JPH0345562A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野１ 本発明は熱伝導率の高い窒化アルミニウム焼結体の製造
方法に関する。

「従来の技術１ 近年、ＬＳＩなどの半導体素子の集積度が上がるにした
がってＬＳＩの発熱量が増大するために、その発熱した
熱を速やかに外部へ伝熱・放熱する必要が生じてきた。

また、パワートランジスタ、レーザダイオードなど高出
力の半導体素子を実装するための基板及びパッケージに
おいても、素子の動作時に発生する熱を短時間の内に素
子外へ放出しなければならない。

このような発熱量の大きい半導体素子を実装するために
熱伝導率の高い基板材料が必要とされ、従来この様な熱
伝導率の高い絶縁基板材料として酸化ベリリウム（’Ｂ
ｅｄ）系焼結体が用いられてきたが、毒性があるため使
用範囲が限定されていた。

近年、窒化アルミニウム（ＡＱＮ）は毒性がなく、高い
熱伝導率をもち、その熱膨張率が酸化アルミニウム（Ａ
、ｅ２０ａ　）よりも低くシリコン（Ｓｉ）と同程度で
あるため、高熱伝導性基板材料として注目を集めてきて
いる。／ＩＮは本質的に難焼結性であるため７醍什イ・
ノトリウム（Ｙ２０３　）等の焼結助剤を添加するＡｆ
ｆＮ焼結体の製造方法が検討されてきた。（特開昭６０
−１２７２６７号公報） 最近、焼結助剤としてＹ２０３に加えて炭素（Ｃ）を添
加することにより高熱伝導化が達成されることが検討さ
れた。（特開昭６２−５２１８１号公報、同６３−２３
６７６５号公報）特開昭６２−５２１８１号公報におい
ては、主成分ＡＪ２Ｎに炭素換算で０．２〜３．４重量
％の炭素、炭化物、又は焼成により炭素を生成する化合
物、Ｙ２０３を０．１〜１０重量％を特定範囲内で添加
し、その成形体を非酸化性雰囲気中で１６００〜２１０
０℃で焼成することにより最大１１８Ｗ／ｍ−にの熱伝
導率を達成した。

また、特開昭６３−２３６７６５号公報においては、主
成分のＡβＮに炭素を０．１〜１重量％とＹ２０３を０
．１〜５重量％添加し、１８００℃で焼成することによ
り最大１４０Ｗ／ｍ−にの熱伝導率を達成した。

［発明が解決しようとする課題］ 前述のごとく、単にＡｌ２ＮにＹ２０３とＣとを配合・
焼成したのみの従来の技術では熱伝導率は１４０Ｗ／ｍ
−ｋにとどまり、／ＩＮの理論熱伝導率３２０Ｗ／ｍ−
にと比べてかなり低いので、本発明はＡｌ２Ｎ焼結体の
熱伝導率を更に向上しようとするものである。

〔課題を解決するための手段１ 本発明は前記課題を解決するために、窒化アルミニウム
と焼結助剤とよりなる混合物であって、窒化アルミニウ
ムを主成分とし、焼結助剤として前記混合物に対する炭
素換算で０．０２〜０．２重量％の炭素、炭化物、又は
焼成により炭素を生成する化合物と０．５〜６重量％の
酸化イツトリウムとを含有する混合物を成形したのち、
不活性気流中１７００〜２０００℃で焼成し、次に前記
焼成温度より高い温度で還元性気流中で焼成することを
特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法を提供す
るものである。

〔作用〕

本発明者らは、前記課題を解決するためにＡｌ２Ｎ−Ｙ
２０３−Ｃ系について様々実験を行った結果、焼結助剤
としてＣを添加することにより粒成長が抑制され、焼結
体の結晶粒子の大きさが小さくなる。そこで焼成後半に
雰囲気を変えることにより結晶粒子を大きくし高い熱伝
導率が得られる知見を得て本発明に至ったもので、単に
Ａｌ２ＮにＹ２０３とＣとを焼結助剤として配合し焼成
を行った場合より格段に向上した高熱伝導性Ａｌ２Ｎ焼
結体が得られたちのである。

以下、本発明の詳細な説明する。

Ｙ２０３の添加量が０．５重量％未満では焼結中に生成
する液相量が少なすぎるため緻密化しない。また６重量
％を越えると焼結体中の粒界相の量が多すぎるため熱伝
導率が低下し好ましくない。

炭素、炭化物、又は焼成により炭素を生成する化合物（
炭素源）の添加量が炭素換算で０．２重量％を越えると
２段焼成を行っても焼結体中の結晶粒子径が小さく熱伝
導率が低く、０．０２重量％未満では本焼成法を適用し
ても軸転導率の向トは認められない。

炭素としてはカーボンブラック、グラファイト等が、炭
化物としてはＢ４　Ｃ，ＣａＣ２等が、焼成により炭素
を生成する化合物としてはフェノールレジン、メタクリ
ル酸メチル等が用いられる。

本発明においては２段焼成を行い、かつ２段目の焼成温
度を一段目より高く設定し、還元性気流中で焼成を行う
ことにより、粒成長が促進される。

１段目の焼成が終了した時点で、相対密度が９０％以上
、焼結体の粒子径が１μｍ程度でその粒界に０．１〜０
．５μｍ程度の微細な気孔が均一に分散することが好ま
しい。この様な微構造をもつ焼結体をさらに一段目の焼
成温度より高温で還元性気流中で焼成することにより、
気孔の逸散、粒界相の揮散と共に粒成長が著しく促進さ
れる。

−段目の焼成で緻密化が進みすぎると２段目の焼成を行
ってもあまり粒成長はおこらない。すなわち、均一に分
散した気孔が粒成長を抑制しているため、２段目の焼成
で気孔が消滅して緻密化すると＃ｅ番こ粒成再が同時に
進行１７ていＡ家、のン甲りわる。

また、この効果に加え、液相焼結理論では焼結が拡散律
速であれば液相量が少ないほど粒成長速度は大きい。し
たがって、はぼ緻密化した後還元性気流中で焼成し、粒
界相を揮散せしめ結果として液相量を低下せしめ一層の
粒成長が達成されるのである。

逆に１段目の焼成で還元性気流中で焼成を行うと低温で
液相量が少なくなり、異常な粒成長がおこるため完全に
緻密化せず高い熱伝導率は得られないこととなる。

１段目の焼成を酸化性気流中で行うと、Ａｊ２Ｎ及び炭
素源の損失があるので■段目の焼成は不活性気流中で行
う。不活性気流としては窒素（Ｎ２　）　、アルゴン（
Ａｒ）等が用いられ、Ｎ２を用いるのが経済的に好まし
い。

１段目の焼成温度は１７００℃未満では緻密化が進まず
、２０００℃を越えても緻密化に対する利点はなく、か
えって色街や変色が認められるようになる。１段目の焼
成時間は０．５〜１０時間でよい。

２段目の焼成温度は１段目の焼成温度より高くする必要
があり、３０℃以上高いと粒子の成長の度合いが大きく
なるので好ましい、２段目の焼成時間は１〜２０時間で
よい。

２段目の焼成に用いられる還元性気流は特に限定される
ものではないが、例えば、Ｎ２．Ａｒ等の不活性気体に
、水素（Ｎ２　）　、アンモニア（ＮＨａ）、炭化水素
（ＣＨ４等）などの環元性気体を、不活性気体との混合
気体に対する０、１〜５０容積％加えた場合が、熱伝導
率が特に高くなり好ましい。

〔実施例〕

比表面積３．３ｒｎ’／ｇ、酸素含有量１．１５重量％
、純度９８％のＡ４２Ｎ粉末を主成分とし、これに平均
粒径０．５μｍのＹ２　ｏａ扮末と換算炭素量で示した
炭素源とを第１表に示す割合で添加した。バインダとし
てポリビニルブチラール（ＰＶＢ）を適量添加して成形
し、この成形体をＮ２中で加熱し脱脂した。

次に、得られた成形体を常圧のもと第１表に示す条件で
焼成を行い、レーザフラッシュ法で熱伝導率を測定し同
表に結果を示した。

炭素源としては、炭素としてＮｏ、　１〜２１にはカー
ボンブラック、Ｎｏ、２２〜２４にはグラファイト粉末
を、炭化物としてＮｏ、２５にはＣａＣ２、Ｎ。

２６にはＢ４Ｃを、加熱により炭素を生成する化合物と
してＮｏ、２７．２８にはフェノールレジン、Ｎｏ、　
２９〜３１にはメタクリル酸メチルを用いた。

換算炭素量が０．０２重量％未満又は０．２重量％を越
える場合、Ｙ２０３が０．５重量％未満又は６重量％を
越える場合、１段目の焼成において雰囲気が酸化性又は
還元性の場合、温度が１７００℃未満又は２０００℃を
越える場合、２段目の焼成において雰囲気が酸化性又は
不活性の場合、温度が１段目の温度より高くない場合は
、何れの場合においても高い熱伝導率は得られなかった
。

〔発明の効果］ 本発明により、従来のＡｇＮ−Ｙ２０３−Ｃ系焼結体に
比べ非常に高い熱伝導率が得られ、最高２４０Ｗ／ｍ−
にの高熱伝導率のＡｆｆＮ焼結体が得られるようになっ
た。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　窒化アルミニウムと焼結助剤とよりなる混合物であ
   って、窒化アルミニウムを主成分 とし、焼結助剤として前記混合物に対する 炭素換算で０．０２〜０．２重量％の炭素，炭化物，又
   は焼成により炭素を生成する化合物と０．５〜６重量％
   の酸化イットリウムとを含有する混合物を成形したのち
   、不活性気流中 １７００〜２０００℃で焼成し、次に前記焼成温度より
   高い温度で還元性気流中で焼成することを特徴とする窒
   化アルミニウム焼結体の製造方法。