JPH0375984B2 - - Google Patents
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- JPH0375984B2 JPH0375984B2 JP60262492A JP26249285A JPH0375984B2 JP H0375984 B2 JPH0375984 B2 JP H0375984B2 JP 60262492 A JP60262492 A JP 60262492A JP 26249285 A JP26249285 A JP 26249285A JP H0375984 B2 JPH0375984 B2 JP H0375984B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
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- H01M4/42—Alloys based on zinc
-
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- C22C—ALLOYS
- C22C18/00—Alloys based on zinc
- C22C18/04—Alloys based on zinc with aluminium as the next major constituent
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Description
[発明の分野]
本発明は亜鉛アルカリ電池に関し、詳しくは鉛
とインジウムとアルミニウムと、更にテルル、タ
ンタルより選ばれる1種または2種を特定範囲で
含有した亜鉛合金をそのまま、もしくは汞化して
電池用負極活物質として用いた亜鉛アルカリ電池
に関する。 [発明の背景] 亜鉛を負極活物質として用いたアルカリ電池に
おいては、水酸化カリウム水溶液等の強アルカリ
性電解液を用いるため、電池を密閉しなければな
らない。この電池の密閉は電池の小型化を図る際
には特に重要であるが、同時に電池保存中の亜鉛
の腐食により発生する水素ガスを閉じ込めること
になる。従つて長期保存中に電池内部のガス圧が
高まり、密閉が完全なほど爆発等の危険が伴な
う。 その対策として、負極活物質である亜鉛の腐食
を防止して、電池内部の水素ガス発生を少なくす
ることが研究され、水銀の水素過電圧を利用した
汞化亜鉛を負極活物質として用いることが専ら行
なわれている。このため、今日市販されているア
ルカリ電池の負極活物質は3〜10重量%程度の多
量の水銀を含有しており、社会的ニーズとして、
より低水銀のもの、あるいは無水銀の電池の開発
が強く期待されるようになつてきた。 そこで、電池内の水銀含有量を低減させるべ
く、亜鉛に各種金属を添加した亜鉛合金粉末に関
する提案が種々なされている。例えば、亜鉛に鉛
を添加した亜鉛合金粉末、あるいは亜鉛に鉛とイ
ンジウムを添加した亜鉛合金粉末(特開昭58−
181266号公報)等がある。しかし、これらの亜鉛
合金粉末はある程度のガス発生抑制効果を奏する
が、まだ十分とは言えない。 このように、負極活物質である亜鉛合金粉末を
低汞化としつつ、水素ガス発生量を低減し、しか
も電池性能である放電性能を高い水準に維持する
電池は未だ得られていない。 [発明の目的] 本発明はかかる現状に鑑み、水銀の含有率を著
しく減少させつつ、水素ガス発生を抑制し、しか
も放電性能を高い水準に維持する負極活物質を用
いた亜鉛アルカリ電池を提供することを目的とす
る。 [発明の経緯] 本発明者らはこの目的に沿つて鋭意研究の結
果、亜鉛を主成分とする負極活物質において、鉛
とインジウムとアルミニウムと、更にテルル、タ
ンタルより選ばれる1種または2種を特定範囲の
量添加することにより、これら添加元素の相乗的
な効果によつて、従来の低汞化した亜鉛合金粉末
よりも更に水素ガス発生量を低下させ、しかも放
電性能に優れた亜鉛アルカリ電池が得られること
を見出し本発明に到達した。 [発明の構成] すなわち本発明は、鉛を0.005〜0.5重量%、イ
ンジウムを0.001〜0.5重量%、アルミニウムを
0.005〜0.5重量%、テルル、タンタルより選ばれ
る1種または2種の合計量を0.0001〜0.5重量%
含有する亜鉛合金を負極活物質として用いたこと
を特徴とする亜鉛アルカリ電池にある。 本発明において、鉛とインジウムとアルミニウ
ムとテルル、タンタルより選ばれる1種または2
種を特定量添加した亜鉛合金は、そのまま負極活
物質として用いるか、亜鉛合金を汞化した後に負
極活物質として用いる。汞化する場合の水銀含有
率は、従来の負極活物質の水銀含有率よりも少な
い量、すなわち3.0重量%未満であるが、より汞
化率を低くし、低公害性を考慮すると1.5重量%
以下である。また、1.0重量%前後またはそれ以
下の少量であつてもガス発生を抑制することが可
能である。特に、排気機構を備えた空気電池や水
素吸収機構を備えた亜鉛アルカリ電池等において
は、水素ガスの発生許容量は比較的大きいので、
このような電池に本発明を適用する場合は、1.0
重量%以下の低汞化率または無汞化の亜鉛合金が
負極活物質として使用することも可能である。 この負極活物質に用いられる亜鉛合金の鉛の含
有率は0.005〜0.5重量%、インジウムの含有率は
0.001〜0.5重量%、アルミニウムの含有率は0.005
〜0.5重量%、テルル、タンタルより選ばれる1
種または2種の含有率は0.0001〜0.5重量%と少
量で添加効果が発揮される。鉛とインジウムとア
ルミニウムと、更にテルル、タンタルより選ばれ
る1種または2種の含有率がそれぞれ下限未満で
は本発明の効果が得られず、上限を越えると、不
純物を含有した亜鉛のように、自己放電が進み、
ガス発生抑制および放電性能にとつて良好な結果
が得られない。 なお、アルミニウムの含有率は0.005〜0.2重量
%の範囲が特に好ましく、0.2重量%を越えた場
合にはそれほどの含有効果は見られない。 これら各添加元素の作用効果は十分に解明され
ていないが、推定するに亜鉛合金中に含まれてい
る鉛、インジウム、テルルおよびタンタルは水素
過電圧を高める作用あるいはアルカリ電解液中で
の亜鉛の腐食を制御する作用を有すると考えられ
る。一方、アルミニウムは亜鉛合金表面を平滑化
させる効果があり、これによつて反応表面積を減
少させ、耐食性の向上に役立つと考えられる。 本発明は、これら各作用の相乗作用により、放
電特性を劣化させることなく、耐食性のよい亜鉛
合金が得られたものである。 このように本発明の亜鉛アルカリ電池は、電解
液に苛性カリ、苛性ソーダ等を主成分とするアル
カリ水溶液を用い、負極活物質に上記した亜鉛合
金または汞化した亜鉛合金、正極活物質に二酸化
マンガン、酸化銀、酸素等を用いることにより得
られる。 [実施例の説明] 以下、実施例および比較例に基づいて本発明を
具体的に説明する。 実施例1〜7および比較例1〜6 純度99.997%以上の亜鉛地金を約500℃で溶融
し、これに第1表に示すごとく鉛、インジウム、
アルミニウムの含有率がそれぞれ0.05重量%、テ
ルルを0.01重量%となるように添加して亜鉛合金
を作成し、これを高圧アルゴンガス(噴出圧5
Kg/cm2)を使つて粉体化した。次に水酸化カリウ
ム10%のアルカリ性溶液中にて上記粉末に1.0重
量%になるように水銀を添加して、汞化処理を行
ない亜鉛合金粉末(実施例1)を得た。 また、第1表に示すごとく、下記の組成でそれ
ぞれ、 (1):鉛0.05重量%、インジウム0.05重量%、アル
ミニウム0.05重量%、タンタル0.0001重量%
(実施例2) (2):鉛0.05重量%、インジウム0.05重量%、アル
ミニウム0.05重量%、テルル0.01重量%、タン
タル0.001重量%(実施例3) (3):鉛0.5重量%、インジウム0.5重量%、アルミ
ニウム0.2重量%、テルル0.5重量%(実施例
4) (4):鉛0.5重量%、インジウム0.5重量%、アルミ
ニウム0.5重量%、テルル0.5重量%(実施例
5) (5):鉛0.005重量%、インジウム0.001重量%、ア
ルミニウム0.005重量%、テルル0.0001重量%
(実施例6) (6):鉛0.5重量%、インジウム0.5重量%、アルミ
ニウム0.2重量%、タンタル0.5重量%(実施例
7) (7):鉛0.05重量%(比較例1) (8):鉛0.05重量%、インジウム0.05重量%(比較
例2) (9):鉛0.05重量%、インジウム0.05重量%、アル
ミニウム0.05重量%(比較例3) (10):鉛0.001重量%、インジウム0.0005重量%、
アルミニウム0.001重量%、テルル0.00005重量
%(比較例4) (11):鉛1.0重量%、インジウム1.0重量%、アル
ミニウム0.05重量%、テルル1.0重量%(比較
例5) (12):鉛0.05重量%、インジウム0.05重量%、ア
ルミニウム1.0重量%、タンタル1.0重量%(比
較例6) からなる亜鉛合金をそれぞれ作成し、これを前記
と同様な方法で粉体化し、汞化処理を行なつて水
銀含有率が1.0重量%の亜鉛合金粉末(実施例2
〜7および比較例1〜6)を得た。 このようにして得られた亜鉛合金粉末を使つて
水素ガス発生試験を行ない、その結果を第1表に
示す。なお、ガス発生試験は、電解液として濃度
40重量%の水酸化カリウム水溶液に酸化亜鉛を飽
和させたものを5ml用い、亜鉛合金粉末を10g用
いて45℃で50日間の発生量(ml/g)を測定し
た。 また、これらの亜鉛合金粉末を負極活物質とし
て第1図に示すアルカリマンガン電池を用いて電
池性能を評価した。第1図のアルカリマンガン電
池は、正極缶1、正極2、負極3、セパレーター
4、封口体5、負極底板6、負極集電体7、キヤ
ツプ8、熱収縮性樹脂チユーブ9、絶縁リング1
0,11、外装缶12で構成されている。このア
ルカリマンガン電池を用いて放電負荷4Ω、20℃
の放電条件により終止電圧0.9Vまでの放電持続
時間を測定し、従来の負極活物質を用いた後述す
る比較例7の測定値を100とした指数で示した。
結果を第1表に示す。 比較例 7 実施例1と同様の方法で亜鉛に水銀を5.0重量
%添加した従来より用いられている汞化亜鉛合金
粉末(比較例7)を得た。これを実施例1と同様
の方法で水素ガス発生試験と電池性能試験を行な
い、その結果を第1表に示した。
とインジウムとアルミニウムと、更にテルル、タ
ンタルより選ばれる1種または2種を特定範囲で
含有した亜鉛合金をそのまま、もしくは汞化して
電池用負極活物質として用いた亜鉛アルカリ電池
に関する。 [発明の背景] 亜鉛を負極活物質として用いたアルカリ電池に
おいては、水酸化カリウム水溶液等の強アルカリ
性電解液を用いるため、電池を密閉しなければな
らない。この電池の密閉は電池の小型化を図る際
には特に重要であるが、同時に電池保存中の亜鉛
の腐食により発生する水素ガスを閉じ込めること
になる。従つて長期保存中に電池内部のガス圧が
高まり、密閉が完全なほど爆発等の危険が伴な
う。 その対策として、負極活物質である亜鉛の腐食
を防止して、電池内部の水素ガス発生を少なくす
ることが研究され、水銀の水素過電圧を利用した
汞化亜鉛を負極活物質として用いることが専ら行
なわれている。このため、今日市販されているア
ルカリ電池の負極活物質は3〜10重量%程度の多
量の水銀を含有しており、社会的ニーズとして、
より低水銀のもの、あるいは無水銀の電池の開発
が強く期待されるようになつてきた。 そこで、電池内の水銀含有量を低減させるべ
く、亜鉛に各種金属を添加した亜鉛合金粉末に関
する提案が種々なされている。例えば、亜鉛に鉛
を添加した亜鉛合金粉末、あるいは亜鉛に鉛とイ
ンジウムを添加した亜鉛合金粉末(特開昭58−
181266号公報)等がある。しかし、これらの亜鉛
合金粉末はある程度のガス発生抑制効果を奏する
が、まだ十分とは言えない。 このように、負極活物質である亜鉛合金粉末を
低汞化としつつ、水素ガス発生量を低減し、しか
も電池性能である放電性能を高い水準に維持する
電池は未だ得られていない。 [発明の目的] 本発明はかかる現状に鑑み、水銀の含有率を著
しく減少させつつ、水素ガス発生を抑制し、しか
も放電性能を高い水準に維持する負極活物質を用
いた亜鉛アルカリ電池を提供することを目的とす
る。 [発明の経緯] 本発明者らはこの目的に沿つて鋭意研究の結
果、亜鉛を主成分とする負極活物質において、鉛
とインジウムとアルミニウムと、更にテルル、タ
ンタルより選ばれる1種または2種を特定範囲の
量添加することにより、これら添加元素の相乗的
な効果によつて、従来の低汞化した亜鉛合金粉末
よりも更に水素ガス発生量を低下させ、しかも放
電性能に優れた亜鉛アルカリ電池が得られること
を見出し本発明に到達した。 [発明の構成] すなわち本発明は、鉛を0.005〜0.5重量%、イ
ンジウムを0.001〜0.5重量%、アルミニウムを
0.005〜0.5重量%、テルル、タンタルより選ばれ
る1種または2種の合計量を0.0001〜0.5重量%
含有する亜鉛合金を負極活物質として用いたこと
を特徴とする亜鉛アルカリ電池にある。 本発明において、鉛とインジウムとアルミニウ
ムとテルル、タンタルより選ばれる1種または2
種を特定量添加した亜鉛合金は、そのまま負極活
物質として用いるか、亜鉛合金を汞化した後に負
極活物質として用いる。汞化する場合の水銀含有
率は、従来の負極活物質の水銀含有率よりも少な
い量、すなわち3.0重量%未満であるが、より汞
化率を低くし、低公害性を考慮すると1.5重量%
以下である。また、1.0重量%前後またはそれ以
下の少量であつてもガス発生を抑制することが可
能である。特に、排気機構を備えた空気電池や水
素吸収機構を備えた亜鉛アルカリ電池等において
は、水素ガスの発生許容量は比較的大きいので、
このような電池に本発明を適用する場合は、1.0
重量%以下の低汞化率または無汞化の亜鉛合金が
負極活物質として使用することも可能である。 この負極活物質に用いられる亜鉛合金の鉛の含
有率は0.005〜0.5重量%、インジウムの含有率は
0.001〜0.5重量%、アルミニウムの含有率は0.005
〜0.5重量%、テルル、タンタルより選ばれる1
種または2種の含有率は0.0001〜0.5重量%と少
量で添加効果が発揮される。鉛とインジウムとア
ルミニウムと、更にテルル、タンタルより選ばれ
る1種または2種の含有率がそれぞれ下限未満で
は本発明の効果が得られず、上限を越えると、不
純物を含有した亜鉛のように、自己放電が進み、
ガス発生抑制および放電性能にとつて良好な結果
が得られない。 なお、アルミニウムの含有率は0.005〜0.2重量
%の範囲が特に好ましく、0.2重量%を越えた場
合にはそれほどの含有効果は見られない。 これら各添加元素の作用効果は十分に解明され
ていないが、推定するに亜鉛合金中に含まれてい
る鉛、インジウム、テルルおよびタンタルは水素
過電圧を高める作用あるいはアルカリ電解液中で
の亜鉛の腐食を制御する作用を有すると考えられ
る。一方、アルミニウムは亜鉛合金表面を平滑化
させる効果があり、これによつて反応表面積を減
少させ、耐食性の向上に役立つと考えられる。 本発明は、これら各作用の相乗作用により、放
電特性を劣化させることなく、耐食性のよい亜鉛
合金が得られたものである。 このように本発明の亜鉛アルカリ電池は、電解
液に苛性カリ、苛性ソーダ等を主成分とするアル
カリ水溶液を用い、負極活物質に上記した亜鉛合
金または汞化した亜鉛合金、正極活物質に二酸化
マンガン、酸化銀、酸素等を用いることにより得
られる。 [実施例の説明] 以下、実施例および比較例に基づいて本発明を
具体的に説明する。 実施例1〜7および比較例1〜6 純度99.997%以上の亜鉛地金を約500℃で溶融
し、これに第1表に示すごとく鉛、インジウム、
アルミニウムの含有率がそれぞれ0.05重量%、テ
ルルを0.01重量%となるように添加して亜鉛合金
を作成し、これを高圧アルゴンガス(噴出圧5
Kg/cm2)を使つて粉体化した。次に水酸化カリウ
ム10%のアルカリ性溶液中にて上記粉末に1.0重
量%になるように水銀を添加して、汞化処理を行
ない亜鉛合金粉末(実施例1)を得た。 また、第1表に示すごとく、下記の組成でそれ
ぞれ、 (1):鉛0.05重量%、インジウム0.05重量%、アル
ミニウム0.05重量%、タンタル0.0001重量%
(実施例2) (2):鉛0.05重量%、インジウム0.05重量%、アル
ミニウム0.05重量%、テルル0.01重量%、タン
タル0.001重量%(実施例3) (3):鉛0.5重量%、インジウム0.5重量%、アルミ
ニウム0.2重量%、テルル0.5重量%(実施例
4) (4):鉛0.5重量%、インジウム0.5重量%、アルミ
ニウム0.5重量%、テルル0.5重量%(実施例
5) (5):鉛0.005重量%、インジウム0.001重量%、ア
ルミニウム0.005重量%、テルル0.0001重量%
(実施例6) (6):鉛0.5重量%、インジウム0.5重量%、アルミ
ニウム0.2重量%、タンタル0.5重量%(実施例
7) (7):鉛0.05重量%(比較例1) (8):鉛0.05重量%、インジウム0.05重量%(比較
例2) (9):鉛0.05重量%、インジウム0.05重量%、アル
ミニウム0.05重量%(比較例3) (10):鉛0.001重量%、インジウム0.0005重量%、
アルミニウム0.001重量%、テルル0.00005重量
%(比較例4) (11):鉛1.0重量%、インジウム1.0重量%、アル
ミニウム0.05重量%、テルル1.0重量%(比較
例5) (12):鉛0.05重量%、インジウム0.05重量%、ア
ルミニウム1.0重量%、タンタル1.0重量%(比
較例6) からなる亜鉛合金をそれぞれ作成し、これを前記
と同様な方法で粉体化し、汞化処理を行なつて水
銀含有率が1.0重量%の亜鉛合金粉末(実施例2
〜7および比較例1〜6)を得た。 このようにして得られた亜鉛合金粉末を使つて
水素ガス発生試験を行ない、その結果を第1表に
示す。なお、ガス発生試験は、電解液として濃度
40重量%の水酸化カリウム水溶液に酸化亜鉛を飽
和させたものを5ml用い、亜鉛合金粉末を10g用
いて45℃で50日間の発生量(ml/g)を測定し
た。 また、これらの亜鉛合金粉末を負極活物質とし
て第1図に示すアルカリマンガン電池を用いて電
池性能を評価した。第1図のアルカリマンガン電
池は、正極缶1、正極2、負極3、セパレーター
4、封口体5、負極底板6、負極集電体7、キヤ
ツプ8、熱収縮性樹脂チユーブ9、絶縁リング1
0,11、外装缶12で構成されている。このア
ルカリマンガン電池を用いて放電負荷4Ω、20℃
の放電条件により終止電圧0.9Vまでの放電持続
時間を測定し、従来の負極活物質を用いた後述す
る比較例7の測定値を100とした指数で示した。
結果を第1表に示す。 比較例 7 実施例1と同様の方法で亜鉛に水銀を5.0重量
%添加した従来より用いられている汞化亜鉛合金
粉末(比較例7)を得た。これを実施例1と同様
の方法で水素ガス発生試験と電池性能試験を行な
い、その結果を第1表に示した。
【表】
【表】
第1表に示されるごとく、亜鉛に鉛とインジウ
ムとアルミニウムとテルル、タンタルより選ばれ
る1種以上を特定量添加して汞化させた汞化亜鉛
合金粉末を負極活物質に用いた実施例1〜7は、
比較例1〜6や亜鉛に水銀のみを添加した従来よ
り用いられている汞化亜鉛合金粉末を負極活物質
に用いた比較例7に比べて、水素ガス発生抑制効
果が大きく、放電性能も優れていることがわか
る。 [発明の効果] 以上説明のごとく、鉛とインジウムとアルミニ
ウムと、更にテルル、タンタルより選ばれる1種
または2種を特定範囲で含有した亜鉛合金をその
まま、もしくは汞化して負極活物質として用いた
本発明の亜鉛アルカリ電池は、水素ガス発生率を
抑制しつつ、電池性能を向上させることが可能で
あり、また水銀が低含有率もしくは含有しないこ
とから、社会的ニーズにも沿つたものである。従
つて、本発明の亜鉛アルカリ電池は広範な用途に
使用可能である。
ムとアルミニウムとテルル、タンタルより選ばれ
る1種以上を特定量添加して汞化させた汞化亜鉛
合金粉末を負極活物質に用いた実施例1〜7は、
比較例1〜6や亜鉛に水銀のみを添加した従来よ
り用いられている汞化亜鉛合金粉末を負極活物質
に用いた比較例7に比べて、水素ガス発生抑制効
果が大きく、放電性能も優れていることがわか
る。 [発明の効果] 以上説明のごとく、鉛とインジウムとアルミニ
ウムと、更にテルル、タンタルより選ばれる1種
または2種を特定範囲で含有した亜鉛合金をその
まま、もしくは汞化して負極活物質として用いた
本発明の亜鉛アルカリ電池は、水素ガス発生率を
抑制しつつ、電池性能を向上させることが可能で
あり、また水銀が低含有率もしくは含有しないこ
とから、社会的ニーズにも沿つたものである。従
つて、本発明の亜鉛アルカリ電池は広範な用途に
使用可能である。
第1図は本発明に係わるアルカリマンガン電池
の側断面図を示す。 1:正極缶、2:正極、3:負極、4:セパレ
ーター、5:封口体、6:負極底板、7:負極集
電体、8:キヤツプ、9:熱収縮性樹脂チユー
ブ、10,11:絶縁リング、12:外装缶。
の側断面図を示す。 1:正極缶、2:正極、3:負極、4:セパレ
ーター、5:封口体、6:負極底板、7:負極集
電体、8:キヤツプ、9:熱収縮性樹脂チユー
ブ、10,11:絶縁リング、12:外装缶。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 鉛を0.005〜0.5重量%、インジウムを0.001〜
0.5重量%、アルミニウムを0.005〜0.5重量%、テ
ルル、タンタルより選ばれる1種または2種の合
計量を0.0001〜0.5重量%含有する亜鉛合金を負
極活物質として用いたことを特徴とする亜鉛アル
カリ電池。 2 前記亜鉛合金が汞化されている前記特許請求
の範囲第1項記載の亜鉛アルカリ電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60262492A JPS62123655A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | 亜鉛アルカリ電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60262492A JPS62123655A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | 亜鉛アルカリ電池 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS62123655A JPS62123655A (ja) | 1987-06-04 |
JPH0375984B2 true JPH0375984B2 (ja) | 1991-12-04 |
Family
ID=17376546
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP60262492A Granted JPS62123655A (ja) | 1985-11-25 | 1985-11-25 | 亜鉛アルカリ電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS62123655A (ja) |
-
1985
- 1985-11-25 JP JP60262492A patent/JPS62123655A/ja active Granted
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS62123655A (ja) | 1987-06-04 |
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