JPH02288069A - 高温燃料電池用負極とその製造方法 - Google Patents
高温燃料電池用負極とその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、高温燃料電池用負極、特に溶融炭酸塩型燃料
電池用負極とその製造方法に関するものである。
電池用負極とその製造方法に関するものである。
従来の技術
従来の溶融炭酸塩型燃料電池用負極は、多孔質ニッケル
で構成されていた。しかし、多孔質ニッケル負極は、高
温で電池の動作中に時間と共に過焼結が進行する問題が
あった。燃料電池の電極は、多孔質のガス拡散電極であ
るため、過焼結によって電極の反応面積が減少すると、
性能が劣化して行（。
で構成されていた。しかし、多孔質ニッケル負極は、高
温で電池の動作中に時間と共に過焼結が進行する問題が
あった。燃料電池の電極は、多孔質のガス拡散電極であ
るため、過焼結によって電極の反応面積が減少すると、
性能が劣化して行（。
そこで、これを防止するため、近年では高融点のニッケ
ル系合金、特にニッケルーアルミ合金等が負極材料とし
て用いられている。
ル系合金、特にニッケルーアルミ合金等が負極材料とし
て用いられている。
発明が解決しようとする課題
しかし、ニッケルーアルミ合金は、ニッケルと比較する
と高融点である上、成分として含まれているアルミによ
って酸化物被膜を生成しやすい。
と高融点である上、成分として含まれているアルミによ
って酸化物被膜を生成しやすい。
そのため、ミクロン単位の粉末を焼結して多孔質電極を
成形する場合、例えば非常に高純度の水素雰囲気中、し
かも９００°Ｃ程度の高温雰囲気中でなければならない
等、焼結成形が困難であった。
成形する場合、例えば非常に高純度の水素雰囲気中、し
かも９００°Ｃ程度の高温雰囲気中でなければならない
等、焼結成形が困難であった。
課題を解決するための手段
そこで本発明は、少なくともニッケルとアルミニウムを
含む合金粉末に、焼結助剤として金属粉末または合金粉
末を混合することによって、過焼結を進行させることな
く、焼結成形を容易にすることを図った。
含む合金粉末に、焼結助剤として金属粉末または合金粉
末を混合することによって、過焼結を進行させることな
く、焼結成形を容易にすることを図った。
作 用
少なくともニッケルとアルミニウムを含む合金粉末に、
焼結助剤として金属粉末または合金粉末、特にニッケル
や銅等の比較的焼結しやすい金属または合金を混合する
ことによって、焼結助剤の効果によって当初の焼結成形
を容易にし、かつ基材となるニッケルーアルミニウム系
合金によって過焼結を抑制することが可能である。
焼結助剤として金属粉末または合金粉末、特にニッケル
や銅等の比較的焼結しやすい金属または合金を混合する
ことによって、焼結助剤の効果によって当初の焼結成形
を容易にし、かつ基材となるニッケルーアルミニウム系
合金によって過焼結を抑制することが可能である。
また、前記の効果によって、少なくともニッケルとアル
ミニウムを含む合金粉末に、焼結助剤として金属粉末ま
たは合金粉末を混合し、成形助剤等を用いて成形した後
、前記成形体を電池に組み込み、電池を昇温することに
よって成形助剤等の焼散と電極材料の焼結を行なうこと
も可能であり、これによって電池組み立て時の省プロセ
ス化を図ることができる。
ミニウムを含む合金粉末に、焼結助剤として金属粉末ま
たは合金粉末を混合し、成形助剤等を用いて成形した後
、前記成形体を電池に組み込み、電池を昇温することに
よって成形助剤等の焼散と電極材料の焼結を行なうこと
も可能であり、これによって電池組み立て時の省プロセ
ス化を図ることができる。
実施例
（実施例１）
少なくともニッケルとアルミニウムを含む合金粉末とし
て、平均粒径的８μｍの３％アルミニウムを含むニッケ
ル合金粉末を用いた。これに、焼結助剤として、平均粒
径５μｍの銅粉末を２０ｗｔ％混合した。この混合粉末
を、深さ１．２ｍｍ面積２００ｃｍ’のカーボン製容器
に均一に敷き詰め、ニッケルメツシュで補強して、還元
雰囲気中、８５０℃で焼結成形し負極とした。
て、平均粒径的８μｍの３％アルミニウムを含むニッケ
ル合金粉末を用いた。これに、焼結助剤として、平均粒
径５μｍの銅粉末を２０ｗｔ％混合した。この混合粉末
を、深さ１．２ｍｍ面積２００ｃｍ’のカーボン製容器
に均一に敷き詰め、ニッケルメツシュで補強して、還元
雰囲気中、８５０℃で焼結成形し負極とした。
正極にはリチウムドープした酸化Ｎｉの多孔体を、電解
質体には電解質保持体であるアルミン酸リチウムに６０
ｗｔ％の炭酸塩（炭酸リチウム：炭酸カリウム＝＝６２
： ３８ｍｏ１％）と成型助剤等を混合し、テープキャ
スティング法にてタイル状に成型し、このタイル状成型
体を昇温することによって成形助剤等を焼散し電解質体
として電池に組み込んだ。
質体には電解質保持体であるアルミン酸リチウムに６０
ｗｔ％の炭酸塩（炭酸リチウム：炭酸カリウム＝＝６２
： ３８ｍｏ１％）と成型助剤等を混合し、テープキャ
スティング法にてタイル状に成型し、このタイル状成型
体を昇温することによって成形助剤等を焼散し電解質体
として電池に組み込んだ。
また燃料ガスには水素：炭酸ガスの比が８０：２０のガ
スを６０°Ｃで加湿したものを、酸化剤として空気：炭
酸ガスの比が７０： ３０のものを適用し、６５０°Ｃ
の温度でこの溶融炭酸塩型燃料電池の特性を調べた。
スを６０°Ｃで加湿したものを、酸化剤として空気：炭
酸ガスの比が７０： ３０のものを適用し、６５０°Ｃ
の温度でこの溶融炭酸塩型燃料電池の特性を調べた。
燃料利用率４０％、１５０ｍＡ／ｃｍ２において初期性
能がＱ、８３Ｖ１５０００時間後の性能が０．７３ Ｖ
であった。
能がＱ、８３Ｖ１５０００時間後の性能が０．７３ Ｖ
であった。
（実施例２）
少なくともニッケルとアルミニウムを含む合金粉末とし
て、平均粒径的８μｍの５％アルミニウムを含むニッケ
ル合金粉末を用いた。これに、焼結助剤として、平均粒
径８μｍのニッケルー銅合金粉末を２０ｗｔ％混合した
。この混合粉末に、成形助剤として、ポリビニルブチラ
ールとフタル酸ジ−ｎ−ブチルを、溶媒としてエタノー
ルを加え、ボールミルによってスラリー化した後、テー
プキャスティングによってシート状に成形した。
て、平均粒径的８μｍの５％アルミニウムを含むニッケ
ル合金粉末を用いた。これに、焼結助剤として、平均粒
径８μｍのニッケルー銅合金粉末を２０ｗｔ％混合した
。この混合粉末に、成形助剤として、ポリビニルブチラ
ールとフタル酸ジ−ｎ−ブチルを、溶媒としてエタノー
ルを加え、ボールミルによってスラリー化した後、テー
プキャスティングによってシート状に成形した。
この成形体を還元雰囲気中、６５０℃で焼結成形し負極
とした。
とした。
正極にはリチウムドープした酸化Ｎｉの多孔体を、電解
質体には電解質保持体であるアルミン酸リチウムに６０
ｗｔ％の炭酸塩（炭酸リチウム：炭酸カリウム＝６２：
３８ｍｏ１％）と成型助剤等を混合し、テープキャス
ティング法にてタイル状に成型し、このタイル状成型体
を昇温することによって成形助剤等を焼散し電解質体と
して電池に組み込んだ。
質体には電解質保持体であるアルミン酸リチウムに６０
ｗｔ％の炭酸塩（炭酸リチウム：炭酸カリウム＝６２：
３８ｍｏ１％）と成型助剤等を混合し、テープキャス
ティング法にてタイル状に成型し、このタイル状成型体
を昇温することによって成形助剤等を焼散し電解質体と
して電池に組み込んだ。
また燃料ガスには水素：炭酸ガスの比が８０：２０のガ
スを６０℃で加湿したものを、酸化剤として空気：炭酸
ガスの比が７０： ３０のものを適用し、６５０°Ｃの
温度でこの溶融炭酸塩型燃料電池の特性を調べた。
スを６０℃で加湿したものを、酸化剤として空気：炭酸
ガスの比が７０： ３０のものを適用し、６５０°Ｃの
温度でこの溶融炭酸塩型燃料電池の特性を調べた。
燃料利用率４０％、１５０ｍＡ／ｃｍ２において初期性
能が０．８２Ｖ、５０００時間後の性能が０．７５ Ｖ
であった。
能が０．８２Ｖ、５０００時間後の性能が０．７５ Ｖ
であった。
（実施例３）
少なくともニッケルとアルミニウムを含む合金粉末とし
て、平均粒径的７μｍの６％アルミニウムを含むニッケ
ル合金粉末を用いた。これに、焼結助剤として、カーボ
ニルニッケル粉末を２０ｗｔ％混合した。この混合粉末
に、成形助剤として、ポリビニルブチラールとフタル酸
ジ−ｎ−ブチルを、溶媒としてエタノールを加え、ボー
ルミルによってスラリー化した後、テープキャスティン
グによってシート状に成形した。この成形体を還元雰囲
気中、６５０°Ｃで焼結成形した後、空気雰囲気中５０
０℃で表面を酸化処理し負極とした。
て、平均粒径的７μｍの６％アルミニウムを含むニッケ
ル合金粉末を用いた。これに、焼結助剤として、カーボ
ニルニッケル粉末を２０ｗｔ％混合した。この混合粉末
に、成形助剤として、ポリビニルブチラールとフタル酸
ジ−ｎ−ブチルを、溶媒としてエタノールを加え、ボー
ルミルによってスラリー化した後、テープキャスティン
グによってシート状に成形した。この成形体を還元雰囲
気中、６５０°Ｃで焼結成形した後、空気雰囲気中５０
０℃で表面を酸化処理し負極とした。
正極にはリチウムドープした酸化Ｎｉの多孔体を、電解
質体には電解質保持体であるアルミン酸リチウムに８０
ｗｔ％の炭酸塩（炭酸リチウム：炭酸カリウム＝６２：
３８ｍｏ１％）と成型助剤等を混合し、テープキャス
ティング法にてタイル状に成型し、このタイル状成型体
を昇温することによって成形助剤等を焼散し電解質体と
して電池に組み込んだ。
質体には電解質保持体であるアルミン酸リチウムに８０
ｗｔ％の炭酸塩（炭酸リチウム：炭酸カリウム＝６２：
３８ｍｏ１％）と成型助剤等を混合し、テープキャス
ティング法にてタイル状に成型し、このタイル状成型体
を昇温することによって成形助剤等を焼散し電解質体と
して電池に組み込んだ。
また燃料ガスには水素：炭酸ガスの比が８０：２０のガ
スを６０℃で加湿したものを、酸化剤として空気：炭酸
ガスの比が７０： ３０のものを適用し、６５０℃の温
度でこの溶融炭酸塩型燃料電池の特性を調べた。
スを６０℃で加湿したものを、酸化剤として空気：炭酸
ガスの比が７０： ３０のものを適用し、６５０℃の温
度でこの溶融炭酸塩型燃料電池の特性を調べた。
燃料利用率４０％、１５０ｍＡ／ｃｍ２において初期性
能が０．８４Ｖ１１００００時間後の性能が０．７３Ｖ
であった。
能が０．８４Ｖ１１００００時間後の性能が０．７３Ｖ
であった。
（実施例４）
少なくともニッケルとアルミニウムを含む合金粉末とし
て、平均粒径的７μｍの６％アルミニウムを含むニッケ
ル合金粉末を用いた。これに、焼結助剤として、カーボ
ニルニッケル粉末を１５ｗｔ％混合した。この混合粉末
に、成形助剤として、ポリビニルブチラールとフタル酸
ジ−ｎ−ブチルを、溶媒としてエタノールを加え、ボー
ルミルによってスラリー化した後、テープキャスティン
グによってシート状に成形した。この成形体をそのまま
電池に組み込み、電池の最初の昇温時に、成形助剤等の
焼散と焼結成形を同時に行い負極とした。
て、平均粒径的７μｍの６％アルミニウムを含むニッケ
ル合金粉末を用いた。これに、焼結助剤として、カーボ
ニルニッケル粉末を１５ｗｔ％混合した。この混合粉末
に、成形助剤として、ポリビニルブチラールとフタル酸
ジ−ｎ−ブチルを、溶媒としてエタノールを加え、ボー
ルミルによってスラリー化した後、テープキャスティン
グによってシート状に成形した。この成形体をそのまま
電池に組み込み、電池の最初の昇温時に、成形助剤等の
焼散と焼結成形を同時に行い負極とした。
正極にはリチウムドープした酸化Ｎｉの多孔体を、電解
質体には電解質保持体であるアルミン酸リチウムに６０
ｗｔ％の炭酸塩（炭酸リチウム：炭酸カリウム＝６２：
３８ｍｏ１％）と成型助剤等を混合し、テープキャス
ティング法にてタイル状に成型し、このタイル状成型体
を昇温することによって成形助剤等を焼散し電解質体と
して電池に組み込んだ。
質体には電解質保持体であるアルミン酸リチウムに６０
ｗｔ％の炭酸塩（炭酸リチウム：炭酸カリウム＝６２：
３８ｍｏ１％）と成型助剤等を混合し、テープキャス
ティング法にてタイル状に成型し、このタイル状成型体
を昇温することによって成形助剤等を焼散し電解質体と
して電池に組み込んだ。
また燃料ガスには水素二次酸ガスの比が８０：２０のガ
スを８０″Ｃで加湿したものを、酸化剤として空気：炭
酸ガスの比が７０： ３０のものを適用し、６５０℃の
温度でこの溶融炭酸塩型燃料電池の特性を調べた。
スを８０″Ｃで加湿したものを、酸化剤として空気：炭
酸ガスの比が７０： ３０のものを適用し、６５０℃の
温度でこの溶融炭酸塩型燃料電池の特性を調べた。
燃料利用率６０％、１５０ｍＡ／ｃｍ２において初期性
能が０．８１Ｖ、５０００時間後の性能が０．７３ Ｖ
であった。
能が０．８１Ｖ、５０００時間後の性能が０．７３ Ｖ
であった。
（実施例５）
少なくともニッケルとアルミニウムを含む合金粉末とし
て、平均粒径的７μｍの７％アルミニウムを含むニッケ
ル合金粉末を用いた。これに、焼結助剤として、平均粒
径的０．０２μｍのアルミナ粉末を被覆したカーボニル
ニッケル粉末を３０ｗｔ％混合した。この混合粉末に、
成形助剤として、ポリビニルブチラールとフタル酸ジ−
ｎ−ブチルを、溶媒としてエタノールを加え、ボールミ
ルによってスラリー化した後、テープキャスティングに
よってシート状に成形した。この成形体をそのまま電池
に組み込み、電池の最初の昇温時に、成形動剤等の焼散
と焼結成形を同時に行い負極とした。
て、平均粒径的７μｍの７％アルミニウムを含むニッケ
ル合金粉末を用いた。これに、焼結助剤として、平均粒
径的０．０２μｍのアルミナ粉末を被覆したカーボニル
ニッケル粉末を３０ｗｔ％混合した。この混合粉末に、
成形助剤として、ポリビニルブチラールとフタル酸ジ−
ｎ−ブチルを、溶媒としてエタノールを加え、ボールミ
ルによってスラリー化した後、テープキャスティングに
よってシート状に成形した。この成形体をそのまま電池
に組み込み、電池の最初の昇温時に、成形動剤等の焼散
と焼結成形を同時に行い負極とした。
正極にはリチウムドープした酸化Ｎｉの多孔体を、電解
質体には電解質保持体であるアルミン酸リチウムに８０
ｗｔ％の炭酸塩（炭酸リチウム：炭酸カリウム＝ｅ２：
３８ｍｏ１％）と成型助剤等を混合し、テープキャス
ティング法にてタイル状に成型し、このタイル状成型体
を昇温することによって成形助剤等を焼散し電解質体と
して電池に組み込んだ。
質体には電解質保持体であるアルミン酸リチウムに８０
ｗｔ％の炭酸塩（炭酸リチウム：炭酸カリウム＝ｅ２：
３８ｍｏ１％）と成型助剤等を混合し、テープキャス
ティング法にてタイル状に成型し、このタイル状成型体
を昇温することによって成形助剤等を焼散し電解質体と
して電池に組み込んだ。
また燃料ガスには水素：炭酸ガスの比が８０：２０のガ
スを６０℃で加湿したものを、酸化剤として空気：炭酸
ガスの比が７０： ３０のものを適用し、６５０℃の温
度でこの溶融炭酸塩型燃料電池の特性を調べた。
スを６０℃で加湿したものを、酸化剤として空気：炭酸
ガスの比が７０： ３０のものを適用し、６５０℃の温
度でこの溶融炭酸塩型燃料電池の特性を調べた。
燃料利用率６０％、１５０ｍＡ／ｃｍ”において初期性
能がｏ、８２Ｖ、１００００時間後の性能が０．７５
Ｖであった。
能がｏ、８２Ｖ、１００００時間後の性能が０．７５
Ｖであった。
以上、本実施例１から５に示したように、明らかに本発
明の有効性が確認できた。
明の有効性が確認できた。
なお、上記実施例では溶融炭酸塩型燃料電池用負極とし
て適用した場合を示したが、これは他の高温燃料電池、
例えば固体電解質型燃料電池の負極に適用してももちろ
んよい。
て適用した場合を示したが、これは他の高温燃料電池、
例えば固体電解質型燃料電池の負極に適用してももちろ
んよい。
また、成形助剤としてポリビニルブチラールやフタル酸
ジ−ｎ−ブチルを用い、テープキャスティングによって
成形した例を示したが、これは他の成形助剤や他の成形
方法であってももちろんよい。
ジ−ｎ−ブチルを用い、テープキャスティングによって
成形した例を示したが、これは他の成形助剤や他の成形
方法であってももちろんよい。
発明の効果
以上のように、本発明は、少なくともニッケルとアルミ
ニウムを含む合金粉末に、焼結助剤として金属粉末また
は合金粉末を混合し、焼結成形した電極を負極とするこ
とによって、あるいは、少なくともニッケルとアルミニ
ウムを含む合金粉末に、焼結助剤として金属粉末または
合金粉末を混合し、成形助剤等を用いて成形した後、前
記成形体を電池に組み込み、電池を昇温することによっ
て成形助剤等の焼散と電極材料の焼結を行なった電極を
負極とすることによって、過焼結を進行されることなく
、高性能かつ高信頼性の高温燃料電池、特に溶融炭酸塩
型燃料電池用負極を容易に得ることができる。
ニウムを含む合金粉末に、焼結助剤として金属粉末また
は合金粉末を混合し、焼結成形した電極を負極とするこ
とによって、あるいは、少なくともニッケルとアルミニ
ウムを含む合金粉末に、焼結助剤として金属粉末または
合金粉末を混合し、成形助剤等を用いて成形した後、前
記成形体を電池に組み込み、電池を昇温することによっ
て成形助剤等の焼散と電極材料の焼結を行なった電極を
負極とすることによって、過焼結を進行されることなく
、高性能かつ高信頼性の高温燃料電池、特に溶融炭酸塩
型燃料電池用負極を容易に得ることができる。
Claims (7)
- （１）少なくともニッケルとアルミニウムを含む合金粉
末に、焼結助剤として金属粉末または合金粉末を混合し
、焼結成形してなることを特徴とする高温燃料電池用負
極。 - （２）焼結助剤としての金属粉末または合金粉末が少な
くともニッケルまたは銅を含むことを特徴とする請求項
１記載の高温燃料電池用負極。 - （３）焼結助剤としの金属粉末または合金粉末がカーボ
ニルニッケルであることを特徴とする請求項１記載の高
温燃料電池用負極。 - （４）焼結助剤としの金属粉末または合金粉末の表面に
セラミクスを被覆したことを特徴とする請求項１、２ま
たは３記載の高温燃料電池用負極。 - （５）少なくともニッケルとアルミニウムを含む合金粉
末のアルミニウム含有量が１から１０％の範囲であるこ
とを特徴とする請求項１記載の高温燃料電池用負極。 - （６）少なくともニッケルとアルミニウムを含む合金粉
末に、焼結助剤として金属粉末または合金粉末を混合し
、成形助剤を用いて成形した後、前記成形体を電池に組
み込み、電池を昇温することによって成形助剤の焼散と
電極材料の焼結を行なうことを特徴とする高温燃料電池
用負極の製造方法。 - （７）電極材料の焼結を行った後、表面の酸化処理を行
うことを特徴とする請求項６記載の高温燃料電池用負極
の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1108605A JPH02288069A (ja) | 1989-04-26 | 1989-04-26 | 高温燃料電池用負極とその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1108605A JPH02288069A (ja) | 1989-04-26 | 1989-04-26 | 高温燃料電池用負極とその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02288069A true JPH02288069A (ja) | 1990-11-28 |
Family
ID=14489038
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1108605A Pending JPH02288069A (ja) | 1989-04-26 | 1989-04-26 | 高温燃料電池用負極とその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02288069A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH04218263A (ja) * | 1990-02-20 | 1992-08-07 | Stichting Energ Onderzoek Centrum Nederland | 燃料電池のアノード用原料およびその製造方法 |
| KR100467346B1 (ko) * | 1997-07-21 | 2005-05-24 | 한국전력공사 | 용융탄산염연료전지의연료전극제조방법 |
| JP2012505510A (ja) * | 2008-12-30 | 2012-03-01 | ドゥサン ヘヴィー インダストリーズ アンド コンストラクション カンパニー リミテッド | 溶融炭酸塩燃料電池のイン−シチュ焼結用燃料極製造方法 |
-
1989
- 1989-04-26 JP JP1108605A patent/JPH02288069A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH04218263A (ja) * | 1990-02-20 | 1992-08-07 | Stichting Energ Onderzoek Centrum Nederland | 燃料電池のアノード用原料およびその製造方法 |
| KR100467346B1 (ko) * | 1997-07-21 | 2005-05-24 | 한국전력공사 | 용융탄산염연료전지의연료전극제조방법 |
| JP2012505510A (ja) * | 2008-12-30 | 2012-03-01 | ドゥサン ヘヴィー インダストリーズ アンド コンストラクション カンパニー リミテッド | 溶融炭酸塩燃料電池のイン−シチュ焼結用燃料極製造方法 |
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