JPH03295184A - 抵抗調節型ヒーター及び触媒コンバーター - Google Patents

抵抗調節型ヒーター及び触媒コンバーター

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JPH03295184A
JPH03295184A JP2096866A JP9686690A JPH03295184A JP H03295184 A JPH03295184 A JP H03295184A JP 2096866 A JP2096866 A JP 2096866A JP 9686690 A JP9686690 A JP 9686690A JP H03295184 A JPH03295184 A JP H03295184A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、ハニカム構造体からなる抵抗調節機能を有し
たヒーターと触媒コンバーターに関する。
これらは温風ヒーターなどの民生用ヒーター自動車の排
気ガス浄化用のプレヒーター等の工業用ヒーターとして
好適に使用でき、また自動車の排気ガス浄化用などの触
媒コンバーターとしても好ましく適用できる。
［従来の技術及び発明が解決しようとする課題］従来よ
り、多孔質セラミックハニカム構造体は、例えば自動車
等の内燃機関から排出される排気ガス中の窒素酸化物、
−酸化炭素、炭化水素を浄化するための触媒、触媒担体
、あるいは微粒子除去用フィルターとして使用されてい
る。
このように多孔質セラミックハニカム構造体は上記の用
途に極めて有用な物質として認識され続けているが、近
年になり過酷な条件下で、より大きな機械的強度、耐熱
性を示す物質の開発が望まれるようになってきた。
これとは別に、排ガスの規制強化に伴ない、コールドス
タート時のエミッションを低減するヒーター等の開発も
切望されている。
このようなハニカム構造体として、例えば特開昭６３−
３１０９４２号公報、特公昭５８−２３１３８号公報、
及び実開昭６３−６７６０９号公報に記載のものが提案
されている。
特開昭６３−３１０９４２号公報には、重量％でＡｉが
５〜５０％、Ｆｅが３０〜９０％、Ｓｎが０〜１０％、
Ｃｕが０〜１０％、Ｃｒが０〜１０％、および１％以下
のＭｇ及び／又はＣａの組成で構成され、気孔率が約２
５〜７５％で所定のセル密度を有するハニカム構造物が
示されており、ディーゼル・パティキュレートのフィル
ターとして使用できることか開示されている。
しかしながら、特開昭６３−３１０９４２号公報には、
ヒーターあるいは触媒コンバーター等に関し何らの開示
がない。
又、特公昭５８−２３１３８号公報には、フォイルタイ
プの金属ハニカム構造物が示されている。このハニカム
構造物は、平板を機械的に変形して波形としこれを平板
とともに巻き上げて金属基体としているものである。そ
して、金属基体の表面を酸化処理して酸化アルミニウム
被膜を形成し、この被膜にアルミナ等の高表面積酸化物
を担持し、さらに貴金属等を含浸させて、自動車排ガス
浄化用の触媒としているものである。
さらに実開昭６３−６７６０９号公報には、メタル担体
にアルミナをコートした電気通電可能なメタルモノリス
触媒をプレヒーターとして使用することが開示されてい
る。
しかしながら、特公昭５８−２３１３８号公報に記載の
フォイルタイプの金属ハニカム構造物においては、被膜
を形成した金属基体の多孔性が乏しいため触媒層との密
着性か弱く、かつセラミックたる触媒と金属製基体との
熱膨張差により触媒が剥離し易いという欠点かある。ま
た運転サイクル中に、メタル−メタル接合部か剥離しガ
ス流れ方向に凸部に変形するというテレスコープ現象か
発生し易く、運転上重大な支障ζなる場合かありさらに
フォイルタイプの金属ハニカム製造ではフォイルの圧延
歩留が低く、製造コストか高くなるという問題かある。
また実開昭６３−６７６０９号公報のプレヒーターも特
公昭５８−２３１３８号公報と同様に、アルミナとメタ
ル担体との熱膨張差等により触媒か剥離し易いという欠
点があると同時に、運転中に金属基体のメタル−メタル
接合部か剥離し、絶縁部ができて電流ムラか生じ、不均
一な発熱を生ずるという問題かある。
さらに、実開昭６３−６７６０９号公報のプレヒーター
は、単にフォイルタイプのメタルハニカム構造体の内周
から外周へ通電し発熱させるものてあって、その抵抗か
調整されておらず（即ち、材質、寸法、リブ厚で規定さ
れるのみで、所望の抵抗が調節されていない）、昇温特
性か不十分であるばかりでなく、内周部に電極を設けて
いるため、中心部か触媒として作用せず、しかも圧力損
失の原因となるという問題かある。更に、ガス流によっ
て電極が脱離し易くなるという欠点がある。
［課題を解決するための手段］ 従って、本発明は上記欠点を解消した抵抗調節型ヒータ
ー及び触媒コンバーターを提供することを目的とするも
のである。
そしてその目的は、本発明によれば、多数の貫通孔を有
するハニカム構造体に、通電のための少なくとも２つの
電極を設けるとともに、該電極間に抵抗調節機構を設け
、前記ハニカム構造体における貫通孔内のガス流体を加
熱することを特徴とする抵抗調節型ヒーター　により達
成することができる。
また、本発明では、主モノリス触媒の上流側に近接させ
て上記のヒーターを配設した触媒コンバーター、および
、多数の貫通孔を有するハニカム構造体に触媒を担持さ
せるとともに、通電のための少なくとも２つの電極を設
け、かつ該電極間に抵抗調節機構を設けてなる触媒コン
バーターが提供される。
更にまた、本発明では、主モノリス触媒の上流側に近接
させて、多数の貫通孔を有するハニカム構造体に触媒を
担持させるとともに、通電のための少なくとも２つの電
極を設け、かつ該電極間に抵抗調節機構を設けてなるヒ
ーターを配設した触媒コンバーターが提供される。
なお上記において、ハニカム構造体としては、粉末原料
をハニカム状に押出成形し焼結させたものを用いること
が好ましい。
［作用］ 本発明は、多数の貫通孔を有するハニカム構造体に電極
を設け、かつ電極間に抵抗調節機構を備えた抵抗調節型
のヒーターである。即ち、抵抗を調節することにより発
熱性を制御でき、種々の用途に応じた局所的または全体
的な昇温を行うことが可能となる。
また、本発明の触媒コンバーターも上記と同様に、発熱
性を制御でき、種々の用途に応じた局所的または全体的
な昇温を行うことが可能である。
又、上記のハニカム構造体としては、粉末原料をハニカ
ム状に押出成形し焼結させて作製することか好ましい。
この場合には、いわゆる粉末冶金および押出し成形法を
用いて作製したもので、工程が簡略で低コスト化が図れ
る利点かある。
また、このヒーター及び触媒コンバーターは粉末原料を
用いたハニカム構造体（一体物）とすると、テレスコー
プ現象が生じず、均一な発熱を達成でき、好ましい。
なお、本発明の抵抗調節型ヒーターは、金属質ハニカム
構造体の隔壁及び気孔の表面をＡｆＬ２０ｘ　＊　Ｃｒ
　２０３等の耐熱性金属酸化物で被覆することが耐熱性
、耐酸化性、耐食性が向上し好ましい。
本発明の基体であるハニカム構造体の構成材料としては
、通電により発熱する材料からなるものであれば制限は
なく、金属質でもセラミック質でもよいが、金属質が機
械的強度が高いため好ましい、金属質の場合１例えばス
テンレス鋼やＦｅ−Ｃｒ−ＡＪＩ、Ｆｅ−Ｃｒ、Ｆｅ−
Ａｎ、Ｆｅ−Ｎｉ、Ｗ−Ｃｏ、Ｎｉ−Ｃｒ等の組成を有
する材料からなるものか挙げられる。上記のうち、Ｆｅ
−Ｃｒ−Ａｌ、Ｆｅ−Ｃｒ、Ｆｅ−Ａｎか耐熱性。
耐酸化性、耐食性に優れ、かつ安価て好ましい。
さらに金属質の場合、フォイルタイプに形成したちのて
もよい。
本発明のハニカム構造体は、多孔質であっても非多孔質
てあってもよいが、触媒を担持する場合には、多孔質の
ハニカム構造体か触媒層との密着性か強く熱膨張差によ
る触媒の剥離か生ずることがほとんどないことから好ま
しい。また、非多孔質のハニカム構造体であっても、本
発明では、スリット等の抵抗調節機構を備えているため
、熱応力か緩和され、クラック等が発生しにくい。
次に、本発明のハニカム構造体のうち金属質ハニカム構
造体の製造方法の例を説明する。
まず、所望の組成となるように、例えばＦｅ粉末、Ａｕ
粉末、Ｃｒ粉末、又はこれらの合金粉末などにより金属
粉末原料を調製する。次いで、このように調製された金
属粉末原料と、メチルセルロース、ポリビニルアルコー
ル等の有機パインダ、水を混合した後、この混合物を所
望のハニカム形状に押出成形する。
なお、金属粉末原料と有機バインダー、水の混合に際し
、水を添加する前に金属粉末にオレイン酸等の酸化防止
剤を混合するが、あるいは予め酸化されない処理を施し
た金属粉末を使用することが好ましい。
次に、押出成形されたハニカム成形体を、非酸化雰囲気
下１０００〜１４００℃で焼成する。ここで、水素を含
む非酸化雰囲気下において焼成を行なうと、有機バイン
ダーがＦｅ等を触媒にして分解除去し、良好な焼結体を
得ることができ、好ましい。
焼成温度が１０００℃未満の場合、成形体が焼結せず、
焼成温度が１４００°Ｃを超えると得られる焼結体か変
形するため、好ましくない。
なお、望ましくは、次いで、得られた焼結体の隔壁及び
気孔の表面を耐熱性金属酸化物で被覆する。この耐熱性
金属酸化物による被覆方法としては、下記の方法が好ま
しいものとして挙げられる。
■金属ハニカム構造体を酸化雰囲気中７００〜１１００
℃で熱処理する。
■Ａｎ等を焼結体の隔壁及び気孔の表面にメツキ（例え
ば気相メツキ）し、酸化雰囲気中７００〜１ｉｏｏ℃て
熱処理する。
■ＡＭ等の金属溶湯中に浸漬し、酸化雰囲気中７００〜
１１００℃で熱処理する。
■アルミナゾル等を用い焼結体の隔壁及び気孔の表面に
被覆し、酸化雰囲気中７００〜１１００℃で熱処理する
。
尚、熱処理温度は、耐熱性、耐酸化性の点で９００〜１
１００℃とすることが好ましい。
次に、得られたハニカム構造体について、後述する電極
間に、各種の態様により抵抗調節機構を設ける。
ハニカム構造体に設ける抵抗調節機構としては、例えば
■スリットを種々の方向、位置、長さで設けること、０
貫通孔軸方向の長さを変化させること、■ハニカム構造
体の隔壁の厚さ（壁厚）を変化させるが、または貫通孔
のセル密度を変化させること、および■ハニカム構造体
のリブ部にスリットを設けること、等が好ましいものと
して挙げられる。より具体的には、第１図〜第９図に示
すものを挙げることができる。
」−記のようにして得られた金属質ハニカム構造体は、
通常その外周部の隔壁または内部に、ろう付け、溶接な
どの手段によって電極を設けることにより、本発明の抵
抗調節型ヒーターが作製される。
この金属質ハニカム構造体はヒーターとして用いる場合
、全体としてその抵抗値がｏ、ｏｏｉΩ〜０．５Ωの範
囲となるように形成することか好ましい。
また、上記の金属質ハニカム構造体の表面にさらに触媒
を捏持させることにより、排気ガスの浄化反応（酸化反
応熱等）による温度上昇が期待できるため、ヒーターと
して、あるいは触媒コンバーターとして好ましい。
金属質ハニカム構造体の表面に担持する触媒は、大きな
表面積を有する担体に触媒活性物質を担持させたもので
ある。ここて、大きな表面積を有する担体としては、例
えばγ−Ａ１．Ｏ，系、ＴｉＯ２系、ＳｉＯ□−Ａ文２
０３系などやペロブスカイト系のものが代表的なものと
して挙げられる。触媒活性物質としては、例えばＰｔ、
ＰｄＲｈ等の貴金属、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｃｏ等の卑金
属などを挙げることがてきる。」−記のうち、γ−Ａす
、０３系にＰｔ、Ｐｄをｉｏ〜１００ｇ１ｆｔ３担持し
たものか好ましい。
発明におけるハニカム構造体のハニカム形状としては特
に限定はされないが、具体的には、例えば６〜１５００
セル／ｉｎ２　（０，９〜２３３セル／Ｃ■２）の範囲
のセル密度を有するように形成することが好ましい。又
、隔壁の厚さは５０〜２０００μ■の範囲が好ましい。
また、上記したようにハニカム構造体は多孔質てあって
も非多孔質もよくその気孔率は制限されないが、０〜５
０％、好ましくは２５％未満の範囲とすることが強度特
性、耐酸化性、耐食性の面から望ましい、また、触媒を
担持する場合には、触媒層との密着性の点から５％以上
の気孔率を有することが好ましい。
尚、本発明においてハニカム構造体とは、隔壁により仕
切られた多数の貫通孔を有する一体構造をいい、例えば
貫通孔の断面形状（セル形状）は円形、多角形、コルゲ
ート形等の各種の任意な形状が使用できる。
［実施例］ 以下、本発明を実施例に基づいて更に詳しく説明するが
、本発明はこれらの実施例に限られるものではない。
（実施例１） 平均粒径１０．２０．２２１ＬｍのＦｅ粉、Ｆｅ−Ａｎ
粉（Ａ１５０ｗｔ＄　）、Ｆｅ−Ｃｒ粉（Ｃｒ５０ｗｔ
＄）の原料を用い、Ｆｅ−２２Ｃｒ−５Ａｉ（重量％）
の組成になるよう原料を配合し、これに有機バインダー
（メチルセルロース）と酸化防止剤（オレイン酸）、水
を添加して坏土を調製し、リブ厚４■ｉＩ、貫通孔数４
００　ｃｐｉ”の四角セルよりなるハニカムを押出し成
形し、乾燥後Ｈ２雰囲気下１３００℃で焼成し、その後
空気中１０００℃で熱処理を行った。得られたハニカム
構造体の気孔率は２２％であり、平均細孔径は５延ｍで
あった。
上記方法により得られた外径９０■■φ、長さ１５ｍｍ
のハニカム構造体に対して、第１図に示すように、その
外壁ｌＯ上に２ケ所電極１１をセットした。又、第１図
に示すように、７０ｍｍの長さのスリット１２を貫通孔
の軸方向に６個所設け（両端のスリット長は５０■■）
、かつスリット１２間のセル数が７個（約１０ｍｍ）と
なるように形成した。さらに、スリット１２の外周部１
３にはジルコニア系の耐熱性無機接着剤を充填し、絶縁
部とした。
（実施例２） 実施例１で得られたハニカム構造体に、γ−Ａｎ２０３
を被覆コートし、次いで貴金属ｐｔとＰｄを名々２０　
ｇ／ｆｔ’担持し、６００℃で焼成することにより、触
媒が担持されたハニカム構造体を得、その後電極１１を
実施例１と同様にセットした。
（実施例３） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、第
２図に示すように中央部に３個所スリット１２を設けた
。スリット１２間のセル数は３個てその間の距離は約４
．５璽−とした。また、電極１１を実施例１と同様にセ
ットした。
（実施例４） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、第
３図に示すように貫通孔軸方向と直角に（半径方向に）
３個所スリット１２を設けた。スリット１２間の距離は
５■層て、スリット長さは７０ｍｍとした。また、電極
１１を第３図のように外壁１０の上端部と下端部にセッ
トした。
（実施例５） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、第
４図に示すように貫通孔軸方向に６個所（上側３個所、
下側３個所）スリット１２を設けた。スリット１２間の
セル数は７個（約１０ｍ■）て、スリット長さは軸方向
に１０■ｌとした。また電極１１を実施例１と同様にセ
ットした。
（実施例６） 実施例１と同様の方法て得られたハニカム構造体に、第
５図の如く貫通孔軸に対して所定角度傾かせて６個所（
上側３個所、下側３個所）スリット１２を設けた。スリ
ット１２間のセル数は７個（約ｌｏｗ■）て、スリット
深さは１２■１とした。
（実施例７） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、第
６図（ａ）　（ｂ）に示すように、貫通孔両端側の中央
部５０＋ｍφ部分に深さ４ｍｍの凹部１４を設け、かつ
第６図（Ｃ）に示すようにスリット１２を２個所設けた
。また、電極１１を実施例１と同様にセットした。
（実施例８） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に、第
７図（ａ）　（ｂ）に示すように、貫通孔両端側の中央
部５０ｍｍΦ部分に深さ４＋ｓｍの凹部１４を設けた。
また電極１１は凹部１４の中心部と外壁１０の２個所に
設けた。
（実施例９） 実施例１と同様の方法で得られたハニカム構造体に対し
て、第８図（ａ）　（ｂ）　（ｅ）に示すように、外周
部の隔壁の厚さを中央部に比して厚く形成した。〔外周
部の隔壁厚さ（第８図（ｃ）参照）二１１００ｆｉＬ、
中央部の隔壁厚さ（第８図（ｂ）参照）ニア５μｍ） このハニカム構造体は押出し成形用ダイにより簡易に製
造することができる。また、電極ｌｌは中心軸線上と外
壁ｌＯの２個所に設けた。
（実施例ｉｏ） 実施例９で得られたハニカム構造体の中央の薄壁部リブ
部１４に、第９図に示すようにスリット１５を適宜設け
、発熱性を制御した。このようなタイプのハニカム構造
体も押出し成形用ダイにより簡易に製造することかでき
る。
（比較例１） 実施例１で得られた外径９０謬■φ、長さ１５■−のハ
ニカム構造体にスリットを設けないものに対し、電極を
実施例１と同様にセットした。
［評価］ （自動車排ガス用プレヒーター性能の確認）エンジン始
動時の性能を確認するために、市販の三元触媒を設置し
た触媒コンバーターに、触媒入口温度が１００℃から４
２０℃まで２分間（定速昇温）、その後４２０℃で１分
間キープするようにエンジン排ガスを導入し、各排ガス
の浄化率を測定した。（ヒーター無しのデータ）その後
、市販三元触媒の前方にプレヒーターとして、本実施例
のサンプルを設置し、木プレヒーターを通電すると同時
に前述のエンジン排ガスを導入し、同様に浄化率を測定
した。
尚、プレヒーターは、１２Ｖのバッテリーで１分間通電
した状態とした。０から３分間の各排ガスの平均浄化率
を表１に示す。
表１　　平均浄化率　（％）
【図面の簡単な説明】
第１図〜第９図は夫々本発明の実施例を示す説明図であ
る。 １ｏ−−・外壁、１１・・・電極、１２・・・スリット
、１３・・・スリットの外周部、１４・・・リブ部、１
５・・・リブ部のスリット。

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）多数の貫通孔を有するハニカム構造体に、通電の
    ための少なくとも２つの電極を設けるとともに、該電極
    間に抵抗調節機構を設け、前記ハニカム構造体における
    貫通孔内のガス流体を加熱することを特徴とする抵抗調
    節型ヒーター。
  2. （２）ハニカム構造体が、粉末原料をハニカム状に押出
    成形し焼結させたものである請求項１記載の抵抗調節型
    ヒーター。
  3. （３）抵抗調節機構がスリットである請求項１または２
    記載の抵抗調節型ヒーター。
  4. （４）抵抗調節機構が、貫通孔軸方向の長さを変化させ
    たものである請求項１または２記載の抵抗調節型ヒータ
    ー。
  5. （５）抵抗調節機構が、ハニカム構造体の隔壁の厚さを
    変化させるか、または貫通孔のセル密度を変化させたも
    のである請求項１または２記載の抵抗調節型ヒーター。
  6. （６）抵抗調節機構が、ハニカム構造体のリブ部にスリ
    ットを設けたものである請求項１または２記載の抵抗調
    節型ヒーター。
  7. （７）主モノリス触媒の上流側に近接させて、請求項１
    〜６のいずれかに記載の抵抗調節型ヒーターを配設した
    ことを特徴とする触媒コンバーター。
  8. （８）多数の貫通孔を有するハニカム構造体に触媒を担
    持させるとともに、通電のための少なくとも２つの電極
    を設け、かつ該電極間に抵抗調節機構を設けたことを特
    徴とする触媒コンバーター。
  9. （９）主モノリス触媒の上流側に近接させて、多数の貫
    通孔を有するハニカム構造体に触媒を担持させるととも
    に、通電のための少なくとも２つの電極を設け、かつ該
    電極間に抵抗調節機構を設けてなるヒーターを配設した
    ことを特徴とする触媒コンバーター。
  10. （１０）ハニカム構造体が、粉末原料をハニカム状に押
    出成形し焼結させたものである請求項８または９記載の
    触媒コンバーター。
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