JPH0341151A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、射出成形や押出成形により、成形品などに利
用できる新規な熱可塑性樹脂組成物に関するものである
。

［従来の技術］ 一般に、ポリフェニレンエーテルは耐熱性、耐熱水性、
寸法安定性および機械的、電気的性質などの優れた性質
をもつ樹脂であるが、一方、その溶融粘度が高いために
成形性が悪い、耐薬品性が悪い、耐衝撃性が低い等の欠
点を有している。

ポリフェニレンエーテルの優れた緒特性を保ったまま溶
融粘度を低下せしめて成形加工性を改善する方法として
、ポリフェニレンエーテルとポリスチレン樹脂との混合
物が知られているが、依然として耐薬品性は改良されな
い。

一方、プロピレン重合体は、成形加工性、強靭性、耐水
性、耐薬品性などに優れた特性を有しており、しかも低
比重でかつ安価であることから、各種成形品やフィルム
、シートとして従来から広く利用されている。

しかし、プロピレン重合体は、耐熱性、剛性、耐衝撃性
、塗装性、接着性等において難点もしくは要改良点を有
しており、これらが１７ｉ規の実用途開拓上の障害とな
っている。特に耐熱性、耐衝撃性改良は強く望まれてい
る。

［発明が解決しようとする課題］ かかる観点より、ポリフェニレンエーテルとプロピレン
重合体とを配合し、両者の特長を有し、成形加工性、耐
衝撃性を改良した樹脂組成物が１ｑられたならば、広汎
な新規用途の可能性が明持されるところである。

しかしながら、実際には、ポリフェニレンエーテルにプ
ロピレン重合体を配合しても相溶性が悪く、割出成形な
どで得られる成形品は、ポリフェニレンエーテルとポリ
プロピレンが相分離し、外観の著しく悪いものしか得ら
れず、かつ機械的性質も劣るものであり、実用に耐え得
るものではない。しかし、市場においては、ポリフェニ
レンエーテルの優れた耐熱性を保ちながら、高い耐衝撃
性、優れた耐候性および塗装性を有する樹脂組成物が要
求されている。

ポリフェニレンエーテルとプロピレン重合体の相溶性を
向上させる方法としては特願昭６３−３３４４５号明細
書に記載のように、ポリフェニレンエーテルにスチレン
系単量体をグラフト共重合させたプロピレン重合体を配
合する方法がある。

また、ポリフェニレンエーテル、変性プロピレン重合体
にゴム様物質を配合することにより優れた耐衝撃性を有
する樹脂組成物が（ｑられることか、特願昭６３−３３
４４５号明細書、特願昭６３−３１４８６３号明細書な
どに記載されている。しかしこれらの樹脂組成物は塗装
性は必ずしも十分なものではなかった。

また、特願昭６３−３１７１４４　＠明細書には変性ポ
リフェニレンエーテル、ポリオレフィン、アミノ樹脂か
らなる樹脂組成物が優れた力学的性質を有すると記載さ
れているが、該組成物の力学的性質、塗装性は必ずしも
十分なものではなかった。

［課題を解決するための手段］ 本発明者らはこれらの点に鑑み、ポリフェニレンエーテ
ルとプロピレン重合体およびゴム様物質からなる樹脂組
成物の改良上有効な技術を開発すべく広汎かつ緻密に鋭
意探索研究を行なった結果、本発明に到達した。

すなわち、本発明は、 １）（ａ）変性ポリフェニレンエーテルまたは変性ポリ
フェニレンエーテルを含む組成物、（ｂ）（ｉ）スチレ
ン系単量体をグラフト共重合した変性プロピレン重合体
、またはスチレン系単量体とスチレン系単量体と共重合
し得る単量体との混合物をグラフト共重合した変性プロ
ピレン重合体、または（ｉｉ）前記変性プロピレン重合
体とプロピレン重合体を含む組成物、 （Ｃ）極性基を含有するゴム様物質１種類以上を含むゴ
ム様物質、および （ｄ）溶融流動性改良剤を含有し、成分（ａ＞と成分（
ｂ）の割合が、成分（ａ＞が１〜９８重量％、成分（ｂ
）が９９〜２重量％であり、成分（ａ＞と成分（ｂ）の
総量１００重量部に対して成分（Ｃ）が０〜５０重量部
であり、かつ成分（ａ）と成分（ｂ）と成分（Ｃ）の総
量１００重量部に対して成分（ｄ）が０〜３０重量部で
あることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物、２）成分（
ａ）の変性ポリフェニレンエーテルまたは変性ポリフェ
ンレンエーテルを含む樹脂組成物が、ポリフェニレンエ
ーテルを、ラジカル開始剤の存在下または不在下で、分
子内にカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド
基、カルボン酸エステル基、エポキシ基、アミノ基また
は水酸基を１種類以上有する多官能性化合物（Ｅ）で変
性して得られる変性ポリフェニレンエーテルである前記
１）の樹脂組成物、 ３）多官能性化合物（Ｅ）が、分子内に（ｉ）炭素−炭
素二重結合または炭素−炭素三重結合および（ｉｉ）カ
ルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カル
ボン酸エステル基、エポキシ基、アミノ基または水酸基
の１種類以上を同時に有する化合物（Ｆ）である前記２
）の樹脂組成物、３ン多官能性化合物（Ｅ）が、一般式 ％式％） （但し、Ｒ１４は２〜２０個の炭素原子を有する直鎖状
または分枝鎖状の樹脂族飽和炭化水素基であり、Ｒ■の
各々は水素原子、炭素原子数１〜１０のアルキル基、ア
リール基、アシル基およびカルボニルジオキシ基からな
る群より選ばれた基であり、Ｒ■の各々は水素原子、炭
素原子数１〜２０のアルキル基およびアルール基からな
る群より独立に選ばれた基であり、ＲＩｌＩおよびＲＩ
Ｖの各々は水素原子、炭素原子数１〜１０のアルキル基
およびアリール基からなる群より独立に選ばれた基であ
り、ｍ１ｎおよびＳはＯまたは１以上の整数であり、ｍ
十ｎ＋ｓ≧２である。〉 によって表わされる脂肪族カルボン酸、酸エステルおよ
び酸アミド、およびこれらの誘導体から選ばれた化合物
（Ｇ）である前記２）の樹脂組成物、５）多官能性化合
物（Ｅ）が、分子内に（ｉ）　ｌｌｉハロゲン化物基お
よび（ｉｉ）カルボン酸基、酸無水物基、カルボン酸エ
ステル基、および酸アミド基から選ばれた官能基の１種
類以上を同時に有する化合物（Ｈ）である前記２）の樹
脂組成物、６）（ａ）成分の変性ポリフェニレンエーテ
ルまたは変性ポリフェニレンエーテルを含む樹脂組成物
（ａ）が、ポリフェニレンエーテルをラジカル開始剤の
存在下または不在下で、分子内にオキシラン環を有する
化合物および／または二価フェノールとエピクロロヒド
リンとの縮合高分子からなるエポキシ化合物（Ｊ）で変
性して得られる変性ポリフェニレンエーテルである前記
１）の樹脂組成物、 ７）（ａ）成分の変性ポリフェニレンエーテルまたはポ
リフェニレンエーテルを含む樹脂組成物が、ポリフェニ
レンエーテルをラジカル開始剤の存在下または不在下で
、分子内に（ｉ）酸素原子を介して炭素原子に結合した
少なくとも１個のケイ素原子、（ｉｉ）炭素−炭素二重
結合もしくは炭素−炭素三重結合、および（ｉｉｉ）ア
ミノ基、メルカプト基、カルボン酸基、酸無水物基、酸
アミド基、カルボン酸エステル基、イミド基および水酸
基から選ばれた官能基の１種類以上を同時に有するオル
ガノシラン化合物（Ｋ）で変性して得られる変性ポリフ
ェニレンエーテルである前記１）の樹脂組成物、 に関するものである。

本発明による樹脂組成物の成分（ａ）にあけるポリフェ
ンレンエーテルは、一般式［Ｉ］（式中、Ｒ１、Ｒ２、
Ｒ３、Ｒ４およびＲ５は同一でも、異なっていてもよく
、各々水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基もしくは置
換炭化水素基、炭化水素オキシ基もしくは置換炭化水素
オキシ基を表わす。但し、Ｒ１−Ｒ５の内の１つは必ず
水素である。） で表わされるフェノール化合物類の１種または２種以上
と酸化カップリング触媒とを用い、酸素または酸素含有
ガスで酸化重合して得ることができる。

上記一般式におけるＲ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４およびＲ５
の具体例としては、水素原子、塩素原子、臭素原子、フ
ッ素原子、ヨウ素原子、メチル、エチル、ｎ−またはｌ
５Ｏ−プロピル、ｐｒ＋５ｅＣ−またはｔ−ブチル、ク
ロロエチル、ヒドロキシエチル、フェニルエチル、ベン
ジル、ヒドロキシメチル、カルボキシエチル ニルエチル、シアノエチル、フェニル、クロロフェニル
、メチルフェニル、ジメチルフェニル、エチルフェニル
およびアリル基などが挙げられる。

上記一般式で示されるフェノール化合物類の具体例とし
ては、フェノール、〇−、ｍ−、またはｐ−クレゾール
、２，６−、２．５−２．４　−または３，５−ジメチ
ルフェノール、２−メチル−６−フェニルフェノール、
２，６−ジフェニルフェノール、２，６−ジメチルフェ
ニル、２−メチル−６−エチルフエノール、２，３。

５−２．３．６−または２，４．６−ドリメチルフエノ
ール、３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール、チモー
ル、２−メチル−６−アリルフェノールなどが挙げられ
る。

ざらに、上記一般式以外のフェノール化合物、例えば、
、ヒスフェノール−Ａ１テトラブロモビスフェノール−
Ａ１レゾルシン、ハイドロキノン、ノボラック樹脂のよ
うな多価ヒドロキシ芳香族化合物と、上記一般式のフェ
ノール化合物との共重合でもよい。

これら化合物の中で好ましいものとしては、２。

６−ジメチルフェノール（２，６−キシレノール）また
は２，６−ジフェニルフェノールの単独重合体および多
種部の２，６−キシレノールと少量部の３−メチル−６
−ｔ−ブチルフェノールまたは２、３．６−ドリメチル
フエノールの共重合体が挙げられる。

フェノール化合物を酸化重合する際に用いる酸化カップ
リング触媒は特に限定されず、重合能を有するいかなる
触媒も本発明で用いることができる。

その代表的なものとしては、例えば、塩化第１銅−トリ
エチルアミノ、塩化第１銅−ピリジンなどの第１銅塩と
第３級アミノ類よりなる触媒；塩化第２銅−ピリジン−
水酸化カリウムなどの第２銅塩−アミノ−アルカリ金属
水酸化物よりなる触媒；塩化マンガン−エタノールアミ
ノ、酢酸マンガン−エチレンジアミノなどのマンガン塩
類と第１級アミノ類よりなる触媒：塩化マンガン−ナト
リウムメチラート、塩化マンガン−ナトリウムフェノ゛
ラードなどのマンガン塩類とアルコラードあるいはフェ
ノラートからなる触媒：コバルト塩類と第３級アミノ類
との組合せよりなる触媒などが挙げられる。

ポリフェニレンエーテルは、これを得る際の酸化重合反
応温度により、４０℃より高い温度で反応を行なう高温
重合と４０℃以下で反応を行なう低温重合とに大別され
、高温重合で得られるものと低温重合で得られるもので
は、物性等に違いがあることが知られているが、本発明
においては高温重合および低温重合のいずれをも採用す
ることができる。

本発明で使用するポリフェニレンエーテルの極限粘度（
クロロホルム中３０℃で測定）は特に限定されないが、
好ましくは０．２〜ＬＯｄｌ／ｇ、さらに好ましくは０
，２５〜０．６ｄｌ／ｇであり、状況に応じて最適の極
限粘度を選ぶことができる。

ざらに、本発明における成分（ａ）のポリフェニレンエ
ーテルは、以下に詳述するポリフェニレンエーテル変性
物を包含するものであり、該ポリフェニレンエーテル変
性物は市場の要求等に応じて適宜使用することができる
。

本発明において、前記ポリフェニレンエーテルの変性剤
として用いられる多官能性化合物（Ｅ）とは、分子内に
カルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カ
ルボン酸エステル基、エポキシ基、アミノ基または水酸
基を１種以上有する多官能性化合物である。好ましくは
、分子内に（ｉ）炭素−炭素二重結合または炭素−炭素
三重結合および（ｉｉ）カルボン酸基、酸無水物基、酸
アミド基、イミド基、カルボン酸エステル基、エポキシ
基、アミノ基または水酸基を１種以上同時に有する化合
物（Ｆ）が挙げられる。

化合物（Ｆ）の具体例としては、無水マレイン酸、マレ
イン酸、フマール酸、マレイミド、マレイン酸ヒドラジ
ド、無水マレイン酸とジアミノとの反応物、例えば （但し、Ｒ１３は脂肪族、芳香族基を示す。）などで示
される構造を有するもの、無水メチルナジック酸、無水
ジクロロマレイン酸、マレイン酸アミド、大豆油、キリ
油、ヒマシ油、アマニ油、麻実油、綿実油、ゴマ油、菜
種油、落花生油、椿油、オリーブ油、ヤシ油、イワシ油
などの天然油脂類、エポキシ化大豆油などのエポキシ化
天然油脂類、アクリル酸、ブテン酸、クロ１〜ン酸、ビ
ニル酢酸、メタクリル酸、ペンテン酸、アンゲリカ酸、
チグリン酸、２−ペンテン酸、３−ペンテン酸、α−エ
チルアクリル酸、β−メチルクロトン酸、４−ペンテン
酸、２−ヘキセン酸、２−メチル−２−ペンテン酸、３
−メチル−２−ペンテン酸、α７■デルクロトン酸、２
，２−ジメチル３−ブテン酸、２−ヘプテン酸、２−オ
クテン酸、４−デセン酸、９−ウンデセン酸、１０−ウ
ンデセン酸、４−ドデセン酸、５−ドデセン酸、４テト
ラデセン酸、９−テトラデセン酸、９−へキサデセン酸
、２−オクタデセン酸、９−オクタデセン酸、フィコセ
ン酸、トコセン酸、エルカ酸、テトラデセン酸、マイコ
リペン酸、２．４−ペンタジェン酸、２，４−へキサジ
エン酸、ジアリル酸、ゲラニウム酸、２，４−デカジエ
ン酸、２゜４−ドデカジエン酸、９，１２−へキサデカ
ジエン酸、９，１２−オクタデカジエン酸、ヘキサデ力
トリエン酸、リノール酸、リルン酸、オクタデカトリエ
ン酸、アイコサジエン酸、アイコサトリエン酸、アイコ
サテトラエン酸、リシノール酸、エレオステアリン酸、
オレイン酸、アイコサペンタエン酸、エルシン酸、ドコ
サジエン酸、ドコサトリエン酸、ドコサテトラエン酸、
ドコサペンタエン酸、テトラコセン酸、ヘキサコセン酸
、ヘキサコシエン酸、オフタコセン酸、トラアコンテン
酸などの不飽和カルボン酸、あるいはこれら不飽和カル
ボン酸のエステル、酸アミド、無水物、あるいはアリル
アルコール、クロチルアルコール、メチルビニルカルビ
ノール、アリルカルビノール、メチルプロペニルカルビ
ノール、４−ペンテン−１−オール、１０−ウンデセン
−１−オール、プロパギルアルコール、１，４−ペンタ
ジェン−３−オール、１，４−へキサジエン−３−オー
ル、３．５−へキサジエン−２−オール、２，４−へキ
サジエン−１−オール、一般弐〇。口２゜−５０口、Ｃ
日　　０口、０１日２ｎ−９０口（但し、ｎは正ｎ　　
　２ｎ−７ の整数〉で示されるアルコール、３−ブテン−１゜２−
ジオール、２，５−ジメチル−３−ヘキセン−２，５−
ジオール、１，５−へキサジエン−３゜４−ジオール、
２，６−オクタジエン−４，５−ジオールなどの不飽和
アルコール、あるいはこのような不飽和アルコールの一
〇口基が、−Ｎ口。

基に置き換った不飽和アミノ、あるいはブタジェン、イ
ソプレンなどの低重合体（例えば、平均分子量が５００
から１００００ぐらいのもの〉あるいは高分子量体（例
えば、平均分子量が１ｏｏｏｏ以上のもの）に無水マレ
イン酸、フェノール類を付加したもの、あるいはアミノ
基、カルボン酸基、水酸基、エポキシ基などを導入した
ものなどが挙げられる。

多官能性化合物（Ｅ）の他の好ましいものは、一般式［
Ｖ］ （ＲＩ０）　Ｒ”（ＣＯＯＲＩ［）　　（ＣＯＮＲ■Ｒ
■）　　　　　［Ｖ］■１ｓ （但し、Ｒ１４は２〜２０個の炭素原子を有する直鎖状
または枝分れ鎮状の脂肪族飽和炭化水素基であり、 ＲＩは水素原子並びに炭素原子数１〜１０のアルキル基
、アリール基、アシル基およびカルボニルジオキシ基か
ら成る群より選ばれた基であり、ＲＩＩの各々は水素原
子並びに炭素原子数１〜２０のアルキル基およびアリー
ル基から成る群より独立に選ばれた基であり、 Ｒ■およびＲｌｖの各々は水素原子並びに炭素原子数１
〜１０のアルキル基およびアリール基から成る群より独
立に選ばれた基であり、 ｍ、ｎおよびＳは、０または１以上の整数であり、ｍ＋
ｎ＋ｓ≧２である。〉 によって表わされる脂肪族カルボン酸、酸エステルおよ
び酸アミド およびこれらの誘導体から選ばれる化合物（Ｇ）が挙げ
られる。

化合物（Ｇ）の具体例としては、オキシ酢酸、乳酸、α
−オキシ−ｎ−酪酸、α−オキシイソ酪酸、α−オキシ
−ｎ−吉草酸、α−オキシイソ吉草酸、２−オキシ−２
−メチルブタン酸、α−オキシ−ｎ−カプロン酸、α−
オキシイソカプロン酸、２−エチル−２−オキシブタン
酸、２−オキシ−３，３−ジメチルブタン酸、２−オキ
シ−２−メチルペンタン酸、２−オキシ−５−メチルヘ
キサン酸、２−オキシ−２，４−ジメチルペンタン酸、
３−オキシプロピオン酸、β−オキシ酪酸、β−オキシ
イソ酪酸、β−オキシ−ｎ−吉草酸、β−オキシイソ古
草酸、２−オキシメチルブタン酸、オキシメチル酸、３
−オキシ−２−メチルペンタン酸、１，１−オキシテト
ラデカン酸、ヤラピノール酸、１，４−オキシヘキサデ
カン酸、サビニン酸、ユニペリン酸、オキシマロン酸、
メチルタルトロン酸、エチルタルトロン酸、ｎ−プロピ
ルタルトロン酸、イソプロピルタルトロン酸、オキシメ
チルマロン酸、オキシイソプロピルマロン酸、エチル−
オキシメチル−マロン酸、リンゴ酸、α−メチルリンゴ
酸、α−オキシ−α′−メチルコハク酸、α−オキシ−
α′、α′−ジメチルコハク酸、α−オキシ−α、α′
−ジエチルコハク酸、α−オキシ−α′−エチルコハク
酸、α−オキシ−α′−メチルーα−エヂルコハク酸、
トリメチルリンゴ酸、α−オキシグルタル酸、β−オキ
シグルタル酸、β−オキシ−β−メチルグルタル酸、α
−オキシアジピン酸、クエン酸、インクエン酸、ノルカ
ベラード酸、アガリチン酸、グリセリン酸、α、β−ジ
オキシ酪酸、α、β−ジオキシイソ醋酸、β、β′−ジ
オキシイソ酪酸、β、Ｔ−ジオキシ酪酸、α、γ−ジオ
キシーβ。

β−ジメチル酪酸、α、β−ジオキシーα−インプロピ
ル醋酸、イブロール酸、ウスチルＭ−Ａ。

９．１０−ジオキシオクタデカン酸、酒石Ｍ（光学活性
体またはラセミ体）、メソ酒石酸、メチル酒石酸、α、
β−ジオキシグルタル酸、α、γ−ジオキシグルタル酸
、α、γ−ジオキシーβ−メチルグルタル酸、α、γ−
ジオキシーβ−メチルーβ−エヂルグルタル酸、α、γ
−ジオキシーα。

γ−ジメチルグルタル酸、α、δ−ジオキシアジピン酸
、β、γ−ジオキシアジピン酸、６，７−シオキシドデ
カンニ酸、７，８−ジオキシオクタデカン酸、フロイオ
ン酸、トリオキシ酪酸、トリオキシイソ酪酸、トリオキ
シグルタル酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、α
−メチルグルタル酸、ドブカニ酸などが挙げられる。

また、上述の一般式［Ｖ］の化合物の誘導体とは、ラク
トン、酸無水物、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩
、アミノ類との塩などであり、その具体例としては、β
−プロピオラクトン、グリコリド、ラクチド、β−メチ
ル１０ビオラクトン、β、β７ジメチルプロピオラクト
ン、β−ｎ−プロピルプロピオラクトン、β−イソプロ
ピルプロピオラクトン、β−メチル−β−エチルプロピ
オラクトン、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン
、δ−バレロラクトン、δ−カプロラクトン、ε−カプ
ロラクトン、１，５−オキシペンタデカン酸ラクトン、
γ−ブチロラクトンーα−カルボン酸、パラコン酸、α
−メチルパラコン酸、β−メチルパラコン酸、α−エチ
ルパラコン酸、αイソプロピルパラコン酸、γ−メチル
パラコン酸、γ−エチルパラコン酸、α、γ−ジメチル
パラコン酸、β、γ−ジメチルパラコン酸、α、α、β
−トリメチルパラコン酸、γ、γ−ジメチルパラコン酸
、ネフロステラン酸、γ−バレロラクトンーγ−カルボ
ン酸、γ−イソプロピル−Ｔ−ブチロラクトン−γ〜カ
ルボン酸、α、α−ジメチルＴ−ブチロラクトン〜γ−
カルボン酸、β−メチル−Ｔ−バレロラクトン−γ−カ
ルボン酸、α。

β−ジメチル−γ−バレロラクトンーγ−カルボン酸、
α、β−ジメチルーγ−ブチロラクトンγ−カルボン酸
、ホモイソカルビン酸、α−（γ−オキシカルポニルプ
ロピル）−γ−ブチロラクトン、β−オキシアジピン酸
−丁−ラクトン、α。

δ−ジメチル−β−オキシアジピン酸−γ−ラクトン、
β−オキシ−β−メチルアジピン酸−γ−ラクトン、α
−（δ′−カルボキシーｎ−ブチル）−γ−ブチロラク
トン、α−メチルイソクエン酸ラクトン、シンコン酸、
α−オキシ−γ−ブチロラクトン、β−オキシ−γ−ブ
チロラクトン、δ−オキシ−γ−バレロラクトン、バン
トラクトン、メバロン酸、リンゴ酸無水物、酒’ｌ無水
物、オキシグルタル酸無水物、α、β、γ−トリオキシ
古草酸ラクトン、α−オキシ−α−オキシメチル−γ−
ブチロラクトン、無水コハク酸、無水グルタル酸などが
挙げられる。これらは、１種または２種以上用いられる
。

これらのうちで特に好ましいものとしては、酒′ＥＪ酸
、リンゴ酸、クエン酸、およびこれらの誘導体が挙げら
れる。その中には、かかる酸の各種の市販形態（例えば
、無水状態や水和状態の酸〉も含まれる。

有用な誘導体の実例としては、クエン酸アセチル、クエ
ン酸モノステアリルおよび／またはジステアリル、Ｎ、
Ｎ’　−ジエチルクエン酸アミド、Ｎ、Ｎ’−ジプロピ
ルクエン酸アミド、Ｎ−フェニルクエン酸アミド、Ｎ−
ドデシルクエン酸アミド、Ｎ、Ｎ’　−ジドデシルクエ
ン酸アミドおよびＮ−ドデシルクエン酸アミド、リンゴ
酸カルシウム、クエン酸力！レシウム、リンゴ酸カリウ
ムおよびクエン酸カリウムが挙げられる。

他の好ましい多官能性化合物（Ｅ）としては、（ｉ）酸
ハロゲン化物基、最も好ましくは酸塩化物基と、（ｉｉ
）少なくとも１個のカルボン酸基、カルボン酸無水物基
、酸エステル基または酸アミド基、好ましくはカルボン
酸基またはカルボン酸無水物基とを分子中に有する化合
物（Ｈ）が挙げられる。

化合物（Ｈ）の具体例としては、アンヒドロトリメリド
酸塩化物、クロロホルミルコハク酸無水物、クロロホル
ミルコハク酸、クロロホルミルグルタル酸無水物、クロ
ロホルミルグルタル酸、クロロアセチルコハク酸無水物
、クロロアセチルコハク酸、トリメリド酸塩化物および
クロロアセチルグルタル酸が挙げられる。中でも、アン
ヒドロトリメリド酸塩化物が好適である。

これらの化合物（Ｆ）、（Ｇ）、（口〉については、米
国特許第４３１５０８６および４６４２３５８号に詳し
く述べられている。

本発明において、ポリフェニレンエーテルの変性剤とし
て使用されるエポキシ化合物（Ｊ）とは、分子内にオキ
シラン基を有する化合物および／または二価フェノール
とエビクロロヒドリンとの縮合高分子からなるエポキシ
化合物をいう。

エポキシ化合物（Ｊ）の具体例としては、エチレンオキ
シド、プロピレンオキシド、シクロヘキセンオキシドな
どのオレフィンあるいはシクロアルケンのエポキシ化物
等が挙げられる。

また、二価フェノール類とエビクロロヒドリンとを各種
の割合で縮合させたのものも使用できる。

その代表例としては、例えばビスフェノールＡとエビク
ロロヒドリンとの縮合物（商品としては、例えばＥＬＡ
−１１５、ＥＬＡ−１２７、ＥＬＡ−１２８、ＥＬＡ−
１３４、ＥＳＡ−０１１、ＥＳＡ−０１４、ＥＳＡ−０
１９［商品名、住友化学工業■製］など、およびユニオ
ンカーバイド社のフェノキシ樹脂など）、レゾルシンと
エビクロロヒドリンとの綜合物、ハイドロキノンとエビ
クロロヒドリンとの縮合物、テトラブロモビスフェノー
ルＡとエビクロロヒドリンとの縮合物、フェノールノボ
ラックまたはタレゾールノボラックをグリシジルエーテ
ル化したもの（例えば、スミエポキシＥＳＣＮ−２２０
［商品名、住友化学工業■製］シリーズなど〉が挙げら
れる。

多価アルコールとエビクロロヒドリンとの縮合物も使用
できる。多価アルコールの代表例としては、エチレング
リコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール
、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール
、グリセリン、トリメヂロールエタン、トリメチロール
プロパン、ペンタエリスリトールなどが挙げられる。

−価フエノールまたは一価アルコールのグリシジルエー
テル化物、例えばフェニルグリシジルエーテル、ブチル
グリシジルエーテル、タレジルグリシジルエーテルなど
も使用できる。

またアミノ化合物のグリシジル化物（商品としては、例
えば住友化学工業■より市販されているアニリンのジグ
リシジル化物であるスミエポキシＥＬＮ−１２５［商品
名］）なども使用できる。

更には、エポキシ含有不飽和化合物（例えば、グリシジ
ルアクリレート、グリシジルメタクリレート、アリルグ
リシジルエーテル〉の高分子量体、あるいはエポキシ含
有不飽和化合物と他の単量体（例えば、エチレン、プロ
ピレン、ブテン、スチレン、α−メチルスブレン、４−
メチル−ペンテン、クロロスチレン、ブロモスチレン、
アクリル酸、アクリル酸エステル、アクリロニトリル、
塩化ビニル、メタクリル酸、メタクリル酸エステル、無
水マレイン酸、酢酸ビニルなど）を１種または２種以上
用いた共重合体も使用できる。

これらの高分子量体のうちで、特にスチレン−グリシジ
ル（メタ）アクリレート共重合体、エチレン−グリシジ
ル（メタ）アクリレート共重合体が好ましい。

本発明において、ポリフェニレンエーテルの変性剤とし
て使用されるオルガノシラン化合物（Ｋ）とは、分子内
に（ｉ）酸素原子を介して炭素原子に結合した少なくと
も１個のケイ素原子、（ｉｉ）炭素−炭素二重結合もし
くは炭素−炭素三重結合、および（ｉｉｉ）アミノ基、
メルカプト基、カルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基
、カルボン酸エステル基、イミド基および水ｍｌから選
ばれた官能基の１種以上を同時に有づるオル万ノシラン
化合物である。

かかる化合物（Ｋ）においては、Ｃ−０−Ｓ成分はケイ
素原子に直接に結合したアルコキシ基またはアセトキシ
基として存在するものが通例である。このようなアルコ
キシ基またはアセトキシ基は一般に１５個未満の炭素原
子を有し、また異種原子（例えば、酸素）を含有してい
てもよい。

更にまた、かかる化合物中には２個以上のケイ素原子が
存在していてもよい。このように複数のケイ素原子が存
在する場合、それらは酸素結合（例えば、シクロヘキサ
ンの場合）、ケイ素−ケイ素結合、あるいは二官能性有
機基（例えば、メチレン基あるいはフェニレン基〉を介
して結合される。

適当なオルガノシラン化合物（Ｋ）の実例としては、γ
−アミノプロピルトリエトキシシラン、２−（３−シク
ロへキセニル）エチルトリメトキシシラン、１，３−ジ
ビニルテトラエトキシシラン、ビニルトリス（２−メト
キシエトキシ）シラン、５−ビシクロへブテニルトリエ
トキシシランおよびγ−メルカプトプロピルトリメトキ
シシラン本発明において、化合物（Ｅ）、（Ｆ）、（Ｇ
）、（ト］）、（Ｊ）および（Ｋ）の使用量は目的に応
じて種々選ばれるが、一般には、ポリフェニレンエーテ
ル１００重１部に対して２００重量部以下、好ましくは
８０重量部以下、ざらに好ましくは２０重量部以下、最
も好ましくは０、０１〜，１０重量部である。

以上、述べた各種の化合物（Ｅ）、（Ｆ）、（Ｇ）、（
口）、（Ｊ）、（Ｋ＞によりポリフェニレンエーテルを
変性する際に、場合によってはラジカル発生剤を用いる
こともできる。用いられるラジカル発生剤としては公知
の有機過酸化物、ジアゾ化合物類が挙げられる。

例えば、２，２′−アゾビスイソブチロニトリル、 ２、２′−アゾビス（２．４，４ｉトリメチルバレロニ
トリルなどのアゾ系化合物、メチルエチルケトンパーオ
キサイド、 シクロヘキサノンパーオキサイド、 ３、３．５−ト１ツメチルシクロヘキサノンパーオキサ
イド、 ２、２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、ｔ−ブ
チルハイドロパーオキサイド、 クメンハイドロパーオキサイド、 ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、 ２、５−ジメチルヘキサン−２，５〜シバイドロバ−オ
キサイド、 ジｔ−ブチルパーオキサイド、 １、３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル〉ベ
ンゼン、 ２、５−ジメチル−２．５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ
）ヘキサン、 ２、５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ
〉ヘキシン−３、 ラウロイルパーオキサイド、 ３、３．５−トリメチルヘキ（ナノイルパーオキサイド
、 ベンゾイルパーオキサイド、 ｔ−ブチルパーアセテート、 ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ｔ−ブチルオキ
シピバレート、 ｔ−ブチル−オキシ−２−エチルヘキサノエート ｔ−ブチルパーオキシ−３．５．５−トリメチルヘキサ
ノエート、 ｔ−ブチルパーオキシラウレート、 ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、 ジｔ−ブチルパーオキシイソフタレート、２、５−ジメ
チル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、 ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、 ｔ−ブチルパーオキシプロピルカーボネート、ポリスチ
レンパーオキサイドなどの各種＠機過酸化物である。

好ましい具体例としてはベンゾイルパーオキシド、ジク
ミルパーオキシド、ジーｔｅｒｔーブチルバーオキシド
、ｔｃｒｔ−ブチルクミルパーオキシド、ｔｅｒｔ−ブ
チルハイドロパーオキシド、クメンハイドロパーオキシ
ド、アゾビスイソブチロニトリルなどが挙げられる。

ラジカル発生剤の使用量は、ポリフェニレンエーテル１
００重量部に対してｏ、　ｏｉ〜１０重量部、好ましく
は０．１〜５重量部の範囲である。

本発明における変性ポリフェニレンエーテルは、上記各
種の化合物とポリフェニレンエーテルが化学的に反応し
ていてもよいし、あるいは物理的な相互作用（例えば、
ポリフェニレンエーテルへの物理的吸着）であってもよ
い。

更に、本発明における好ましい変性ポリフェニレンエー
テルとして、前述した不飽和基を有する多官能性化合物
（「〉以外の不飽和単量体、または前述の不飽和基を有
する多官能性化−合物（「）と、それ以外の不飽和単量
体とを、ラジカル開始剤の存在化にポリフェニレンエー
テルにグラフト重合せしめたものが挙げられる。

そのような不飽和単量体としては、好ましくはビニルお
よび／またはビニリデン化合物等（Ｌ）がある。

この化合物等（Ｌ）の具体例を以下に示す。

すなわち、α−メチルスチレン、０酸ｃｔ；よびｐ−メ
チルスチレン、クロロスチレン、ブロモスチレン、ジビ
ニルベンゼン、ヒドロキシスチレン、アミノスチレンな
どに例示される芳香族ビニルまたはビニリデン化合物：
エチレンのようなオレフィン；（メタ）アクリル酸メチ
ル、〈メタ〉アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プ
ロピル、（メタ）アクリル酸オクチル等で例示される（
メタ）アクリル酸エステル化合物；アクリロニトリル、
メタアクリロニトリルなどのシアンビニル化合物：酢酸
ビニルなどのビニルエステル化合物；メチルビニルエー
テル、エチルビニルエーテル、ブチルビニルエーテルな
どのビニルエーテル化合物；塩化ビニル、塩化ビニリデ
ンのような不飽和ハロゲン化合物などであり、これらは
１種または２種以上用いてもよい。

これらのグラフト重合せしめる好ましい不飽和単量体は
、スチレン、スチレン−グリシジルメタクリレート、ス
チレン−グリシジルアクリレート、スチレン−無水マレ
イン酸、スチレン−アクリル酸、スチレン−メタクリル
酸である。

本発明において、化合物等（し、）の使用量は、ポリフ
ェニレンエーテル１００重量部に対し、２００重量部以
下、好ましくは０．５〜１００重量部、更に好ましくは
１〜５０重量部である。

本発明における変性ポリフェニレンエーテルの製造法に
限定はなく、公知の方法が用いられる。

例えば、 （１）ポリフェニレンエーテル、および上記化合物をベ
レット、粉末、細片状態などで高速撹拌機などを用いて
均一混合した後、溶融混練して配合させる方法、 （２）ポリフェニレンエーテルを溶解させた、あるいは
膨潤させた溶液に上記化合物を加えて溶解あるいは膨潤
させ、攪拌しながら加熱する方法、（３）ポリフェニレ
ンエーテルに上記化合物を加え、水中に分散させ、攪拌
しながら加熱する方法である。

これらの方法では、ポリビニルアルコール、ドデシルベ
ンゼンスルホン酸ソーダ、リン酸カルシウムのような分
散安定剤を用いることが好ましい。

また、場合によってはポリフェニレンエーテルを溶解ま
たは膨潤させる溶剤を加えてもよい。

（１）の方法において、溶融混練する温度、時間に特に
制限はない。温度としては化合物の種類および量などに
よっても若干変るが、一般には１５０ン３５０℃の範囲
がとられる。

溶融混練する装置としては溶融粘性体を取扱い得る方法
であればいかなる方法でもよく、バッチ方式、連続方式
のいずれの方法も使用できる。

その具体例としては、例えば単軸あるいは多軸の押出機
、バンバリーミキサ−、ロール、ニダーなどが挙げられ
る。

（２）および（３）の方法において用いる溶媒としては
特に制限はなく、ポリフェニレンエーテルを溶解あるい
は膨潤させることのできるものであればよい。

その具体例としては、クロロホルム、塩化メチレン、ベ
ンゼン、キシレン、クロロベンゼン、シクロヘキサン、
スチレン、トルエン、Ｏ−クロロフェノールなどが挙げ
られる。また、溶解あるいは膨潤させることができれば
、混合溶媒であってもかまわない。

配合させる温度、時間に関しては特に制限はなく、温度
としては、一般に２０〜２５０℃、時間としては１分〜
１０時間までの範囲がとられる。

本発明において、変性ポリフェニレンエーテルを用いる
時には、予めポリフェニレンエーテル変性物をつくって
おき、・次いで他の成分と混合し、本発明の樹脂組成物
を製造することが好ましいが変性剤としての前記化合物
およびポリフェニレンエーテルおよび本発明の他の成分
を一括して混合し、樹脂組成物をつくることも可能であ
る。

本発明においては、上述の成分（ａ）の変性ポリフェニ
レンエーテルは１種類を単独で、モシクは２種以上を併
用して使用することができる。

本発明における成分（ａ）の変性ボリフエニレンエテー
ルを含む樹脂組成物とは、前述の変性ポリフェニレンエ
ーテルと１種以上の他の高分子化合物からなる樹脂組成
物を意味する。

他の高分子化合物としては、例えばポリメチルペンテン
などのポリオレフィン；ポリ塩化ビニル、ポリメチルメ
タクリレート、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルピリジン、
ポリビニルカルバゾール、ポリアクリルアミド、ポリア
クリロニトリル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、アル
ケニル芳香族樹脂などの各種ビニル化合物の単独重合体
および共重合体：ポリカーボネート、ポリスルホン、ポ
リエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレー
ト、ポリアリーレンエステル（例えば、ユニチカ■のＵ
ポリマー〉、ポリフェニレンスルフィド二６−ナイロン
、６，６−ナイロン、１２−ナイロンなどのポリアミド
：ポリアセタールなどの縮合系高分子化合物などが挙げ
られる。更には、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、ポリイ
ミド、ポリアミドイミド、フェノール樹脂、アルキッド
樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ジアリ
ルフタレート樹脂など各種熱硬化性樹脂も挙げられる。

本発明の熱可塑性樹脂組成物においては上記の如き成分
（ａ）とともに、成分（ｂ）として（１）スチレン系単
量体、またはスチレン系単量体とスチレン系単量体と共
重合し得る単量体との混合物をグラフト共重合した変性
プロピレン重合体、または（ｉｉ）前記変性プロピレン
重合体とプロピレン重合体を含む組成物を用いる。

ここでいう変性プロピレン重合体とは、プロピレン重合
体１００重量部に対して、スチレン系単量体またはスチ
レン系単量体とスチレン系単量体と共重合し得る単量体
を０．２〜１５０重量部、好ましくは２〜９０重量部、
更に好ましくは３〜７０重量部グラフト共重合してなる
ものである。

グラフト共重合する単量体が０．２重量部未満では樹脂
改質効果が認められず、１５０重量部を越えると耐薬品
性が低下する。

ここで、プロピレン重合体とは、プロピレン単独重合体
またはプロピレン共重合体を意味し、プロピレン共重合
体とは、プロピレンと炭素数２〜１８個の範囲の他のα
−オレフィンとのランダムまたはブロック共重合体を意
味する。

プロピレン共重合体の具体例としては、エチレン−プロ
ピレン共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プ
ロピレン−１−ヘキセン共重合体、プロピレン−４−メ
チル−１−ペンテン共重合体、プロピレン−１−オクテ
ン共重合体などを挙げることができる。

本発朋においては成分（ｂ）プロピレン重合体として、
必要（応じて高結晶性プロピレン重合体を使用すること
ができる。ここでいう高結晶性プロピレン重合体とは、
プロピレンのホモポリマーまたはブロックコポリマーの
第１工程で重合された第１セグメントであるプロピレン
のホモポリマ一部分の沸騰へブタン不溶部のアイソタク
チック・ペンタッド分率が０．９７０以上のもの、また
は該プロピレン重合体のホモポリマ一部分の沸騰へブタ
ン不溶部のアイソタクチック・ペンタッド分率が０．９
７０　Ｄ上で、かつＷ８騰ヘプタン可溶部の含有罹が５
．０重量％以下であり、かつ２０°Ｃキシレン可溶部の
含有量が２．０重量％以下であるものをいう。

このような高結晶性プロピレン重合体は、例えば特開昭
６０−２８４０５号、同６０−２２８５０４号、同６１
−２１８６０６　＠、同６ｌ−２８７９ｉ７号に例示の
方法で製造することができる。

また、高い剛性が要求される分野においては、核発生剤
をプロピレン重合体に配合することが好ましい。例えば
芳香族カルボン酸のアルミニウム塩またはナトリウム塩
（特開昭５８−８０８２９号〉、芳香族カルボン酸、芳
香族リン酸金属塩、ソルビトール誘導体（特公昭５５−
１２４６０号、特開昭５８−１２９０３６　＠　）など
を添加するとこれらが結晶核の核発生剤（以下「造核剤
」という）となって高結晶性が得られることが知られて
いる。

また、これらの造核剤のほか、炭素数６以上のビニルシ
クロアルカン重合体も造核剤として有効に作用すること
が知られている（特開昭６２−１７３８号）。

すなわち、プロピレン重合体に炭素数６以上のビニルシ
クロアルカン重合体をブレンドして得られる組成物であ
って、ビニルシクロアルカン単位を該組成物中に０．０
５ｗｔｐｐｍ　〜１００００１００Ｏ０含有するプロピ
レン重合体組成物は、より高い結晶性を有するものであ
る。

また、先述の高結晶性プロピレン重合体に該ビニルシク
ロアルカン重合体をブレンドすることによって高剛性の
プロピレン重合体を得ることができる。７ プロピレン重合体（プロピレン単独重合体、およびプロ
ピレン共重合体）は単独で、もしくは２種類以上を併用
して用いることができる。

また、該プロピレン重合体には、必要に応じてエチレン
−α−オレフィン共重合体またはスチレン系単量体で変
性したエチレン−α−オレフィン共重合体を配合するこ
とができる。配合するエチレン−α−オレフィン共重合
体としては、その密度が０．８２〜０．９２　’ｊ　／
　ｃｍ３であるものが好ましく用いられる。

本発明で成分（ｂ）において、上記プロピレン重合体に
グラフト共重合してプロピレン重合体を変性するのに用
いられるスチレン系単量体は、一般式［ｎ］ （式中、Ｒ６、Ｒ７、Ｒ８、Ｒ９およびＲＩＯは同一ま
たは異なるものであり、各々水素原子、ハロゲン原子、
炭化水素または置換炭化水素基、炭化水素オキシ基また
は置換炭化水素オキシ基表わし、Ｒ１１は水素原子また
は炭素数１〜４の低級アルキル基を表わす。） で示される。

上記の一般式［ｎ］中のＲ６、Ｒ７７、Ｒ８、Ｒ９およ
びＲ１０の具体例としては、水素原子；塩素、臭素、ヨ
ウ素などのハロゲン原子、メチル、エチル、プロピル、
ビニル、アリル、ベンジル、メチルベンジルなどの炭化
水素基；クロロメチル、ブロモメチルなどの置換炭化水
素基；メトキシ、エトキシ、フェノキシ、モノクロロメ
トキシなどの炭化水素オキシ基または置換炭化水素オキ
シ基などが含まれる。

また、Ｒ１１の具体例としては、水素原子；メチル、エ
チルなどの低級アルキル基などが挙げられる。

スチレン系単量体の具体例としては、スチレン、２．４
−ジクロルスチレン、ｐ−メトキシスチレン、ｐ−メチ
ルスチレン、ｐ−フェニルスチレン、ｐ・−ジビニルベ
ンゼン、ｐ−（クロロメトキシ）−スチレン、α−メチ
ルスチレン、Ｏ−メチル−α−メチルスチレン、ｍ−メ
チル−α−メチルスチレン、ｐ−メチル−α−メチルス
チレン、ｐ−メトキシ−α−メチルスチレンなどが挙げ
られる。これらは１種または２種以上混合して用いるこ
とができる。

これらの中でもスチレンが好ましく用いられる。

本発明における成分（ｂ）の変性プロピレン重合体を調
製するためのグラフト共重合体成分としては、前記スチ
レン系単量体およびそれと共重合し得る単量体との混合
物を使用することができる。

スチレン系単量体と共重合し得る単量体を適当に選択し
、プロピレン重合体とグラフト共重合しポリフェニレン
エーテルまたはポリフェニレンエーテルを含む組成物に
配合することにより、高い力学的性質を有する熱可塑性
樹脂を得ることができる。

ここで、スチレン系単漬体と共重合し得る単量体の具体
例としては、アクリロニトリル、メタクリレートリル、
フマルｌ！！２およびマレイ゛ン酸、ビニルケトン、無
水マレイン酸、アクリル酸、メタクリル酸、塩化ビニリ
デン、マレイン酸エステル、メタクリル酸メチル、メタ
クリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸
ブチル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリ
ル酸プロピル、アクリル酸ブチル、塩化ビニル、酢酸ビ
ニル、ジビニルベンゼン、酸化エチレン、塩化ビニリデ
ン、マレイン酸エステル、イソブチン、アルキルビニル
エーテル、アネトール、インデン、クマロン、ベンゾフ
ラン、１，２−ジヒドロナフタリン、アセナフチレン、
イソプレン、クロロプレン、トリオキサン、１．３−ジ
オキソラン、プロピレンオキシド、β−プロピオラクト
ン、ビニルビフェニル、１，１−ジフェニルエチレン、
１−ビニルナフタリン、２−ビニルナフタリン、２−ビ
ニルピリジン、４−ビニルピリジン、２，３−ジメチル
ブタジェン、エチレン、プロピレン、アリルトリメチル
シラン、３−ブテニルトリメチルシラン、ビニルカルバ
ゾール、Ｎ、Ｎ−ジフェニルアクｊノルアミド、フマル
ニトリルなどを挙げることができろうまた、これら単量
体の誘導体も使用することができる。

これらは単独で、もしくは２種以上を併用して使用する
ことができる。

これらの単量体の中で好ましいのは、無水マレイン酸、
メタクリル酸メチル、アクリロニトリルなどである。

本発明において、スチレン系単量体とスチレン系単量体
と共重合し得る単量体との混合比率は、目的に応じて任
意に変えることができるが、スチレン系単量体が１〜１
００重量％であることが好ましい。

本発明において、スチレン系単量体、またはスチレン系
単量体とスチレン系単量体と共重合し得る単量体との混
合物をグラフト共重合して変性プロピレン重合体を製造
する方法は特に限定はなく、例えば懸濁重合法、乳化重
合法、溶液重合法あるいは塊状重合法（重合槽を用いる
方法の他に押出機を用いる方法も含む；〉等の周知のい
ずれの方法も採用することができる。

具体的には、例えばアニオン重合によって、まずスチレ
ンとアクリロニトリルの共重合体を製造し、次にこの共
重合体とプロピレン重合体を以下に示すような過酸化物
とともに溶融混練して、変性プロピレン共重合体を１ｑ
る方法や、あるいはラジカル重合によって、プロピレン
重合体にスチレン系単量体ならびにグリシジルメタクリ
レートなどを共重合させる方法などを挙げることができ
る。

ここで、上記変性プロピレン重合体を製造する際に用い
る過酸化物は特に限定されず、所望のものを適宜選択使
用することができる。

そのような有機過酸化物としては、前）ボしたポリフェ
ニレンエーテル変性物を調製する際に適用できるものと
して例示した各種の有機過酸化物を挙げることができる
。

成分（ｂ）の該変性プロピレン重合体は単独もしくは２
種類以上を使用することができる。

また、プロピレン重合体も単独もしくは２種類以上を使
用することができる。

またイこの成分（ｂ）には、必要に応じて酸化防止剤、
熱安定剤、光安定剤、造核剤、帯電防止剤、無機または
有機系着色剤、防錆剤、架橋剤、発泡剤、滑剤、可塑剤
、蛍光剤、表面平滑剤、表面光沢改良剤などの各種の添
加剤を配合することができる。

本発明において、樹脂組成物の成分（ａ）と（ｂ）の混
合比率は成分（ａ）が１〜９８重量％、成分（ｂ）が９
９〜２重量％の範囲で広く変えることができる。

成分（ｂ）が２重量％より少ない範囲では、加工性の改
良効果が少なく、成分（ｂ＞が９８重量％をこえる範囲
では、熱変形温度などの熱的性質が低下するので好まし
くない。

本発明の樹脂組成物においては、特に耐衝撃性の向上と
塗装性の向上の両方を改善する目的で所望により成分（
Ｃ）として極性基を含有するゴム様物質を１種類以上含
むゴム様物質が用いられる。

ここでいう極性基は、樹脂組成物の塗装性の改良に寄与
するもので、塗布される塗料と親和力をもつ構造が望ま
しい。

そのような極性基としては、例えば一般式％式％ （但し、Ｒ１５およびＲ１６は水素原子または炭素数１
〜８の炭化水素基、ハロゲン原子を表わす。〉で示され
る基などを挙げることができる。

本発明では必要に応じて、極性基を含有しないゴム様物
質を配合することができる。

また、成分（Ｃ）には無水物基含有ゴム様物質の無水物
基をアルコール類で開環付加反応した変性物も含まれる
。

極性基含有ゴム様物質の具体例としては、エチレン−α
−オレフィン共重合体ゴムをマレイン酸、フマル酸、イ
タコン酸、シトラコン酸、ナジック酸およびこれらの無
水物、アクリル酸、メタクリル酸などの不飽和カルボン
酸もしくはその酸無水物で変、性したもの、アクリロニ
トリル、メタクリロニトリル等の不飽和ニトリル化合物
で変性したもの、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル
、マレイン酸ジメチル等や、メタクリル酸グリシジル等
の不飽和エステル、カルボン酸類で変性したもの、アリ
ルグリシジルエーテル、ビニルエチルエーテル糖の不飽
和エーテル類で変性したもの、塩化アリル、塩化ビニル
、塩化ビニリデン等のハロゲン含有ビニル七ツマ−で変
性したもの、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエ
トキシシラン等１分子中にビニル基と少なくとも１個の
−ｓ　＋　−ＯＲ結合を有する不飽和シラン化合物で変
性したもの、その他ビニルピリジン、ビニルピロリドン
等で変性したもの、主にエチレン−プロピレン−ジエン
ゴムの場合に限定されるが塩素化、臭素化などハロゲン
化したものなどを挙げることができる。

極性基を含有するエチレン−α−オレフィン共重合体ゴ
ムのベースとなるエチレン−α−オレフィン共重合体ゴ
ムとしては、エチレンと他のα−オレフィン、例えばプ
ロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、
４−メチル−１ペンテン、１−オクテン等との共重合体
もしくはエチレン−プロピレン−１−ブテン共重合体等
の三元共重合体ゴム等が例示されるが、これらの中では
エチレン−プロピレン共重合体ゴム、エチレン−１−ブ
テン共重合体ゴムが好ましく用いられる。

これらエチレン−α−オレフィン共重合体ゴム中のエチ
レン含量は１５〜８５重量％、好ましくは４０〜８０重
量％である。すなわち、エチレン含量が８５重彊％より
多い高結晶性共重合体は通常のゴム成型条件下で加工が
難しく、またエチレン含量が１５重量％より少ないもの
はガラス転移点（Ｔｑ）が上昇し、ゴム的性質が低下す
るため好ましくない。好ましいガラス転移点は一１０’
Ｃ以下である。

また、■チレンーα−オレフィンー非共役ジエン共重合
体ゴムも好ましいが、この場合は非共役ジエン含量を２
０重量％以下とすることが望ましい。非共役ジエン含量
が２０重量％を越えると、混線の線のゲル化により流動
性が悪化するため好ましくない。非共役ジエンとして好
ましいものは、■チリデンノルボルネン、ジシクロペン
タジェン、１．４−へキサジエン等である。

これら共重合体ゴムの数平均分子量は押出機中で混練を
容易にするため、１００００〜１ｏｏｏｏｏの範囲が好
ましい。分子量が小さすぎると押出様に供給する際の取
扱いが困難であり、また分子量が大きすぎると流動性が
小さくなり加工が回動になる。

また、ムーニー粘度（ＭＬｌ、４１２１℃）が５〜１２
０であることが好ましい。

分子量分布については特に規定されないが、好ましい範
囲としてはＱ値（重量平均分子量／数平均分子量〉が１
〜３０．ざらに好ましくは２〜２０である。

極性基含有ゴム様物質の他の例としては、ブタジェンゴ
ム、スチレン−ブタジェンゴム、スチレン−ブタジェン
ブロック共重合体、スチレン−イソプレンブロック共重
合体、スチレン−エチレン−プロピレンブロック共重合
体、スチレン−エチレン−ブテンブロック共重合体、ア
クリロニトリル−ブタジェンゴムなどを不飽和カルボン
酸などで変性したものを挙げることができる。

また、２種類以上の極性基を含有する単量体で該ゴム様
物質を変性したものも勿論、成分（Ｃ）の官能基を含有
するゴム様物質に含まれる。

これらの変性物を製造する方法は特に限定なく、例えば
懸濁重合法、乳化重合法、溶液重合法あるいは塊状重合
法（重合槽を用いる方法の他に押出機を用いる方法も含
む。）等の周知のいずれの方法も採用することができる
。

また、クロロブタジェン重合体、ブタジェン−アクリロ
ニトリル共重合体、パープルオロゴム、フッ素ゴム、ク
ロロプレンゴム、シリコーンゴム、多硫化ゴム、エポキ
シ基含有共重合体、ポリアミドエラストマー、エピクロ
ルヒドリンゴムなども極性基含有ゴム様物質に含まれる
。

極性基含有ゴム様物質にスチレンおよび／またはスチレ
ンと共重合可能なモノマーをグラフト共重合したものも
成分（Ｃ）に含まれる。

本発明においては、官能基含有ゴム様物質における官能
基の量を特に制限するものではないが、該ゴム様物質に
おける極性基、もしくは極性基の誘導体成分の墨が０．
１〜３０重量％であるのが好ましい。この範囲未満では
塗装性改良への寄与が認められず、またこの範囲を越え
ると組成物の加工性に難点が生じる。

本発明では必要に応じて、極性基を含有しないゴム様物
質を配合することができる。

その具体例としては、天然ゴム、ブタジェン重合体、ブ
タジエンースチレン共重合体くランダム共重合体、ブロ
ック共重重合体、グラフト共重合体など全て含まれる。

〉、またはその水素添加物、イソプレン重合体、イソブ
チレン重合体、イソブチレン−ブタジェン共重合体、イ
ソブチレン−イソプレン共重合体、エチレン−プロピレ
ン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、エチレン−プ
ロピレン−スチレン共重合体、スチレン−イソプレン共
重合体、またはその水素添加物、スチレン−ブチレン共
重合体、スチレン−エチレン−プロピレン共重合体、ブ
チルゴム、エチレン−プロピレン−非共ＩＱジエン共重
合体などを挙げることができる。

本発明において配合するゴム様物質は、いかなる製造法
〈例えば乳化重合法、溶液重合法等〉いかなる触媒（例
えば過酸化物、トリアルキルアルミニウム、ハロゲン化
リチウム、ニッケル系触媒等〉でつくられたものでもよ
い。

更に各種の架橋度を有するもの、各種割合のミクロ構造
を有するもの（例えば、シス構造、トランス構造、ビニ
ル基など〉、あるいは各種の平均ゴム粒径を有するもの
も使われる。

また、ゴム様物質としての共重合体は、ランダム共重合
体、ブロック共重合体、グラフト共重合体など各種の重
合体を、いずれも本発明のゴム様物質として用いること
ができる。

これらゴム様物質（変性物を含む〉は単独で、もしくは
２種以上を併用して用いることができる。

本発明においては成分（Ｃ）の極性基含有ゴム様物質を
１種類以上含むゴム様物質は、成分（ａ）と成分、（ｂ
）の合計量１００重量部に対して０〜５０重量部の範囲
で用いることができる。

ゴム様物質が５０重量部を超すと本来ポリフェニレンエ
ーテルのもっている優れた性質が弱められるので好まし
くない。

本発明においては所望により成分（ｄ）として溶融流動
性改良剤が用いられる。

本発明の成分（ａ）、成分（ｂ）および成分（Ｃ）を配
合した熱可塑性樹脂組成物の割出成形品に色別れ現象が
発生づる場合、あるいは成形加工性が十分ではない場合
、成分（ｄ）を配合することにより組成物の溶解流動性
か向上し、絹戊物の削出成形品の色別れ現象を解消した
り、成形加工性を向上することが可能である。

溶融流動性改良剤としては周知のものを使用することが
できる。

好ましい（ｄ）成分としては、ホワイトオイル、流動パ
ラフィン、低分子量炭化水素樹脂、低分子量ポリオレフ
ィンなどを挙げることができ、これらの変性物も使用す
ることかできる。

ここでいう変性物とは、スチレン系単量体、極性基含有
単量体の中から選ばれる単独もしくは２種類以上の単量
体で変性された上記の樹脂および低分子量物質を意味す
る。

ここで変性に用いるスチレン系単蟲体はプロピレン重合
体の変性において用いられるのと同じ前記式［ＩＩ］で
示されるものであり、また極性基含有単量体の極性基と
は成分（Ｃ）で述べたゴム様物質についての極性基と同
じものをいう。

ここでいうホワイトオイルは特に高度の精製を行なった
石油留分を称し、パラフィン系およびナフテン系飽和炭
化水素の混合物であり、芳香族化合物、酸、硫黄含有化
合物、その他などの不純物は含んでいないものである。

また、流動パラフィンは原油を常圧および真空蒸留して
から、不飽和分、芳香族分、硫黄分などを除いたものを
いう。

これらホワイトオイルおよび流動パラフィンは、ＪＩＳ
　　Ｋ−２２８３に基づ＜３７．８℃の粘度（ＳＵＳＳ
ｅｃｏｎｄ　）が４０〜４００のものが好ましく用いら
れる。

粘度がこの範囲外にある場合には、組成物の溶融流動性
が不十分であったり、組成物の力学的性質の低下が著し
いので適当ではない。

また、ここでいう低分子量炭化水素樹脂は一般に、石油
樹脂、テルペンフェノリック樹脂、テルペン樹脂、ロジ
ン系樹脂、クマロン−インデン樹脂、芳香族炭化水素樹
脂、脂環族飽和炭化水素樹脂などとして知られているも
のであり、更にこれらの水添物、酸などによる変性物も
含む。

前記の石油樹脂は、石油類の分解等により得られる不飽
和炭化水素留分、すなわち、ＬＰＧ、軽質もしくは重質
のナフサ、灯油もしくは軽油留分、重質油または原油等
の石油類を、いわゆるスチームクラッキング、気相熱分
解、サンドクラッキング等の熱分解法または接触分解法
により分解して、エチレン、プロピレン、ブタジェン等
を製造する際に得られる沸点２０〜２８０　’Ｃの沸点
範囲にある副生浦留分である不飽和炭化水素留分を重合
して得られる樹脂である。

前記芳香族炭化水素樹脂は石油のクラッキングによ？で
得られる分解ナフサから得られるものであり、その主成
分は）見合ビニルトルエン、混合ビニルキシレンで代表
される不飽和芳香族炭化水素であり、この不飽和炭化水
素混合物を重合させて得られる芳香族系炭化水素オリゴ
マーをいう。

前記クマロン−インデン樹脂は、石炭の乾留により生成
する軽浦分中に含まれる不飽和多環芳香族炭化水素混合
物から誘導されるものである。

前記テルペンフェノリック樹脂、テルペン樹脂は石油ナ
フサから誘導されるものである。

また、前記ロジン樹脂はマツ科の植物からでるテルペン
チンを水蒸気蒸留して得られるアビエチン酸、デキスト
ロピュール酸などを主成分とするロジンの重合体である
。

低分子量炭化水素樹脂の分子量は樹脂の種類によって異
なるが、一般に２００〜５０００の範囲、好ましくは３
００〜３０００、ざらに好ましくは３５０〜２５００の
範囲のものが好ましい。

分子量が小さすぎると本来ポリフェニレンエーテルの有
する優れた性能が損なわれる。

また、分子量が大きすぎると組成物の！８融流動性を向
上する効果がなくなり好ましくない。

成分（ｄ）の溶融流動性改良剤は、上記に例示のものを
単独で、もしくは２種以上を併用して用いることができ
る。

溶融流動性改良剤の使用量としては、成分（ａ）、成分
（ｂ）および成分（Ｃ）の総量１００重渚部に対して０
〜３０重量部の範囲が適当である。

溶融流動性改良剤の量が３０重量部を越すと、組成物の
耐熱性が不十分となるために好ましくない。

本発明を実施するに際しては、ガラス繊維、カーボン繊
維などの強化剤、カーボンブラック、シリカ、ＴｉＯ２
などの無機および有機の充てん剤、可塑剤、難燃剤、染
料および顔料などを添加して混練することも可能である
。

強化剤について、さらに詳しく述べると、強化剤とは、
それを配合することにより曲げ強度、曲げ弾性率、引張
強度、引張弾性率、および加熱変形温度などの機械的あ
るいは熱的性質を増大させるものであり、例えばアルミ
ナ繊維、カーボン繊維、ガラス繊維、高弾性ポリアミド
繊維、高弾性ポリエステル１ＭＩｔ、炭化ケイ素繊維、
チタン酸ホイスカーなどが挙げられる。

これら強化剤の量としては、少なくとも強化に有効な量
が含まれれば充分であるが、一般的には本発明の組成物
１００重星部に対して約５〜１００重量部の範囲が好ま
（）い。

特に好ましい強化光てん剤はガラスであり、ナトリウム
含ａが比較的少ない石灰−アルミニウムのホウケイ酸塩
ガラスからなるガラス繊維フィラメントの使用が好まし
い。これは「Σ」ガラスとして知られている。しかし、
電気的な特性がそれほど重視されないときには他のガラ
ス、例えば「Ｃ」ガラスとして知られている低ナトリウ
ム含有分のガラスも有用である。フィラメントは、例え
ば水蒸気または空気ブローイング、火災ブローイングお
よび機械的引張等の一般的方法で作られる。プラスチッ
ク強化用の好ましいフィラメントは機械的引張りによっ
てつくられる。フィラメント直径は約２μ〜２０μの範
囲にあるが、これは本発明においては厳密なものではな
い。ガラスフィラメントの長さならびにそれらを集束し
て集合繊維とし、そしてこれら集束された集合繊維を更
に糸、ロープあるいはローピングとして集束するか、ま
たはマット等にｌ！布するということについでは、本発
明においては厳密なことではない。しかし、本発明にお
い組成物をつくる際には、約０．３ｃｍないし約３ｃｍ
の長さ、好ましくは約０．６Ｃｍ以下の長さの短く切断
されたストランドの形状として、ガラスフィラメントを
使うことか便利である。

難燃剤について更に詳しく説明すると、本発明において
有用な難燃剤は当業者に広く知られている一群の化合物
を含む。

一般的には、これらの中でより重要な化合物、例えば臭
素、塩素、アモチモン、リンおよび窒素のような難燃性
を付与できるこれらの元素を含む化合物が用いられる。

例えば、ハロゲン化有機化合物、酸化アンチモン、酸化
アンチモンとハロゲン化有機化合物、酸化アンチモンと
リン化合物、リン単体あるいはリン化合物、リン化合物
あるいはりンー窒素結合を有する化合物とハロゲン含有
化合物、あるいはこれらの２秤以上混合したもなどが用
いられる。

難燃性添加物の量は厳密なものではなく、難燃性を付与
するのに充分な椙であればよい。あまり多くすることは
軟化点の低下など、物理的特性を損なうので、（岑策で
はない。これらの適正邑としては、成分（ａ＞のポリフ
ェニレンエーテルまたはポリフェニレンエーテルを含む
樹脂組成物１００重量部に対し難燃剤は０．５〜５０重
量部、好ましくは１〜２５重量部、更に好ましくは３〜
１５重量部配合される。

難燃剤として有用なハロゲン含有化合物としては次式で
示されるものがある。

上記式中、ｎは１〜１０であり、Ｒ１２はアルキレン、
アルキリデンまたは脂環結合（例えば、メチレン、エチ
レン、プロピレン、イソプロピレン、イソプロピリデン
、ブチレン、インブチレン、アミレン、シクロヘキシレ
ン、シクロペンチリデンなど）、エーテル、カルボニル 含有結合（例えば、スルフィド、スルホキシド、スルホ
ン）、カーボネート、リン含有結合などの基からなる群
より選ばれる。

また、Ｒ１２は芳香族、アミノ、エーテル、エステル、
カルボニル、スルフィド、スルホキシド、スルホン、リ
ン含有結合などの基によって結合された２つまたはそれ
以上のアルキレンまたはアルキリデン結合からなるもの
もよい。

八ｒおよび八「′はフェニレン、ビフェニレン、ターフ
ェニレン、ナフチレンなどのような単環あるいは多環の
炭素環式芳香族基である。

ＡｒおよびＡ「′は同一であっても異なっていてもよい
。

Ｙは有機または無機、または有機金属基からなる群より
選ばれる置換基である。Ｙによって表わされる置換基は
、（１）例えば、塩素、臭素、ヨウ素またはフッ素のよ
うなハロゲン、（２）一般式−ＯＥ　（式中、Ｅは下記
×１と同様の一価の炭化水素基〉のエーテル基、（３）
−０口基、（４）１価の炭化水素基、または（５）他の
置換基、例えばニトロ基、シアン基などである。ｄが２
以上のときＹは同一であっても異なっていてもよい。

×１は、例えば次のような一価の炭化水素基である。

メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、デ
シルのようなアルキル基；フェニル、ナフチル、ビフェ
ニル、キシリル、トリルなどのようなアリール基；ベン
ジル、エチルフェニルなどのようなアルアルキル基；シ
クロペンチル、シクロヘキシルなどのような環式脂肪族
基；ならびに不活性置換基をその中に含む一価の炭化水
素基。

×１を２つ以上用いるときには、それらは同じであって
も異なってもよい。

ｄは１から八「またはＡｒ’からなる芳香族環上の置換
可能な水素の最大数に等しい最大値までの整数を表わす
。

ｅはＯからＲ１２上の置換可能な水素の数によって決め
られる最大値までの整数を示す。

ａ、ｂおよびＣはＯを含めた整数を示す。ｂがＯでない
ときは、ａもＣもＯでない。そうでなければａまたはＣ
のいずれか一方がＯであってもよい。ｂがＯのときは芳
香族基は炭素−炭素の直接結合で互いに結合される。

芳香族基ＡｒおよびＡ「′上の水酸基または置換基Ｙは
その芳香族環上のオルソ（０）、メタ（ｍ＞およびパラ
（ｐ）位置を任意にとることができる。

上記式の具体例としては、以下のものが挙げられる。

２．２−ビス−（３，５−ジクロロフェニル）プロパン
、 ビス−（２−クロロフェニル）−メタン、１．２−ビス
−（２，６−ジクロロフェニル〉エタン １．１−ビス−（４−ヨードフェニル）−エタン、 １．１−ビス−（２−クロロ−４−ヨードフェニル）−
エタン、 １．１−ビス−（２−クロロ−４−メチルフェニル〉−
エタン、 １．１−ビス−（３，５−ジクロロフェニル）−エタン
、 ２．２−ビス−（３−フェニル−４−ブロモ）工二ル）
−エタン、 ２．３−ビス−（４，６−ジクロロナフチル）−プロパ
ン、 ２．２−ビス−〈２，６−ジクロロフェニル〉−ペンタ
ン、 ２．２−ビス−〈３．５−ジクロロフェニル〉−ヘキサ
ン、 ビス−（４−クロロフェニル〉−フェニルメタン、 ビス−（３，５−ジクロロフェニル〉−シクロヘキシル
メタン、 ビス、−（３−ニトロ−４−ブロモフェニルフェニル）
−メタン、 ビス＝（４−オキシ−２，６−ジクロロ−３メトキシフ
エニル）−メタン、 ２．２−ビス−（３，５−ジブロモ−４−オキシフェニ
ル）−プロパン、 ２．２−ビス−（３，５−ジクロロ−４−オキシフェニ
ル）−プロパン、 ２．２−ビス−（３−ブロモ−４−オキシフェニル〉−
プロパン、 ならびに上記具体例中の２ｇの脂肪族基の代りにスルフ
ィド、スルホキシ等を用いたビス芳香族化合物、例えば
、 テトラブロモベンゼン、 ヘキサクロロベンゼン、 ヘキサブロモベンゼン、 ２．２′−ジクロロビフェニル、 ２．４′−ジブロモビフェニル、 ２．４′−ジクロロビフェニル、 ヘキナブロモビフェニル、 オクタブロモビフェニル、 デカブロモビフェニル、 ２〜１０ｆ１Ｍｌのハロゲン原子を含むハロゲン化ジフ
ェニルエーテル、 ２．２−ビス−（３，５−ジブロモ−４−オキシフェニ
ル）−プロパンとホスゲンより重結合された重合度１〜
２０のオリゴマーなどが挙げられる。

本発明において用いられる難燃剤として好ましいハロゲ
ン化合物は、塩素化ベンゼン、臭素化ベンゼン、塩素化
ごフェニル、塩素化ターフェニル臭素化ビフェニル、臭
素化ターフェニルのような芳香族ハロゲン化合物、また
は２価のアルキレン基で隔てられた２つのフェニル核を
含み、そしてフェニル核１個について少なくとも２つの
塩素あるいは臭素原子を有する化合物、または少なくと
も２つの上記のものの混合物である。特に好ましいのは
へキサブロモベンゼン、および塩素化ビフェニルあるい
はターフェニルまたはこれと酸化アンチモンとの混合物
である。

本発明において用いられる難燃剤として好ましいリン化
合物の代表的なものは、次の一般式を有するものおよび
窒素類似化合物である。

Ｑ−０−Ｐ−０−Ｑ 上記式中、それぞれのＱは同一または異なった基であっ
て、アルキル、シクロアルキル、アリール、アルキル置
換アリールおよびアリール置換アルキルのような炭化水
素基；ハロゲン；水素ならびにそれらの組合せを含む。

適当なリン酸エステルの代表的な例としては次のものが
ある。

リン酸フェニル・ビスドデシル、 リン酸フェニル・ビスネオペンチル、 リン酸水素フェニルエチレン、 リン酸フェニル−どスー（３，５，５’　−トリメチル
ヘキシル）、 ノン酸エチルジフェニル、 ノン酸−２−エチルへキシルジー（ｐ−トリル ノン酸水素ジフェニル、 ノン酸ビス−（２−エチルヘキシル〉−ｐ−トリル、 リン酸トリトリル、 リン酸ビス−（２−エチルヘキシル）−フェニル、 リン酸トリ（ノニルフェニル〉、 リン酸水素フェニルメチル、 リン酸−ジ（ドデシル）−ｐ−トリル、リン酸トリフェ
ニル、 リン酸ハロゲン化トリフェニル、 リン酸ジブデルフェニル、 リン酸２−クロロエチルジフェニル、 リン酸トリトリルビス−（２，５，５’　−トリメチル
ヘキシル〉、 リンＭ２−エチルへキシルジフェニル、リン酸水素ジフ
ェニル。

最も好ましいリン酸エステルはリン酸トリフェニルであ
る。リン酸トリフェニルをヘキサブロモベンゼンと組合
せて用いること、あるいはリン酸トリフェニルを酸化ア
ンチモンと組合せて用いることも好ましい。

その他の難燃性添加物としては、窒化塩化リン、リンエ
ステルアミド、リン酸アミド、ホスフィンアミド、トリ
ス（アジリジニル〉ホスフィンオキシトあるいはテトラ
キス（オキシメチル）ホスホニウムクロリドのようなリ
ン−窒素結合を含む化合物がある。

本発明の熱可塑性樹脂組成物を製造する方法に特に制限
はなく、通常の公知の方法を用いることができる。例え
ば、溶液状態で混合し、溶剤を蒸発させるか、非溶剤中
に沈澱させる方法が効果的であるが、工業的見地からみ
て実際には溶融状態で混練する方法が好ましい。溶融混
練には一般に使用されている一軸または二軸の押出機、
各種のニーダ−等の混練装置を用いることができる。特
に二軸の高混練機が好ましい。

混練に際しては、各成分は予めタンブラ−もしくはヘン
シエルミキーリーのような装置で均一に混合することが
好ましいが、必要な場合には混合を省き、混練装置にそ
れぞれ別個に定量供給する方法も用いることかできる。

混練された樹脂組成物は、射出成形、押出成形、その他
各種の成形法によって成形されるが、予め混練の過程を
経ず、射出成形や押出成形時にトライブレンドして溶融
加工操作中に混練して本発明の樹脂組成物とし、直接成
形加工品を得ることもできる。

本発明においては、混練順序に特に制限はなく、成分（
ａ）、成分（ｂ）、成分（Ｃ）および成分（ｄ）を−括
混練してよく、また予め成分（ａ）と成分（ｂ）を混練
した後、次いで成分（Ｃ）および成分（ｄ）を混練して
もよい。更には、その他の混練順序もとり得る。

［用途］ 本発明の熱可塑性樹脂組成物は、加工性、耐衝撃性、耐
熱性、剛性、寸法安定性、塗装性、外観の均一性および
平滑性に優れた樹脂組成物であり、このような特性を生
かして射出成形や押出成形により成形品、シート、積層
物等に用いられるものである。

特に自動車用部品、例えばバンパー、インストルメント
パネル、フェンダ−トリム、ドアーパネル、ホイールカ
バー、サイドプロテクターガーニッシュ、トランクリッ
ド、ボンネット、ルーフ等の内装・外装材料、更には耐
熱性の要求される機械部品に用いられる。また二輪車用
部品として、例えばカバリング材、マフラーカバー、レ
ッグシールド等に用いられる。更に、電気、電子部品と
してハウジング、シレーシー、コネクター、プリント基
板、プーリー、その他、強度および耐熱性の要求される
部品に用いられる。

［実施例］ 以下、実施例により本発明を説明するが、これらは単な
る例示であり、本発明はこれに限定されることはない。

なお、実施例中の荷重たわみ温度試験（口、Ｄ。

Ｔ、）はＪＩＳ’　　Ｋ７２０７、アイゾツト衝撃強度
（厚さ３．２ｍ＞はＪＩＳ　　Ｋ７１１０に従い測定し
た。

また、実施例中におけるポリフェニレンエーテルの還元
粘度〈ηｓｐ／ｃ　）は０．５　ｇ／ｄｌ溶液のクロロ
ホルム溶液について２５°Ｃで測定した値である。

また、組成物製造時の混線には、二軸押出機を用いたく
混線温度２７０℃〜３００　’Ｃ）。得られた樹脂組成
物から射出成形により試験片を作成し、その物性を測定
した。

また、塗装テストは以下のようにして行った。

塗装テスト用板Ｖンプルの作成： 本発明の樹脂組成物を３オンスの削出成形機にて樹脂温
度２３０℃にコントロールして１５０＃（Ｌ）Ｘ９０肋
（Ｗ）Ｘ２Ｍ（Ｔ＞の板状サンプルを得た。

塗装性テスト： 上記の板リンプルを１．１．１−トリクロルエタン蒸気
（７４°Ｃ〉の中で３０秒間、表面洗浄して常温乾燥後
、直接にウレタン系塗料（日本ビーケミカル社製、フレ
キセン＃１０１）をスプレー塗装し、１２０’Ｃのオー
ブン中で３０分間焼き付は仕上げを行なった。

次に、この塗装ナンプルを２４時間放置した後、塗ｇリ
ンプルの塗膜にカミソリ刃にて２＃１角のゴバン目１０
０個（縦１０×横１０＞を刻み、その上に２４＃幅のセ
ロテープ（商品名、ニチバン■社製）を指で圧着した後
、その端面をつかんで一気に引きはがした時に残存した
ゴバン目の数を残率（％）として評価した。

実施例および比較例において使用した成分（ａ）、（ｂ
）、（Ｃ）および（ｄ）は以下のとおりである。

成分（ａ）　（ポリフェニレンエーテル）：（ｉ）ηＳ
ｐ／Ｃ＝　０．３５のポリ−２，６−シンチルフエニレ
ンエーテル３Ｋｇに、無水マレイン酸３９３とジクミル
パーオキシド２０ｇを添加し、ヘンシェルミキサーによ
り混合した後、二軸押出機で３００〜３２０℃の温度で
溶融混練し、ペレット化して無水マレイン酸変性ポリフ
ェニレンエーテルを得た。以下、この変性ポリフェニレ
ンエーテルをＡ−１と略記する。

（ｉｉ）ジクミルパーオキサイドを使用しないこと以外
は上記Ａ−１と全く同様にして変性ポリフェニレンエー
テルを製造した。以下、この変性ポリフェニレンエーテ
ルをＡ−２と略記する。

（ｉｉｉ）無水マレイン酸の代りにグルタル酸を使用し
たこと以外は上記Ａ−１と同様にして変性ポリフェニレ
ンエーテルを製造した。以下、この変↑／ｉポリフェニ
レンエーテルをＡ−３と略記する。

（ｉｖ）ηｓｐ／ｃ＝０．５５のボリル２，６−シメチ
ルフエニレンエーテル５Ｎｇにキシレン２０．１１を加
え、更に無水トリメ」ノット酸クロリド５００ｇを加え
、かきまぜながら、キレシンの還流温度で４時間保った
。冷却後、反応液をメタノール４０１Ｑ中に注ぎ、変性
ポリフェニレンエーテルを沈澱させ、濾別乾燥した。以
下、この変性ポリフェニレンエーテルをＡ−４と略記す
る。

（Ｖ）　７１Ｓｐ／Ｃ＝０．４２のポリ−２，６−シン
チルフエニレンエーテル３　Ｋｇにグリシジルメタクリ
レート）４９ｇ、ダルタルＭ１０ｇ、無水マレイン酸１
，８ｇを添加し、ヘンシェルミキサーにより混合した後
、二軸押出機で３００〜３３０’Ｃの温度で溶融混練し
、変性ポリフェニレンニーデルを１尋だ。以下、この変
性ポリフェニレンエーテルをＡ−５と略記する。

（ｖｉ）無水マレイン酸を使用しないこと以外は上記（
Ｖ）の場合と同様にして変性ボｌノフエニレン工−テル
を！！造した。以下、この変性ポリフェニレンエーテル
をＡ−６と略記する。

（ｖｉｉ）グルタル１１０ｇの代りにスチレン７８９を
使用したこと以外は上記Ａ−５と同様にして変性ポリフ
ェニレンエーテルを製造した。以下、この変性ポリフェ
ニレンエーテルをＡ−７と略記する。

成分（ｂ）の変性プロピレン重合体： （ｉ）プロピレン重合体として、住友ノーブレンＡＳ１
７１Ａ［商品名、住友化学工業■製、ＭＩ＝０．８のブ
ロックポリプロピレン］を使用した。

上記の住友ノーブレンＡＳ１７１八（商品名）のペレッ
ト１Ｋｇを１０．１）のオートクレーブ中へ水４Ｎ、ス
チレンモノマー１００ｇ、メチルメタクリレート２６ｇ
、分散剤（メトローズ９０　Ｓ　）−１−１００：商品
名）３．４９、およびパーオキサイド（パーブチルＰｖ
；商品名）とともに投入し、窒素を吹き込みながら、１
１０℃で約１時間反応させた後冷却し、次にメチルエチ
ルケトンでポリスチレンを抽出、除去した後、スチレン
およびメチルタフリレートでグラフト共重合した変性プ
ロピレン共重合体組成物を回収した。以下、この重合体
組成物を８−１と略記する。

（ｉｉ）Ｂ−１におけるメチルメタクリレートの代りに
アクリロニトリル４３９を用い、またスチレンモノマー
量を２５ｇとしたこと以外はＢ−１と全く同様にして重
合体組成物を得た。以下、この重合体組成物Ｂ−２と略
記する。

（ｉｉｉ）Ｂ−１におけるスチレンモノマーを使用せず
、メチルメタクリレート星を１２６ｇとしたこと以外は
Ｂ−１と全く同様にして重合体組成物を得た。以下、こ
の重合体組成物をＢＲ−１と略記する。

（ｉ　ｖ　）、ブロックポリプロピレンである住友ノー
ブレンＷ５３１［商品名、住友化学工業Ｕ製、Ｍ、　１
＝８．０　］のペレット８００ｇおよびエチレン−ブテ
ン共重合体である住友エクセレンＣＮ３００１［商品名
、住友化学工業■製、密度０．８８　ｇ／ｃｍ３　］の
ベレット３００ｇを１０ρのオートクレーブ中へ水４ρ
、スチレンモノマー４２０９、分散剤（メトローズ９０
８０−１００：商品名）１５ｇ、およびパーオキサイド
（パーブチルＰｖ；商品名）とともに投入し、窒素を吹
き込みながら、１２０℃で約１時間反応させた後冷却し
、グラフトしたプロピレン重合体およびグラフトしたエ
チレンブテン共重合体を回収した。以下、この変性プロ
ピレン重合体と変性エチレン−ブテン共重合体の混合物
をＢ−３と略記する。

（Ｖ）原料ブロックポリプロピレンとして住良ノーブレ
ンへＹ５６４　［商品名、住良化学工業■製、ＭＩ＝１
５］を使用し、このペレット１　Ｋｇをオートクレーブ
中へ水３．５　Ｎ　、スチレンモノマー２３０ｇ、グリ
シジルメタクリレート１９ｇ、分散剤（メトローズ９．
ＯＳロー１００：商品名〉９ｇ、およびパーブチルＰＶ
（商品名）とともに投入し、窒素を吹き込みながら、１
２０℃で約１時間反応させた後冷却し、次にメチルエチ
ルケトンでポリスチレンを抽出、除去した後、スチレン
およびグリシジルメタクリレートでグラフト重合した重
合体組成物を回収した。以下、この重合体組成物をＢ−
４と略記する。

（ｖｉ）スチレンモノマーを使用しないこと以外は上記
（Ｖ）と同様にして重合体組成物を得た。以下、この組
成物をＢＲ−４と略記する。

成分（Ｃ）の極性基含有ゴム様物質： （ｉ）変性エチレン−プロピレンゴム エチレン−プロピレン共重合体ゴムとして住良ニスプレ
ンＥ２０１　［商品名；住良化学工業■製、ＭＬｌ、４
１２１℃＝２７］のベレット１００重吊部に対して、無
水マレイン酸を２，８重量部、スチレンを３．４重量部
およびラジカル開始剤として１，３−ビス（ｔ−ブチル
パーオキシインプロビル）ベンゼン（三速化工■製：サ
ンベロツクス−ＴＹ１３：商品名）をプロピレンホモポ
アーに８重量％担持させたものを１．０重量％の割合で
ヘンシェルミキサーで混合し、次いで日本製鋼所■製Ｔ
ＥＸ４４ＳＳ−３０８Ｗ−２Ｖ型２軸押出機にて、窒素
雰囲気下、混１１！温度２５０’Ｃ１押出量１８Ｎｇ／
時間にて溶融混練し、無水マレイン酸付加量１．９重量
％、スチレン付加量１．７重量％、１２１°Ｃのムーニ
ー粘度（ＭＬ１＋４１２１°Ｃ）が４５の変性エチレン
−プロピレン共重合体ゴムを製造した。以下、この変性
エチレン−プロピレン共重合体ゴムをＥＰ−１と略記す
る。

（ｉｉ）変性エチレン−プロピレン−ジエンゴム攪拌器
付きステンレス製オートクレーブに原料ゴムとして住良
ニスプレンＥ−４００［商品名、エチレン−プロピレン
共重合体ゴム（ＥＰＤＭ）、住良化学工業■製、ＭＬｌ
＋４１００℃＝５３１１００重量部（細断物）、純水３
５０重量部、第３リン酸カルシウム４．０重量部、プル
ロニックＦ−６８（商品名、旭電化工業■製〉４．０重
量部を投入し攪拌しながら十分窒素置換を行なった。

その後、グリシジルメタクリレートを２３重量部、ラジ
カル開始剤としてサンベロツクスＴ。

（商品名、三建化工■製）０．９重量部を添加した。

７０分かけて１１０℃迄昇湿した後、１時間反応を継続
した。冷却後、ろ別によりグリシジルメタクリレートを
グラフトした共重合体ゴムを取出し、純水で十分洗浄し
た後、真空乾燥を行なった。以下、この変性エチレン−
プロピレン−ジエンゴムをＥＰ−２と略記する。

（ｉｉｉ）不飽和ジカルボン酸無水物基含有エチレン共
重合体サンプル ２ｆｌの攪拌機つき反応器に連鎖移動剤とじての少量の
プロパンを含んだエチレンと、無水マレイン酸もしくは
無水ハイミック酸を族１記載の各種不飽和エステル化合
物に溶解した溶液を連続的に加圧供給し、重合温度を１
７０℃にコントロールしながら１５０ＯＮｇ／ｃｍ２の
圧力条件下に１．５〜３．２ＫＦＪ／時間の速度で共重
合させ表１の各種ナンプルＣ−１〜Ｃ−６を得た。

（ｉｖ）エチレン共重合体のアルコール変性物サプル ３０ｍ径の１軸スクリユーからなる押出機を使って、上
記のエチレン共重合体サンプルＣ−３またはＣ−４と、
族２記載のアルコール類とを１５０〜１９０℃に加熱溶
融混練し、ベレット状の変性物サンプルＣ−７〜Ｃ−１
１を得た。無水マレイン酸基の開環付加反応率は１７８
０Ｃｍ−１の赤外吸収バンドの減少率より求めた。

（Ｖ）極性基含有ゴム様物質 表３に示すＣ−１２〜Ｃ−２１のサンプルは以下のよう
にして製造した。

Ｃ−１２〜Ｃ−１５、Ｃ−１８〜Ｃ−２１の製造Ｃ−１
２〜Ｃ−１５、Ｃ−１８〜Ｃ−２１は、３０ｍ径の１軸
スクリユーからなる押出機を使って、各種の原料ゴム様
物質と変性単量体とを１５０〜２２０℃に加熱溶融混練
して製造した。なお、変性物中の変性単量体含有率（表
３）は重量法で求めた。

Ｃ−１６６よびＣ−１７の製造 攪拌機付きオートクレーブに原料ゴム様物質としてＲ−
１２を１００重量部（細断物）、純水３５０重量部、プ
ルロニックＦ−６８（商品名、組型化工業ｖＩＪ製〉５
．０重量部を投入し攪拌しながら十分窒素置換を行なっ
た。

その後、ブロモスチレン５７重量部、ラジカル開始剤と
してサンベロツクスＴＯ（商品名、三速化工（！１製）
１，０重量部を添加した。９０分かけて１１０℃まで昇
温した後、１時間反応を継続し、変性物Ｃ−１６を得た
。

Ｃ−１６における原料ゴム様物質をＥＰ−２とし、ブロ
モスチレン５７重量部の代りに７クリロニトリル３８重
量部を使用したこと以外はＣ−１６の場合と同様にして
変性物Ｃ−１７を得た。なお、これら変性物の変性単量
体含有量は重量法で求めたが、結果は表３に示す通りで
ある。

その他実施例で用いた市販の該ゴム様物質と、その略称
を以下に示す。

アクリロニトリルブータジエンゴム：Ｎ２１５５１［商
品名、日本合成ゴム＠Ｊ製、ＭＬ、、４１００℃＝４８
］　　（以下、Ｃ−２２と略記する。）、アクリルゴム
；ニラポールＡＲ３１［商品名、日本ゼオン＠製］　（
以下、Ｃ−２３と略記する。）、 エピクロルヒドリンゴム；　Ｇｅｃｈｒｏｍ　３１００
　［商品名、日本合成ゴム（Ｉ、ｌ製］　（以下、Ｃ−
２４と略記する。）、 フッ素ゴム：Ｇ−２０１［商品名、ダイキン■製］　（
以下、Ｃ−２５と略記する。）、塩素化ブチルゴム：ク
ロロブチル１０６６　［商品名、エクソン化学■製ＭＬ
１．８１００℃＝５６］　　（以下、Ｃ−２６と略記す
る。う、 クロロプレンゴムＷ［商品名、昭和ネオプレン■製、Ｍ
Ｌ１＋４１００℃＝４４］　　（以下、Ｃ−２７と略記
する。）、 ボンドファスト２Ｂ［商品名、住良化学工業■製］　（
以下、Ｃ−２８と略記する。）、エチレン−エチルアク
リレート−無水マレイン酸共重合体；ボンダイン口Ｘ８
２００［商品名、住良化学工業ＩＩ製］　（以下、Ｃ−
２９と略記する。）。

成分（Ｃ）として使用した上述の官能基含有ゴム模物質
以外のゴム様物質を以下に示す。

攪拌器付きステンレス製オートクレーブにエチレン−α
−オレフィン共重合体ゴムとしてニスプレンＥ−５３２
（商品名、住良化学工業（１８！ＥＰＤＭ、ＭＬ１，４
１２１℃−８０＞１００重量部（細断物）、純水３５０
重量部、第３リン酸カルシウム４．０重量部、プルロニ
ックＦ−６８（商品名、組型化工業■製）４．０重量部
を投入し攪拌しながら十分窒素置換を行なった。

その後、スチレン１６重要部、ラジカル開始剤としてサ
ンペロツクスＴｏ（商品名、三速化工■製）０．７５重
量部を添加した。９０分かけて１１０°Ｃまで昇温した
後、１時間反応を継続した。冷却後、ろ別によりスチレ
ンをグラフトした共重合体ゴムを取出し、純水で十分洗
浄した後、真空乾燥を行なった。以下、この変性エチレ
ン−プロピレン−ジエンゴムをＲ−１と略記する。

実施例で使用した市販のゴム様物質は次の通りである。

スチレン−ブタジェンゴム；住良３　Ｂ　Ｒ１７１２［
商品名、住良化学工業■製、ＭＬｌ、４１００℃＝４８
］　　（以下、Ｒ−２と略記する。〉、ポリイソプレン
：　Ｉ　Ｒ２２００［商品名、日本合成コムｖｉＪ製、
ＭＬｌ、４１００’Ｃ＝８２］　　（以下、Ｒ−３と略
記する。）、 エチレン−プロピレン−ジエンゴム；住良ニスプレンＥ
３０５　［商品名、住良化学工業■、ＭＬｌ、４１００
℃＝５７］　　＜以下、Ｒ−４と略記する。）、 スチレン−ブタジェンブロック共重合体：クレイトンＤ
１３００Ｘ　［商品名、シェル化学（１品］（以下、Ｒ
−５と略記する。）、 スチレン−イソプレンブロック共重合体；クレイトンＤ
１３００Ｘ　［商品名、シェル化学■製］　（以下、Ｒ
−６と略記する。〉、 スチレン−エチレン−プロピレンブロック共重合体；ク
レイトンＧ１７０１Ｘ　［商品名、シェル化学■製］　
〈以下、Ｒ−７と略記する。）、スチレン−エチレン−
ブチレンブロック共重合体；クレイトンＧ１６５７Ｘ　
［商品名、シェル化学■製コ　（以下、Ｒ−８と略記す
る。）、ポリブタジェン；ジエンＲ３５Ａ　［商品名、
旭化成■製］　（以下、Ｒ−９と略記する。）、天然ゴ
ム（以下、Ｒ−１０と略記する。〉、スチレン−ブタジ
ェンブロック共重合体；カリフレックスＴＲ１１２２［
商品名、シェル化学側製］（以下、Ｒ−１１と略記する
。）、 エチ、レンープロピレンゴム；住良ニスプレンＥ２０１
　［商品名、住良化学工業Ｕ製、ＭＬｌ、４１００℃＝
４５］　　（以下、Ｒ−１２と略記する。）、 エチレン−ブテンゴム：タフマー八［商品名、三井石油
化学＠製］　（以下、Ｒ−１３と略記する。）。

成分（ｄ）の流動性改良剤： 実施例で使用した成分（ｄ）の流動性改良剤とその略称
は次の通りである。

ロジン樹脂：ハリニスターし［商品名、播磨化或（ｔｌ
製］　（以下、Ｄ−１と略記する。〉、テルペン樹脂；
クリアロンＰ−１２５［商品名、安原油脂■］（以下、
Ｄ−２と略記する。〉、ホワイト浦；ベノール［商品名
、ライトコ■製］（以下、Ｄ−３と略記する。〉、 低分子量エチレン−プロピレンゴム；ルーカント［商品
名、三井石油化学（ｉｉ製］　（以下、Ｄ−４と略記す
る。〉、 Ｄ−４の無水マレイン酸変性物（無水マレイン酸含有量
−１，１重量％）（以下、Ｄ−５と略記する。）、 低分子量ポリエチレン；サンワックス１７１Ｐ［商品名
、三洋化或工業■製］　（以下、Ｄ−６と略記する。）
、 Ｄ−６のスチレン変性物（スチレン含担＝４．８重量％
〉　（以下、Ｄ−７と略記する。）。

以上の各成分を表４〜表７の割合で配合し、諸物性を測
定した結果を表４〜表７に示す。

変性ポリフェニレンエーテル、変性プロピレン重合体お
よび極性基を含有するゴム様物質を配合した組成物は、
耐熱性、力学的性質および塗装性に優れたものであるこ
とが分かる。

［発明の効果］ 以上説明したように、本発明における熱可塑性樹脂樹脂
組成物は単に成形加工性が良いだけでなく、成形量の耐
熱性、力学的性質が優れ、しかも塗装性も良好である点
において顕著な効果を発揮する。

本発明により提供される新規な樹脂組成物は通常のポリ
フェニレンエーテル系熱可塑性樹脂組成物に用いられる
成形加工法、例えば削出成形、押出成形などにより容易
に成形量に加工され、耐衝撃性、耐熱性および硬度など
の物性のバランスが極めて良好で、外観の均一性および
平滑性の優れた製品を与える。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）（ａ）変性ポリフェニレンエーテルまたは変性ポリ
   フェニレンエーテルを含む組成物、（ｂ）（ｉ）スチレ
   ン系単量体をグラフト共重合した変性プロピレン重合体
   、またはスチレン系単量体とスチレン系単量体と共重合
   し得る単量体との混合物をグラフト共重合した変性プロ
   ピレン重合体、または（ｉｉ）前記変性プロピレン重合
   体とプロピレン重合体を含む組成物、 （ｃ）極性基を含有するゴム様物質１種類以上を含むゴ
   ム様物質、および （ｄ）溶融流動性改良剤を含有し、成分（ａ）と成分（
   ｂ）の割合が、成分（ａ）が１〜９８重量％、成分（ｂ
   ）が９９〜２重量％であり、成分（ａ）と成分（ｂ）の
   総量１００重量部に対して成分（ｃ）が０〜５０重量部
   であり、かつ成分（ａ）と成分（ｂ）と成分（ｃ）の総
   量１００重量部に対して成分（ｄ）が０〜３０重量部で
   あることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 ２）成分（ａ）の変性ポリフェニレンエーテルまたは変
   性ポリフェンレンエーテルを含む樹脂組成物が、ポリフ
   ェニレンエーテルを、ラジカル開始剤の存在下または不
   在下で、分子内にカルボン酸基、酸無水物基、酸アミド
   基、イミド基、カルボン酸エステル基、エポキシ基、ア
   ミノ基または水酸基を１種類以上有する多官能性化合物
   （Ｅ）で変性して得られる変性ポリフェニレンエーテル
   である請求項１記載の樹脂組成物。 ３）多官能性化合物（Ｅ）が、分子内に（ｉ）炭素−炭
   素二重結合または炭素−炭素三重結合および（ｉｉ）カ
   ルボン酸基、酸無水物基、酸アミド基、イミド基、カル
   ボン酸エステル基、エポキシ基、アミノ基または水酸基
   の１種類以上を同時に有する化合物（Ｆ）である請求項
   ２記載の樹脂組成物。 ４）多官能性化合物（Ｅ）が、一般式 （Ｒ＾ＩＯ）＿ｍＲ＾１＾４（ＣＯＯＲ＾II）＿ｎ（Ｃ
   ＯＮＲ＾IIIＲIV）＿ｓ（但し、Ｒ＾１＾４は２〜２０
   個の炭素原子を有する直鎖状または分枝鎖状の樹脂族飽
   和炭化水素基であり、Ｒ＾ I の各々は水素原子、炭素
   原子数１〜１０のアルキル基、アリール基、アシル基お
   よびカルボニルジオキシ基からなる群より選ばれた基で
   あり、Ｒ＾IIの各々は水素原子、炭素原子数１〜２０の
   アルキル基およびアルール基からなる群より独立に選ば
   れた基であり、Ｒ＾IIIおよびＲ＾IVの各々は水素原子
   、炭素原子数１〜１０のアルキル基およびアリール基か
   らなる群より独立に選ばれた基であり、ｍ、ｎおよびｓ
   は０または１以上の整数であり、ｍ＋ｎ＋ｓ≧２である
   。） によつて表わされる脂肪族カルボン酸、酸エステルおよ
   び酸アミド、およびこれらの誘導体から選ばれた化合物
   （Ｇ）である請求項２記載の樹脂組成物。 ５）多官能性化合物（Ｅ）が、分子内に（ｉ）酸ハロゲ
   ン化物基および（ｉｉ）カルボン酸基、酸無水物基、カ
   ルボン酸エステル基、および酸アミド基から選ばれた官
   能基の１種類以上を同時に有する化合物（Ｈ）である請
   求項２記載の樹脂組成物。 ６）（ａ）成分の変性ポリフェニレンエーテルまたは変
   性ポリフェニレンエーテルを含む樹脂組成物（ａ）が、
   ポリフェニレンエーテルをラジカル開始剤の存在下また
   は不在下で、分子内にオキシラン環を有する化合物およ
   び／または二価フェノールとエピクロロヒドリンとの縮
   合高分子からなるエポキシ化合物（Ｊ）で変性して得ら
   れる変性ポリフェニレンエーテルである請求項１記載の
   樹脂組成物。 ７）（ａ）成分の変性ポリフェニレンエーテルまたはポ
   リフェニレンエーテルを含む樹脂組成物が、ポリフェニ
   レンエーテルをラジカル開始剤の存在下または不在下で
   、分子内に（ｉ）酸素原子を介して炭素原子に結合した
   少なくとも１個のケイ素原子、（ｉｉ）炭素−炭素二重
   結合もしくは炭素−炭素三重結合、および（ｉｉｉ）ア
   ミノ基、メルカプト基、カルボン酸基、酸無水物基、酸
   アミド基、カルボン酸エステル基、イミド基および水酸
   基から選ばれた官能基の１種類以上を同時に有するオル
   ガノシラン化合物（Ｋ）で変性して得られる変性ポリフ
   ェニレンエーテルである請求項１記載の樹脂組成物。