JPH0385435A - バイオセンサの電極リフレッシュ方法およびその装置 - Google Patents
バイオセンサの電極リフレッシュ方法およびその装置Info
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- JPH0385435A JPH0385435A JP1223613A JP22361389A JPH0385435A JP H0385435 A JPH0385435 A JP H0385435A JP 1223613 A JP1223613 A JP 1223613A JP 22361389 A JP22361389 A JP 22361389A JP H0385435 A JPH0385435 A JP H0385435A
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
- G01N27/28—Electrolytic cell components
- G01N27/30—Electrodes, e.g. test electrodes; Half-cells
- G01N27/38—Cleaning of electrodes
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〈産業上の利用分野〉
この発明はバイオセンサの電極リフレッシュ方法および
その装置に関し、さらに詳細にいえば、測定開始前に電
極に対して測定時と異なる極性のバイアスを与えるため
の電極リフレッシュ装置に関する。
その装置に関し、さらに詳細にいえば、測定開始前に電
極に対して測定時と異なる極性のバイアスを与えるため
の電極リフレッシュ装置に関する。
〈従来の技術、および発明が解決しようとする問題点〉
従来から、非常に複雑な有機化合物等を高感度、かつ高
選択的に検知することができるという特質に着目して、
種々のバイオセンサの研究が行なわれている。
選択的に検知することができるという特質に着目して、
種々のバイオセンサの研究が行なわれている。
このようなバイオセンサの代表的なものとして、電極に
生理活性物質を固定しておき、所定の順バイアスを与え
た状態で電極から取出される電気信号に基いて測定対象
物質の存在の有無、存在量等を検知するもの、例えば、
ｐｔで作用電極、および対向電極を形成し、酵素膜に固
定された酵素と対象物質との反応により生成されるＨ２
Ｏ。をＨ２０□透過膜を通して電極表面に導き、透過し
たＨ２Ｏ２の量に対応する電気信号を取出して測定対象
物質の存在の有無、存在量等を検知するものが提案され
ている。具体的には、対向電極を基準として作用電極に
０，６Ｖの順バイアス電圧を印加している。
生理活性物質を固定しておき、所定の順バイアスを与え
た状態で電極から取出される電気信号に基いて測定対象
物質の存在の有無、存在量等を検知するもの、例えば、
ｐｔで作用電極、および対向電極を形成し、酵素膜に固
定された酵素と対象物質との反応により生成されるＨ２
Ｏ。をＨ２０□透過膜を通して電極表面に導き、透過し
たＨ２Ｏ２の量に対応する電気信号を取出して測定対象
物質の存在の有無、存在量等を検知するものが提案され
ている。具体的には、対向電極を基準として作用電極に
０，６Ｖの順バイアス電圧を印加している。
また、このようなバイオセンサにおいては、電極に順バ
イアスを与えた状態での対象物質測定動作を継続するこ
とにより、作用電極表面に酸化膜等の通電妨害膜が形成
され、作用電極の活性が低下するので、ある程度の回数
の測定動作を行なった後、測定動作を行なわない期間に
逆バイアスを与えることにより（上記の具体例に対応さ
せれば、対向電極を基準として、作用電極に−０，６Ｖ
程度の逆バイアス電圧を印加することにより）通電妨害
膜を除去し、作用電極の活性を復元させ、取出される電
気信号のレベルを再び元のレベルにまで復元させること
が提案されている（特開昭６０−１５５９５９号公報参
照）。
イアスを与えた状態での対象物質測定動作を継続するこ
とにより、作用電極表面に酸化膜等の通電妨害膜が形成
され、作用電極の活性が低下するので、ある程度の回数
の測定動作を行なった後、測定動作を行なわない期間に
逆バイアスを与えることにより（上記の具体例に対応さ
せれば、対向電極を基準として、作用電極に−０，６Ｖ
程度の逆バイアス電圧を印加することにより）通電妨害
膜を除去し、作用電極の活性を復元させ、取出される電
気信号のレベルを再び元のレベルにまで復元させること
が提案されている（特開昭６０−１５５９５９号公報参
照）。
そして、このように非測定時に所定の逆バイアスを与え
ることにより、低下した測定感度を回復させ、再び高感
度の測定動作を行なうことができる。
ることにより、低下した測定感度を回復させ、再び高感
度の測定動作を行なうことができる。
しかし、上記の電極リフレッシュ装置においては、作用
電極と対向電極との間にリフレッシュ用の定電圧を印加
しているのであるから、作用電極の表面の酸化膜が還元
されることに伴なって水素、水素イオン等が発生するこ
ととなり、測定用の定電圧を印加した場合にこれら水素
、水素イオン等に起因する拡散電流が流れる。
電極と対向電極との間にリフレッシュ用の定電圧を印加
しているのであるから、作用電極の表面の酸化膜が還元
されることに伴なって水素、水素イオン等が発生するこ
ととなり、測定用の定電圧を印加した場合にこれら水素
、水素イオン等に起因する拡散電流が流れる。
この結果、取出される電気信号が拡散電流の影響を受け
て小さくなってしまい、測定用の定電圧印加直後におけ
る測定精度が大幅に低下してしまう。また、拡散電流が
十分に小さくなってから測定を行なうようにすれば十分
な測定精度を得ることができるのであるが、著しく長い
待ち時間（例えば、１〜２分）が必要になってしまう。
て小さくなってしまい、測定用の定電圧印加直後におけ
る測定精度が大幅に低下してしまう。また、拡散電流が
十分に小さくなってから測定を行なうようにすれば十分
な測定精度を得ることができるのであるが、著しく長い
待ち時間（例えば、１〜２分）が必要になってしまう。
また、作用電極、および対向電極の他に参照電極を設け
たバイオセンサにおいても同様の不都合がある。
たバイオセンサにおいても同様の不都合がある。
〈発明の目的〉
この発明は上記の問題点に鑑みてなされたものであり、
電極リフレッシュ動作を行なってから測定動作を開始で
きるまでの所要時間を短縮することができるバイオセン
サの電極リフレッシュ方法およびその装置を提供するこ
とを目的としている。
電極リフレッシュ動作を行なってから測定動作を開始で
きるまでの所要時間を短縮することができるバイオセン
サの電極リフレッシュ方法およびその装置を提供するこ
とを目的としている。
く問題点を解決するための手段〉
上記の目的を達成するための、この発明の電極リフレッ
シュ方法は、作用電極に所定の逆バイアスを所定時間供
給した後、測定時の順バイアスよりも高い順バイアスを
所定時間供給する方法である。
シュ方法は、作用電極に所定の逆バイアスを所定時間供
給した後、測定時の順バイアスよりも高い順バイアスを
所定時間供給する方法である。
上記の目的を達成するための、この発明の電極リフレッ
シュ装置は、作用電極にリフレッシュ用の電圧を供給す
るリフレッシュ用電圧供給手段と、測定用の電圧を供給
する測定用電圧供給手段と、測定用の電圧より高い電圧
を供給する高電圧供給手段と、測定動作遂行時に、上記
リフレッシュ用電圧供給手段によるリフレッシュ用の電
圧供給状態と上記高電圧供給手段による電圧供給状態と
上記測定用電圧供給手段による測定用の電圧供給状態と
をこの順に選択する選択手段とを具備している。
シュ装置は、作用電極にリフレッシュ用の電圧を供給す
るリフレッシュ用電圧供給手段と、測定用の電圧を供給
する測定用電圧供給手段と、測定用の電圧より高い電圧
を供給する高電圧供給手段と、測定動作遂行時に、上記
リフレッシュ用電圧供給手段によるリフレッシュ用の電
圧供給状態と上記高電圧供給手段による電圧供給状態と
上記測定用電圧供給手段による測定用の電圧供給状態と
をこの順に選択する選択手段とを具備している。
く作用〉
以上の電極リフレッシュ方法であれば、逆バイアスを供
給することにより作用電極表面の通電妨害物質を還元し
て活性を高めることができ、次いで測定時の順バイアス
よりも高い順バイアスを供給することにより、通電妨害
物質の還元に伴なって発生した物質を高速に一方の電極
に向かって移動させることができる。したがって、測定
時の順バイアスを供給した状態において上記物質を速や
かに消費させることができ、所定の精度を維持した測定
を開始できるまでの所要時間を著しく短縮できる。
給することにより作用電極表面の通電妨害物質を還元し
て活性を高めることができ、次いで測定時の順バイアス
よりも高い順バイアスを供給することにより、通電妨害
物質の還元に伴なって発生した物質を高速に一方の電極
に向かって移動させることができる。したがって、測定
時の順バイアスを供給した状態において上記物質を速や
かに消費させることができ、所定の精度を維持した測定
を開始できるまでの所要時間を著しく短縮できる。
以上の構成の電極リフレッシュ装置であれば、実際に測
定動作を開始する前に、選択手段により、リフレッシュ
用電圧供給手段によるリフレッシュ用の電圧供給状態お
よび高電圧供給手段による電圧供給状態とをこの順に選
択するので、先ず、作用電極表面における通電妨害物質
の除去を行なう。
定動作を開始する前に、選択手段により、リフレッシュ
用電圧供給手段によるリフレッシュ用の電圧供給状態お
よび高電圧供給手段による電圧供給状態とをこの順に選
択するので、先ず、作用電極表面における通電妨害物質
の除去を行なう。
そして、通電妨害物質が除去された後は、測定用°の電
圧よりも高い電圧を供給して、通電妨害物質の除去に伴
なって発生する物質を高速に一方の電極に向かって移動
させる。その後は測定用の電圧を供給した場合に、上記
物質が速かに消費され、短時間で所定の精度での対象物
質の濃度測定を開始できる。
圧よりも高い電圧を供給して、通電妨害物質の除去に伴
なって発生する物質を高速に一方の電極に向かって移動
させる。その後は測定用の電圧を供給した場合に、上記
物質が速かに消費され、短時間で所定の精度での対象物
質の濃度測定を開始できる。
さらに詳細に説明すると、上記リフレッシュ動作は、作
用電極の表面に形成された通電妨害物質を除去する動作
であり、通電妨害物質は酸化により生成されているので
あるから還元動作を行なわせることにより簡単に通電妨
害物質を除去できる。
用電極の表面に形成された通電妨害物質を除去する動作
であり、通電妨害物質は酸化により生成されているので
あるから還元動作を行なわせることにより簡単に通電妨
害物質を除去できる。
この場合において、通電妨害物質の除去に伴なって必然
的に水素、水素イオン等が発生し、測定用の電圧を供給
した場合にこれらの発生物質が拡散するので、拡散電流
が十分に小さくなった後でなけ才ば高精度の対象物質の
濃度測定を行なうことがＣきない。具体的には、例えば
測定用の順バイアスを０．７５Ｖに設定し、逆バイアス
を−ＩＶ。
的に水素、水素イオン等が発生し、測定用の電圧を供給
した場合にこれらの発生物質が拡散するので、拡散電流
が十分に小さくなった後でなけ才ば高精度の対象物質の
濃度測定を行なうことがＣきない。具体的には、例えば
測定用の順バイアスを０．７５Ｖに設定し、逆バイアス
を−ＩＶ。
４秒間に設定した場合に１〜２分待たなければ拡散電流
が十分には小さくならない。したがって、測定を開始で
きるまでに長い待ち時間が必要であるという不都合があ
る。
が十分には小さくならない。したがって、測定を開始で
きるまでに長い待ち時間が必要であるという不都合があ
る。
しかし、この発明においては、測定用の電圧を供給する
前に測定用の電圧よりも高い電圧を供給するようにして
いるので、通電妨害物質の除去に伴なって発生した物質
を高速に一方の電極に向かって移動させることができる
。したがって、測定用の電圧を供給した時点において上
記物質は十分に一方の電極に接近しているのであるから
、測定用の電圧を供給した場合に上記物質が速かに消費
され、高精度の対象物質の濃度測定を開始できるまでの
時間を大幅に短縮できる。
前に測定用の電圧よりも高い電圧を供給するようにして
いるので、通電妨害物質の除去に伴なって発生した物質
を高速に一方の電極に向かって移動させることができる
。したがって、測定用の電圧を供給した時点において上
記物質は十分に一方の電極に接近しているのであるから
、測定用の電圧を供給した場合に上記物質が速かに消費
され、高精度の対象物質の濃度測定を開始できるまでの
時間を大幅に短縮できる。
第４図は上記動作を説明する図であり、同図（Ａ１）〜
（Ａ３）は従来の場合に、同図（Ｂ１）〜（Ｂ３）はこ
の発明の場合にそれぞれ対応している。
（Ａ３）は従来の場合に、同図（Ｂ１）〜（Ｂ３）はこ
の発明の場合にそれぞれ対応している。
即ち、同図（Ａｌ）（Ｂｌ）に示すように、通電妨害物
質が除去された時点においては同じ量の生成物質が作用
電極と参照電極との間に存在している。そして、従来の
場合には、同図（Ａ２）に示すように作用電極に向かう
比較的小さい移動力が生成物質に作用するだけであるか
ら、所定量の生成物質が消費されるまでの所要時間が長
くなる。
質が除去された時点においては同じ量の生成物質が作用
電極と参照電極との間に存在している。そして、従来の
場合には、同図（Ａ２）に示すように作用電極に向かう
比較的小さい移動力が生成物質に作用するだけであるか
ら、所定量の生成物質が消費されるまでの所要時間が長
くなる。
即ち、同図（Ａ３）に示すように、所定時間が経過した
時点において生成物質は余り作用電極に接近しておらず
、これらの大半が作用電極に到達して消費されるまでに
長時間がかかることになる。
時点において生成物質は余り作用電極に接近しておらず
、これらの大半が作用電極に到達して消費されるまでに
長時間がかかることになる。
これに対してこの発明の場合には、同図（Ｂ２）に示す
ように先ず、作用電極に向かう比較的大きい移動力が生
成物質に作用するので、上記時間と等しい時間が経過し
た時点において生成物質が作用電極にかなり接近するこ
とになる（同図（Ｂ３）参照）。その後は、従来の場合
と同じ移動力が作用するのであるが、生成物質が既に作
用電極に接近しているのであるから、所定量の生成物質
が消費されるまでの所要時間が短くなる。
ように先ず、作用電極に向かう比較的大きい移動力が生
成物質に作用するので、上記時間と等しい時間が経過し
た時点において生成物質が作用電極にかなり接近するこ
とになる（同図（Ｂ３）参照）。その後は、従来の場合
と同じ移動力が作用するのであるが、生成物質が既に作
用電極に接近しているのであるから、所定量の生成物質
が消費されるまでの所要時間が短くなる。
この結果、実際の測定動作を開始できるまでの所要時間
を大巾に短縮することができる。尚、第４図は３電極式
のバイオセンサの場合を示しているが、参照電極を有し
ていない２電極式のバイオセンサであっても同様である
。
を大巾に短縮することができる。尚、第４図は３電極式
のバイオセンサの場合を示しているが、参照電極を有し
ていない２電極式のバイオセンサであっても同様である
。
〈実施例〉
以下、実施例を示す添付図面によって詳細に説明する。
第１図はこの発明の電極リフレッシュ装置の一実施例を
示す電気回路図であり、ｐｔからなる作用電極（１）と
、Ａｇからなる参照電極（２）および対向電極（３）を
有する、いわゆる３電極式の酵素電極に対するリフレッ
シュを行なわせるようにしである。
示す電気回路図であり、ｐｔからなる作用電極（１）と
、Ａｇからなる参照電極（２）および対向電極（３）を
有する、いわゆる３電極式の酵素電極に対するリフレッ
シュを行なわせるようにしである。
上記参照電極（２）、および対向電極（３）は、それぞ
れオペアンプ（４）の反転入力端子（４ａ）および出力
端子（４ｃ）に接続されており、上記オペアンプ（４）
の非反転入力端子（４ｂ）がスイッチ素子（６ａ〉を介
して抵抗分圧回路（７）の高電圧タップ（７ａ）、低電
圧タップ（７ｂ）およびアースと選択的に接続されてい
る。また、測定信号取出し用の電流−電圧変換用オペア
ンプ侶）の反転入力端子（６ａ）を上記作用電極（１）
と接続しており、出力端子（８Ｃ）と反転入力端子（６
ａ）との間に電流−電圧変換用抵抗（９）を接続してい
るとともに、反転入力端子（６ａ）と非反転入力端子（
６ｂ）との間に、ダイオード（１０ａ） （１０ｂ）を
互に逆極性で並列接続している。そして、非反転入力端
子（ｌｌｂ）に測定用の直流型［（１２）を接続し、出
力端子（ｌ Ｉｃ）と反転入力端子（Ｉｌａ）とを直接
接続したバッファアンプ（Ｉ Ｌ）の出力端子（ｌｉｅ
）を上記電流−電圧変換用オペアンプＧ）の非反転入力
端子と接続している。尚、上記直流電源（１２）は０．
７５Ｖの順バイアスを与えるものであり、上記高電圧タ
ップ（７ａ）および低電圧タップ（７ｂ）は、それぞれ
−ＩＶ、ＩＶのバイアスを与えるものであり、（１８）
はスイッチ素子（６ａ）の動作を制御する選択手段とし
ての制御部である。
れオペアンプ（４）の反転入力端子（４ａ）および出力
端子（４ｃ）に接続されており、上記オペアンプ（４）
の非反転入力端子（４ｂ）がスイッチ素子（６ａ〉を介
して抵抗分圧回路（７）の高電圧タップ（７ａ）、低電
圧タップ（７ｂ）およびアースと選択的に接続されてい
る。また、測定信号取出し用の電流−電圧変換用オペア
ンプ侶）の反転入力端子（６ａ）を上記作用電極（１）
と接続しており、出力端子（８Ｃ）と反転入力端子（６
ａ）との間に電流−電圧変換用抵抗（９）を接続してい
るとともに、反転入力端子（６ａ）と非反転入力端子（
６ｂ）との間に、ダイオード（１０ａ） （１０ｂ）を
互に逆極性で並列接続している。そして、非反転入力端
子（ｌｌｂ）に測定用の直流型［（１２）を接続し、出
力端子（ｌ Ｉｃ）と反転入力端子（Ｉｌａ）とを直接
接続したバッファアンプ（Ｉ Ｌ）の出力端子（ｌｉｅ
）を上記電流−電圧変換用オペアンプＧ）の非反転入力
端子と接続している。尚、上記直流電源（１２）は０．
７５Ｖの順バイアスを与えるものであり、上記高電圧タ
ップ（７ａ）および低電圧タップ（７ｂ）は、それぞれ
−ＩＶ、ＩＶのバイアスを与えるものであり、（１８）
はスイッチ素子（６ａ）の動作を制御する選択手段とし
ての制御部である。
第２図は上記電極リフレッシュ装置が適用される酵素電
極の一例を示す縦断面図であり、電極本体（１３）の所
定位置に作用電極（１）を設けているとともに、作用電
極（１）の全外周を包囲するリング状の参照電極（２）
、および対向電極（３）をこの順に設けている。そして
、上記作用電極（１）、参照電極（２）、および対向電
極（３）を設けている側の面を凸面にしているとともに
、凸面に沿うように、過酸化水素選択透過膜（１４）、
グルコースオキシダーゼ（以下、ＣＯＤと略称する〉を
固定した固定化ＣＯＤ膜（１５）、およびポリビニルア
セテート等からなる拡散制限膜（Ｉｃ）をこの順に設け
ている。尚、（１７）は上記作用電極（１）、参照電極
（２）、および対向電極（３）とそれぞれ接続された信
号取出し端子である。
極の一例を示す縦断面図であり、電極本体（１３）の所
定位置に作用電極（１）を設けているとともに、作用電
極（１）の全外周を包囲するリング状の参照電極（２）
、および対向電極（３）をこの順に設けている。そして
、上記作用電極（１）、参照電極（２）、および対向電
極（３）を設けている側の面を凸面にしているとともに
、凸面に沿うように、過酸化水素選択透過膜（１４）、
グルコースオキシダーゼ（以下、ＣＯＤと略称する〉を
固定した固定化ＣＯＤ膜（１５）、およびポリビニルア
セテート等からなる拡散制限膜（Ｉｃ）をこの順に設け
ている。尚、（１７）は上記作用電極（１）、参照電極
（２）、および対向電極（３）とそれぞれ接続された信
号取出し端子である。
上記の構成のグルコース濃度センサの動作は次のとおり
である。
である。
グルコース濃度の測定を行なう場合には、先ず、スイッ
チ素子（６ａ〉を動作させることによりオペアンプ（４
）の非反転入力端子（４ｂ）と抵抗分圧回路（７）の高
電圧タップ（７ａ）とを接続し、作用電極（１）と参照
電極（２との間にリフレッシュ用の定電圧（例えば、−
１ｖ）を印加する（第３図（Ａ）（Ｂ）中領域Ｒ１参照
）。
チ素子（６ａ〉を動作させることによりオペアンプ（４
）の非反転入力端子（４ｂ）と抵抗分圧回路（７）の高
電圧タップ（７ａ）とを接続し、作用電極（１）と参照
電極（２との間にリフレッシュ用の定電圧（例えば、−
１ｖ）を印加する（第３図（Ａ）（Ｂ）中領域Ｒ１参照
）。
この状態においては、作用電極（１）の表面に形成され
た通電妨害物質を還元すべく電流が流れるので、比較的
短い所定時間だけリフレッシュ用の定電圧印加状態を継
続することにより、通電妨害物質を完全に除去し、作用
電極（１）の活性を復元させることができる。そして、
この状態においては作用電極（１）と参照電極（２）と
の間に水素、水素イオン等が存花することになる。
た通電妨害物質を還元すべく電流が流れるので、比較的
短い所定時間だけリフレッシュ用の定電圧印加状態を継
続することにより、通電妨害物質を完全に除去し、作用
電極（１）の活性を復元させることができる。そして、
この状態においては作用電極（１）と参照電極（２）と
の間に水素、水素イオン等が存花することになる。
次いで、スイッチング素子（６ａ）を制御することによ
り、オペアンプ（４）の非反転入力端子〈４ｂ）と抵抗
分圧回路（７）の低電圧タップ（７ｂ）とを接続し、作
用電極（１）と参照電極（２）との間に測定用の電圧よ
りも高い電圧（例えば、ＩＶ）を印加する（第３図（Ａ
）（Ｂ）中領域Ｒ２参照）。
り、オペアンプ（４）の非反転入力端子〈４ｂ）と抵抗
分圧回路（７）の低電圧タップ（７ｂ）とを接続し、作
用電極（１）と参照電極（２）との間に測定用の電圧よ
りも高い電圧（例えば、ＩＶ）を印加する（第３図（Ａ
）（Ｂ）中領域Ｒ２参照）。
この状態においては、浮遊している水素、水素イオン等
を作用電極（１）に向かって移動させるべく大きな移動
力が作用するので、比較的短い時間だけ高い電圧を印加
するだけで水素、水素イオン等の殆どを作用電極（１）
に接近させることができる。
を作用電極（１）に向かって移動させるべく大きな移動
力が作用するので、比較的短い時間だけ高い電圧を印加
するだけで水素、水素イオン等の殆どを作用電極（１）
に接近させることができる。
その後、スイッチング素子（６ａ）をさらに制御するこ
とによりオペアンプ（４）の非反転入力端子（４ｂ）と
アースとを接続し、作用電極（１）に対して、参照電極
（２）を基準として所定の電圧（例えば、０．７５Ｖ）
を順バイアスとして印加すれば、短時間で水素、水素イ
オン等を消費し、濃度測定可能な状態とすることができ
る。具体的には、従来１〜２分程度の時間がかかってい
たのに対してこの実施例においては３０〜４５秒程度に
短縮できた。
とによりオペアンプ（４）の非反転入力端子（４ｂ）と
アースとを接続し、作用電極（１）に対して、参照電極
（２）を基準として所定の電圧（例えば、０．７５Ｖ）
を順バイアスとして印加すれば、短時間で水素、水素イ
オン等を消費し、濃度測定可能な状態とすることができ
る。具体的には、従来１〜２分程度の時間がかかってい
たのに対してこの実施例においては３０〜４５秒程度に
短縮できた。
したがって、この状態において測定対象溶液を酵素電極
に滴下すればよく、以下のようにしてグルコース濃度に
対応する信号を出力することができる。
に滴下すればよく、以下のようにしてグルコース濃度に
対応する信号を出力することができる。
上記滴下された測定対象溶液は、拡散制限膜（ｉ６）に
よりグルコースの透過がある程度制限された状態で固定
化ＣＯＤ膜（１５〉に導かれ、ＯＤ グルコース＋０２十Ｈ２０ グルコン酸＋Ｈ２０２ で示される酵素反応が行なわれる結果、存在するグルコ
ース濃度に対応する量のＨ２０２が生成される。そして
、生成されたＨ２０□が、過酸化水素選択透過膜（１４
）を通して十分な活性を有する状態に復元させられた作
用電極（１）の表面に導かれ、しかも上記順バイアス電
圧が印加されているので、作用電極（１）の表面におい
て酸化反応が行なわれると同時に作用電極（１）を通し
てＨ２Ｏ２の量に対応する電流が流入する。この電流は
、電流−電圧変換用オペアンプ（８）の反転入力端子（
６ａ）に供給されるのであるから、出力端子（８Ｃ）か
ら、上記電流に比例した電圧信号に順バイアスによるオ
フセット電圧がｆｆｉ畳された電圧信号を取出すことが
できる。
よりグルコースの透過がある程度制限された状態で固定
化ＣＯＤ膜（１５〉に導かれ、ＯＤ グルコース＋０２十Ｈ２０ グルコン酸＋Ｈ２０２ で示される酵素反応が行なわれる結果、存在するグルコ
ース濃度に対応する量のＨ２０２が生成される。そして
、生成されたＨ２０□が、過酸化水素選択透過膜（１４
）を通して十分な活性を有する状態に復元させられた作
用電極（１）の表面に導かれ、しかも上記順バイアス電
圧が印加されているので、作用電極（１）の表面におい
て酸化反応が行なわれると同時に作用電極（１）を通し
てＨ２Ｏ２の量に対応する電流が流入する。この電流は
、電流−電圧変換用オペアンプ（８）の反転入力端子（
６ａ）に供給されるのであるから、出力端子（８Ｃ）か
ら、上記電流に比例した電圧信号に順バイアスによるオ
フセット電圧がｆｆｉ畳された電圧信号を取出すことが
できる。
したがって、その後は、上記電流に比例する電圧信号の
みを抽出し、−次微分を施して、−次微分値のピーク値
を検出し、必要な処理を行なうことにより高精度のグル
コース濃度検出信号を得ることができる。
みを抽出し、−次微分を施して、−次微分値のピーク値
を検出し、必要な処理を行なうことにより高精度のグル
コース濃度検出信号を得ることができる。
〈実施例２〉
第５図は他の実施例を示すブロック図であり、上記実施
例と異なる点は、オペアンプ（４）の非反転入力端子（
４ｂ）をコンデンサ（５）を介してアースと接続した点
、および非反転入力端子（４ｂ）を抵抗（５ａ）および
スイッチ素子（６ａ）を介して抵抗分圧回路（７）の高
電圧タップ（７ａ）、低電圧タップ（７ｂ）と接続した
点のみである。
例と異なる点は、オペアンプ（４）の非反転入力端子（
４ｂ）をコンデンサ（５）を介してアースと接続した点
、および非反転入力端子（４ｂ）を抵抗（５ａ）および
スイッチ素子（６ａ）を介して抵抗分圧回路（７）の高
電圧タップ（７ａ）、低電圧タップ（７ｂ）と接続した
点のみである。
したがって、この実施例の場合には、抵抗（５ａ）およ
びコンデンサ（５）に基づいて定まる時定数でバイアス
が増加しく第６図（Ａ）参照）、この結果、第６図（Ｂ
）に示すように、通電電流のアンダーシュート、オーバ
ーシュートを大幅に抑制できる。
びコンデンサ（５）に基づいて定まる時定数でバイアス
が増加しく第６図（Ａ）参照）、この結果、第６図（Ｂ
）に示すように、通電電流のアンダーシュート、オーバ
ーシュートを大幅に抑制できる。
即ち、過大な電流が流れることを確実に防止できる。ま
た、過大な電流が流れることを防止できる関係上、電極
表面の薄膜が受けるダメージを大幅に低減し、従来は１
力月程度であった薄膜の寿命を１年程度にまで延ばすこ
とができた。
た、過大な電流が流れることを防止できる関係上、電極
表面の薄膜が受けるダメージを大幅に低減し、従来は１
力月程度であった薄膜の寿命を１年程度にまで延ばすこ
とができた。
尚、この発明は上記の実施例に限定されるものではなく
、例えばリフレッシュ用の電圧、高い電圧の値を代える
こと、および電圧値に対応して印加時間を変化させるこ
とが可能であるほか、グルコース以外の物質の濃度を測
定する装置に適用することが可能であり、さらに２電極
式のバイオセンサに適用することが可能であるほか、こ
の発明の要旨を変更しない範囲内において種々の設計変
更を施すことが可能である。
、例えばリフレッシュ用の電圧、高い電圧の値を代える
こと、および電圧値に対応して印加時間を変化させるこ
とが可能であるほか、グルコース以外の物質の濃度を測
定する装置に適用することが可能であり、さらに２電極
式のバイオセンサに適用することが可能であるほか、こ
の発明の要旨を変更しない範囲内において種々の設計変
更を施すことが可能である。
〈発明の効果〉
以上のように第１の発明は、バイオセンサの作用電極に
一定の逆バイアスを供給することにより作用電極のリフ
レッシュを行なわせ、その後、作用電極に測定用の順バ
イアスを供給する前に測定用の順バイアスよりも高い順
バイアスを供給するのであるから、リフレッシュに伴な
って発生した物質を速かに消費させることができ、所定
の精度での測定を行ない得るまでの所要時間を大幅に短
縮できるという特有の効果を奏する。
一定の逆バイアスを供給することにより作用電極のリフ
レッシュを行なわせ、その後、作用電極に測定用の順バ
イアスを供給する前に測定用の順バイアスよりも高い順
バイアスを供給するのであるから、リフレッシュに伴な
って発生した物質を速かに消費させることができ、所定
の精度での測定を行ない得るまでの所要時間を大幅に短
縮できるという特有の効果を奏する。
第２の発明も、所定の精度での測定を行ない得るまでの
所要時間を大幅に短縮できるという特有の効果を奏する
。
所要時間を大幅に短縮できるという特有の効果を奏する
。
第１図はこの発明の電極リフレッシュ装置の一実施例を
示す電気回路図、 第２図は電極の一例を示す概略図、 第３図は電極リフレッシュ時におけるバイアスの変化お
よび電流の変化を示す図 第４図はリフレッシュに伴なって発生する物質の挙動を
説明する図、 第５図は電極リフレッシュ装置の他の実施例を示す電気
回路図、 第６図は電極リフレッシュ時におけるバイアスの変化お
よび電流の変化を示す図。 （１）・・・作用電極、（２）・・・参照電極、（３）
・・・対向電極、（４）・・・オペアンプ、（６ａ〉・
・・スイッチ素子、（７ａ〉・・・高電圧タップ、（７
ｂ）・・・低電圧タップ、（１２）・・・直流電源、（
１８〉・・・制御部
示す電気回路図、 第２図は電極の一例を示す概略図、 第３図は電極リフレッシュ時におけるバイアスの変化お
よび電流の変化を示す図 第４図はリフレッシュに伴なって発生する物質の挙動を
説明する図、 第５図は電極リフレッシュ装置の他の実施例を示す電気
回路図、 第６図は電極リフレッシュ時におけるバイアスの変化お
よび電流の変化を示す図。 （１）・・・作用電極、（２）・・・参照電極、（３）
・・・対向電極、（４）・・・オペアンプ、（６ａ〉・
・・スイッチ素子、（７ａ〉・・・高電圧タップ、（７
ｂ）・・・低電圧タップ、（１２）・・・直流電源、（
１８〉・・・制御部
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、生理活性物質が固定された作用電極（１）に所定の
順バイアスを供給した状態で、 作用電極（１）と対向電極（３）との間に生成される電
気的信号に基いて対象物質の濃度測定を行なうバイオセ
ンサにおいて、作用電極（１）に所定の逆バイアスを所
定時間供給した後、測定時の順バイアスよりも高い順バ
イアスを所定時間供給すること を特徴とするバイオセンサの電極リフレッシュ方法。 ２、生理活性物質が固定された作用電極（１）に所定の
順バイアスを供給した状態で、 作用電極（２）と対向電極（３）との間に生成される電
気的信号に基いて対象物質の濃度測定を行なうバイオセ
ンサにおいて、作用電極（１）にリフレッシュ用の電圧
を供給するリフレッシュ用電圧供給手段（６ａ）（７ａ
）と、測定用の電圧を供給する測定用電圧供給手段（１
２）と、測定用の電圧よりも高い電圧を供給する高電圧
供給手段（６ｂ）（７ｂ）と、測定動作遂行時に、上記
リフレッシュ用電圧供給手段（６ａ）（７ａ）によるリ
フレッシュ用の電圧供給状態と上記高電圧供給手段（６
ｂ）（７ｂ）による電圧供給状態と上記測定用電圧供給
手段（１２）による測定用の電圧供給状態とをこの順に
選択する選択手段（１８）とを具備することを特徴とす
るバイオセンサの電極リフレッシュ装置。
Priority Applications (8)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1223613A JPH07119727B2 (ja) | 1989-08-30 | 1989-08-30 | バイオセンサの電極リフレッシュ方法およびその装置 |
| ES90116583T ES2112829T3 (es) | 1989-08-30 | 1990-08-29 | Procedimiento y aparato para reactivar un electrodo de un biosensor. |
| EP90116583A EP0415393B1 (en) | 1989-08-30 | 1990-08-29 | Method and apparatus for reviving an electrode of a biosensor |
| AU61954/90A AU633961B2 (en) | 1989-08-30 | 1990-08-29 | Method and apparatus for reviving an electrode of a biosensor |
| CA002024232A CA2024232C (en) | 1989-08-30 | 1990-08-29 | Method and apparatus for reviving an electrode of a biosensor |
| DE69031792T DE69031792T2 (de) | 1989-08-30 | 1990-08-29 | Methode und Vorrichtung zur Reaktivierung einer Elektrode bei einem Biosensor |
| KR1019900013816A KR100188560B1 (ko) | 1989-08-30 | 1990-08-30 | 생체감응 장치의 전극 재생방법 및 그 장치 |
| US08/001,197 US5352349A (en) | 1989-08-30 | 1993-01-07 | Method for reviving an electrode of a biosensor |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1223613A JPH07119727B2 (ja) | 1989-08-30 | 1989-08-30 | バイオセンサの電極リフレッシュ方法およびその装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0385435A true JPH0385435A (ja) | 1991-04-10 |
| JPH07119727B2 JPH07119727B2 (ja) | 1995-12-20 |
Family
ID=16800945
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1223613A Expired - Lifetime JPH07119727B2 (ja) | 1989-08-30 | 1989-08-30 | バイオセンサの電極リフレッシュ方法およびその装置 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0415393B1 (ja) |
| JP (1) | JPH07119727B2 (ja) |
| KR (1) | KR100188560B1 (ja) |
| AU (1) | AU633961B2 (ja) |
| CA (1) | CA2024232C (ja) |
| DE (1) | DE69031792T2 (ja) |
| ES (1) | ES2112829T3 (ja) |
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