JP2601927B2 - 同位体分離方法およびその実施に用いる熱拡散塔 - Google Patents

同位体分離方法およびその実施に用いる熱拡散塔

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Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は熱拡散を利用した同位体分離方法およびその
実施に用いる熱拡散塔に関し、特に不所望の同位体平衡
反応を低減して分離性能を向上することのできる熱拡散
を利用した同位体分離方法およびその実施に用いる熱拡
散塔に関する。
原子力分野やライフサイエンス等において、同位体の
使用が増加している。同位体は主にイオン交換法、隔膜
法等によって製造(分離)されている。
この他、同位体は低温蒸溜法によって粗分離すること
ができ、熱拡散法によって濃縮することができる。これ
らの方法による同位体の分離効率を向上することが望ま
れている。以下熱拡散を利用した同位体分離について説
明する。
[従来の技術] 従来の熱拡散を利用した同位体分離は熱線を中心軸上
に備えた熱拡散塔によって行っている。熱拡散塔の外壁
は温度上昇を防ぐために水冷ジャケットによって覆われ
る。このような熱拡散塔において、中央の熱線を600℃
〜1000℃に加熱すると半径方向に大きな温度勾配が形成
される。
ガス分子の平均運動エネルギEKは、Ek=(1/2)mv2
と表わせる。たとえば、水素分子H2とデューテリウム分
子D2との混合ガスの場合、ガス分子の質量はH2の場合
2、D2の場合4となり、同一温度におけるH2分子とD2分
子の平均速度は大きく異なる。
上述のように、熱拡散塔内に大きな温度勾配を形成
し、そこに(H2+D2)混合ガスを導入すると、質量の異
なるガス分子は温度勾配に沿って異なる分布を示すこと
になり、相対的に質量の大きいガス分子は低温側に、質
量の小さいガス分子は高温側に濃縮される。
さらに熱拡散塔内には対流が生じ、熱線周囲の高温ガ
スは上へ上昇し、水冷壁近傍の低温ガスは下へ下降す
る。このようにして、熱拡散塔の底部からD2を濃縮した
ガスが、熱拡散塔頂部からはH2を濃縮したガスが得られ
る。
たとえば、H2:D2=50%:50%の組成を有する2成分水
素同位体ガスを分離する場合、内径約30mm、長さ約90cm
の鉛直に立てられた熱拡散塔を用い、熱線温度を約1000
℃、ガス圧力を約700Torrとすると、熱拡散塔底部のD2
濃度は56%となった。なお、得られるD2濃度は設定条件
によって若干変化する。
水素の同位体には、デューテリウム(D)の他、トリ
チウム(T)もある。(H2+D2+T2)の3成分混合ガス
の場合も、同様の原理により重い分子と軽い分子とを分
離することができる。
[発明が解決しようとする課題] 上述の熱拡散塔による(H2+D2)混合ガスからの同位
体分離においては、熱拡散と同時に以下の同位体平衡反
応が生じている。
H2+D2→2HD すなわち、通常の化学反応と同様、上記の反応が進ん
で一定の平衡濃度のHDが生じる。従来の熱拡散塔におい
ては、通常タングステン(W)で形成された熱線の表面
が600℃〜1000℃と高温になること、さらに高温のW表
面は触媒作用を有すること等から、短時間で同位体平衡
反応が進行してHDガスが生成される。このため2成分ガ
スが3成分ガスとなり、分離の度合いは極めて低下す
る。
同様に、(H2+D2+T2)の3成分の水素同位体分離ガ
スを分離する場合は、3種類の同位体平衡反応 H2+D2→2HD H2+T2→2HT D2+T2→2DT により、HD、HT、DTが形成され、3成分ガスが6成分ガ
スに変化する。このため分離性能は極めて低下する。
このように、従来の熱拡散を利用した同位体分離にお
いては、同時に不所望の同位体平衡反応が進行してしま
うため分離性能が低下していた。
本発明の目的は、不所望の同位体平衡反応を低減する
ことにより分離性能を向上することのできる熱拡散を利
用した同位体分離方法を提供することである。
本発明の他の目的は、不所望の同位体平衡反応を低減
して分離性能を向上した同位体分離を行うための熱拡散
塔を提供することである。
本発明の他の目的は、不所望の同位体を含む成分を有
効に利用することのできる同位体分離方法およびその方
法を実施するための熱拡散塔を提供することである。
[課題を解決するための手段] 本発明による同位体分離方法は、比較的に高温Thの温
壁と比較的に低温のTcの冷壁とを有する熱拡散塔によっ
て同位体を含むガスを濃縮・分離する同位体分離方法で
あって、前記高温Thの値を対象とする同位体の同位体平
衡反応が実質的に進行し始める温度T1以下に設定し、か
つ前記低温Tcを前記同位体を含むガスが凝縮・液化し始
める温度T2以上で常温以下の温度に設定する。
また、本発明による熱拡散塔は、同位体を含むガスを
濃縮・分離するための熱拡散塔であって、低温に耐える
ことのできる材料で形成され、ガスを気密に収容するこ
とができる鉛直方向に長い反応容器と、前記反応容器の
中央部に鉛直に配置された抵抗加熱体と、対象とする同
位体の同位体平衡反応が実質的に進行し始める温度以下
の温度に前記抵抗加熱体を加熱する手段と、前記反応容
器の外壁を前記同位体を含むガスが濃縮・液化し始める
温度以上で常温以下の温度に冷却する手段とを有する。
[作用] 熱拡散塔内の高温部である温壁の温度Thが、対象とす
る同位体の同位体平衡反応が実質的に進行し始める温度
T1以下に設定されるので、熱拡散塔内において同位体平
衡反応は実質的に進行しない。このため、不所望の成分
が生じることが防止される。
なお、熱拡散塔内の低温部である冷壁の温度は、同位
体を含むガスが凝縮・液化し始める温度以上に設定され
るので、ガス相における熱拡散が有効に進行する。
熱拡散塔の反応容器の中央部に配置された抵抗加熱体
を対象とする同位体平衡反応が実質的に進行し始める温
度以下の温度に加熱する一方、反応容器外壁を同位体を
含むガスが凝縮・液化し始める温度以上で常温以下の温
度に冷却することにより温度の絶対値を低減しつつ、大
きな温度差を形成することによって、同位体平衡反応を
実質的に防止し、有効な熱拡散を進行させることができ
る。
[実施例] 第1図に本発明の第1の実施例による熱拡散塔を示
す。図において、反応容器1は硬質ガラス、石英ガラ
ス、ステンレス、無酸素銅等の材料で作られた気密管状
容器である。反応容器1の寸法は、たとえば内径約30m
m、長さ約92cmとする。反応容器1は鉛直に立てられ、
その外壁は寒剤ジャケット3に覆われている。寒剤ジャ
ケット3は反応容器1と同様の材料で形成されており、
反応容器1の外壁との間に寒剤を収容するジャケットを
形成する。寒剤としては、たとえば、液体窒素、液体空
気、液体水素、フレオン等の0℃以下で作動する液体ま
たは空気体を用いる。すなわち、外壁は常温以上に昇温
するのを防止するために水冷するのではなく、常温以下
好ましくは0℃以下に冷却するために寒剤で冷却する。
寒剤ジャケット3の下端には寒剤入口7が設けられてお
り、寒剤源6に接続されている。また、寒剤ジャケット
3の上端には寒剤出口8が設けられており、反応容器1
の外壁で熱せられた寒剤の排出口を形成する。必要に応
じて、寒剤出口8を寒剤源6に寒剤循環路11で接続すれ
ば、寒剤を循環、再使用することができる。複数の同位
体を含む処理ガスは、処理ガス出入口10から導入、導出
される。
反応容器1内においては、中央軸に沿って熱線2が配
置されている。この熱線は下端に重り5が接続されてお
り、熱線2は重りの作用により鉛直に張った状態で保持
される。熱線2は電流を流すことによって加熱されるヒ
ータであるが、加熱される温度は水素同位体を分離する
場合は200℃以下である。この程度の温度に昇温するこ
とのできるヒータ材料は、タングステン他ステンレス等
広い範囲から選択することができる。但し、熱線2とし
て、触媒作用が顕著なパラジウム、白金、ないしはそれ
らの合金は用いない。熱線2は、たとえば半径150μm
のワイヤで形成される。熱線2の途中には、複数個のス
ペーサ9が設けられており、熱線2と反応容器1の内壁
との距離を均等に保つ。このスペーサ9は、反応容器1
内での気体の流れを妨げないように、たとえば十字形等
に設計される。熱線2はヒータ電極4に接続され、図示
しないもう一方の電極との間に電流を流すことによっ
て、抵抗加熱で熱を生じる。
第1図に示した熱拡散塔を用いた同位体分離の例を説
明する。
原料として、H2:D2=50%:50%の組成を有する2成分
水素同位体ガスを用い、D2の濃度を濃縮した同位体ガス
を得る場合を説明する。寒剤として液体窒素を用い、反
応容器1の外壁を液体窒素で冷却した。反応容器1内に
上述の原料ガスを供給し、液体窒素で約90K位まで冷却
した後、熱線2の温度を200℃に加熱した。この条件に
おいて、熱拡散塔内のガスの平均温度は139゜Kであっ
た。
上記条件の下において行った同位体分離においては、
同位体ガスは2成分のまま同位体分離が進行した。塔底
のD2温度は94%に向上した。
従来技術により、同等の熱拡散塔を用い、熱線の温度
を1000℃とし、管壁を水冷した場合に得られるD2の濃度
は高々56%であっとことと比較すると、本実施例による
分離性能がいかに優れているかが理解されよう。
なお、熱線の温度を200℃を越えて上昇させると、同
位体平衡反応が進行し、同位体分離性能がかえって低下
してしまうことが判った。
寒剤として液体窒素、同位体ガスとして水素の同位体
ガスを用いる場合を説明したが、他の寒剤や他の同位体
混合ガスを用いても同様の同位体分離が行える。
第2図に本発明の他の実施例による熱拡散塔を示す。
第2図の熱拡散塔において、反応容器1、熱線2、寒
剤ジャケット3、ヒータ電極4、重り5、寒剤源6、寒
剤入口7、寒剤出口8、スペーサ9、処理ガス出入口1
0、寒剤循環路11は、第1図の実施例で説明したものと
同等であるので説明を省略する。
本実施例においては、反応容器1の中間部に処理ガス
循環路13を介して同位体平衡器12が接続されている。す
なわち、目的とする成分以外の同位体ガスを含む成分を
含む場合に、目的以外のガス成分が濃縮される塔位置か
らガスを抜き出し、室温以上の所定温度に加熱され、触
媒表面が露出している。同位体平衡器12内において不所
望の成分を所望成分に変換する同位体平衡反応を進行さ
せ、反応生成物を再び塔に戻すことにより、目的とする
成分を増加させることができる。
たとえば、H2+D2+HDの3成分のガスを分離する場
合、塔中央部に濃縮されるHDガスを外部に抜き出し、同
位体平衡反応 2HD→H2+D2 を積極的に行なわせることにより、不所望の成分HDを減
少し、対象とする成分H2とD2とを増加させ、熱拡散塔に
戻すことにより対象とする成分の濃度を高め、さらには
3成分を2成分に減少させることができる。このように
して、不所望の成分を含んでいる場合に、不所望の成分
を所望の成分に変換させ、分離性能を向上させることが
できる。
第2図の熱拡散塔を用いた同位体分離の場合も、水素
同位体ガスの分離の場合には、熱線2の温度を200℃以
下に保ち、反応容器1の外壁を常温以下の温度、好まし
くは0℃以下の温度い液体窒素、液体空気、液体酸素、
液体水素等によって冷却することにより、効率的な同位
体分離を行う。
本実施例においては、不所望の同位体平衡反応を抑止
する一方、所定の同位体平衡反応を積極的に利用するこ
とにより、不所望の成分を減少させ所望の成分を増加さ
せて分離性能を向上させることができる。
以上、実施例に沿って本発明を説明したが、本発明は
これらに制限されるものではない。たとえば、種々の変
更、改良、組み合わせ等が可能なことは当業者に自明で
あろう。
[発明の効果] 以上説明したように、本発明によれば、不所望の同位
体平衡反応が低減するので、目的とする同位体成分の濃
度が増加し、同位体分離の性能を向上させることができ
る。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明の実施例による熱拡散塔を示す断面図、 第2図は本発明の他の実施例による熱拡散塔を示す断面
図である。 図において、 1……反応容器 2……熱線 3……寒剤ジャケット 4……ヒータ電極 5……重り 6……寒剤源 7……寒剤入口 8……寒剤出口 9……スペーサ 10……処理ガス出入口 11……寒剤循環路 12……同位体平衡器 13……処理ガス循環路

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】比較的に高温Thの温壁と比較的に低温のTc
    の冷壁とを有する熱拡散塔によって同位体を含むガスを
    濃縮・分離する同位体分離方法であって、 前記高温Thの値を対象とする同位体の同位体平衡反応が
    実質的に進行し始める温度T1以下に設定し、かつ前記低
    温Tcを前記同位体を含むガスが凝縮・液化し始める温度
    T2以上で常温以下の温度に設定することを特徴とする同
    位体分離方法。
  2. 【請求項2】請求項1記載の同位体分離方法であって、
    さらに前記同位体を含むガスが対象とする成分以外の同
    位体を含む成分であって前記熱拡散塔の中間の高さの部
    分に濃縮される成分を含み、 前記中間の高さ部分に濃縮された同位体ガス成分を前記
    熱拡散塔外に導出し、 同位体平衡反応を生じさせて対象とする成分を増加さ
    せ、 再び熱拡散塔に戻す ことを特徴とする同位体分離方法。
  3. 【請求項3】同位体を含むガスを濃縮・分離するための
    熱拡散塔であって、 低温に耐えることのできる材料で形成され、ガスを気密
    に収容することができる鉛直方向に長い反応容器と、 前記反応容器の中央部に鉛直に配置された抵抗加熱体
    と、 対象とする同位体の同位体平衡反応が実質的に進行し始
    める温度以下の温度に前記抵抗加熱体を加熱する手段
    と、 前記反応容器の外壁を前記同位体を含むガスが濃縮・液
    化し始める温度以上で常温以下の温度に冷却する手段と を有する熱拡散塔。
  4. 【請求項4】請求項3記載の熱拡散塔であって、さらに
    前記反応容器の中間の高さからガスを導出することので
    きるガス導出手段と、 前記ガス導出手段に接続され、供給される同位体ガスに
    対して同位体平衡反応を行なわせる同位体平衡器と、 前記同位体平衡器で同位体平衡反応により増加した成分
    を前記反応容器に戻すガス帰還手段と を有する熱拡散塔。
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