JPH0149919B2 - - Google Patents
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- JPH0149919B2 JPH0149919B2 JP57199892A JP19989282A JPH0149919B2 JP H0149919 B2 JPH0149919 B2 JP H0149919B2 JP 57199892 A JP57199892 A JP 57199892A JP 19989282 A JP19989282 A JP 19989282A JP H0149919 B2 JPH0149919 B2 JP H0149919B2
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/20—Nitrogen oxides; Oxyacids of nitrogen; Salts thereof
- C01B21/38—Nitric acid
- C01B21/46—Purification; Separation ; Stabilisation
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Heat Treatment Of Water, Waste Water Or Sewage (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、硝酸廃液を蒸発濃縮して硝酸を回収
するいわゆる酸回収系において、硝酸溶液中の放
射性ルテニウム及び/又は非放射性ルテニウム
(以下、単にルテニウムと呼ぶ)の除去効率、即
ち除染効率を大幅に向上させることのできる方法
に関する。
するいわゆる酸回収系において、硝酸溶液中の放
射性ルテニウム及び/又は非放射性ルテニウム
(以下、単にルテニウムと呼ぶ)の除去効率、即
ち除染効率を大幅に向上させることのできる方法
に関する。
使用済核燃料の再処理においては、剪断した核
燃料は硝酸によつて溶解処理される。また、ウラ
ン、プルトニウム、核分裂生成物をそれぞれ分離
精製する抽出工程においても硝酸が使用される。
燃料は硝酸によつて溶解処理される。また、ウラ
ン、プルトニウム、核分裂生成物をそれぞれ分離
精製する抽出工程においても硝酸が使用される。
これらの工程で一度使用された硝酸溶液は、酸
回収系において放射能量を下げ(除染し)、高濃
度硝酸に戻して再び使用される。この酸回収系と
しては、一般に、硝酸溶液を蒸発濃縮する硝酸蒸
発装置が用いられる。
回収系において放射能量を下げ(除染し)、高濃
度硝酸に戻して再び使用される。この酸回収系と
しては、一般に、硝酸溶液を蒸発濃縮する硝酸蒸
発装置が用いられる。
ところで、硝酸溶液中に放射性、非放射性にか
かわらず、ルテニウムが含まれていると、蒸発処
理中にルテニウムが酸化され、揮発性物質
(RuO4)となつて蒸発し、硝酸蒸気中に混入して
しまうため、回収した硝酸中のルテニウム濃度を
低減することができず酸回収系におけるルテニウ
ムの除染効率が低下してしまう。
かわらず、ルテニウムが含まれていると、蒸発処
理中にルテニウムが酸化され、揮発性物質
(RuO4)となつて蒸発し、硝酸蒸気中に混入して
しまうため、回収した硝酸中のルテニウム濃度を
低減することができず酸回収系におけるルテニウ
ムの除染効率が低下してしまう。
そこで、従来、硝酸蒸発装置でのルテニウムの
除染効率を高めるため、亜硝酸ナトリウムや
NOx、蔗糖、ホルマリン等の添加が検討されて
きた。
除染効率を高めるため、亜硝酸ナトリウムや
NOx、蔗糖、ホルマリン等の添加が検討されて
きた。
しかし、亜硝酸ナトリウムは装置内濃縮液中の
塩濃度を上昇させるため、その後の処理に問題が
生じるし、NOxは取扱い及び添加法が難しいと
いつた欠点がある。また、蔗糖やホルマリンの添
加は、硝酸を分解するので蒸発蒸気の処理系に分
解硝酸の回収装置を設置しなければならないとい
つた問題点がある。
塩濃度を上昇させるため、その後の処理に問題が
生じるし、NOxは取扱い及び添加法が難しいと
いつた欠点がある。また、蔗糖やホルマリンの添
加は、硝酸を分解するので蒸発蒸気の処理系に分
解硝酸の回収装置を設置しなければならないとい
つた問題点がある。
本発明の目的は、上記のような従来技術の問題
点を解決し、硝酸溶液を蒸発処理する際、その中
に含まれているルテニウムの蒸発を抑え、もつて
ルテニウムの除染効率を著しく向上させることが
でき、しかも蒸発処理において危険性や操業上で
の困難性全くなく、蒸発処理後の硝酸回収も容易
に行なえるような蒸発処理におけるルテニウムの
除染効率改良法を提供することにある。
点を解決し、硝酸溶液を蒸発処理する際、その中
に含まれているルテニウムの蒸発を抑え、もつて
ルテニウムの除染効率を著しく向上させることが
でき、しかも蒸発処理において危険性や操業上で
の困難性全くなく、蒸発処理後の硝酸回収も容易
に行なえるような蒸発処理におけるルテニウムの
除染効率改良法を提供することにある。
すなわち本発明は、ルテニウムを含む硝酸溶液
を硝酸蒸発装置で蒸発処理して硝酸を回収する
際、該硝酸蒸発装置内に供給する硝酸溶液に1
当り20mg〜5000mgのヒドラジンを添加することを
特徴とするルテニウムの除染効率改良法である。
を硝酸蒸発装置で蒸発処理して硝酸を回収する
際、該硝酸蒸発装置内に供給する硝酸溶液に1
当り20mg〜5000mgのヒドラジンを添加することを
特徴とするルテニウムの除染効率改良法である。
以下、本発明について更に詳しく説明する。第
1図は本発明方法の工程説明図であり、硝酸を蒸
発凝縮させて回収する一方、ルテニウム等の不揮
発性物質を含む濃硝酸を濃縮廃液として分離する
ものである。図示されているように、硝酸蒸発装
置1にルテニウムを含む硝酸溶液を供給し、加熱
して蒸発処理する際、予め該硝酸溶液に1当り
20mg〜5000mgのヒドラジンを添加しておくのであ
る。
1図は本発明方法の工程説明図であり、硝酸を蒸
発凝縮させて回収する一方、ルテニウム等の不揮
発性物質を含む濃硝酸を濃縮廃液として分離する
ものである。図示されているように、硝酸蒸発装
置1にルテニウムを含む硝酸溶液を供給し、加熱
して蒸発処理する際、予め該硝酸溶液に1当り
20mg〜5000mgのヒドラジンを添加しておくのであ
る。
前述した如く、硝酸蒸発装置では、装置内濃縮
液は高温、高濃度硝酸となるため、酸化力が強
く、そのままではルテニウムが酸化されて揮発性
の四酸化ルテニウム(RuO4)になり、蒸発蒸気
中へルテニウムが混入するため、蒸発装置での除
染係数は著しく低下する。
液は高温、高濃度硝酸となるため、酸化力が強
く、そのままではルテニウムが酸化されて揮発性
の四酸化ルテニウム(RuO4)になり、蒸発蒸気
中へルテニウムが混入するため、蒸発装置での除
染係数は著しく低下する。
しかし、詳細は不明であるが、本発明によれ
ば、蒸発装置内の高温、高濃度の硝酸中で硝酸の
一部がHNO2となり、供給硝酸溶液中に添加され
たヒドラジンがこの蒸発装置内の高温、高濃度硝
酸中ですばやく次のように反応する。
ば、蒸発装置内の高温、高濃度の硝酸中で硝酸の
一部がHNO2となり、供給硝酸溶液中に添加され
たヒドラジンがこの蒸発装置内の高温、高濃度硝
酸中ですばやく次のように反応する。
N2H4+H++HNO2→HN3+2H2O+H+
HN3+HNO2→N2+N2O+H2O
N2H4+2HNO2→N2+N2O+3H2O
この反応の過程において、ヒドラジン及びアジ
ド等のヒドラジン反応中間体が四酸化ルテニウム
反応中間体と還元反応を起し、ルテニウムが酸化
されるのを抑制する。そのため、蒸発装置でのル
テニウムの除染効率が向上するものと推定され
る。
ド等のヒドラジン反応中間体が四酸化ルテニウム
反応中間体と還元反応を起し、ルテニウムが酸化
されるのを抑制する。そのため、蒸発装置でのル
テニウムの除染効率が向上するものと推定され
る。
供給硝酸溶液中に添加するヒドラジンの量は、
1当り20mg以上5000mg以下、好ましくは200〜
2000mgである。20mg/以下ではヒドラジンの添
加効果はほとんどない。ヒドラジンの添加量が20
mg/以上になるとその効果が顕著に現われ始め
る。それ程厳しい条件を要求されない場合におい
てはこの程度で十分である。ある程度厳しい条件
の場合には200mg/以上の添加が効率もよく効
果的である。また2000mg/以上添加してもヒド
ラジンの添加効果はほとんど増加せず、余りメリ
ツトがないし、5000mg/以上添加すると蓄積す
るなどの問題が生じるため好ましくない。したが
つて、実際には20〜5000mg/が好適であり、さ
らには200〜2000mg/程度が最適である。第2
図において、横軸は供給液に対するヒドラジンの
添加量であり、縦軸はルテニウム除染係数の相対
値である。ヒドラジンを無添加の場合の除染係数
をA、ヒドラジンを400mg/添加した場合の除
染係数をBとした場合のB/Aは実験の結果40〜
50であつた。但し、除染係数=(蒸発装置供給液
中のRu量)/(硝酸蒸気を凝縮して得られる回
収硝酸中のRu量)である。
1当り20mg以上5000mg以下、好ましくは200〜
2000mgである。20mg/以下ではヒドラジンの添
加効果はほとんどない。ヒドラジンの添加量が20
mg/以上になるとその効果が顕著に現われ始め
る。それ程厳しい条件を要求されない場合におい
てはこの程度で十分である。ある程度厳しい条件
の場合には200mg/以上の添加が効率もよく効
果的である。また2000mg/以上添加してもヒド
ラジンの添加効果はほとんど増加せず、余りメリ
ツトがないし、5000mg/以上添加すると蓄積す
るなどの問題が生じるため好ましくない。したが
つて、実際には20〜5000mg/が好適であり、さ
らには200〜2000mg/程度が最適である。第2
図において、横軸は供給液に対するヒドラジンの
添加量であり、縦軸はルテニウム除染係数の相対
値である。ヒドラジンを無添加の場合の除染係数
をA、ヒドラジンを400mg/添加した場合の除
染係数をBとした場合のB/Aは実験の結果40〜
50であつた。但し、除染係数=(蒸発装置供給液
中のRu量)/(硝酸蒸気を凝縮して得られる回
収硝酸中のRu量)である。
次に実施例について記す。硝酸蒸発装置として
サーモサイホン型ボイラーを用い、この伝熱管に
加熱用蒸気を供給して加熱する構造の蒸発缶を用
い、それにルテニウムを含む硝酸溶液(約2N)
を2m3/時の割合で供給し、連続運転で蒸発処理
を行なつた。缶内液量は約3m3であり、ヒドラジ
ンの添加量は供給液1当り400mgとした。その
結果、ルテニウムの除染効率は添加前に比べ約40
倍向上させることができた。なお、蒸発処理によ
つて生じた濃縮廃液は約8N,50〜60/時であ
つた。また、本発明では、ヒドラジンは高温、高
濃度硝酸中ではすばやく反応し蓄積などの危険も
なく、添加物による塩濃度の上昇もなく、その後
の処理を難しくするような物質も存在しないこと
が確認されている。
サーモサイホン型ボイラーを用い、この伝熱管に
加熱用蒸気を供給して加熱する構造の蒸発缶を用
い、それにルテニウムを含む硝酸溶液(約2N)
を2m3/時の割合で供給し、連続運転で蒸発処理
を行なつた。缶内液量は約3m3であり、ヒドラジ
ンの添加量は供給液1当り400mgとした。その
結果、ルテニウムの除染効率は添加前に比べ約40
倍向上させることができた。なお、蒸発処理によ
つて生じた濃縮廃液は約8N,50〜60/時であ
つた。また、本発明では、ヒドラジンは高温、高
濃度硝酸中ではすばやく反応し蓄積などの危険も
なく、添加物による塩濃度の上昇もなく、その後
の処理を難しくするような物質も存在しないこと
が確認されている。
本発明は上記のように構成した硝酸蒸発処理に
おけるルテニウムの除染効率改良法であるから、
硝酸溶液を蒸発処理する際、その中に含まれてい
るルテニウムの蒸発を抑え、ルテニウムの除染効
率を著しく向上させることができ、しかも蒸発処
理において危険性や操業上での困難性は全くな
く、蒸発処理後の硝酸回収も容易に行なうことが
できる。それ故、再処理施設等から排出されるル
テニウム含有硝酸溶液を効率よく除染でき、放射
能濃度の低い硝酸を回収することができるなど、
その効果は極めて大である。
おけるルテニウムの除染効率改良法であるから、
硝酸溶液を蒸発処理する際、その中に含まれてい
るルテニウムの蒸発を抑え、ルテニウムの除染効
率を著しく向上させることができ、しかも蒸発処
理において危険性や操業上での困難性は全くな
く、蒸発処理後の硝酸回収も容易に行なうことが
できる。それ故、再処理施設等から排出されるル
テニウム含有硝酸溶液を効率よく除染でき、放射
能濃度の低い硝酸を回収することができるなど、
その効果は極めて大である。
第1図は本発明方法の工程説明図、第2図はヒ
ドラジン添加量とルテニウム除染係数との関係を
示すグラフである。 1…硝酸蒸発装置。
ドラジン添加量とルテニウム除染係数との関係を
示すグラフである。 1…硝酸蒸発装置。
Claims (1)
- 1 ルテニウムを含む硝酸溶液を硝酸蒸発装置で
蒸発処理して硝酸を回収する際、該硝酸蒸発装置
内に供給する硝酸溶液に1当り20mg〜5000mgの
ヒドラジンを添加することを特徴とするルテニウ
ムの除染効率改良法。
Priority Applications (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57199892A JPS5988692A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 硝酸蒸発処理におけるルテニウムの除染効率改良法 |
US06/550,391 US4526658A (en) | 1982-11-15 | 1983-11-10 | Method for improving ruthenium decontamination efficiency in nitric acid evaporation treatment |
GB08330377A GB2133608B (en) | 1982-11-15 | 1983-11-14 | Method for improving ruthenium decontamination efficiency in nitric acid evaporation treatment |
FR8318022A FR2536061B1 (fr) | 1982-11-15 | 1983-11-14 | Procede pour ameliorer l'efficacite de la decontamination en ruthenium dans le traitement de l'acide nitrique par evaporation |
DE19833341379 DE3341379A1 (de) | 1982-11-15 | 1983-11-15 | Verfahren zur verbesserung der wirksamkeit der rutheniumentgiftung bei der salpetersaeure-verdampfungsbehandlung |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57199892A JPS5988692A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 硝酸蒸発処理におけるルテニウムの除染効率改良法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS5988692A JPS5988692A (ja) | 1984-05-22 |
JPH0149919B2 true JPH0149919B2 (ja) | 1989-10-26 |
Family
ID=16415338
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57199892A Granted JPS5988692A (ja) | 1982-11-15 | 1982-11-15 | 硝酸蒸発処理におけるルテニウムの除染効率改良法 |
Country Status (5)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US4526658A (ja) |
JP (1) | JPS5988692A (ja) |
DE (1) | DE3341379A1 (ja) |
FR (1) | FR2536061B1 (ja) |
GB (1) | GB2133608B (ja) |
Families Citing this family (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
FR2672582B1 (fr) * | 1991-02-08 | 1993-04-23 | Comurhex | Procede d'elimination du ruthenium contenu dans des solutions uraniferes. |
US5393322A (en) * | 1992-09-04 | 1995-02-28 | C.E.S.E.C. Centro Europeo Studi Economici E Chimici Srl | Process for recovering noble metals from solutions deriving from the treatment of nuclear fuels |
RU2725612C1 (ru) * | 2019-10-16 | 2020-07-03 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") | Способ очистки регенерированной азотной кислоты от радиорутения |
Family Cites Families (18)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
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US2894818A (en) * | 1950-12-20 | 1959-07-14 | Beederman Morris | Separation of ruthenium from aqueous solutions |
US2882129A (en) * | 1957-10-23 | 1959-04-14 | Archie S Wilson | Nitric acid recovery from waste solutions |
US3006859A (en) * | 1960-08-23 | 1961-10-31 | Rudolph T Allemann | Processing of radioactive waste |
US3120493A (en) * | 1962-04-27 | 1964-02-04 | Walter E Clark | Suppression of ruthenium volatilization in evaporation and calcination of radioactive waste solutions |
US3158577A (en) * | 1963-06-20 | 1964-11-24 | Lane A Bray | Method of treating radioactive waste |
GB1280914A (en) * | 1969-07-11 | 1972-07-12 | Kernforschung Gmbh Ges Fuer | Method of removing nitric acid, nitrate ions, and nitrite ions out of aqueous waste solutions |
FR2124126B1 (ja) * | 1971-02-08 | 1974-03-01 | Commissariat Energie Atomique | |
US3862296A (en) * | 1972-02-09 | 1975-01-21 | Gen Electric | Conversion process for waste nitrogen-containing compounds |
US3962114A (en) * | 1975-04-11 | 1976-06-08 | The United States Of America As Represented By The United States Energy Research And Development Administration | Method for solidifying liquid radioactive wastes |
US4012481A (en) * | 1975-11-07 | 1977-03-15 | Pgp Industries, Inc. | Process for the separation of platinum group metals |
DE2609299C2 (de) * | 1976-03-06 | 1983-12-22 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Vorrichtung zur Verfestigung von wäßrigen, radioaktiven Abfall-Lösungen in einem glas- oder keramikartigen Block |
US4116863A (en) * | 1976-03-31 | 1978-09-26 | Commissariat A L'energie Atomique | Method of decontamination of radioactive effluents |
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