JPH01156417A - 永久磁石材料の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 利用産業分野 この発明は、高磁気特性を有するＦｅ−Ｂ−Ｒ系永久磁
石材料の製造方法に係り、特に、体積が２０ｃｍ３以上
の大型の永久磁石材料の製造に際し、各種の加工ともな
い材料にクラックが発生し易いため、耐クラツク性を有
する酸化被膜を設け、歩留りと製造性の向上を計ったＦ
ｅ−Ｂ−Ｒ系永久磁石材料の製造方法に関する。

背景技術 出願人は先に、高価なＳｍやＣｏを含有しない新しい高
性能永久磁石としてＦｅ−Ｂ−Ｒ系（ＲはＹを含む希土
類元素のうち少なくとも１種）永久磁石を提案した（特
開昭５９−４６００８号、特開昭５９−６４７３３号、
特開昭５９−８９４０１号、特開昭５９−１３２１０４
号）。

この永久磁石は、ＲとしてＮｄやＰｒを中心とする資源
的に豊富な軽希土類を用い、Ｆｅを主成分として２０Ｍ
ＧＯｅ以上の極めて高いエネルギー積を有するすぐれた
永久磁石である。

上記の新規なＦｅ−Ｂ−Ｒ系（ＲはＹを含む希土類元素
のうち少なくとも１種）永久磁石は、例えば、■出発原
料を高周波溶解し、その後水冷銅鋳型に鋳造する、■鋳
塊を粗粉砕し、さらに微細粉となし、■所要理由度の粉
末を磁界中配向して、成形し、■焼結した後、さらに時
効処理を施す工程により製造される。

しかしながら、上記のすぐれた磁気特性を有するＦｅ−
Ｂ−Ｒ系磁気異方性焼結体からなる永久磁石は主成分と
して、空気中で酸化し次第に安定な酸化物を生成し易い
希土類元素及び鉄を含有するため、例えば、磁気回路に
組込んだ場合に、磁石表面に生成する酸化物により、磁
気回路の出力低下及び磁気回路間のばらつきを惹起し、
また、表面酸化物の脱落による周辺機器への汚染の問題
があった。

そこで、上記のＦｅ−Ｂ−Ｒ系永久磁石の耐食性の改善
のため、磁石体表面に無電解めっき法あるいは電解めっ
き法により耐食性金属めっき層を被覆したり、耐食性樹
脂を浸漬法や塗布法にてコーティングしたり、気相成膜
法にてＡＩ等の耐食性金属２合金被膜を形成したり、耐
食性金属薄片を含む樹脂層を被着成形したり、異種の耐
食性被膜を積層形成するなどの耐食性被膜を設ける技術
が提案された。

従来技術の問題点 一方、Ｆｅ−Ｂ−Ｒ系永久磁石材料の製造には、焼結体
を得て時効処理を施した後、目的とする最終製品形状２
寸法にするため、または表面の酸化物を除去するため、
あるいは前述した各種の耐食性被膜を被着形成するため
、切除、グラインダー加工、サーフエサ−、ショツトブ
ラストなどの各種の加工が施されている。

この各種の加工が直接原因あるいは誘因となって、永久
磁石材料に大小様々のクラックが発生し易くなり、製造
性や歩留りが低下する問題があった。

特に、体積が２０ｃｍ３以上の大型の永久磁石材料の製
造に際し、各種の加工ともない材料にクラックが発生し
易く、クラックの発生防止が切望されていた。

発明の目的 この発明は、Ｆｅ−Ｂ−Ｒ系永久磁石材料の製造に際し
、材料にクラックが発生し歩留りが低下するという実用
上の問題点を解消することを目的とし、特に、クラック
の発生し易い大型永久磁石材料の歩留りと製造性を向上
させて高磁石特性を有するＦｅ−Ｂ−Ｒ系永久磁石を安
価に提供することを目的とする。

発明の構成 この発明は、クラックの発生防止を目的に、永久磁石体
の加工、熱処理処理について種々研究した結果、時効処
理前に特定の熱処理により、焼結体表面に所要の酸化被
膜を形成すると、靭性に富む被膜によって割れが焼結体
内部に伝播するのを防止できることを知見し、また、製
造に不可欠な加工工程を時効処理前、特に酸化被膜形成
熱処理前に行うことにより、クラックの発生防止に有効
であることを知見し、この発明を完成したものである。

すなわち、この発明は、 Ｒ（ＲはＮｄ、　Ｐｒ、　Ｄｙ、　Ｈａ、　Ｔｂのうち
少なくとも１種あるいはさらに、Ｌａ、　Ｃｅ、　Ｓｍ
、　Ｇｄ、　Ｅｒ、　Ｅｕ。

Ｔｍ、　Ｙｂ、　Ｌｕ、　Ｙのうち少なくとも１種から
なる）１０％〜３０原子％、 Ｂ２２原子〜２８原子％、 Ｆｅ　６５原子％〜８０原子％を生成分とする合金粉末
を成形、焼結して主相が正方晶相からなる焼結永久磁石
体を得た後、 酸化雰囲気中で、３００℃〜９００℃に３分〜４０分間
保持する酸化被膜形成熱処理し、 その後、時効処理する、 あるいは、焼結永久磁石体を得た後、 研摩や形状成形等の加工工程を施し、さらに酸化雰囲気
中で、３００℃〜９００℃に３分〜４０分間保持する酸
化被膜形成熱処理し、 その後、時効処理（但し、多段時効処理を除く）する またさらに、焼結永久磁石体を得た後、多段時効処理に
おける第１段目時効処理の処理前およびｌまたは処理後
に、 酸化雰囲気中で、３００℃〜９００℃に３分〜４０分間
保持する酸化被膜形成熱処理を施すに際して、前記酸化
被膜形成熱処理のうち、いずれかあるいは全ての熱処理
前に、研摩や形状成形等の加工工程を施すことを特徴と
する永久磁石材料の製造方法である。

この発明の多段時効処理における製造工程を詳述すると
、以下の工程を含む。

■焼成後に、酸化被膜形成熱処理し、 第１段目の時効処理を行い、 さらに、研摩や形状成形等の加工工程を施した後、 酸化被膜形成熱処理し、 第２段目以降の時効処理をする ■焼成後に、研摩や形状成形等の加工工程を施し、 酸化被膜形成熱処理し、 第１段目の時効処理を行い、 さらに第２段目以降の時効処理をする ■焼成後に、第１段目の時効処理を行い、さらに、研摩
や形状成形等の加工工程を施した後、 酸化被膜形成熱処理し、 第２段目以降の時効処理をする ■焼成後に、研摩や形状成形等の加工工程を施し、 酸化被膜形成熱処理し、 さらに、第１段目の時効処理を行い、 また、研摩や形状成形等の加工工程を施した後、 酸化被膜形成熱処理し、 第２段目以降の時効処理をする 発明の効果 この発明において、Ｆｅ−Ｂ−Ｒ系永久磁石材料を焼結
後、時効処理前に大気中で加熱することにより、酸化被
膜を生成させると、Ｒが酸化物の形で失われることにな
り、表面にＦｅに富む靭性の高い膜が形成され、これに
より内部を熱衝撃等によるクラック、破壊より保護する
ことができ、製造上の取扱いが容易になり、また歩留り
の向上効果が得られる。

また、Ｆｅ−Ｂ−Ｒ系永久磁石材料の製造に不可欠な各
種加工工程を、時効処理前あるいは多段時効処理工程内
に施し、かつ前記の酸化被膜形成熱処理することにより
、時効処理後に加工を行っていた従来に比較して、クラ
ックの発生が激減する利点がある。

さらに、酸化被膜形成熱処理するかあるいは、当該熱処
理前に各種加工工程を施すことにより、熱衝撃等に強く
なるため、時効処理の冷却速度を従来よりも速ぐでき、
処理時間を短縮できる利点がある。

発明の好ましい実施態様 この発明において、大型の永久磁石材料とは、体積が２
０ｃｍ３以上の材料を指し、例えば、核磁気共鳴断層撮
像装置の磁気回路等に用いる煉瓦状の永久磁石材料に如
き大型製品の製造には特に顕著な効果がある。

この発明の特徴である酸化被膜形成熱処理は、前述した
如く、Ｆｅリッチな靭性に富む層（成分Ｒ２Ｏ３＋　Ｆ
ｅ２０４）を生成させるものであり、膜厚が０．５ｐｍ
未満であると、割れに対する保護効果がなく、また５よ
を越えると、磁石特性の劣化が懸念され外、酸化物層の
除去に手間を要するため好ましくない。

この発明の特徴たる熱処理は、大気中、あるいは少なく
とも酸素を１ｖｏ１％含む酸化性雰囲気中で行うもので
、加熱温度としては３００℃〜９００℃、また加熱時間
としては３分〜４０分が好ましい。

この発明において、熱処理条件の加熱温度は、３００℃
未満では所要の酸化被膜が形成されないか、あるいは形
成に長時間を要するため好ましくなく、９００℃を超え
ると、酸化が急速に進行して膜厚の制御が困難となり、
内部への酸素の拡散が増大し磁石特性に悪影響を及ぼす
ため好ましくない。より好ましくは５００℃〜７００℃
である。

また、熱処理時間は、３分未満では所定の膜厚が得られ
ず、また４０分を越えると膜厚が過剰となり、また内部
への酸素の拡散が増大し磁石特性に悪影響を及ぼすため
好ましくない。より好ましくは１５分〜３０分である。

また、この発明において、前記微粉砕粉を、所要形状、
寸法に磁場中成形する際の磁場条件は、７ｋＯｅ〜２０
ｋＯｅが好ましく、プレス条件は、０．５ｔ／ｃｍ２〜
８　ｔ／ｃｍ２が好ましい。

また、焼結における温度条件は ９００℃〜１２００℃が好ましく、さらに好ましくは、
１０００℃〜１１５０℃で、時間は３０分から８時間が
好ましい。焼結温度が９００℃未満では、焼結磁石体と
して充分な強度が得られず、１２００℃を超えると、焼
結体が変形し、配向が崩れ、磁束密度の低下、角型性の
低下を将来し、また結晶粒の粗大化が進行して保磁力を
低下するため好ましくない。

また、この発明において、磁石材料の残留磁束密度、保
磁力、減磁曲線の角型性を改善向上させるため、３５０
℃〜焼結温度の時効処理することが好ましい。時効処理
温度が３５０℃未満では拡散速度低下のため効果がなく
、焼結温度を超えると再焼結が起り過焼結となる。

さらには、時効処理温度は４５０℃〜８００℃の範囲が
好ましく、また、時効処理時間は５分〜４０分が好まし
い。処理時間が５分未満では時効処理効果が少なく、得
られる磁石材料の磁石特性のばらつきが大きくなり、４
０時間を超えると工業的に長時間を要しすぎ実用的でな
い。磁石特性の好ましい発現と実用的な面から時効処理
時間は３０分から８時間が好ましい。また、時効処理は
２段以上の多段時効処理を用いることもできる。

また、多段時効処理に代えて、４００℃〜焼結温度以下
の時効処理温度から室温までを空冷あるいは水冷などの
冷却方法で、０．２℃／ｍｉｎ〜２０°Ｃ／ｍｉｎの冷
却速度で冷却する方法によっても、上記時効処理と同等
の磁石特性を有する永久磁石材料を得ることができる。

また、この発明において、時効処理後の冷却速度は、ク
ラックの発生を増大させないために、２００℃／ｍｉｎ
以下が好ましい。

この発明の製造方法にて焼結後、加工され時効処理され
たＦｅ−Ｂ−Ｒ系永久磁石材料は、その後耐食性の向上
のため、前述した各種の耐食性被膜を付与形成される。

なお、耐食性被膜は当該酸化被膜が６除去されたのちに
形成される。

永久磁石の成分限定理由 この発明の永久磁石に用いる希土類元素Ｒは、組成の１
０原子％〜３０原子％を占めるが、Ｎｄ、　Ｐｒ、Ｄｙ
、　Ｈｏ、　Ｔｂのうち少なくとも１種、あるいはさら
に、Ｌａ、　Ｃｅ、　Ｓｍ、　Ｇｄ、　Ｅｒ、　Ｅｕ、
　Ｔｍ、　Ｙｂ１Ｌｕ。

Ｙのうち少なくとも１種を含むものが好ましい。

また、通常Ｒのうち１種をもって足りるが、実用上は２
種以上の混合物（ミツシュメタル、ジジム等）を入手上
の便宜等の理由により用いることができる。

なお、このＲは純希土類元素でなくてもよく、工業上入
手可能な範囲で製造上不可避な不純物を含有するもので
も差支えない。

Ｒは、上記系永久磁石における、必須元素であって、１
０原子％未満では、結晶構造がα−鉄と同一構造の立方
晶組織となるため、高磁気特性、特に高保磁力が得られ
ず、３０原子％を越えると、Ｒリッチな非磁性相が多く
なり、残留磁束密度（Ｂｒ）が低下して、すぐれた特性
の永久磁石が得られない。よって、希土類元素は、１０
原子％〜３０原子％の範囲とする。

Ｂは、この発明による永久磁石における、必須元素であ
って、２原子％未満では、菱面体構造が主相となり、高
い保磁力（ｉＨｃ）は得られず、２８原子％を越えると
、Ｂリッチな非磁性相が多くなり、残留磁束密度（Ｂｒ
）が低下するため、すぐれた永久磁石が得られない。よ
って、Ｂは、２原子％〜２８原子％の範囲とする。

Ｆｅは、上記系永久磁石において、必須元素であり、６
５原子％未満では残留磁束密度（Ｂｒ）が低下し、８０
原子％を越えると、高い保磁力が得られないので、Ｆｅ
は６５原子％〜８０原子％の含有とする。

また、この発明の永久磁石において、Ｆｅの一部をＣｏ
で置換することは、得られる磁石の磁気特性を損うこと
なく、温度特性を改善することができるが、Ｃｏ置換量
がＦｅの２０％を越えると、逆に磁気特性が劣化するた
め、好ましくない。ＣＯの置換量がＦｅとＣｏの合計量
で５原子％〜１５原子％の場合は、（Ｂｒ）は置換しな
い場合に比較して増加するため、高磁束密度を得るため
に好ましい。

また、この発明の永久磁石は、Ｒ，Ｂ、Ｆｅの他、工業
的生産上、不可避的不純物の存在を許容できる。

例えば、Ｂの一部を４．０原子％以下のＣ１３，５原子
％以下のＰ、２．５原子％以下のＳ、３．５原子％以下
のＣｕのうち少なくとも１種、合計量で４．０原子％以
下で置換することにより、永久磁石の製造性改善、低価
格化が可能である。

また、下記添加元素のうち少なくとも１種は、Ｒ−Ｂ−
Ｆｅ系永久磁石に対してその保磁力、減磁曲線の角型性
を改善あるいは製造性の改善、低価格化に効果があるた
め添加することができる。

９．５原子％以下のＡＩ、４．５原子％以下のＴｉ、９
．５原子％以下のＶ、８．５原子％以下のＣｒ、８．０
原子％以下のＭｎ、５．０原子％以下のＢｉ、９．５原
子％以下のＮｂ、９．５原子％以下のＴａ、９．５原子
％以下のＭｏ、９．５原子％以下のＷ、２．５原子％以
下のｓｂ、７　原子％以下のＧｅ、３．５原子％以下の
Ｓｎ、５．５原子％以下のＺｒ、９．０原子％以下のＮ
ｉ、９．０原子％以下のＳｉ、１．１原子％以下のＺｎ
、５．５原子％以下のＨｆ、のうち少なくとも１種を添
加含有、但し、２種以上含有する場合は、その最大含有
量は当該添加元素のうち最大値を有するものの原子％以
下を含有させることにより、永久磁石の高保磁力化が可
能になる。

結晶相は主相が正方晶であることが、微細で均一な合金
粉末より、すぐれた磁気特性を有する焼結永久磁石を作
製するのに不可欠である。

また、この発明の永久磁石は平均結晶粒径が１〜８０ｐ
ｍの範囲にある正方晶系の結晶構造を有する化合物を主
相とし、体積比で１％〜５０％の非磁性相（酸化物相を
除く）を含むことを特徴とする。

この発明による永久磁石は、保磁力ｉＨｃ≧１ｋｏｅ、
残留磁束密度Ｂｒ＞４ｋＧ、を示し、最大エネルギー積
（ＢＨ）ｍａｘは、（ＢＨ）ｍａｘ≧１０ＭＧＯｅを示
し、最大値は２５ＭＧＯｅ以上に達する。

また、この発明による永久磁石のＲの主成分が、その５
０％以上をＮｄ及びＰｒを主とする軽希土類金属が占め
る場合で、Ｒ１２原子％〜２０原子％、Ｂ４原子％〜２
４原子％、Ｆｅ　７４原子％〜８０原子％、を主成分と
するとき、（ＢＨ）ｍａｘ　３５ＭＧＯｅ以上のすぐれ
た磁気特性を示し、特に軽希土類金属がＮｄの場合には
、その最大値が４５ＭＧＯｅ以上に達する。

また、この発明において、極めて高い特性を示す永久磁
石として、 Ｎｄｌｌａｔ％〜１５ａｔ％、Ｄｙ　Ｏ，２ａｔ％〜３
．Ｏａｔ％、かつＮｄとＤｙの総量が１２ａｔ％〜１７
ａｔ％であり、Ｂ　５ａｔ％〜８ａｔ％、Ｃｏ　Ｏ，５
ａｔ％〜１３ａｔ％、Ａｌ！　０．５ａｔ％〜４ａｔ％
、Ｃ１０００ｐｐｍ以下を含有し、残部Ｆｅ及び不可避
的不純物からなる場合が好ましい。

実施例 実相」２ 出発原料として、純度９９．９％の電解鉄、Ｂ１９．４
％含有のフェロボロン合金、純度９９．７％以上のＮｄ
、　Ｄｙ、を使用し、これらを配合した後、高周波溶解
して鋳造し、３２．７Ｎｄ−１，３０Ｄｙ−１，１５Ｂ
−残Ｆｅなる組成（ｗｔ％）の鋳塊を得た。

その後、この鋳塊を微粉砕し、平均粒度３ｉｔｒｎの微
粉砕粉を得た。

この微粉砕粉をプレス装置の金型に装入し、１２ｋＯｅ
の磁界中で配向し、磁界に平行方向に１．５ｔｏｒｄｃ
ｍ２の圧力で成形し、２０ｃｍＸ１０ｃｍＸ厚み６ｃｍ
寸法の成形体を得た。

得られた成形体を１１００℃、２時間、Ａｒ雰囲気中の
条件で焼結後、炉冷し、さらに、大気中で７００℃×３
０分、大気中で５００℃×２０分の２種のこの発明によ
る酸化被膜形成熱処理を施した。

その後、真空雰囲気中で８００℃、１時間の時効処理を
行い、６０℃／ｍｉｍ、１２０℃／ｍｉｍの２種類の冷
却速度で、冷却し永久磁石材料を得た。このときのクラ
ックの発生率（％Ｎ：１００）を第１表に、磁石特性を
第２表に示す。

なお、クラックは蛍光探傷法による目視で評価した。

比較例１ この発明による酸化被膜形成熱処理を施さない以外は、
実施例１と全く同様方法にて製造し、同一組成の永久磁
石材料を得た。このときのクラックの発生率（％Ｎ＝１
００）を第１表に、磁石特性を第２表に示す。

去麹甜ス 出発原料として、純度９９．９％の電解鉄、Ｂ１９．４
％含有のフェロボロン合金、純度９９．７％以上のＮｄ
、　Ｄｙ、　Ｃｏを使用し、これらを配合した後、高周
波溶解して鋳造し、３２．７Ｎｄ−１，３０Ｄｙ−１，
１５Ｂ−６Ｃｏ−残Ｆｅなる組成（ｗｔ％）の鋳塊を得
た。

その後、この鋳塊を微粉砕し、平均粒度３ユの微粉砕粉
を得た。

この微粉砕粉をプレス装置の金型に装入し、１２ｋＯｅ
の磁界中で配向し、磁界に平行方向に１．５ｔｏｒｄｃ
ｍ）！の圧力で成形し、２０ｃｍＸ１０ｃｍＸ厚み６ｃ
ｍ寸法の成形体を得た。

得られた成形体を１１００℃、２時間、Ａｒ雰囲気中の
条件で焼結後、炉冷した後、焼結体表面をグラインダー
にて研摩した。

さらに、大気中で７００℃×３０分、大気中で５００℃
×２０分の２種のこの発明による酸化被膜形成熱処理を
施した。

その後、真空雰囲気中で８００℃、１時間の時効処理を
行い、６０℃／ｍｉｍ、１２０℃／ｍｉｍの２種類の冷
却速度で、冷却し永久磁石材料を得た。このときのクラ
ックの発生率（％Ｎ＝１００）を第１表に、磁石特性を
第２表に示す。

比較例２ この発明による酸化被膜形成熱処理を施さない以外は、
実施例２と全く同様方法にて製造し、同一組成の永久磁
石材料を得た。このときのクラックの発生率（％Ｎ＝１
００）を第１表に、磁石特性を第２表に示す。

実施例３ 出発原料として、純度９９．９％の電解鉄、Ｂ１９．４
％含有のフェロボロン合金、純度９９．７％以上のＮｄ
、　Ｄｙ、を使用し、これらを配合した後、高周波溶解
して鋳造し、３２．７Ｎｄ−１，３０Ｄｙ−１，１５Ｂ
−残Ｆｅなる組成（ｗｔ％）の鋳塊を得た。

その後、この鋳塊を微粉砕し、平均粒度３ｐｍの微粉砕
粉を得た。

この微粉砕粉をプレス装置の金型に装入し、１２ｋＯｅ
の磁界中で配向し、磁界に平行方向に１．５ｔｏｒｄｃ
ｍ２の圧力で成形し、２０ｃｍＸ１０ｃｍＸ厚み６ｃｍ
寸法の成形体を得た。

得られた成形体を１１００℃、２時間、Ａｒ雰囲気中の
条件で焼結後、炉冷し、さらに、大気中で７００℃×３
０分のこの発明による酸化被膜形成熱処理を施した。

その後、真空雰囲気中で８００℃、１時間の時効処理を
行い、６０℃／ｍｉｍの冷却速度で冷却した後、焼結体
表面をグラインダーにて研摩した。

さらに、真空雰囲気中で６３０℃、１時間の時効処理を
行い、６０℃／ｍｉｍ、１２０℃／ｍｉｍの２種類の冷
却速度で冷却して永久磁石材料を得た。このときのクラ
ックの発生率（％Ｎ＝１００）を第３表に、磁石特性を
第４表に示す。

比較例３ この発明による酸化被膜形成熱処理を施さない以外は、
実施例３と全く同様方法にて製造し、同一組成の永久磁
石材料を得た。このときのクラックの発生率（％Ｎ＝１
００）を第３表に、磁石特性を第４表に示す。

以下余白

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ Ｒ（ＲはＮｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｔｂのうち少なくと
   も１種あるいはさらに、Ｌａ、Ｃｅ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｅｒ
   、Ｅｕ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙのうち少なくとも１種か
   らなる）１０原子％〜３０原子％、 Ｂ２原子％〜２８原子％、 Ｆｅ６５原子％〜８０原子％を主成分とする合金粉末を
   成形、焼結して主相が正方晶相からなる焼結永久磁石体
   を得た後、 酸化雰囲気中で、３００℃〜９００℃に３分〜４０分間
   保持する酸化被膜形成熱処理し、 その後、時効処理することを特徴とする永久磁石材料の
   製造方法。 ２ Ｒ（ＲはＮｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｔｂのうち少なくと
   も１種あるいはさらに、Ｌａ、Ｃｅ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｅｒ
   、Ｅｕ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙのうち少なくとも１種か
   らなる）１０原子％〜３０原子％、 Ｂ２原子％〜２８原子％、 Ｆｅ６５原子％〜８０原子％を主成分とする合金粉末を
   成形、焼結して主相が正方晶相からなる焼結永久磁石体
   を得た後、 研摩や形状成形等の加工工程を施し、さらに酸化雰囲気
   中で、３００℃〜９００℃に３分〜４０分間保持する酸
   化被膜形成熱処理し、 その後、時効処理（但し、多段時効処理を除く）するこ
   とを特徴とする永久磁石材料の製造方法。 ３ Ｒ（ＲはＮｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｔｂのうち少なくと
   も１種あるいはさらに、Ｌａ、Ｃｅ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｅｒ
   、Ｅｕ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ｙのうち少なくとも１種か
   らなる）１０原子％〜３０原子％、 Ｂ２原子％〜２８原子％、 Ｆｅ６５原子％〜８０原子％を主成分とする合金粉末を
   成形、焼結して主相が正方晶相からなる焼結永久磁石体
   を得た後、 多段時効処理における第１段目時効処理の処理前および
   ／または処理後に、 酸化雰囲気中で、３００℃〜９００℃に３分〜４０分間
   保持する酸化被膜形成熱処理を施すに際して、 前記酸化被膜形成熱処理のうち、いずれかあるいは全て
   の熱処理前に、研摩や形状成形等の加工工程を施すこと
   を特徴とする永久磁石材料の製造方法。