JPH03170330A - 金属酸化物材料 - Google Patents
金属酸化物材料Info
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- JPH03170330A JPH03170330A JP30743989A JP30743989A JPH03170330A JP H03170330 A JPH03170330 A JP H03170330A JP 30743989 A JP30743989 A JP 30743989A JP 30743989 A JP30743989 A JP 30743989A JP H03170330 A JPH03170330 A JP H03170330A
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Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野)
本発明は銅の酸化物材料、特に超伝導材料として有用な
銅酸化物材料又は該材料を少なくとも一部含有する超伝
導材料に関する。
銅酸化物材料又は該材料を少なくとも一部含有する超伝
導材料に関する。
(従来の技術)
従来、Tlを含む銅酸化物のなかで超伝導性材料として
は、主にTl2Ba=cancu+ +IlOy (
n = 0、l1 2)及びTIBaaCanCu+
+nOy (n=1. 2、3)の組成式で表される
材料が知られている。
は、主にTl2Ba=cancu+ +IlOy (
n = 0、l1 2)及びTIBaaCanCu+
+nOy (n=1. 2、3)の組成式で表される
材料が知られている。
(発明が解決しようとしている問題点)しかしながら、
Tl系の上記化合物を合成する場合、Tlの毒性が非常
に強い、原料となるTlzO*が昇華しやすく、金等の
膜で密封して合成しなければならない等、製造コストが
高くついたり、廃棄にも十分に注意が必要等の問題点が
あった。
Tl系の上記化合物を合成する場合、Tlの毒性が非常
に強い、原料となるTlzO*が昇華しやすく、金等の
膜で密封して合成しなければならない等、製造コストが
高くついたり、廃棄にも十分に注意が必要等の問題点が
あった。
又、Tlの材料の場合、特にバルク材料(線材、焼結体
)や厚膜として利用しようとする場合、パッキングが弱
く、臨界電流値も低い等の問題点があった。
)や厚膜として利用しようとする場合、パッキングが弱
く、臨界電流値も低い等の問題点があった。
又、上記Tl系の材料を合成するには850乃至870
℃という高温が必要であり、かなりの量のTl20Sが
蒸気になり危険であった。
℃という高温が必要であり、かなりの量のTl20Sが
蒸気になり危険であった。
従って本発明の目的は、合成時の反応温度が低くて済む
新規なTl系銅酸化物材料を提供することにある。
新規なTl系銅酸化物材料を提供することにある。
本発明の他の目的は、パッキングが強く、臨界電流の高
い新規な超伝導性銅酸化物材料を提供することにある。
い新規な超伝導性銅酸化物材料を提供することにある。
本発明の更に他の目的は、Tlの比率が小さい超?導材
料として有用な銅酸化物材料を提供することにある。
料として有用な銅酸化物材料を提供することにある。
(問題点を解決する為の手段)
上記目的は以下の本発明によって達成される。
即ち、本発明は、組成式がA+tByCuzO■で表わ
される金属酸化物材料において、0.8<x<2.2、
4≦y≦6、6<z<15であり、且つAがTlか若し
くはTIを含み且つBi及びPbの2元素のいずれか又
は双方を含んだ原子団であり、且つBがSr. Ba、
ランタノイド元素及びY(イットリウム)元素群から選
ばれた1種以上の元素又は原子団であることを特徴とす
る金属酸化物材料である。
される金属酸化物材料において、0.8<x<2.2、
4≦y≦6、6<z<15であり、且つAがTlか若し
くはTIを含み且つBi及びPbの2元素のいずれか又
は双方を含んだ原子団であり、且つBがSr. Ba、
ランタノイド元素及びY(イットリウム)元素群から選
ばれた1種以上の元素又は原子団であることを特徴とす
る金属酸化物材料である。
(作 用)
銅酸化物の元素組成を特定の組合せ及び比率とすること
によって優れた超伝導性を発揮する銅酸化物材料が提供
される。
によって優れた超伝導性を発揮する銅酸化物材料が提供
される。
(好ましい実施態様)
本発明の銅酸化物材料は前記組成式で表される限りいず
れの組成比でもよいものであるが、本発明において特に
好適な材料は、第一に前記組成式AXB,Ct+20K
において、Bが(Sr+−aBaa) +−bLnbと
表され、且っLnがY若しくはランタノイド元素がらな
る元素群から選ばれた1種以上の元素又は原子団であり
、且つ0.30≦a≦0.75、o<b≦0.4であり
、且つ0.8<x<1.2若しくは1、8<x<2.2
、且つ4.8<y<5.2である金属酸化物材料である
。
れの組成比でもよいものであるが、本発明において特に
好適な材料は、第一に前記組成式AXB,Ct+20K
において、Bが(Sr+−aBaa) +−bLnbと
表され、且っLnがY若しくはランタノイド元素がらな
る元素群から選ばれた1種以上の元素又は原子団であり
、且つ0.30≦a≦0.75、o<b≦0.4であり
、且つ0.8<x<1.2若しくは1、8<x<2.2
、且つ4.8<y<5.2である金属酸化物材料である
。
又、第二の好適な材料は、AJyCu2Ozにおいて、
AがTll−.A’,と表され、且っA゜がBi若しく
はPbであり、且っBがSrとBaからなる元素群から
選ばれた1種以上の元素又は原子団であり、且っ0<a
<0.6であり、且つ0.8<x<1.2若しくはzl
.8<x<2.2、且つ4.8<y〈5.2である金属
酸化物材料である。
AがTll−.A’,と表され、且っA゜がBi若しく
はPbであり、且っBがSrとBaからなる元素群から
選ばれた1種以上の元素又は原子団であり、且っ0<a
<0.6であり、且つ0.8<x<1.2若しくはzl
.8<x<2.2、且つ4.8<y〈5.2である金属
酸化物材料である。
又、前記第一、第二の物よりも使用元素数が少ないとい
う点で更に好適な材料は、AxB,Cu2Ozにおいて
、AがTlであり、BがSrとBaからなる元素群から
選ばれた1種以上の元素又は原子団であり、且つ0.8
<x<1.2若しくは1.8<x〈2.2、且つ4.8
<y<5.2である金属酸化物材料である。
う点で更に好適な材料は、AxB,Cu2Ozにおいて
、AがTlであり、BがSrとBaからなる元素群から
選ばれた1種以上の元素又は原子団であり、且つ0.8
<x<1.2若しくは1.8<x〈2.2、且つ4.8
<y<5.2である金属酸化物材料である。
上記本発明の銅酸化物材料を作成する方法としては、い
わゆるセラミックス材料で一般に使われている様な原料
粉末からの加熱による反応及び焼結法がいずれも本発明
において使用可能である。
わゆるセラミックス材料で一般に使われている様な原料
粉末からの加熱による反応及び焼結法がいずれも本発明
において使用可能である。
この様な方法の例は、Material Resear
chBulletin第8巻777頁(1973年)
、SolidState Communication
第17巻27頁(1975年) . Zeitschr
ift fur Physik B第64巻189頁(
1986年) 、Physical Review L
etters第58巻第9号908頁(1987年)等
に示されており、これらの方法は現在では定性的には極
めて一般的な方法として知られている。
chBulletin第8巻777頁(1973年)
、SolidState Communication
第17巻27頁(1975年) . Zeitschr
ift fur Physik B第64巻189頁(
1986年) 、Physical Review L
etters第58巻第9号908頁(1987年)等
に示されており、これらの方法は現在では定性的には極
めて一般的な方法として知られている。
又、原料粉末を高温で溶融してから単結晶成長させる方
法も本発明において有用である。更に原料を含むターゲ
ットを用いた高周波スパッタリングやマグネトロンスパ
ッタリング等のスパッタリング法、電子ビーム蒸着、そ
の他の真空蒸着法或いはクラスターイオンビーム法や原
料にガス材を使うCVD法又はプラズマCVD法等を使
って支持体上に本発明の材料を薄膜状に形成してもよい
。この様な場合には気体の酸素を装置内に送り込んで装
置内で酸化させることが効果的な場合が多い。より具体
的な製造条件の例は後記実施例において説明する。
法も本発明において有用である。更に原料を含むターゲ
ットを用いた高周波スパッタリングやマグネトロンスパ
ッタリング等のスパッタリング法、電子ビーム蒸着、そ
の他の真空蒸着法或いはクラスターイオンビーム法や原
料にガス材を使うCVD法又はプラズマCVD法等を使
って支持体上に本発明の材料を薄膜状に形成してもよい
。この様な場合には気体の酸素を装置内に送り込んで装
置内で酸化させることが効果的な場合が多い。より具体
的な製造条件の例は後記実施例において説明する。
この様にして得られた本発明の銅酸化物材料は、金属一
非金属転移を示さず、室温では10−4乃至10°Ωc
m程度の電気抵抗を持ち、70乃至90K前後の温度で
超伝導状態を示す。
非金属転移を示さず、室温では10−4乃至10°Ωc
m程度の電気抵抗を持ち、70乃至90K前後の温度で
超伝導状態を示す。
前記組成式において、Cuサイトに他の遷移金属元素又
はO(酸素)サイトにC1やF等の元素が数%含まれて
いても今回発見した超伝導銅酸化物の特性と大きく劣化
させることはなかった。
はO(酸素)サイトにC1やF等の元素が数%含まれて
いても今回発見した超伝導銅酸化物の特性と大きく劣化
させることはなかった。
又、本発明で使用する原料は全て安価なものであり、原
料コストは低く本発明の材料は安価に提供可能である。
料コストは低く本発明の材料は安価に提供可能である。
例えば、本発明の材料はYBa2CuiOt−zで代表
される一連の化合物に比べてもむしろ安価に提供出来る
。又、上記の化合物に比べて本発明の材料は空気中にお
いて比較的安定で劣化が少なく、湿度による劣化も比較
的少ない。
される一連の化合物に比べてもむしろ安価に提供出来る
。又、上記の化合物に比べて本発明の材料は空気中にお
いて比較的安定で劣化が少なく、湿度による劣化も比較
的少ない。
又、主なTl系金属酸化物材料であるT 1 2Ba
* Ca n −Cu++。Oyに比べ、重金属元素で
有害なTIの比率が著しく小さくなり、製品としての安
全性が高められた。又、超伝導転移温度も液体窒素温度
(78K)よりも高いので、比較的手軽に且つ安定的に
超伝導材料として使用することが出来る。
* Ca n −Cu++。Oyに比べ、重金属元素で
有害なTIの比率が著しく小さくなり、製品としての安
全性が高められた。又、超伝導転移温度も液体窒素温度
(78K)よりも高いので、比較的手軽に且つ安定的に
超伝導材料として使用することが出来る。
又、材料生成時の反応温度も800℃以下と低く抑える
ことが可能で焼結性もよい。従って薄膜にする際には非
常に有利であり、有毒なTlの昇華も少なくなる。特に
本発明ではTIBas−aSraCutOz及びTIJ
as−aSraCu2Oz (0≦a≦3)の組或式で
表される材料が超伝導特性に優れており、特に臨界電流
値及び焼結性がよく、且つこの材料の場合には組成が上
記値から多少ずれても良い特性を保持しており、組成に
おけるずれの影響はYBa2Cu30y−zの場合に比
較して薄膜化に際して、その悪影響が少ないという利点
がある。
ことが可能で焼結性もよい。従って薄膜にする際には非
常に有利であり、有毒なTlの昇華も少なくなる。特に
本発明ではTIBas−aSraCutOz及びTIJ
as−aSraCu2Oz (0≦a≦3)の組或式で
表される材料が超伝導特性に優れており、特に臨界電流
値及び焼結性がよく、且つこの材料の場合には組成が上
記値から多少ずれても良い特性を保持しており、組成に
おけるずれの影響はYBa2Cu30y−zの場合に比
較して薄膜化に際して、その悪影響が少ないという利点
がある。
次に実施例及び比較例を挙げて本発明を更に具体的に説
明する。
明する。
実施例1
原料としてTlaOa、Bi20i、PbO, SrC
O3、BaCO3、Nd203、La203及びCuO
を用い、これらを適量な組成比に秤量して乾式混合した
。これらの混合物を夫々φ10mm、厚み1mmのベレ
ット状に加圧形或し、成形物を夫々アルミナボートの上
で720乃至850℃で大気中若しくは酸素中で反応及
び焼結させ、本発明の銅酸化物材料を調製した。
O3、BaCO3、Nd203、La203及びCuO
を用い、これらを適量な組成比に秤量して乾式混合した
。これらの混合物を夫々φ10mm、厚み1mmのベレ
ット状に加圧形或し、成形物を夫々アルミナボートの上
で720乃至850℃で大気中若しくは酸素中で反応及
び焼結させ、本発明の銅酸化物材料を調製した。
この様に作成した夫々の酸化物をEPMA分析し、更に
4Kから1 00Kの温度範囲で超伝導性を測定した。
4Kから1 00Kの温度範囲で超伝導性を測定した。
その結果を下記第1表に示した。ここで分析の性能上酸
素の値には±2割程度の誤差が入る。
素の値には±2割程度の誤差が入る。
第1表より明らかな様に、本発明の酸化物材料は良い超
伝導性を示している。
伝導性を示している。
1
(サンプルの組成比と超伝導転移開始温度)実施例2
TIBaSrCuOをターゲット材に用い、高周波ス
パッタ法により本発明の超伝導材料を薄膜化した例を説
明する。
明する。
先ず、成膜装置を1 0−’Torrに真空引きした後
、Arガスを5 0 3CCM流し、圧力を1 0 −
2Torrにした。そしてRFの高周波をIOOW導入
しプラズマを放電させ、スパッタを開始した。ここで基
板には酸化マグネシウムを用いたが、その他チタン酸ス
トロンチウム、シリコン、石英等も用いることが出来る
。成膜後基板を取り出したところ、膜が4,000人の
厚みに形成されており、EPMAで分析した結果、Tl
:Ba:Sr:Cu=1.9:2.0:3.1:2とな
っていた。これを空気中で750℃で1時間アニールし
たところ、70Kで超伝導転移を起こす膜が得られてい
た。
、Arガスを5 0 3CCM流し、圧力を1 0 −
2Torrにした。そしてRFの高周波をIOOW導入
しプラズマを放電させ、スパッタを開始した。ここで基
板には酸化マグネシウムを用いたが、その他チタン酸ス
トロンチウム、シリコン、石英等も用いることが出来る
。成膜後基板を取り出したところ、膜が4,000人の
厚みに形成されており、EPMAで分析した結果、Tl
:Ba:Sr:Cu=1.9:2.0:3.1:2とな
っていた。これを空気中で750℃で1時間アニールし
たところ、70Kで超伝導転移を起こす膜が得られてい
た。
実施例3
実施例1と同様にTlx03、BaCO3及びCuOの
粉体原料を用い、A;Tl:Ba:Cu=2=5=2(
本発明のもの)及びB ; Tl:Ba:Cu=2:2
:l (比較例のもの)の2個のサンプルを焼成した。
粉体原料を用い、A;Tl:Ba:Cu=2=5=2(
本発明のもの)及びB ; Tl:Ba:Cu=2:2
:l (比較例のもの)の2個のサンプルを焼成した。
ここでTcを測定したところ、Aが70Kで、Bが14
Kであった。
Kであった。
次にA及びBのパッキングデンシティーを測定したとこ
ろ、Aが80%でBが55%であり、A11 ?方が緻密な材料が得られていることがわかった。
ろ、Aが80%でBが55%であり、A11 ?方が緻密な材料が得られていることがわかった。
(効 果)
以上説明した様に、本発明により以下の効果が得られる
。
。
( 1 ) Tl. Ba. Cu及び0の元素のみで
も70K程度の超伝導体が従来のTltBa2CuOy
よりも安定的に得られる。
も70K程度の超伝導体が従来のTltBa2CuOy
よりも安定的に得られる。
(2)焼成温度が750℃でもよく、従来のものより1
00℃近く焼成温度を抑えることが出来る。これは薄膜
化及び線材化の時にも有利である。
00℃近く焼成温度を抑えることが出来る。これは薄膜
化及び線材化の時にも有利である。
(3)重金属である有毒なTlの比を、従来のTl2−
BaaCanCu+■0,等に比べて数十%も下げられ
、材料作成上及び使用上の安全性が高められた。
BaaCanCu+■0,等に比べて数十%も下げられ
、材料作成上及び使用上の安全性が高められた。
(4〉1回の反応でもパッキングデンシティーが上がり
、緻密な超伝導材料が得られる。
、緻密な超伝導材料が得られる。
1
2
Claims (6)
- (1)組成式がA_xB_yCu_2O_zと表わされ
る金属酸化物材料において、0.8<x<2.2、4≦
y≦6、6<z<15であり、且つAがTlか若しくは
Tlを含み且つBi及びPbの2元素のいずれか又は双
方を含んだ原子団であり、且つBがSr、Ba、ランタ
ノイド元素及びY(イットリウム)元素群から選ばれた
1種以上の元素又は原子団であることを特徴とする金属
酸化物材料。 - (2)0.8<x<1.2、4.8<y<5.2である
請求項1に記載の金属酸化物材料。 - (3)1.8<x<2.2、4.8<y<5.2である
請求項1に記載の金属酸化物材料。 - (4)Bが(Sr_1_−_aBa_a)_1_−_b
Ln_bと表され、且つLnがY若しくはランタノイド
元素からなる元素群から選ばれた1種以上の元素又は原
子団であり、且つ0.30≦a≦0.75、0<b≦0
.4である請求項2及び3に記載の金属酸化物材料。 - (5)AがTl_1_−_aA′_aと表され、且つA
′がBi若しくはPbであり、且つBがSrとBaから
なる元素群から選ばれた1種以上の元素又は原子団であ
り、且つ0<a<0.6である請求項2及び3に記載の
金属酸化物材料。 - (6)AがTlであり、BがSrとBaからなる元素群
から選ばれた1種以上の元素又は原子団である請求項2
及び3に記載の金属酸化物材料。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30743989A JPH03170330A (ja) | 1989-11-29 | 1989-11-29 | 金属酸化物材料 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30743989A JPH03170330A (ja) | 1989-11-29 | 1989-11-29 | 金属酸化物材料 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH03170330A true JPH03170330A (ja) | 1991-07-23 |
Family
ID=17969089
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP30743989A Pending JPH03170330A (ja) | 1989-11-29 | 1989-11-29 | 金属酸化物材料 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH03170330A (ja) |
-
1989
- 1989-11-29 JP JP30743989A patent/JPH03170330A/ja active Pending
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