。また混合の順序は、可能ないずれの順序によっ
てもよいが、溶融混練法によって混合する場合には、粘
度の高いものから逐次混合する方法は好ましい方法であ
る。
以下、実施例により、本発明の詳細な説明するが、これ
により本発明の範囲は、特に限定されるものではない。
により本発明の範囲は、特に限定されるものではない。
1遣贋−1(変性オレフィン系樹脂(1))ポリプロピ
レンのホモポリマーのパウダー(230’C2,1,6
kg荷重のMpR=1g/lo分)44gに、ハーキュ
ルス()Iercules)社製のアジドシラン化合物
の^Z−CUP MC(γ−スルフォニルアジドアルキ
ルトリエトキシシラン勺を0.44g添加し、予めよく
混合させた。これを内容積60ccの東洋精機社製のラ
ボプラストミルにて、200°C1回転数60rpmの
条件にて6分間溶融混練した。これにより得られた生成
物を変性オレフィン系樹脂(1〉とする。
レンのホモポリマーのパウダー(230’C2,1,6
kg荷重のMpR=1g/lo分)44gに、ハーキュ
ルス()Iercules)社製のアジドシラン化合物
の^Z−CUP MC(γ−スルフォニルアジドアルキ
ルトリエトキシシラン勺を0.44g添加し、予めよく
混合させた。これを内容積60ccの東洋精機社製のラ
ボプラストミルにて、200°C1回転数60rpmの
条件にて6分間溶融混練した。これにより得られた生成
物を変性オレフィン系樹脂(1〉とする。
試験のために、得られた変性オレフィン系樹脂(])か
ら1gを取り出し、キシレン100mn中に入れ130
℃に昇温しで溶解させ、これをヘプタン中に投入して沈
澱させて濾過し、未反応アジドシラン化合物を除去し精
製した。これ企乾燥して、プレス成形によりフィルム状
にして赤外分光スペクトル分析を行った結果、約218
0cm−□に帰属するアジドのピークは消滅し、100
C)−1300cm−’付近にトリエトキシシランに帰
属するピークが観察されポリプロピレン樹脂にアジドシ
ラン化合物が付加反応していることが確認された。
ら1gを取り出し、キシレン100mn中に入れ130
℃に昇温しで溶解させ、これをヘプタン中に投入して沈
澱させて濾過し、未反応アジドシラン化合物を除去し精
製した。これ企乾燥して、プレス成形によりフィルム状
にして赤外分光スペクトル分析を行った結果、約218
0cm−□に帰属するアジドのピークは消滅し、100
C)−1300cm−’付近にトリエトキシシランに帰
属するピークが観察されポリプロピレン樹脂にアジドシ
ラン化合物が付加反応していることが確認された。
1L」副 (変性オレフィン系樹脂(2))ハーキュル
ス社製のアジドシラン化合物の^2CUP MCを2,
2g添加した以外は、製造例1と全く同一条件で溶融反
応を実施した。同様の方法て赤外分光スペクトルで分析
した結果、さらに強いトリエトキシシランに帰属するピ
ークか観察され、アジドシラン化合物が付加反応してい
ることが確認された。これにより得られた生成物を、変
性オレフィン系樹脂(2)とする。
ス社製のアジドシラン化合物の^2CUP MCを2,
2g添加した以外は、製造例1と全く同一条件で溶融反
応を実施した。同様の方法て赤外分光スペクトルで分析
した結果、さらに強いトリエトキシシランに帰属するピ
ークか観察され、アジドシラン化合物が付加反応してい
ることが確認された。これにより得られた生成物を、変
性オレフィン系樹脂(2)とする。
12および 1
製造例1および2で得られた変性オレフィン系樹脂、飽
和ポリエステル系樹脂および未変性のオしフィン系樹脂
を使用して、内容積60mNの東洋精機社製のプラスト
ミルにて260℃、回転数60 rpmの条件にて6分
間溶融混練した。得られた組成物を260℃の条件でプ
レス成形し、厚み2mmのシートを作成した。このシー
トより各種試験片を切り出し、物性評価に洪した。
和ポリエステル系樹脂および未変性のオしフィン系樹脂
を使用して、内容積60mNの東洋精機社製のプラスト
ミルにて260℃、回転数60 rpmの条件にて6分
間溶融混練した。得られた組成物を260℃の条件でプ
レス成形し、厚み2mmのシートを作成した。このシー
トより各種試験片を切り出し、物性評価に洪した。
(測定および評価法)
(1)分散形態
得られた組成物の二相分散状態を調べるために、日立製
作所製S−2400型走査型電子顕微鏡により、断面を
観察した。
作所製S−2400型走査型電子顕微鏡により、断面を
観察した。
(2)アイゾツト衝撃強度
耐衝撃強度は、JISK7110に準じて2m111厚
の試片を3枚重ねにして、ノツチなしアイゾツト衝撃値
を測定した。
の試片を3枚重ねにして、ノツチなしアイゾツト衝撃値
を測定した。
(3)吸水率
プレス成形した試験片を、温度23℃、湿度50%の雰
囲気下に20時間放置した後の重量変化率を測定した。
囲気下に20時間放置した後の重量変化率を測定した。
以上の結果を表1に示す。
ズ ピ
表1の結果からも明らかなようにに、変性オレフィン系
樹脂と飽和ポリエステル系樹脂を配合した場合は、非常
に細かい球状に近いポリブチレンチレフタレ−1〜の均
一な分散が認められると共に、高い衝撃強度、優れた耐
吸水性を有する組成物が得られた。
樹脂と飽和ポリエステル系樹脂を配合した場合は、非常
に細かい球状に近いポリブチレンチレフタレ−1〜の均
一な分散が認められると共に、高い衝撃強度、優れた耐
吸水性を有する組成物が得られた。
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、成分同士が優れた分散
形態を示し、オレフィン系樹脂の特徴と、飽和ポリエス
テル系樹脂の特徴を兼ね備えた、優れた力学的特性、と
くに耐衝撃性、成形加工性、耐吸水性等を有する成形材
料として極めて有用なものである。
形態を示し、オレフィン系樹脂の特徴と、飽和ポリエス
テル系樹脂の特徴を兼ね備えた、優れた力学的特性、と
くに耐衝撃性、成形加工性、耐吸水性等を有する成形材
料として極めて有用なものである。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 下記成分(A)および(B)を含有することを特徴とす
る、熱可塑性樹脂組成物: 成分(A):オレフィン系樹脂に、一般式 N_3−X−R^1−Si−R^2n(OR^3)_3
_−n(ここで、Xはスルフォニル基またはカルボニル
基を、R^1およびR^2は炭素数1〜20の脂肪族ま
たは芳香族炭化水素基を、R^3は炭素数1〜12の炭
化水素基を、nは0、1または2を表す。R^3が複数
個あるときは、それぞれ同一または異なっていてもよい
。)で表されるアジドシラン化合物を、溶融反応により
付加したシラン化合物変性オレフィン系樹脂10〜90
重量%; 成分(B):飽和ポリエステル系樹脂90〜10重量%
。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP16281890A JPH0453857A (ja) | 1990-06-22 | 1990-06-22 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP16281890A JPH0453857A (ja) | 1990-06-22 | 1990-06-22 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0453857A true JPH0453857A (ja) | 1992-02-21 |
Family
ID=15761816
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP16281890A Pending JPH0453857A (ja) | 1990-06-22 | 1990-06-22 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0453857A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR100673629B1 (ko) * | 2005-12-30 | 2007-01-24 | 제일모직주식회사 | 반도체 소자 밀봉용 에폭시 수지 조성물 |
-
1990
- 1990-06-22 JP JP16281890A patent/JPH0453857A/ja active Pending
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR100673629B1 (ko) * | 2005-12-30 | 2007-01-24 | 제일모직주식회사 | 반도체 소자 밀봉용 에폭시 수지 조성물 |
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