JPH0432686B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

（産業上の利用分野） 本発明は深冷吸着法によるガス精製装置に関
し、さらに詳細には装置内部で加熱された金属ブ
ロツクにより再生用のガスを加熱することによつ
て吸着剤の再生が行なわれるガス精製装置に関す
る。 （従来技術） 近年、半導体産業、原子力産業などにおける水
素ガス、ヘリウムガスなどの需要が増大して来た
が、これらの分野で使用されるガスはきわめて高
純度であることが要求される。 このため窒素ガス、一酸化炭素ガス、メタンガ
スなどの不純ガスを含有する水素またはヘリウム
ガスを精製して高純度ガスを得るための手段の一
つとして深冷吸着法を利用した種々のガス精製装
置が用いられており、たとえば特開昭54−42370
号公報、特開昭55−7565号公報などで示された装
置がある。これらの装置は基本的には吸着筒、液
体窒素槽、熱交換器およびガスの加熱炉などで構
成され、深冷によるガスの吸着精製と加熱による
吸着剤の再生とが交互に繰返して行われる。すな
わちガスの精製時には液体窒素で冷却されている
吸着筒内に不純ガスを含有する水素ガスまたはヘ
リウムガスを流すことにより、不純ガスが吸着剤
に吸着され高純度の精製ガスが取り出される。ま
た吸着剤の再生時には液体窒素が抜き去られた液
体窒素槽内に、加熱空気、加熱窒素ガスなどを循
環させて吸着筒を外側から加熱しながら再生用ガ
ス（一般には精製ガスを用いる）を吸着筒内に流
すことにより吸着された不純ガスが脱着除去され
る。 （解決しようとする問題点） しかしながら前記の再生法では伝熱効率が低い
こと、加熱ガスにより液体窒素槽の内壁も加熱さ
れ、再度冷却するためにはその分だけ余分の液体
窒素が必要となること、ガスの加熱炉、加熱ガス
の循環ブロワー、循環用配管およびこれらの保温
が必要であることなど種々の欠点があつた。また
電気ヒーターで吸着筒や吸着剤を直接加熱するこ
とは、液体窒素槽から高度の真空断熱層を経て外
部に取り出されるリード線の極低温に対する保護
および材質選定が困難であること、ヒーターの絶
縁性が悪く、しかも寿命が短いことおよび吸着剤
が局部加熱されることなどで実用化できなかつ
た。 本発明者らはこれら従来装置の欠点を改善し、
ガスの精製と吸着剤の再生サイクルにおける冷却
および加熱に要するエネルギー効率を著しく向上
せしめることができ、しかも小型化されたガス精
製装置をうるべく鋭意研究を続けた結果、ヒータ
ーが配設された金属ブロツクを装置内部に設ける
ことにより、再生用ガスが効率よく加熱されるこ
とを見出し、本発明を完成した。 （問題を解決するための手段） 本発明は深冷吸着法によるガス精製装置におい
て真空断熱された液体窒素槽の内部に金属ブロツ
クおよび吸着筒が収容され、該金属ブロツクはそ
の内部を貫通するガス通路を有すると共に該金属
ブロツクの内部および／または外周面には電気ヒ
ーターが配置され、該ガス通路は再生用ガスの吸
着筒の上流側に接続され、かつ吸着筒が互に直列
に連結せしめられたことを特徴とするガス精製装
置である。 本発明において使用される液体窒素槽は外筒お
よび内筒の二重構造とされ、その形状には特に制
限はないが通常は筒状であり、円筒状であること
が好ましい。外筒の内周面と内筒の外周面との間
は全周にわたつて空間を有し、この空間は真空状
態を保つことができるよう気密構造とされてい
る。 液体窒素槽に収容される金属ブロツクの形状に
は特に制限はないが、たとえば円柱状、楕円柱
状、６角柱状、８角柱状などが挙げられる。これ
らのうちでも円柱状が好ましい。またその材質に
は特に制限はないが実用上通常は鉄、ステンレス
鋼、アルミニウムおよび銅などの金属が好適に用
いられる。 金属ブロツクにはこれを縦貫するガス通路が設
けられる。このガス通路は通常は複数とされる
が、単数にすることも妨げない。このような金属
ブロツクを得るためにはたとえばステンレス鋼な
どのブロツクにこれを縦貫する貫通孔を設け、こ
の貫通孔の両端に短管を溶接して、この貫通孔を
それぞれガス通路とするか、あるいはアルミニウ
ムブロツクを縦貫する貫通孔にステンレス製など
のチユーブをガス通路の内周面に密着させて挿入
し、この配管をガス通路としてもよく、またたと
えばステンレス製などの中空の容器にチユーブを
容器を縦貫して取付けてガス通路とし、残る中空
部に熔融したアルミニウムなどの金属を流し込ん
でもよい。 金属ブロツクにはその内部および／または外周
面に接してヒーターが設けられる。本発明で用い
られるヒーターは棒状乃至線状のヒーターであれ
ばよく通常はいわゆるシーズヒーターおよびシー
ズヒーターより細いいわゆるマイクロヒーターが
使用される。たとえばこれらのシーズヒーターお
よびマイクロヒーターはニツケル・クロムなどの
電熱線が金属シース内に収納され、空隙部には酸
化マグネシウムなどの無機充填材粉末が強固に充
填され端子部はシリコン系シール剤あるいはエポ
キシ樹脂などで完全にシールされたヒーターであ
り、これに接続されるリード線も金属シース内で
無機絶縁粉末によつて固定され、かつ金属細管と
ともに折曲げ可能な柔軟性を有するものである。
金属ブロツクの内部にヒーターが設けられる場合
には通常はシーズヒーターが用いられ、前記のガ
ス通路の一つを利用してこのガス通路に挿入され
るか、あるいはガス通路とは別の孔を繰り抜いて
これに挿入される。また金属ブロツクの外周面に
接してヒーターが設けられる場合には、通常はマ
イクロヒーターが用いられ、そのまま金属ブロツ
クの外周面に巻きつけてもよいが、伝熱効率をよ
り高めるために金属ブロツクの外周面に沿つて溝
を設け、この溝にはめ込む形で巻きつけることが
好ましい。 金属ブロツクと共に液体窒素槽内に収容される
吸着筒にはそれぞれ活性炭、ゼオライトなどの吸
着剤が充填される。吸着筒の形状には特に制限は
ないが通常は円筒状であることが好ましい。な
お、吸着筒の数は通常は好適には複数とされる
が、単数とすることもできる。 本発明においてガス通路は吸着筒に対する再生
用ガスの上流側に位置せしめられる。吸着筒が複
数の場合にはそれぞれ１乃至複数本のガス通路お
よび連絡管あるいは連絡管のみによつて互に直列
に連結されている。 吸着剤の再生時には、装置外部から供給された
再生用ガスは金属ブロツクのガス通路を通過する
ことによつて加熱され、この加熱されたガスが吸
着筒に入り吸着剤と接触せしめられることによつ
て吸着剤は直接加熱され吸着されていた不純ガス
が脱着される。或る吸着筒を出たガスは次の吸着
筒との間にある金属ブロツクのガス通路を通過す
ることによつて加熱され、吸着剤の再生に必要な
温度に保たれ次の吸着筒内の吸着剤の加熱に使用
される。このように再生用ガスは順次吸着筒を通
過し、脱着された不純ガスと共に装置外部に排出
される。 本発明において精製時および再生時の熱効率を
より高めるために吸着筒に供給されるガスと最後
の吸着筒から出るガスとの熱交換器を設けること
が好ましい。熱交換器を設ける場所には特に制限
はないが、液体窒素槽の外筒の内周面と内容の外
用面との間の真空空間部に設けることが好まし
い。また、液体窒素槽内において原料ガスの冷却
効率を高めるため、ガス供給配管の一部を蛇管、
冷却フアン付配管などの予冷管としてもよい。 本発明を図面によりさらに具体的に説明する。 第１図は本発明のガス精製装置に用いられる金
属ブロツクの一部切欠斜視図であり、第２図は本
発明のガス精製装置の原理を示すための流れ図で
あり、第３図は第２図において外観が円筒状とさ
れたガス精製装置における各部品の位置関係を示
すための横断面図である。 第１図において円柱形の金属ブロツク１の長軸
線に沿つて設けられた貫通孔２，…，２のそれぞ
れの内周面に密着させチユーブ２′，…，２′がそ
れぞれ挿入せしめられてガス通路３，…，３とさ
れ、また金属ブロツク１の中央部に長軸線に沿つ
て設けられた孔に金属細管で保護されたリード線
４が接続されたシーズヒーター５が挿入されてい
る。また金属ブロツク１の外周面には螺旋状の溝
が設けられ、この溝には金属細管で保護されたリ
ード線６が接続されたマイクロヒーター７が嵌め
込まれて金属ブロツク１に巻きつけられている。
吸着剤の再生時にはシーズヒーター５および／ま
たはマイクロヒーターに通電して内面および外面
から加熱された金属ブロツクのガス通路３，…，
３に再生用ガスが流されることによつてこの再生
用ガスが加熱される。 第２〜３図において２重構造とされた液体窒素
槽の内筒８の外周面と外筒９の内周面で挟まれた
真空空間部には円筒状の熱交換器１０が収容され
ている。液体窒素槽の内部にはこれと同心的に第
１図で示されたと同様な金属ブロツク１が収容さ
れ、金属ブロツク１の周囲には複数の吸着筒１
１，…，１１が配置せしめられている。吸着筒１
１，…，１１のそれぞれの再生用ガス上流側には
金属ブロツク１のガス通路３，…，３が接続され
ている。全吸着筒１１，…，１１はそれぞれガス
通路３，…，３を介し連絡管１２，…，１２によ
つて互に直列に連結されている。ガス供給排出管
１３および１４はそれぞれ液体窒素槽の外筒９の
壁を貫通し、熱交換器１０を介してさらに液体窒
素槽の内筒８の壁を貫通して最後の吸着筒１１出
口およびガス通路３のそれぞれに接続される。液
体窒素供給管１５、液体窒素抜出管１６および窒
素ガス出口管１７はそれぞれ外筒９の壁を貫通し
て内筒８に接続されている。これらの配管はいず
れも貫通部において溶接および管継手によつてそ
れぞれの壁に気密に固定されている。 金属細管で保護されたリード線４および６は内
筒８および外筒９のそれぞれの壁を貫通して外部
に導かれ、これらの貫通部のそれぞれはチユーブ
継手によつて壁に気密に固定されている。 ガスの精製時には液体窒素槽内に液体窒素が供
給され吸着筒１１，…，１１および金属ブロツク
１はこの液体窒素に浸されて冷却される。不純ガ
スを含有する原料ガスはガス供給排出管１３から
熱交換器１０を経て吸着筒１１に送られる。さら
に金属ブロツク１のガス通路３，…，３を介して
接続された吸着筒１１，…，１１を順に通過する
ことにより不純ガスが吸着除去され、精製ガスと
して熱交換器１０を経由してガス供給排出管１４
から外部に排出される。この間、液体窒素槽内で
蒸発した窒素ガスは窒素ガス出口管１７から容器
外に放出される。尚、原料ガスはガス供給排出管
１３から供給してもよく、またガス供給排出管１
４から供給してもよいが、前記のようにガス供給
排出管１３から供給することが好ましい。 吸着剤の再生時には液体窒素槽から液体窒素抜
出管１６を経て液体窒素が抜き去られる。そして
窒素ガスが封入された状態でもよいが、好ましく
は真空ポンプ（図示されていない）により、内筒
８内部も真空とされた状態でシーズヒーター５お
よびマイクロヒーター７に通電して金属ブロツク
１を内外から加熱しながら再生用ガス（通常は精
製ガスが使用される）がガス供給排出管１４から
供給され、ガス通路３，…，３および吸着筒１
１，…，１１それぞれの接続の順に流されガス供
給排出管１３から排出される。再生用ガスはガス
通路３，…，３で加熱され、この加熱されたガス
によつて吸着剤に吸着されていた不純ガスは脱着
除去される。 実施例 １ 第２図および第３図で示されたと同様な装置を
用いて吸着剤の再生を行なつた。吸着筒は４筒で
ある。その材質はSUS304、寸法89.1mmφ×２mm
ｔ×1000mmＨであつてヤシ殻活性炭をそれぞれ５
ずつ充填した。金属ブロツクの材質はアルミニ
ウムであり、80mmφ×1000mmＨの円柱で、その中
心軸に16.6mmφの孔をあけてシーズヒーターを挿
入し、またヒーターから半径30mmの円周上に等間
隔に放射状に直径17.8mmφの貫通孔６本を金属ブ
ロツクを縦貫してあけ、貫通孔のそれぞれに3/8
Ｂ（外径17.3mmφ）のSUS304鋼管を挿入してガス
通路とした。 金属ブロツクの外周面に螺旋状に巾５mm、深さ
５mmのＵ字溝を75mmピツチで設け、外径4.8mmφ、
200V、1000Wのマイクロヒーター３ｍをこのＵ
字溝に嵌め込む形で金属ブロツクに捲きつけた。
また前記の孔に挿入したシーズヒーターは発熱部
が16mmφ×1000mmのSUS304製棒状で、200V、
1000Wである。 マイクロヒーターおよびシーズヒーターのリー
ド線はいずれも金属細管で保護されており、液体
窒素槽の外筒および内筒それぞれの壁を貫通して
外部に導きスライダツクに接続した。それぞれの
貫通部はスエージロツク継手（米、スエージロツ
ク社製）で固定した。 液体窒素槽に液体窒素を満たして吸着筒を冷却
し−196℃に保ちながら水素ガスの精製をおこな
つた後再生工程に移つた。 再生工程は液体窒素を抜き出し、常温の窒素ガ
スをゆるやかに液体窒素槽に通しながら一晩放置
した。吸着筒内の圧力は水素ガスをパージしなが
ら0.1〜0.5Kg／cm²Ｇに保つた。 吸着筒内温度が−40℃に上昇したとき、常温の
精製水素ガスを、精製工程のときとは逆方向（第
２図におけるガス供給排出管１４から供給）に流
した。一方、液体窒素槽への吹込み窒素ガスをと
め、さらに真空ポンプで槽内を0.1Torrの真空と
した。スライダツクによつてシーズヒーターに最
初は1Aの電流を流し、次第に電流を増した。30
分後、吸着筒内の温度が10℃に達したときに電流
を4.5Aとし、精製水素ガスを2Nm³／ｈに増した。 このときの時間を起点として1.5hr後、電流を
4.1Aに下げた。そのとき金属ブロツクの温度は
252℃、吸着筒内は140℃であつた。2.5hrおよび
5hr後のブロツクの温度はそれぞれ248℃および
253℃、吸着筒内の温度はそれぞれ222℃および
249℃であつた。この5hrまでの所要電力は
3.8KWHであり、精製水素ガスの消費量は10Nm³
であつた。 実施例 ２ 水素ガスの精製をおこなつた後シーズヒーター
には通電せず、マイクロヒーターのみに通電して
吸着剤の再生を行なつた。 10℃に昇温したときを起点としてマイクロヒー
ターに15.0Aの電流を流しながら精製水素ガスを
2Nm³／ｈの速度で流した。1.2hr後、電流を4.1A
に下げた。2hrおよび4hr後の各部の温度はそれぞ
れ第１表の通りであつた。

【表】 この5hrまでの所要電力は3.8KWHであり、精
製水素ガスの消費量は10Nm³であつた。 比較例 実施例と同様に水素ガスの吸着精製を行つた
後、条件を次の様に変更して吸着剤の再生を行つ
た。 すなわちブロツクヒーターで再生用水素ガスを
加熱する代りに液体窒素槽の外部に電気炉とブロ
ワーを設け、420℃に加熱された電気炉で窒素ガ
スを加熱しながら内筒容器との間を循環させて吸
着筒を加熱した。また再生用ガスとして500℃に
加熱された別の加熱炉で精製水素ガスを加熱して
吸着筒内に流した。 まず液体窒素を抜き出した後、室温の乾燥窒素
ガスを液体窒素槽内に流して、槽内が０℃に昇温
したとき上記の加熱窒素ガス循環系に接続し、
1hrで吸着筒内の温度を100℃に昇温させた。窒素
ガスの循環を続けながら500℃に調節された電気
炉で加熱された精製水素ガスを流速1.5Nm³／hr
で吸着筒内に流したところ4hrで200℃に達した。
窒素ガス加熱用電気炉の調節温度を400℃に下げ
て、さらに3hr再生を続けた。 吸着剤の再生に要した電力消費量は循環ブロワ
ーの駆動電力を除いて、36KWHであり、精製水
素ガスの消費量は11Nm³であつた。 （発明の効果） 本発明のガス精製装置は従来の装置に比べて次
のような優れた特徴を有している。 (1) 吸着剤の再生時、装置内部で加熱された金属
ブロツクによつて再生用ガスを直接加熱できる
ので加熱効率がきわめて高い。 (2) 吸着剤の再生時、吸着剤をヒーターで直接加
熱しないため、局部加熱による吸着剤の劣化は
ほとんどなく、ガスをより高温に加熱すること
ができる。 (3) 再生工程に入る前にブロツクを加熱すること
によつて液体窒素を蒸発により除去することが
できる。 (4) ガスの加熱炉、加熱ガスの循環ブロワー、循
環用配管およびこれらの保温が不要となり、装
置が簡略化できる。 (5) 所望により吸着剤の再生時液体窒素槽内部を
真空に保つこともできるので、液体窒素槽自体
の温度上昇を比較的低く抑えることができる。
従つて精製工程への切替時の冷却に要する液体
窒素の消費量が節減できる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明のガス精製装置に用いられる金
属ブロツクの一部切欠斜視図であり、第２図は本
発明のガス精製装置の原理を示すための流れ図で
あり、第３図は第２図において外観が円筒状とさ
れたガス精製装置の部品の配置を示すための横断
面図である。 図において、１……金属ブロツク、２……貫通
孔、２′……チユーブ、３……ガス通路、４およ
び６……金属細管で保護されたリード線、５……
シーズヒーター、７……マイクロヒーター、８…
…内筒、９……外筒、１０……熱交換器、１１…
…吸着筒、１２……連絡管、１３および１４……
ガス供給排出管、１５……液体窒素供給管、１６
……液体窒素抜出管ならびに１７……窒素ガス出
口管である。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 深冷吸着法によるガス精製装置において、真
   空断熱された液体窒素槽の内部に金属ブロツクお
   よび吸着筒が収容され、該金属ブロツクはその内
   部を貫通するガス通路を有すると共に該金属ブロ
   ツクの内部および／または外周面には電気ヒータ
   ーが配設され、該ガス通路は再生用ガスの吸着筒
   の上流側に接続され、かつ吸着筒が互に直列に連
   結せしめられたことを特徴とするガス精製装置。