JPH02103256A - 冷時耐衝撃性熱可塑性ポリエステル成形材料 - Google Patents
冷時耐衝撃性熱可塑性ポリエステル成形材料Info
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L67/00—Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L67/02—Polyesters derived from dicarboxylic acids and dihydroxy compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Polymers & Plastics (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Graft Or Block Polymers (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野)
本発明の対象となるものは、冷時耐衝撃性熱可塑性ポリ
エステル成形材料であり、これは良好な耐衝撃強度のほ
かに深冷湿度で非常に優れた7ノチ衝撃試験強度を示し
ており、さらに熱変形安定性が高い特徴を有している。
エステル成形材料であり、これは良好な耐衝撃強度のほ
かに深冷湿度で非常に優れた7ノチ衝撃試験強度を示し
ており、さらに熱変形安定性が高い特徴を有している。
(従来技術)
熱可塑性ポリエステルおよびポリカーボネートからのポ
リマーブレンドは、西ドイツ特許公開公報第24170
02号からよく知られている。これらのブレンドポリマ
ーは、純ポリエステルに比べて改良された機械物性を示
している。またポリエステル/ポリカーボネートブレン
ドポリマーのN’S強度強度チエラストマー加により改
良することは既に試験されていた。適切な変性材料とし
ては西ドイツ特許第2343609号明細書に対応して
、ポリブタジェンをベースにしたグラフトコポリマがあ
る。
リマーブレンドは、西ドイツ特許公開公報第24170
02号からよく知られている。これらのブレンドポリマ
ーは、純ポリエステルに比べて改良された機械物性を示
している。またポリエステル/ポリカーボネートブレン
ドポリマーのN’S強度強度チエラストマー加により改
良することは既に試験されていた。適切な変性材料とし
ては西ドイツ特許第2343609号明細書に対応して
、ポリブタジェンをベースにしたグラフトコポリマがあ
る。
ヨーロッパ特許公開公報第135779号においては芯
殻構造を有するグラフトコポリマーが記載されており、
その芯は本質的にポリブタジェンからなり、この1.0
殻はスチロールまたはアクリルニトリルのようなビニル
モノマーからなり、2.0殻は(メタ)アクリレートと
架橋剤からなるものである。これらのゴムは、それから
製造する成形材料に、0℃からLの温度での良好な強度
を与えることができるが、しかしながら深冷湿度での強
度および伸度(伸び)が不十分である。
殻構造を有するグラフトコポリマーが記載されており、
その芯は本質的にポリブタジェンからなり、この1.0
殻はスチロールまたはアクリルニトリルのようなビニル
モノマーからなり、2.0殻は(メタ)アクリレートと
架橋剤からなるものである。これらのゴムは、それから
製造する成形材料に、0℃からLの温度での良好な強度
を与えることができるが、しかしながら深冷湿度での強
度および伸度(伸び)が不十分である。
(発明の目的および構成)
このために、優れた機械物性を示し、同時に深冷温度で
の優れた耐衝撃性および高い伸度(伸び)を示す耐衝撃
性熱可塑性ポリエステル成形材料を得ることが、技術的
指命となっていた。
の優れた耐衝撃性および高い伸度(伸び)を示す耐衝撃
性熱可塑性ポリエステル成形材料を得ることが、技術的
指命となっていた。
この指命は1本質的に以下の成分を含む本発明による冷
時耐衝撃性、熱可塑性ポリエステル成形材料によって解
決される。以下に含まれている各成分を示す。
時耐衝撃性、熱可塑性ポリエステル成形材料によって解
決される。以下に含まれている各成分を示す。
(A)少なくとも20乃至89.好適には30乃至77
特に好適には35乃至75重量%の芳香族ジカルボン酸
の脂肪族ポリエステル (B)少なくとも10乃至79.好適には20乃至67
゜特に好適には20乃至60重量%の芳香族ポリカーボ
ネート (0)少なくとも1乃至40.好適には3乃:f:、3
0.特に好適には5乃至25重@%のエラストマーまた
は以下の成分からなるエラストマー混合物CAコムエラ
ストマーグラフトポリマーのCA+CB当りで5乃至1
0000重量、以下成分からなる: CAKガラス転移点Tgが一20℃よりも低いグラフト
マトリックスが少なくと も50重量%、好ましくは50乃至80重量%および CA2アクリル酸CI−c8アルキルエステルとビニル
芳香族が5=95乃至70: 30の比率である混合物からなる1゜ グラフト殼の5乃至2Offj量%および0A−3少な
くともガラス転移点Tgが〉20℃であるポリマーから
の2.グラフト 殼の10乃至30重量%および CB以下成分からなるエチレンコポリマー00乃至95
重量% a)40乃至99重+i)%のエチレンおよびb)少な
くともカルボキシル基および/またはカルボキシル基誘
導体を含むコ モノマーの1乃至6o重i′i1%およびここにおいて
、AからCまでの合計が100重量%になる。この新規
耐衝撃性、熱可塑性ポリエステル成形材料は、良好な機
械物性、特に深冷湿度での耐衝哨強度および高い伸度(
伸び)が、さらに高い熱変形安定性および優れた個有色
度と組合わさって大きな特徴となっている。
特に好適には35乃至75重量%の芳香族ジカルボン酸
の脂肪族ポリエステル (B)少なくとも10乃至79.好適には20乃至67
゜特に好適には20乃至60重量%の芳香族ポリカーボ
ネート (0)少なくとも1乃至40.好適には3乃:f:、3
0.特に好適には5乃至25重@%のエラストマーまた
は以下の成分からなるエラストマー混合物CAコムエラ
ストマーグラフトポリマーのCA+CB当りで5乃至1
0000重量、以下成分からなる: CAKガラス転移点Tgが一20℃よりも低いグラフト
マトリックスが少なくと も50重量%、好ましくは50乃至80重量%および CA2アクリル酸CI−c8アルキルエステルとビニル
芳香族が5=95乃至70: 30の比率である混合物からなる1゜ グラフト殼の5乃至2Offj量%および0A−3少な
くともガラス転移点Tgが〉20℃であるポリマーから
の2.グラフト 殼の10乃至30重量%および CB以下成分からなるエチレンコポリマー00乃至95
重量% a)40乃至99重+i)%のエチレンおよびb)少な
くともカルボキシル基および/またはカルボキシル基誘
導体を含むコ モノマーの1乃至6o重i′i1%およびここにおいて
、AからCまでの合計が100重量%になる。この新規
耐衝撃性、熱可塑性ポリエステル成形材料は、良好な機
械物性、特に深冷湿度での耐衝哨強度および高い伸度(
伸び)が、さらに高い熱変形安定性および優れた個有色
度と組合わさって大きな特徴となっている。
本発明に対応して用いられるポリエステル(成分A)は
、それ自身よく知られている。このポリエステルは、ポ
リマー鎖中に必要ならば置換している芳香環を含んでい
る分子鎖単位を含んでいる。
、それ自身よく知られている。このポリエステルは、ポ
リマー鎖中に必要ならば置換している芳香環を含んでい
る分子鎖単位を含んでいる。
この芳香環のこれら置換基の例は、ハロゲン、例えば塩
未または臭素、C1アルキルノi(からC4アル キル
基まで1例えばメチル−、エチル−、プロピル−または
ブチル基等である。適切なポリエステルは1例えば、対
応する芳香族ジカルボン酸、そのエステルまたはその他
のエステル生成誘導体をジヒドロキシ化合物と反応させ
ることにより製造される。
未または臭素、C1アルキルノi(からC4アル キル
基まで1例えばメチル−、エチル−、プロピル−または
ブチル基等である。適切なポリエステルは1例えば、対
応する芳香族ジカルボン酸、そのエステルまたはその他
のエステル生成誘導体をジヒドロキシ化合物と反応させ
ることにより製造される。
適切なポリエステルは1例えば芳香族ジカルボン酸、そ
のエステルまたはそのエステル生成性誘導体をジヒドロ
キシ化合物とそれ自身よく知られている方法で反応させ
ることにより、製造されることができる。
のエステルまたはそのエステル生成性誘導体をジヒドロ
キシ化合物とそれ自身よく知られている方法で反応させ
ることにより、製造されることができる。
芳香族ジカルボン酸の例としては、ナフタリンジカルボ
ン酸、テレフタル酸およびイソフタル酸またはそれらの
混合物が用いられている。芳香族ジカルボン酸またはそ
の誘導体は5部分的に、好適には10モル%以下で、別
のジカルボン酸により置換されることができる。即ち例
えば、脂肪族または脂環式ジカルボン酸1例えばアジピ
ン酸、アゼライン酸、セパチン酸およびシクロヘキサン
ジカルボン酸またはそれらの混合物によって、置換され
ることができる。ジヒドロキシ化合物としては、2乃至
6個の炭素原子を有するグリコール類が好適であり、特
にエチレングリコール、ブタンジオール−14,ブタン
−2−エンジオール〜1.4.ヘキサンジオール−1,
6,ヘキサンジオール−1,4,シクロヘキサンジオー
ル−1゜4.1.4−ジ(ヒドロキシメチル)シクロヘ
キサン、2.2−ジ(4’−ヒドロキシフェニル)プロ
パンおよびネオペンチルグリコールまたはそれらの混合
物が使用される。
ン酸、テレフタル酸およびイソフタル酸またはそれらの
混合物が用いられている。芳香族ジカルボン酸またはそ
の誘導体は5部分的に、好適には10モル%以下で、別
のジカルボン酸により置換されることができる。即ち例
えば、脂肪族または脂環式ジカルボン酸1例えばアジピ
ン酸、アゼライン酸、セパチン酸およびシクロヘキサン
ジカルボン酸またはそれらの混合物によって、置換され
ることができる。ジヒドロキシ化合物としては、2乃至
6個の炭素原子を有するグリコール類が好適であり、特
にエチレングリコール、ブタンジオール−14,ブタン
−2−エンジオール〜1.4.ヘキサンジオール−1,
6,ヘキサンジオール−1,4,シクロヘキサンジオー
ル−1゜4.1.4−ジ(ヒドロキシメチル)シクロヘ
キサン、2.2−ジ(4’−ヒドロキシフェニル)プロ
パンおよびネオペンチルグリコールまたはそれらの混合
物が使用される。
好適なポリエステルはポリアルキレンテレフタレートで
あり、2乃至6個炭素原子のアルカンジオールから得ら
れる。特に好適なのは、ポリエチレンテレフタレートお
よびポリブチレンテレフタレートである。
あり、2乃至6個炭素原子のアルカンジオールから得ら
れる。特に好適なのは、ポリエチレンテレフタレートお
よびポリブチレンテレフタレートである。
ポリエステルの相対粘度は、−船釣に、フェノール10
−ジクロルペンゾール混合溶剤(重量比3:2)中に0
.5重量%溶液にして25℃で測定した値として、1.
2乃至1.8の範囲にある。
−ジクロルペンゾール混合溶剤(重量比3:2)中に0
.5重量%溶液にして25℃で測定した値として、1.
2乃至1.8の範囲にある。
本発明方法で用いる芳香族ポリカーボネート(成分B)
は、同じくそれ自身よく知られている。
は、同じくそれ自身よく知られている。
例えば西ドイツ特許第1300266号明細書による方
法に対応して界面重縮合反応によるか、または西ドイツ
特許公開公報第1495’730号の方法にしだがっテ
シフェニルカーボネートとビスフェノールへのエステル
交換反応で得られる。ビスフェノールAは、30モル%
まで、他の芳香族ビス−ヒドロキシ化合物で置換される
ことができ、特にビス−(4−ヒドロキシフェニル)−
ペンタン−2,22、6−シヒドロキシナフタリン、ビ
ス−(4〜ヒドロキシフエニル)−スルホン、ヒ゛スー
(4−ヒドロキシフェニル)−エーテル、ビス=(4−
ヒドロキシフェニル)−スルフィノド、ビス−(4−ヒ
ドロキシフェニル)−メタン、ビス−(4−ヒドロキシ
−フェニル)−エタン−1,1または4.4′−ジヒド
ロキシ−ジフェニル等で置きかえられることができる。
法に対応して界面重縮合反応によるか、または西ドイツ
特許公開公報第1495’730号の方法にしだがっテ
シフェニルカーボネートとビスフェノールへのエステル
交換反応で得られる。ビスフェノールAは、30モル%
まで、他の芳香族ビス−ヒドロキシ化合物で置換される
ことができ、特にビス−(4−ヒドロキシフェニル)−
ペンタン−2,22、6−シヒドロキシナフタリン、ビ
ス−(4〜ヒドロキシフエニル)−スルホン、ヒ゛スー
(4−ヒドロキシフェニル)−エーテル、ビス=(4−
ヒドロキシフェニル)−スルフィノド、ビス−(4−ヒ
ドロキシフェニル)−メタン、ビス−(4−ヒドロキシ
−フェニル)−エタン−1,1または4.4′−ジヒド
ロキシ−ジフェニル等で置きかえられることができる。
本発明の目的に適したポリカーボネートとしては、−船
釣に、相対粘度(塩化メチ1290.5重量%溶液とし
て25℃で測定)が好適には1.2乃至1.5゜特に好
適には1.28から1.40の範囲にあることが望まし
い。
釣に、相対粘度(塩化メチ1290.5重量%溶液とし
て25℃で測定)が好適には1.2乃至1.5゜特に好
適には1.28から1.40の範囲にあることが望まし
い。
成分Cとして1本発明方法による成形材料は1乃至40
.好適には3乃至30.さらに特別に好適には5乃至2
5重π%のエラストマーまたはエラストマー混合物を含
んでおり、このエラストマー混合物は、以下の成分から
なるゴムエラストマー性グラフトポリマーの5乃至1o
o 、 好適には20乃至90.特に好適には3o乃至
80重量%がらなっており、その成分とは 1:!Al)ガラス転移点が一20’Cよりも低いグラ
フトマトリックスの少なくとも50.好適には50重量
%以上 CA 2)アクリル酸a、 −a8アルキルエステルと
ビニル芳香族からの混合物で1重量比が5:95乃至7
0 : 30の混合物からなる1、グラフト殼の5乃至
20.好適蹟は7乃至18 、特に好適には8乃至15
重量%および (!A3)少なくともガラス転移点Tgが20℃より上
でないポリマーからの2.グラフト殼の10乃至30.
好適には12乃至28および特に好適には14乃至25
重11% 等であり、好適にはグラフトポリマ=cAのガラス転移
点が−150から一21℃の範囲にあるものである。
.好適には3乃至30.さらに特別に好適には5乃至2
5重π%のエラストマーまたはエラストマー混合物を含
んでおり、このエラストマー混合物は、以下の成分から
なるゴムエラストマー性グラフトポリマーの5乃至1o
o 、 好適には20乃至90.特に好適には3o乃至
80重量%がらなっており、その成分とは 1:!Al)ガラス転移点が一20’Cよりも低いグラ
フトマトリックスの少なくとも50.好適には50重量
%以上 CA 2)アクリル酸a、 −a8アルキルエステルと
ビニル芳香族からの混合物で1重量比が5:95乃至7
0 : 30の混合物からなる1、グラフト殼の5乃至
20.好適蹟は7乃至18 、特に好適には8乃至15
重量%および (!A3)少なくともガラス転移点Tgが20℃より上
でないポリマーからの2.グラフト殼の10乃至30.
好適には12乃至28および特に好適には14乃至25
重11% 等であり、好適にはグラフトポリマ=cAのガラス転移
点が−150から一21℃の範囲にあるものである。
このようなグラフトポリマーのflfには、ポリブタジ
ェンをベースにしだ系またはアクリル酸エステルおよび
/またはメタクリル酸エステルをベースにした糸がある
。特に適しているのが、ポリブタジェンをベースにした
芯を有するグラフトポリマーである。
ェンをベースにしだ系またはアクリル酸エステルおよび
/またはメタクリル酸エステルをベースにした糸がある
。特に適しているのが、ポリブタジェンをベースにした
芯を有するグラフトポリマーである。
グラフトポリマーは、好適にはエマルジョン重合による
よく知られた方法で製造され1例えばツーベン−バイル
(Houben −Wely ) 、有機化学合成法(
Methoden der organischen
Ohemie )X■/1巻、 1961年、396
頁から399頁までに記、1&されている。
よく知られた方法で製造され1例えばツーベン−バイル
(Houben −Wely ) 、有機化学合成法(
Methoden der organischen
Ohemie )X■/1巻、 1961年、396
頁から399頁までに記、1&されている。
アクリレートまたはメタクリレートゴムを使用する場合
には、(メタ)アクリレートのほかに40重量%まで別
のつモノマーが含まれろことができる。アクリル酸また
はメタクリル酸のCl−08アルキルエステルおよびそ
れらのハロゲン化誘導体並びにまた芳香族アクリル酸エ
ステルおよびそれらの混合物力、(メタ)アクリル酸の
エステルとして好適である。グラフトマトリックス中の
コモノマーとしては、アクリルニトリル メタクリルニ
トリル、スチロール、α−メチルスチロール。
には、(メタ)アクリレートのほかに40重量%まで別
のつモノマーが含まれろことができる。アクリル酸また
はメタクリル酸のCl−08アルキルエステルおよびそ
れらのハロゲン化誘導体並びにまた芳香族アクリル酸エ
ステルおよびそれらの混合物力、(メタ)アクリル酸の
エステルとして好適である。グラフトマトリックス中の
コモノマーとしては、アクリルニトリル メタクリルニ
トリル、スチロール、α−メチルスチロール。
アクリルアミド、メタクリルアミド並びにビニルC,−
c8アルキルエーテル等が使用される。
c8アルキルエーテル等が使用される。
グラフトマトリックスは、架橋されないかまたは部分的
にまたは完全に架橋されることができる。
にまたは完全に架橋されることができる。
架橋は、1個より多い二重結合を有する架橋剤の好適に
は0.02乃至5重量%、特に好適には0.05乃至2
重量%の共重合によって、達成される。適当な架橋上/
マーは1例えば西ドイツ特許公開公報第2’72625
6号、第2444584号およびヨーロッパ特許公開公
報第50265号に開示されている。
は0.02乃至5重量%、特に好適には0.05乃至2
重量%の共重合によって、達成される。適当な架橋上/
マーは1例えば西ドイツ特許公開公報第2’72625
6号、第2444584号およびヨーロッパ特許公開公
報第50265号に開示されている。
好適な架橋剤モノマーは、トリアリルシアスレート、ト
リアリルイソシアヌレート トリアクリロイルへキサヒ
ドロ−3−)リアジンおよびトリアルキルペンゾール並
びにジヒドロ−ジシクロペンタジェニルアクリレート力
)らである。
リアリルイソシアヌレート トリアクリロイルへキサヒ
ドロ−3−)リアジンおよびトリアルキルペンゾール並
びにジヒドロ−ジシクロペンタジェニルアクリレート力
)らである。
架橋剤モノマーが2個より多い重合し得ろ二重結合を持
っている場合には、その架橋剤モノマーの量をグラフト
マトリックス当りで1重借%以下に制限することが有利
である。
っている場合には、その架橋剤モノマーの量をグラフト
マトリックス当りで1重借%以下に制限することが有利
である。
グラフトマトリックスとしては、ブタジェンをベースて
するポリマーが好適である。
するポリマーが好適である。
ブタジェン以外では、また20重■%までの別のモノマ
ーがグラフトマトリックス中に組み入れられろことがで
きる。この例としては、スチロールアクリルニトリル、
アクリル酸またはメタクリル酸とC,−08アルカノー
ルのエステル、ざらにジエン例えばイソプレン、クロロ
ブレンまたはその他のブタジェンと共重合できるビニル
化合物等がある。かくして、少なくとも80重殴%がポ
リブタジェン単位から組みたてられるグラフトマトリッ
クスが、有利である。
ーがグラフトマトリックス中に組み入れられろことがで
きる。この例としては、スチロールアクリルニトリル、
アクリル酸またはメタクリル酸とC,−08アルカノー
ルのエステル、ざらにジエン例えばイソプレン、クロロ
ブレンまたはその他のブタジェンと共重合できるビニル
化合物等がある。かくして、少なくとも80重殴%がポ
リブタジェン単位から組みたてられるグラフトマトリッ
クスが、有利である。
特に好適なグラフトマトリックスは、少なくとも50
、特に少なくとも60重量%のゲル合計を有するエマル
ジョンポリマーである〔ポリマー分析ゲオルクーティー
メ−(Georg −Thieme )出11社シュテ
ユノトガルト(Stuttgart ) 、 1977
年、エム、ホフマン(M 、 Hoffman )、
バー、クレーマー (H、Kr6mer )、 エル
、ブレン(R、Kuhn )による方法でジメチルホル
ムアミド中25℃でゲル含バ)測定)。
、特に少なくとも60重量%のゲル合計を有するエマル
ジョンポリマーである〔ポリマー分析ゲオルクーティー
メ−(Georg −Thieme )出11社シュテ
ユノトガルト(Stuttgart ) 、 1977
年、エム、ホフマン(M 、 Hoffman )、
バー、クレーマー (H、Kr6mer )、 エル
、ブレン(R、Kuhn )による方法でジメチルホル
ムアミド中25℃でゲル含バ)測定)。
このグラフトマトリックス上に1 ビニル芳香族モノマ
ー、例、tばスチロール、α−メチルスチロールまたは
p−メチルスチロールのほかに、アクリル酸C,−08
アルキルエステルを95:5から30゛70までの比率
で含む1.殻成分のグラフトをする。好適なのは、92
:8から50:50までの範囲特に好適なのが90 +
1.0から60 : 40の範囲にある。
ー、例、tばスチロール、α−メチルスチロールまたは
p−メチルスチロールのほかに、アクリル酸C,−08
アルキルエステルを95:5から30゛70までの比率
で含む1.殻成分のグラフトをする。好適なのは、92
:8から50:50までの範囲特に好適なのが90 +
1.0から60 : 40の範囲にある。
好適なアクリル酸C,−C8アルキルエステルはエチル
−1n−ブチル−および2−エチルへキシルアクリレー
トであり、特に好適なのがエチルアクリレートである。
−1n−ブチル−および2−エチルへキシルアクリレー
トであり、特に好適なのがエチルアクリレートである。
この1.殻成分は1通常の架橋剤で架橋されることがで
きる。この1.殻成分の比率は、上述のCA当りで5乃
至20@量%、好適には7乃至18%、特に好適には8
乃至15重ijt%である。
きる。この1.殻成分の比率は、上述のCA当りで5乃
至20@量%、好適には7乃至18%、特に好適には8
乃至15重ijt%である。
この1.グラフトa上に、少なくともガラス転移点Tg
が〉20℃であるポリマーからの2.殻ポリマーをグラ
フトする。グラフト殻構成のためのモノマーとしては、
好適にはスチロール/アクリルニ) IJルの混合物で
重量比が3.5 : 0.5から2.51.5の範囲に
ある混合物が適しており、さらにメチル(メタ)アクリ
レートとこのiM 合物カ適している。グラフト殻にお
いては、また少量1例えばグラフトモノマー成分の合計
量当りで30重滑%までの別のモノマーを組入れること
ができ1例えハ”+ −C+。アルカノールのアクリル
酸エステル、C2−Cooアルカノールのメタクリル酸
エステル、反応性基を有するビニル誘導体例えばアリル
(メタ)アクリレート、無水マレイン酸、イタコン酸ま
たはグリシジルメタクリレート等である。
が〉20℃であるポリマーからの2.殻ポリマーをグラ
フトする。グラフト殻構成のためのモノマーとしては、
好適にはスチロール/アクリルニ) IJルの混合物で
重量比が3.5 : 0.5から2.51.5の範囲に
ある混合物が適しており、さらにメチル(メタ)アクリ
レートとこのiM 合物カ適している。グラフト殻にお
いては、また少量1例えばグラフトモノマー成分の合計
量当りで30重滑%までの別のモノマーを組入れること
ができ1例えハ”+ −C+。アルカノールのアクリル
酸エステル、C2−Cooアルカノールのメタクリル酸
エステル、反応性基を有するビニル誘導体例えばアリル
(メタ)アクリレート、無水マレイン酸、イタコン酸ま
たはグリシジルメタクリレート等である。
グラフトポリマー粒子は、超遠心分離で測定して、平均
粒子径0.05から0.6μmになっているのが特徴と
なっている。
粒子径0.05から0.6μmになっているのが特徴と
なっている。
与えられた平均粒子容積の場合には、すべての場合に1
粒子容積の平均重i社が取扱われるが1例えばこれはコ
ロイドおよびポリマー誌(Kolloid−Z、 un
d z、 −Polymere ) 、 250 (
1972)、 782頁から796頁までのベー、ショ
ルタン(W、5ch−oltan )およびエム、ラン
グ(M、 Lange)の方法による分析超遠心分離法
により測定された。超遠心分離測定法は、試料の粒子径
について積分質量分布を与える。これから0粒子のどれ
だけの重量パーセントが一定容積の径以下を有するかが
明らかになる。また積分質量分布の一一値として表わさ
れる平均粒子径は、この場合に1粒子の50重1%の粒
子径と同等以下である粒子径、即ち屯。−値に相当する
ものを粒子径として定義している。
粒子容積の平均重i社が取扱われるが1例えばこれはコ
ロイドおよびポリマー誌(Kolloid−Z、 un
d z、 −Polymere ) 、 250 (
1972)、 782頁から796頁までのベー、ショ
ルタン(W、5ch−oltan )およびエム、ラン
グ(M、 Lange)の方法による分析超遠心分離法
により測定された。超遠心分離測定法は、試料の粒子径
について積分質量分布を与える。これから0粒子のどれ
だけの重量パーセントが一定容積の径以下を有するかが
明らかになる。また積分質量分布の一一値として表わさ
れる平均粒子径は、この場合に1粒子の50重1%の粒
子径と同等以下である粒子径、即ち屯。−値に相当する
ものを粒子径として定義している。
好適なコポリマーCBは、(メタ)アクリル酸エステル
とのゴム弾性エチレンコポリマーである。
とのゴム弾性エチレンコポリマーである。
特に好適なのは、エポキシ基含有モノマーとエチレン−
(メタ)アクリル酸エステルとのターポリマーである。
(メタ)アクリル酸エステルとのターポリマーである。
好適なエポキシ基含有モノマーは、次式一般式のエーテ
ルであり 0HR4=CH−(−CB、 −)m−0−(−CHR
I )n−c’ffi、 )CR” Hここにおいて。
ルであり 0HR4=CH−(−CB、 −)m−0−(−CHR
I )n−c’ffi、 )CR” Hここにおいて。
m=oと20の間の全数、および
n = 1と10の間の全数、および
R1,R2,R3,R’は、それぞれに水素原子または
炭素加子が1個から6個までのアルキル基、好適にはメ
チル−、エチル−またはn−プロピルである。
炭素加子が1個から6個までのアルキル基、好適にはメ
チル−、エチル−またはn−プロピルである。
特にm = Oまたは1であり、n=1であってR5R
2,R3二Hの場合には1例えばアルキルグリシジルエ
ーテルまたはビニル−グリシジルエーテルである。
2,R3二Hの場合には1例えばアルキルグリシジルエ
ーテルまたはビニル−グリシジルエーテルである。
さらにエポキシ基含有モノマーは1次式−1[のエポキ
シ基含有オレフィンであり ここにおいて、 m、 R2,R3および?は上記と
同一の意味を有しており、好適にはm = Oから5ま
で2R’=Hまたはメチル R2およびR3=Hまたは
メチルおよびエチルである。
シ基含有オレフィンであり ここにおいて、 m、 R2,R3および?は上記と
同一の意味を有しており、好適にはm = Oから5ま
で2R’=Hまたはメチル R2およびR3=Hまたは
メチルおよびエチルである。
特に好適なのは1 アクリル酸またはメタクリル酸のエ
ポキシ基含有エステルである。特に技術的に重要なのが
、グリシジルアクリレートまたはグリシジルメタクリレ
ートである。
ポキシ基含有エステルである。特に技術的に重要なのが
、グリシジルアクリレートまたはグリシジルメタクリレ
ートである。
好適なオレフィンポリマーは、以下の(a)、 (b)
および(C)成分を含んでいる。
および(C)成分を含んでいる。
即ち
a) 50乃至99重竜%のオレフィン、好適にはエ
チレン b) 1乃至50重量%のグリシジルアクリレートお
よび/またはグリシジルメタクリレートおよび必要の場
合には c) O乃至49重量%の少なくとも1種の別の共重
合し得るモノマー オレフィンポリマーのガラス転移点は、好適には0℃よ
り下にあり、特に好適には一20℃より下にある。好適
な共重合し得るモノマーは、(メタ)アクリレート、ビ
ニルエステル、ビニルエーテルおよびメチルブチノール
である。例えば、メチル(メタ)アクリレート5エチル
(メタ)アクリレート、プロピル(メタ)−アクリレー
ト、ブチル(メタ)アクリレートであり、特に好適なの
がn−ブチルアクリレートおよび2−エチルへキシルア
クリレートである。特に好適なオレフィンポリマーは、
以下の成分を含んでいる。
チレン b) 1乃至50重量%のグリシジルアクリレートお
よび/またはグリシジルメタクリレートおよび必要の場
合には c) O乃至49重量%の少なくとも1種の別の共重
合し得るモノマー オレフィンポリマーのガラス転移点は、好適には0℃よ
り下にあり、特に好適には一20℃より下にある。好適
な共重合し得るモノマーは、(メタ)アクリレート、ビ
ニルエステル、ビニルエーテルおよびメチルブチノール
である。例えば、メチル(メタ)アクリレート5エチル
(メタ)アクリレート、プロピル(メタ)−アクリレー
ト、ブチル(メタ)アクリレートであり、特に好適なの
がn−ブチルアクリレートおよび2−エチルへキシルア
クリレートである。特に好適なオレフィンポリマーは、
以下の成分を含んでいる。
a)50乃至98重量%のエチレン
b) 1乃至40重量%のグリシジル(メタ)アクリ
レートおよび c) 1乃至45重量%のn−ブチルアクリレートお
よび/または2−エチルへキシルアクリレート さらに好適なオレフィンポリマーは1次の成分からなっ
ている: a) 60乃至95重量%のエチレンb) 3乃至
20重量%のグリシジル(メタ)アクリレート c)10乃至35重?It%のn−ブチルアクリレート
および/または2−エチルへキシルアクリレート。
レートおよび c) 1乃至45重量%のn−ブチルアクリレートお
よび/または2−エチルへキシルアクリレート さらに好適なオレフィンポリマーは1次の成分からなっ
ている: a) 60乃至95重量%のエチレンb) 3乃至
20重量%のグリシジル(メタ)アクリレート c)10乃至35重?It%のn−ブチルアクリレート
および/または2−エチルへキシルアクリレート。
成分CにおけるポリマーCBの比率は、成分Cの全車i
7)当りで、O乃至95重11%、好適には10乃至8
0重i1%、特に好適には20乃至70重@%である。
7)当りで、O乃至95重11%、好適には10乃至8
0重i1%、特に好適には20乃至70重@%である。
オレフィンポリマーは任意の方法で重合されることがで
き1例えば定常的な共重合法、ブロック共重合法および
グラフト共重合法等で重合されろことができる。
き1例えば定常的な共重合法、ブロック共重合法および
グラフト共重合法等で重合されろことができる。
好適には、高圧および高温下の定常的共重合法がある。
ポリマーCBは一般に高分子量であり、メルトインデッ
クスが1乃至80である( MF工190/2.16.
D工N 53735 )。
クスが1乃至80である( MF工190/2.16.
D工N 53735 )。
本質的な成分A)からB)までのほかに1本発明方法に
よる成形材料は通常の添加物および処理助剤を含むこと
ができる。
よる成形材料は通常の添加物および処理助剤を含むこと
ができる。
本発明方法による熱可塑性成形材料に加えられることの
できる酸化抑制剤および耐熱安定化剤には、一般にポリ
マーに加えられる添加剤で例えば周期率表1族金属のハ
ロゲニド0例えばナトリウム、−、カリウム−、リチウ
ムハロゲニドを、第一銅ハロアニド1例えば塩化第一銅
、臭化第一銅沃化第一銅との組合わせで使用する添加剤
が属している。さらに好適な安定剤としては、立体障害
フェノール、ヒドロキノン、これらの群の各種置換体を
組合わせた安定剤が、混合物型1せ当りで1重ht%以
下の濃度で使用される。
できる酸化抑制剤および耐熱安定化剤には、一般にポリ
マーに加えられる添加剤で例えば周期率表1族金属のハ
ロゲニド0例えばナトリウム、−、カリウム−、リチウ
ムハロゲニドを、第一銅ハロアニド1例えば塩化第一銅
、臭化第一銅沃化第一銅との組合わせで使用する添加剤
が属している。さらに好適な安定剤としては、立体障害
フェノール、ヒドロキノン、これらの群の各種置換体を
組合わせた安定剤が、混合物型1せ当りで1重ht%以
下の濃度で使用される。
紫外線安定剤としては、一般にポリマーに加えられる安
定剤を、同じように混合物に対して2.0重in%まで
の債で使用することができる。紫外線安定剤の例として
は1各種置換レゾルシン、サリチル酸塩、ベンゾ−トリ
アゾール、ベンゾフェノンおよびこれに類する化合物が
ある。
定剤を、同じように混合物に対して2.0重in%まで
の債で使用することができる。紫外線安定剤の例として
は1各種置換レゾルシン、サリチル酸塩、ベンゾ−トリ
アゾール、ベンゾフェノンおよびこれに類する化合物が
ある。
適当な滑剤および離型剤としては、熱可塑性材料に例え
ば1重量%以下で添加されるが、ステアリルアルコール
およびステアリン酸エステル等の脂肪酸エステルが使用
される。さらに、有機染料。
ば1重量%以下で添加されるが、ステアリルアルコール
およびステアリン酸エステル等の脂肪酸エステルが使用
される。さらに、有機染料。
例えばニグロシン、顔料1例えば二酸化チタン。
硫化カドミウム、硫化力ドミウムーゼレニド、フタロシ
アニン、ウルトラマインプリューまたはビスタ等が添加
されることができる。
アニン、ウルトラマインプリューまたはビスタ等が添加
されることができる。
さらに1本発明方法による成形材料は、繊維状および粉
末状充填材および強化材料0例えば炭素繊維、ガラス繊
維、非晶質珪酸、アスベスト、珪酸カルシウム、珪酸ア
ルミニウム1炭酸マグネシウム1カオリン、チョーク、
粉末石英、Mm、 長石を、成形材料当り50重量%ま
での毒で含むことができろ。さら洗、核生成剤1例えば
タルク、フッ化カルシウム、ナトリウムフェニルホスフ
ィネト、酸化アルミニウムまたは微粒子ポリテトラフル
オロエチレンが1例えば成形材料当りで5重府%までの
量で使用されることができる。可塑剤例えばフタル酸ジ
オクチルエステル、フタル酸ジベンジルエステル、フタ
ル酸ブチルベンジルエステル、炭化水素M、N−(n−
ブチル)−ベンシルスルホンアミl’Z O−オ、l
:ヒp −)ルオールエチルスルホンアミドが、好適に
は、成形材料当りで約20重上%までの債で加えられる
。着色剤。
末状充填材および強化材料0例えば炭素繊維、ガラス繊
維、非晶質珪酸、アスベスト、珪酸カルシウム、珪酸ア
ルミニウム1炭酸マグネシウム1カオリン、チョーク、
粉末石英、Mm、 長石を、成形材料当り50重量%ま
での毒で含むことができろ。さら洗、核生成剤1例えば
タルク、フッ化カルシウム、ナトリウムフェニルホスフ
ィネト、酸化アルミニウムまたは微粒子ポリテトラフル
オロエチレンが1例えば成形材料当りで5重府%までの
量で使用されることができる。可塑剤例えばフタル酸ジ
オクチルエステル、フタル酸ジベンジルエステル、フタ
ル酸ブチルベンジルエステル、炭化水素M、N−(n−
ブチル)−ベンシルスルホンアミl’Z O−オ、l
:ヒp −)ルオールエチルスルホンアミドが、好適に
は、成形材料当りで約20重上%までの債で加えられる
。着色剤。
例えば染料および顔料は、成形材料当りで約5重F迂%
までの量で加えられることができろ。
までの量で加えられることができろ。
本発明による成形材料は1例えば、成分AがらCまでを
通常の混合装置1例えば、スパイラル押出機、ブラベン
ダー・ミキサーまたはバンバリ−・ミキサーで混合して
から押出し成形される。
通常の混合装置1例えば、スパイラル押出機、ブラベン
ダー・ミキサーまたはバンバリ−・ミキサーで混合して
から押出し成形される。
好適な作業方法によれば、ポリエステル、ポリカーボネ
ート、グラフトゴムおよび必要ならばエチレンフボリマ
ーおよび添加物が混合されてから二軸押出成形機で押出
し成形される。
ート、グラフトゴムおよび必要ならばエチレンフボリマ
ーおよび添加物が混合されてから二軸押出成形機で押出
し成形される。
本発明方法による成形材料は、あらゆる種類の工業目的
のための高性能、耐熱性、耐衝撃性の成形品を、射出成
形または押出成形および押出式吹込成形法により製造す
るのに適している。
のための高性能、耐熱性、耐衝撃性の成形品を、射出成
形または押出成形および押出式吹込成形法により製造す
るのに適している。
実施例
辺めに、ポリブチレンテレフタレート(PET )が、
ポリカーボネート(pc)および耐fi撃性改良変性剤
と混合され、ベルナー・フライプラー社(Werner
& Pfleiderer ) ZSK 30型の二
軸押出機で250’Cで溶融され、均一化されてから水
浴中に押出された。顆粒状にされ乾燥されてから、射出
成形機で試験体が成形され、これがさらに後処理するこ
となしに試験された。
ポリカーボネート(pc)および耐fi撃性改良変性剤
と混合され、ベルナー・フライプラー社(Werner
& Pfleiderer ) ZSK 30型の二
軸押出機で250’Cで溶融され、均一化されてから水
浴中に押出された。顆粒状にされ乾燥されてから、射出
成形機で試験体が成形され、これがさらに後処理するこ
となしに試験された。
使用されたポリブチレンテレフタレートは、フェノール
−〇−ジクロルペンゾール(iftLtl:1)混合溶
剤中0.5溶液の25℃での相対粘度測定で、相対粘度
1.60を有していた。
−〇−ジクロルペンゾール(iftLtl:1)混合溶
剤中0.5溶液の25℃での相対粘度測定で、相対粘度
1.60を有していた。
使用されたポリカーボネートは、ビスフェノールAをベ
ースにしたポリカーボネートであす、塩化メチレン中0
.5%溶液の25℃での相対粘度測定で、相対粘度1.
36を有していた。
ースにしたポリカーボネートであす、塩化メチレン中0
.5%溶液の25℃での相対粘度測定で、相対粘度1.
36を有していた。
以下のゴムが使用されるが、ゴム記述の際には特に別記
されない限り、パーセントおよび比率は常に重量に基づ
いている。
されない限り、パーセントおよび比率は常に重量に基づ
いている。
ラテックス1 : 90 nmのd、。−値を有し、固
形物含量42%の水性ポリブタジェンラテ ックス ラテックス2 : 350 nmのも。−値を有し、固
形物含量40%で、0.8%ジヒドロジシ クロペンタジェニルアクリレート で架橋された水性n−ブチルアク リレートラテックス CA/170%ラテックス1が、第1工程でスチロール
/エチルアクリレート9 : 1比率(10%)混合物
でグラフトされ、第2工程でメチCA/2 CA/3 CA/4 A15 ルメタクリレート/グリシジルーメタクリL、 −)
(MMA/GMA ) 19 : 1比率(20%)混
合物でグラフトされて、1]−0nmのd5゜値とゲル
含量(ドルオール中)85重セメを有している。
形物含量42%の水性ポリブタジェンラテ ックス ラテックス2 : 350 nmのも。−値を有し、固
形物含量40%で、0.8%ジヒドロジシ クロペンタジェニルアクリレート で架橋された水性n−ブチルアク リレートラテックス CA/170%ラテックス1が、第1工程でスチロール
/エチルアクリレート9 : 1比率(10%)混合物
でグラフトされ、第2工程でメチCA/2 CA/3 CA/4 A15 ルメタクリレート/グリシジルーメタクリL、 −)
(MMA/GMA ) 19 : 1比率(20%)混
合物でグラフトされて、1]−0nmのd5゜値とゲル
含量(ドルオール中)85重セメを有している。
Cへ/lと同様処理であるが5第1工程でスチロール/
エチルアクリレート重信比が7:3(10%)であるの
が異なっており、110nmのd、。値と90%ゲル含
量を有する。
エチルアクリレート重信比が7:3(10%)であるの
が異なっており、110nmのd、。値と90%ゲル含
量を有する。
CA/1と同様処理であるが、第1工程でスチロール/
エチルアクリレート重量比が5=5(10%)であるの
が異なっており、110nmのdう。値と92%ゲル含
量を有している。
エチルアクリレート重量比が5=5(10%)であるの
が異なっており、110nmのdう。値と92%ゲル含
量を有している。
CA/1と同様処理であるが、第1工程でスチロール/
n−ブチルアクリレ〜) fi 量比8:2を使ってお
り、110nmのd、lo値と90%ゲル含量を有して
いる。
n−ブチルアクリレ〜) fi 量比8:2を使ってお
り、110nmのd、lo値と90%ゲル含量を有して
いる。
CA/1と同様処理であるが、第1工程でスチロール/
2−エチルへキシルアクリレート重rd比9゛1を使っ
ており、 110 nm (7) d、〇値と88%
ゲル含量を有している。
2−エチルへキシルアクリレート重rd比9゛1を使っ
ており、 110 nm (7) d、〇値と88%
ゲル含量を有している。
C+A/6 ラテックス2が、第1工程でスチロール
、/エチルアクリレート8:2比率(10%)混合物で
グラフトされ、第2工程でMMA /GMA 19 :
l (20%)でグラフトされて410 nmのへ値
と79%ゲル含量を有している。
、/エチルアクリレート8:2比率(10%)混合物で
グラフトされ、第2工程でMMA /GMA 19 :
l (20%)でグラフトされて410 nmのへ値
と79%ゲル含量を有している。
cA/q CA/6と同様処理であるが、第1工程で
スチロール/エチルアクリレート/ジヒドロジシクロペ
ンタジェニルアクリレート重量比78:20:2(10
%)を使っており、400nmの(L+o値と86%ゲ
ル含量を有している。
スチロール/エチルアクリレート/ジヒドロジシクロペ
ンタジェニルアクリレート重量比78:20:2(10
%)を使っており、400nmの(L+o値と86%ゲ
ル含量を有している。
す、 110 nmの屯。値と88%ゲル含h1を有
している。
している。
す、430nmの屯。値と78%ゲル含量を有している
。
。
1芯ポリブタジエン/スチロール9/1(70%)
1、殻スチロール(10%)
2、殻MMA (20%)
屯。が120 nm 、 ゲル金石が95%CB
エチレン、n−ブチルアクリレートおよびグリシジル
メタクリレート(6’7 / 30 / 3)からのエ
チレンターポリマーであり 10 g / 1o分のIIAF工を有している(19
0℃/ 2.16 kp ) 生成吻の絹改および結果を表1に示しであるっ9骨 10骨 工2 13骨 CA/v2 CA/V3 CA/1 A15 CA/■1
エチレン、n−ブチルアクリレートおよびグリシジル
メタクリレート(6’7 / 30 / 3)からのエ
チレンターポリマーであり 10 g / 1o分のIIAF工を有している(19
0℃/ 2.16 kp ) 生成吻の絹改および結果を表1に示しであるっ9骨 10骨 工2 13骨 CA/v2 CA/V3 CA/1 A15 CA/■1
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 熱可塑性ポリエステル成形材料であり、実質的に (A)少なくとも20乃至89重量%の芳香族ジカルボ
ン酸の脂肪族ポリエステルと、 (B)少なくとも10乃至79重量%の芳香族ポリカー
ボネートと、 (C)1乃至40重量%のエラストマーまたはCA C
A1ガラス転移点Tgが−20℃以下であるグラフトマ
トリックスの少なくと も50重量%、および CA2アクリル酸C_1−C_8アルキルエステルとビ
ニル芳香族が重量比5:95から 70:30の範囲にある混合物からな る1、グラフト殼の5乃至30重量%、 および CA3少なくともガラス転移点が20℃を超すポリマー
からなる2、グラフト殼 の10乃至30重量%からなるゴム弾 性グラフトポリマーの5乃至100重 量%と、 CB CB1エチレン40乃至99重量%、およびCB
2カルボキシル基および/またはカル ボキシル基誘導体を含むコモノマー の少なくとも1乃至60重量%と からなるエチレンコポリマーの0乃至95 重量%と からなるゴム弾性グラフトポリマー5乃至 100重量% とからなる成分を含有し、AからCまでの合計、CAお
よびCBの合計、CA1からCA3までの合計およびC
B1およびCB2の合計がそれぞれに100重量%にな
る各成分からなることを特徴とする熱可塑性ポリエステ
ル成形材料。
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- 1989-08-10 EP EP19890114782 patent/EP0355596A3/de not_active Withdrawn
- 1989-08-14 JP JP1208028A patent/JPH02103256A/ja active Pending
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