JPH0258233B2 - - Google Patents
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- JPH0258233B2 JPH0258233B2 JP61062616A JP6261686A JPH0258233B2 JP H0258233 B2 JPH0258233 B2 JP H0258233B2 JP 61062616 A JP61062616 A JP 61062616A JP 6261686 A JP6261686 A JP 6261686A JP H0258233 B2 JPH0258233 B2 JP H0258233B2
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
- C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
- C04B35/584—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride
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-
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- Ceramic Products (AREA)
Description
（産業上の利用分野）
この発明は、窒化ケイ素焼結体、特に1000℃以
上でも強度低下のない高強度焼結体の製造方法に
関する。 （従来の技術） 窒化ケイ素焼結体は、熱膨張係数が小さく、熱
伝導率が高く、更に密度も低い上に、破壊強度も
高いためエンジニアリングセラミツク（耐熱性構
造材料）として応用するための研究開発が国内外
で盛んに行われている。 しかし、窒化ケイ素自身が難焼結性であるため
に、その焼結法は、 (1) 窒化ケイ素粉末にNeOX（金属酸化物：例え
ばMgO）を添加し、Me−シリケート（液相）
を形成させ焼結する方法。 (2) 窒化ケイ素粉末にMeOX−MeOY（例えば
Al2O3−Y2O3）を添加し、液相により焼結さ
せ、その後熱処理により液相を結晶化させる方
法。 等が代表的である。 （発明が解決しようとする問題点） しかし、(1)では生成するMe−シリケートがガ
ラス相として窒化ケイ素粒子間に連続相として残
存するため、また(2)では窒化ケイ素原料粉末中に
不純物として含まれる酸素が多くの場合SiO2と
して存在するため、粒界が完全に結晶化せず、ガ
ラス相が連続相として存在し、いずれの場合も高
温下では焼結体の強度が著しく低下する欠点があ
つた。 一方、窒化ケイ素粉末にCe2O3等のMeOX以外
にSiO2を添加して焼結する方法が報告されてい
るが（Journal of American Ceramic Society
Vol.66No.12第835−839頁）、添加剤はMeO2が主
体であり、SiO2とMeOXの重量比はSiO2／MeOX
が１を越えることはないのが現状であつた。 この場合、例えばSi3N4−SiO2−CeO2系では焼
結体中にβ−Si3N4等の結晶相が検出されること
もあるが、焼結反応によつて多量の液相が形成さ
れ、焼結後には非晶質相として存在することにな
る。このようにガラス相を多く含むことにより、
上記文献第838頁表３及び第５図にも見られるよ
うに焼結体の高温下での強度が低下するのであ
る。 そこで、本発明においては常温強度が高く、し
かも高温下でも強度低下のない窒化ケイ素焼結体
を製造する方法を提案することを目的とする。 （問題点を解決するための手段） 以上の目的を解決するために、本願発明者等は
鋭意研究の結果、窒化ケイ素粉末に対してSiO2
と高融点金属酸化物とを所定の組成比以上の割合
で添加して焼結することにより目的とする窒化ケ
イ素焼結体が得られることを見出したものであ
る。 具体的には、窒化ケイ素粉末に、SiO2（Ｘ重量
％）とイツトリウム又はランタニド希土類（La、
Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Db、
Ho、Er、Tm、Yb、Ln）の１種又は２種以上か
らなる金属酸化物（Ｙ重量％）を添加し、その添
加量がＸ：１〜30重量％，Ｙ：１〜10重量％の範
囲で、その組成比（Ｘ／Ｙ）が10/3より大きい範
囲で調整して添加して焼結する。 焼結は、例えば1700〜1900℃の温度範囲で行な
い、この場合無加圧（常圧）で行なつても良い
が、加圧ガス下もしくはホツトプレスしながら焼
結を行なうと、焼結体の緻密化が容易に促進され
る。 （発明の効果） 以上のようにして得られたこの発明の焼結体
は、Ｘ線回折図ｄに例示したようにβ型の窒化ケ
イ素とSi2N2Oの結晶相と、その他金属シリケー
トのガラス相で形成されており、この場合
Si2N2Oの存在量が多く、これに反し金属シリケ
ートからなるガラス相の存在は小さく、しかも窒
化ケイ素粒子をくるまず、互いに連続せず不連続
な分布状態となつてその殆どが粒界中の窒化ケイ
素粒子の３重点付近に存在し、高温強度低下の少
ない窒化ケイ素の焼結体となる。 この発明において以上のような窒化ケイ素焼結
体が形成される過程については本願発明者等の研
究によれば、次のように類推される。 即ち、窒化ケイ素にはα型（低温型）、β型
（高温型）があるが、原料の窒化ケイ素は90％程
度がα型である。このような原料の窒化ケイ素粉
末に対し、SiO2と上記金属酸化物を加えて焼結
すると、生成した液相中に窒化ケイ素が溶け込
み、液相中に溶け込んだ窒化ケイ素の一部は
SiO2と反応し、Si2N2Oが生成し、他の窒化ケイ
素の多くは析出する際に、β型に転位するが、こ
の発明のようにSiO2と上記金属酸化物を所定の
割合で添加すると、α型の窒化ケイ素が溶け込み
易い液相が生成すると同時に、液相中に溶け込ん
だ窒化ケイ素とSiO2とが反応して多量のSi2N2O
の結晶相が形成され、一方Si2N2Oの生成量が増
大するにしたがつて、金属シリケートの液相は減
少し、最終的には添加した微量の金属酸化物の添
加量に見合つた化合物が主に金属シリケートのガ
ラス相となる。 そして、この発明における焼結体においては窒
化ケイ素粒子の周囲は窒化ケイ素粒子とぬれ性の
ある多量のSi2N2Oの結晶相でくるまれ、したが
つて焼結体の緻密化が促進されるとともに、金属
シリケートのガラス相は窒化ケイ素粒子の３重点
付近に存在するに過ず、連続相を形成しないた
め、1000℃以上においても強度の低下を来さない
のである。 なお、SiO2に対する金属酸化物の添加量が上
述の範囲を越えると、金属シリケートのガラス相
が増大するため、高温における強度が低下するこ
とになる。 図面はSi3N4−SiO2−CeO2系のＸ線回折図で、
ａはSiO2：CeO2が10：０で、1800℃のホツトプ
レス焼結体の場合、ｂはSiO2：CeO2が10：０で、
1850℃のホツトプレス焼結体の場合、ｃは
SiO2：CeO2が10：１で、1800℃のホツトプレス
焼結体の場合、ｄはSiO2：CeO2が10：3.2で、
1800℃のホツトプレス焼結体の場合を示すもので
あるが、上述の現象をこの図面より説明すると、
ａ，ｂはSiO2：CeO2が10：０、つまりCeO2が入
つていない場合を示しているが、ａでは窒化ケイ
素は低温型のα型が多量に存在し、α型が高温焼
成中に存在する液相中に溶込み、析出する時に生
成するβ型は量が少ない。また、Si2N2Oの生成
は認められない。一方SiO2の溶融点以上の温度
で溶融したｂでは窒化ケイ素のα型、β型の存在
比はａと同様であるが、Si2N2Oがわずかに認め
られる。 即ち、SiO2単独ではSiO2の融点以上でも、わ
ずかにSi2N2Oが生成するにとどまり、このため
窒化ケイ素粒子とSiO2溶液とのぬれ性が悪く、
更にその焼結体の緻密化が促進されず、この発明
の目的とする高温で高い強度特性を有する窒化ケ
イ素焼結体が得られない。 これに対してCeO2を添加したｃではβ型の窒
化ケイ素、Si2N2Oとも存在量が増大し、更にｄ
ではβ型の窒化ケイ素、Si2N2Oのみのピークが
存在するようになつている。 即ち、CeO2を添加しないａ，ｂでは窒化ケイ
素のβ型化が進行し難く、Si2N2Oの生成が不十
分であるが、CeO2を添加したｃ，ｄでは窒化ケ
イ素のβ型化が進行し、Si2N2Oの生成が増大し
ていることを示している。しかし、ｄのように、
窒化ケイ素粉末に対して添加するSiO2と上記金
属酸化物の組成比（Ｘ／Ｙ）が10/3以上では、
Si2N2Oの生成量が多くても、金属シリケートの
ガラス相が窒化ケイ素焼結体の粒界に連続的に生
成し、従来の技術に見られた窒化ケイ素焼結体の
粒界挙動と同様な結果を示す。 なお、上記Ｘ線回折図においてCe−Si−Ｏ−
Ｎ系のピークは検出されないが、これはCe−Si
−Ｏ−Ｎ系の金属シリケートがガラス相として存
在しているためである。 （実施例） 以下、この発明の実施例を示す。 実施例 １ 窒化ケイ素粉末に各種添加剤を各量加えて非酸
化性雰囲気（N2、Ar）中で温度を変えて500
Kg／cm2で60分カーボンモルド（鋳型）を用いてホ
ツトプレス焼結を行なつた。得られた焼結体から
３×４×40mmの角材を切り出し、スパン30mm、ク
ロスヘツドスピード0.5mm／minで３点法により
1200℃および1300℃での抗折強度試験を行なつ
た。結果を第１表に示す。
上でも強度低下のない高強度焼結体の製造方法に
関する。 （従来の技術） 窒化ケイ素焼結体は、熱膨張係数が小さく、熱
伝導率が高く、更に密度も低い上に、破壊強度も
高いためエンジニアリングセラミツク（耐熱性構
造材料）として応用するための研究開発が国内外
で盛んに行われている。 しかし、窒化ケイ素自身が難焼結性であるため
に、その焼結法は、 (1) 窒化ケイ素粉末にNeOX（金属酸化物：例え
ばMgO）を添加し、Me−シリケート（液相）
を形成させ焼結する方法。 (2) 窒化ケイ素粉末にMeOX−MeOY（例えば
Al2O3−Y2O3）を添加し、液相により焼結さ
せ、その後熱処理により液相を結晶化させる方
法。 等が代表的である。 （発明が解決しようとする問題点） しかし、(1)では生成するMe−シリケートがガ
ラス相として窒化ケイ素粒子間に連続相として残
存するため、また(2)では窒化ケイ素原料粉末中に
不純物として含まれる酸素が多くの場合SiO2と
して存在するため、粒界が完全に結晶化せず、ガ
ラス相が連続相として存在し、いずれの場合も高
温下では焼結体の強度が著しく低下する欠点があ
つた。 一方、窒化ケイ素粉末にCe2O3等のMeOX以外
にSiO2を添加して焼結する方法が報告されてい
るが（Journal of American Ceramic Society
Vol.66No.12第835−839頁）、添加剤はMeO2が主
体であり、SiO2とMeOXの重量比はSiO2／MeOX
が１を越えることはないのが現状であつた。 この場合、例えばSi3N4−SiO2−CeO2系では焼
結体中にβ−Si3N4等の結晶相が検出されること
もあるが、焼結反応によつて多量の液相が形成さ
れ、焼結後には非晶質相として存在することにな
る。このようにガラス相を多く含むことにより、
上記文献第838頁表３及び第５図にも見られるよ
うに焼結体の高温下での強度が低下するのであ
る。 そこで、本発明においては常温強度が高く、し
かも高温下でも強度低下のない窒化ケイ素焼結体
を製造する方法を提案することを目的とする。 （問題点を解決するための手段） 以上の目的を解決するために、本願発明者等は
鋭意研究の結果、窒化ケイ素粉末に対してSiO2
と高融点金属酸化物とを所定の組成比以上の割合
で添加して焼結することにより目的とする窒化ケ
イ素焼結体が得られることを見出したものであ
る。 具体的には、窒化ケイ素粉末に、SiO2（Ｘ重量
％）とイツトリウム又はランタニド希土類（La、
Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Db、
Ho、Er、Tm、Yb、Ln）の１種又は２種以上か
らなる金属酸化物（Ｙ重量％）を添加し、その添
加量がＸ：１〜30重量％，Ｙ：１〜10重量％の範
囲で、その組成比（Ｘ／Ｙ）が10/3より大きい範
囲で調整して添加して焼結する。 焼結は、例えば1700〜1900℃の温度範囲で行な
い、この場合無加圧（常圧）で行なつても良い
が、加圧ガス下もしくはホツトプレスしながら焼
結を行なうと、焼結体の緻密化が容易に促進され
る。 （発明の効果） 以上のようにして得られたこの発明の焼結体
は、Ｘ線回折図ｄに例示したようにβ型の窒化ケ
イ素とSi2N2Oの結晶相と、その他金属シリケー
トのガラス相で形成されており、この場合
Si2N2Oの存在量が多く、これに反し金属シリケ
ートからなるガラス相の存在は小さく、しかも窒
化ケイ素粒子をくるまず、互いに連続せず不連続
な分布状態となつてその殆どが粒界中の窒化ケイ
素粒子の３重点付近に存在し、高温強度低下の少
ない窒化ケイ素の焼結体となる。 この発明において以上のような窒化ケイ素焼結
体が形成される過程については本願発明者等の研
究によれば、次のように類推される。 即ち、窒化ケイ素にはα型（低温型）、β型
（高温型）があるが、原料の窒化ケイ素は90％程
度がα型である。このような原料の窒化ケイ素粉
末に対し、SiO2と上記金属酸化物を加えて焼結
すると、生成した液相中に窒化ケイ素が溶け込
み、液相中に溶け込んだ窒化ケイ素の一部は
SiO2と反応し、Si2N2Oが生成し、他の窒化ケイ
素の多くは析出する際に、β型に転位するが、こ
の発明のようにSiO2と上記金属酸化物を所定の
割合で添加すると、α型の窒化ケイ素が溶け込み
易い液相が生成すると同時に、液相中に溶け込ん
だ窒化ケイ素とSiO2とが反応して多量のSi2N2O
の結晶相が形成され、一方Si2N2Oの生成量が増
大するにしたがつて、金属シリケートの液相は減
少し、最終的には添加した微量の金属酸化物の添
加量に見合つた化合物が主に金属シリケートのガ
ラス相となる。 そして、この発明における焼結体においては窒
化ケイ素粒子の周囲は窒化ケイ素粒子とぬれ性の
ある多量のSi2N2Oの結晶相でくるまれ、したが
つて焼結体の緻密化が促進されるとともに、金属
シリケートのガラス相は窒化ケイ素粒子の３重点
付近に存在するに過ず、連続相を形成しないた
め、1000℃以上においても強度の低下を来さない
のである。 なお、SiO2に対する金属酸化物の添加量が上
述の範囲を越えると、金属シリケートのガラス相
が増大するため、高温における強度が低下するこ
とになる。 図面はSi3N4−SiO2−CeO2系のＸ線回折図で、
ａはSiO2：CeO2が10：０で、1800℃のホツトプ
レス焼結体の場合、ｂはSiO2：CeO2が10：０で、
1850℃のホツトプレス焼結体の場合、ｃは
SiO2：CeO2が10：１で、1800℃のホツトプレス
焼結体の場合、ｄはSiO2：CeO2が10：3.2で、
1800℃のホツトプレス焼結体の場合を示すもので
あるが、上述の現象をこの図面より説明すると、
ａ，ｂはSiO2：CeO2が10：０、つまりCeO2が入
つていない場合を示しているが、ａでは窒化ケイ
素は低温型のα型が多量に存在し、α型が高温焼
成中に存在する液相中に溶込み、析出する時に生
成するβ型は量が少ない。また、Si2N2Oの生成
は認められない。一方SiO2の溶融点以上の温度
で溶融したｂでは窒化ケイ素のα型、β型の存在
比はａと同様であるが、Si2N2Oがわずかに認め
られる。 即ち、SiO2単独ではSiO2の融点以上でも、わ
ずかにSi2N2Oが生成するにとどまり、このため
窒化ケイ素粒子とSiO2溶液とのぬれ性が悪く、
更にその焼結体の緻密化が促進されず、この発明
の目的とする高温で高い強度特性を有する窒化ケ
イ素焼結体が得られない。 これに対してCeO2を添加したｃではβ型の窒
化ケイ素、Si2N2Oとも存在量が増大し、更にｄ
ではβ型の窒化ケイ素、Si2N2Oのみのピークが
存在するようになつている。 即ち、CeO2を添加しないａ，ｂでは窒化ケイ
素のβ型化が進行し難く、Si2N2Oの生成が不十
分であるが、CeO2を添加したｃ，ｄでは窒化ケ
イ素のβ型化が進行し、Si2N2Oの生成が増大し
ていることを示している。しかし、ｄのように、
窒化ケイ素粉末に対して添加するSiO2と上記金
属酸化物の組成比（Ｘ／Ｙ）が10/3以上では、
Si2N2Oの生成量が多くても、金属シリケートの
ガラス相が窒化ケイ素焼結体の粒界に連続的に生
成し、従来の技術に見られた窒化ケイ素焼結体の
粒界挙動と同様な結果を示す。 なお、上記Ｘ線回折図においてCe−Si−Ｏ−
Ｎ系のピークは検出されないが、これはCe−Si
−Ｏ−Ｎ系の金属シリケートがガラス相として存
在しているためである。 （実施例） 以下、この発明の実施例を示す。 実施例 １ 窒化ケイ素粉末に各種添加剤を各量加えて非酸
化性雰囲気（N2、Ar）中で温度を変えて500
Kg／cm2で60分カーボンモルド（鋳型）を用いてホ
ツトプレス焼結を行なつた。得られた焼結体から
３×４×40mmの角材を切り出し、スパン30mm、ク
ロスヘツドスピード0.5mm／minで３点法により
1200℃および1300℃での抗折強度試験を行なつ
た。結果を第１表に示す。
【表】
この表から分るように、この発明により得られ
た窒化ケイ素焼結体は優れた高温強度を示すもの
である。
た窒化ケイ素焼結体は優れた高温強度を示すもの
である。
図面はSi3N4−SiO2−CeO2系のＸ線回折図で、
ａはSiO2：CeO2が10：０で、1800℃のホツトプ
レス焼結体の場合、ｂはSiO2：CeO2が10：０で、
1850℃のホツトプレス焼結体の場合、ｃは
SiO2：CeO2が10：１で、1800℃のホツトプレス
焼結体の場合、ｄはSiO2：CeO2が10：3.2で、
1800℃のホツトプレス焼結体の場合を示すもので
ある。
ａはSiO2：CeO2が10：０で、1800℃のホツトプ
レス焼結体の場合、ｂはSiO2：CeO2が10：０で、
1850℃のホツトプレス焼結体の場合、ｃは
SiO2：CeO2が10：１で、1800℃のホツトプレス
焼結体の場合、ｄはSiO2：CeO2が10：3.2で、
1800℃のホツトプレス焼結体の場合を示すもので
ある。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 窒化ケイ素粉末に、SiO2（Ｘ重量％）とイツ
トリウム又はランタニド希土類の１種又は２種以
上からなる金属酸化物（Ｙ重量％）を添加し、そ
の添加量がＸ：１〜30重量％，Ｙ：１〜10重量％
の範囲で、その組成比（Ｘ／Ｙ）が10/3より大き
い範囲で調整して焼結することを特徴とする高温
強度が優れた窒化ケイ素焼結体の製造方法。 ２ 前記焼結体中の粒界相が、Si2N2Oの結晶相
と金属シリケートのガラス相もしくは結晶相から
なり、該ガラス相が連続せず、不連続な分布状態
をなしている特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 焼結が常圧あるいは加圧ガス下もしくはホツ
トプレスにより成される特許請求の範囲第１項記
載の方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61062616A JPS62223066A (ja) | 1986-03-19 | 1986-03-19 | 高温強度が優れた窒化ケイ素焼結体の製造法 |
| DE19873708876 DE3708876A1 (de) | 1986-03-19 | 1987-03-18 | Verfahren zur herstellung eines gesinterten gegenstandes aus siliziumnitrid mit sehr guter hochtemperatur-festigkeit und durch das verfahren erzeugter gegenstand |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61062616A JPS62223066A (ja) | 1986-03-19 | 1986-03-19 | 高温強度が優れた窒化ケイ素焼結体の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62223066A JPS62223066A (ja) | 1987-10-01 |
| JPH0258233B2 true JPH0258233B2 (ja) | 1990-12-07 |
Family
ID=13205423
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61062616A Granted JPS62223066A (ja) | 1986-03-19 | 1986-03-19 | 高温強度が優れた窒化ケイ素焼結体の製造法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62223066A (ja) |
| DE (1) | DE3708876A1 (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63270360A (ja) * | 1987-04-28 | 1988-11-08 | Agency Of Ind Science & Technol | 高密度酸窒化ケイ素焼結体とその製造法 |
| JP2742596B2 (ja) * | 1988-02-29 | 1998-04-22 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体およびその製造方法 |
| US5128285A (en) * | 1988-04-14 | 1992-07-07 | Ngk Spark Plug Co., Ltd. | Silicon oxynitride sintered body |
| JP2742619B2 (ja) * | 1989-11-30 | 1998-04-22 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体 |
| JP2742622B2 (ja) * | 1989-12-27 | 1998-04-22 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体及びその製造方法 |
| JPH0426549A (ja) * | 1990-05-18 | 1992-01-29 | Ngk Insulators Ltd | 耐熱衝撃性窒化珪素焼結体及びその製造法 |
| JPH04219372A (ja) * | 1990-12-14 | 1992-08-10 | Kyocera Corp | 窒化珪素質焼結体 |
| JP2746759B2 (ja) * | 1990-12-27 | 1998-05-06 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体 |
| DE19746286B4 (de) * | 1997-10-20 | 2004-05-27 | Fraunhofer-Gesellschaft zur Förderung der angewandten Forschung e.V. | Siliciumnitridwerkstoff und Verfahren zu seiner Herstellung |
-
1986
- 1986-03-19 JP JP61062616A patent/JPS62223066A/ja active Granted
-
1987
- 1987-03-18 DE DE19873708876 patent/DE3708876A1/de not_active Ceased
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62223066A (ja) | 1987-10-01 |
| DE3708876A1 (de) | 1987-09-24 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |