JPH01139143A - 酸化触媒 - Google Patents
酸化触媒Info
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- JPH01139143A JPH01139143A JP62297631A JP29763187A JPH01139143A JP H01139143 A JPH01139143 A JP H01139143A JP 62297631 A JP62297631 A JP 62297631A JP 29763187 A JP29763187 A JP 29763187A JP H01139143 A JPH01139143 A JP H01139143A
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は酸化触媒、例えば水素、−酸化炭素、炭化水素
などのガスを燃焼させる丸めの酸化触媒に関し、特に各
種可燃性ガスの中で最も酸化されにくいメタンを低温、
高いガス流量／触媒容積比の条件下で高効率で酸化する
ことができ、しかも１０００℃以上の高温においても優
れた耐熱性を有する酸化触媒に関する。
などのガスを燃焼させる丸めの酸化触媒に関し、特に各
種可燃性ガスの中で最も酸化されにくいメタンを低温、
高いガス流量／触媒容積比の条件下で高効率で酸化する
ことができ、しかも１０００℃以上の高温においても優
れた耐熱性を有する酸化触媒に関する。
一酸化炭素、水素、ちるいは炭化水素等の可燃性ガスを
酸化触媒の存在下で燃焼させる接触燃焼法は主として自
動車排ガスの浄化を目的に研究され、多くの酸化触媒が
開発されている。
酸化触媒の存在下で燃焼させる接触燃焼法は主として自
動車排ガスの浄化を目的に研究され、多くの酸化触媒が
開発されている。
その主なものは白金のような貴金属、銅や鉄のような卑
金属の酸化物を活性成分とし、各活性成分を粒状やハニ
カム状等に成形したシ、あるいはアルミナやチタニア等
の担体に直接担持させたものである。
金属の酸化物を活性成分とし、各活性成分を粒状やハニ
カム状等に成形したシ、あるいはアルミナやチタニア等
の担体に直接担持させたものである。
一方、最近では低ＮＯｘ燃焼法開発の一環として、プロ
パン、低熱量ガス、オイμ等を燃焼させる酸化触媒が研
究されている。この触媒はハニカム型のコージェライト
やムワイト等のセラミックヌを基材とし、この基材にｒ
−Ａ４０ｇ、ジルコニア、マグネシア、α−Ａｔ！Ｏｓ
等の担体ｔ−ウオツシュコートシ、活性成分としてｐ
ｔ％ｐｔ＋Ｐｄ、 Ｐｄ％Ｐｔ ＋ Ｒｈ等の貴金属、
あるいはコバルト、ニッケ〃、マンガン等の卑金属の酸
化物を担持させたものである。
パン、低熱量ガス、オイμ等を燃焼させる酸化触媒が研
究されている。この触媒はハニカム型のコージェライト
やムワイト等のセラミックヌを基材とし、この基材にｒ
−Ａ４０ｇ、ジルコニア、マグネシア、α−Ａｔ！Ｏｓ
等の担体ｔ−ウオツシュコートシ、活性成分としてｐ
ｔ％ｐｔ＋Ｐｄ、 Ｐｄ％Ｐｔ ＋ Ｒｈ等の貴金属、
あるいはコバルト、ニッケ〃、マンガン等の卑金属の酸
化物を担持させたものである。
上記のような従来の酸化触媒は、−酸化炭素やプロパン
に対しては高活性を示すものの、よシ安定なメタンに対
してはいずれも性能が悪く、現在のところメタンに対し
てはその酸化性能において多くの問題点を残している。
に対しては高活性を示すものの、よシ安定なメタンに対
してはいずれも性能が悪く、現在のところメタンに対し
てはその酸化性能において多くの問題点を残している。
また、最近では、１０００℃前後でも耐熱性がある触媒
として、アルミニウムとランタンの複合酸化物を主成分
とする担体に１触謀活性成分を担持した触媒（特開昭４
Ｏ−１２１３２）、又はアルカリ土類金属元素とアルミ
ニウムの複合酸化物を主成分とする触媒（特開昭６２−
１５３１５８）などが提案されているが、１２００℃以
上では熱劣化をおこすため実用上問題がある。
として、アルミニウムとランタンの複合酸化物を主成分
とする担体に１触謀活性成分を担持した触媒（特開昭４
Ｏ−１２１３２）、又はアルカリ土類金属元素とアルミ
ニウムの複合酸化物を主成分とする触媒（特開昭６２−
１５３１５８）などが提案されているが、１２００℃以
上では熱劣化をおこすため実用上問題がある。
以上のような状況の中で、１２００℃以上でも使用可能
な触媒として、アルカリ土類元素、アルミニウムとマン
ガンの複合酸化物（以下、Ｍｎ系複合酸化物と略す）の
一つであるＢ１３ＭｒＬｋｔ１ＩＣ）ｔｏ−ａが提案さ
れている。（第３回、触媒燃焼て関するシンポジウム、
Ｐ：３２．１９８７年）（発明が解決しようとする問題
点〕 しかしながら、上述したＭｎ系複合酸化物を含有する触
媒は、＃＃熱性が優れている反面、逆に焼結しにくいこ
とにより成型性が悪く、例えばハニカムタイプに成型し
ても熱膨張率、強度の面で実用上問題がある。
な触媒として、アルカリ土類元素、アルミニウムとマン
ガンの複合酸化物（以下、Ｍｎ系複合酸化物と略す）の
一つであるＢ１３ＭｒＬｋｔ１ＩＣ）ｔｏ−ａが提案さ
れている。（第３回、触媒燃焼て関するシンポジウム、
Ｐ：３２．１９８７年）（発明が解決しようとする問題
点〕 しかしながら、上述したＭｎ系複合酸化物を含有する触
媒は、＃＃熱性が優れている反面、逆に焼結しにくいこ
とにより成型性が悪く、例えばハニカムタイプに成型し
ても熱膨張率、強度の面で実用上問題がある。
本発明は上記技術水準に鑑み、熱膨張率、強度及びハニ
カム成型性に優れ、かつ耐熱性を有する可燃性ガスの酸
化触媒を提供しようとするものである。
カム成型性に優れ、かつ耐熱性を有する可燃性ガスの酸
化触媒を提供しようとするものである。
本発明はコージェライト、ムライト又はアルミニウムチ
タネートのうちから選択されるハニカム状耐熱基材に、
アルカリ土類金属元素、アルミニウム及びマンガンの複
合酸化物を担持してなることを特徴とする可燃性ガスの
酸化触媒である。
タネートのうちから選択されるハニカム状耐熱基材に、
アルカリ土類金属元素、アルミニウム及びマンガンの複
合酸化物を担持してなることを特徴とする可燃性ガスの
酸化触媒である。
本発明にいうアルカリ土類金属元素、アルミニウム及び
マンガンの複合酸化物はマグネトブランバイト（Ｍａｇ
ｎｅｔｏｐｌｕｍｂｉｔｅ）型の層状アルミネート構造
をもつもので、一般式ＭｅＭｎ、Ａ４ｘ −ｘｏｌｇ−
、（Ｍｅ ：アルカリ土類金属元素、ｘ ＝ １〜３．
０〈α〈１）で表示されるものである。このものは下記
方法で響造し得る。
マンガンの複合酸化物はマグネトブランバイト（Ｍａｇ
ｎｅｔｏｐｌｕｍｂｉｔｅ）型の層状アルミネート構造
をもつもので、一般式ＭｅＭｎ、Ａ４ｘ −ｘｏｌｇ−
、（Ｍｅ ：アルカリ土類金属元素、ｘ ＝ １〜３．
０〈α〈１）で表示されるものである。このものは下記
方法で響造し得る。
■アルカリ土類金属元素のイソプロキシドとアルミニウ
ムのイソプロポキシドを１モル対１１モ〜の割合で含む
アルコール溶液に硝酸マンガンの水溶液をアルカリ土類
金属元素とマンガンのモル比が同じになる量だけ滴下し
、生成したゲμを乾燥して１２００℃以上で焼成する。
ムのイソプロポキシドを１モル対１１モ〜の割合で含む
アルコール溶液に硝酸マンガンの水溶液をアルカリ土類
金属元素とマンガンのモル比が同じになる量だけ滴下し
、生成したゲμを乾燥して１２００℃以上で焼成する。
■アルカリ土類金属元素の化合物、マンガンの化合物及
びアルミニウムの化合物の粉末を所定の比率で混合し、
ボー〃ミル中で粉砕混合して１２００℃以上で焼散する
。
びアルミニウムの化合物の粉末を所定の比率で混合し、
ボー〃ミル中で粉砕混合して１２００℃以上で焼散する
。
■アルカリ土類金属元素の化合物、マンガンの化合物及
びアルミニウムの化合物の水溶液に塩基性の沈殿剤を添
加して生成する沈殿を洗浄した後乾燥し、１２００℃以
上で焼成する。
びアルミニウムの化合物の水溶液に塩基性の沈殿剤を添
加して生成する沈殿を洗浄した後乾燥し、１２００℃以
上で焼成する。
本発明においては重体として、コージェライト、ムライ
ト又はアルミニウムチタネートの′り′から選択される
ハニカム状１耐熱基材が用いられるが、担体：前記複合
酸化物の量比は一般的に重量比で１００：２〜１ｏｏ：
ｓｏ、特に１００：１０〜１００：３０の範囲である。
ト又はアルミニウムチタネートの′り′から選択される
ハニカム状１耐熱基材が用いられるが、担体：前記複合
酸化物の量比は一般的に重量比で１００：２〜１ｏｏ：
ｓｏ、特に１００：１０〜１００：３０の範囲である。
担体への複合酸化物の担持方法としては、複合酸化物粉
末のスラリー中に担体を浸漬してウォッシュコートし、
１２００℃以上で焼付けることにより一般的になされる
。
末のスラリー中に担体を浸漬してウォッシュコートし、
１２００℃以上で焼付けることにより一般的になされる
。
以下、実施例により、本発明を具体的に説明する。
〔実施例１〕
バリウムイソプロポキシドとアルミニウムイソプロポキ
シドを１モル対１１七〃の割合で含むイソプロピμア〜
コール溶液に、硝酸マンガンの水溶液をバリウムとマン
ガンの原子比が同じになる量だけ滴下し、生成したゲル
を乾燥して１３００℃で５時間焼成してＭｎ系複合酸化
物１（ＢａＭｎＡＡＨＯ１＠４）を得た。
シドを１モル対１１七〃の割合で含むイソプロピμア〜
コール溶液に、硝酸マンガンの水溶液をバリウムとマン
ガンの原子比が同じになる量だけ滴下し、生成したゲル
を乾燥して１３００℃で５時間焼成してＭｎ系複合酸化
物１（ＢａＭｎＡＡＨＯ１＠４）を得た。
次に、炭酸カルシウム、炭酸マンガン及びアルミナの粉
末をＣａＯ： Ｍｎ１Ｏ１： Ａ１０１のモ〜比＝１：
１：５の比率で混合し、ボールミル中で２４時間粉砕混
合して、１３００℃で５時間焼成してＭｎ系複合酸化物
２ （ＣａＭｎｌＡ４ｏＯｔ＊−ａ）を得た。
末をＣａＯ： Ｍｎ１Ｏ１： Ａ１０１のモ〜比＝１：
１：５の比率で混合し、ボールミル中で２４時間粉砕混
合して、１３００℃で５時間焼成してＭｎ系複合酸化物
２ （ＣａＭｎｌＡ４ｏＯｔ＊−ａ）を得た。
更に、硝酸ストロンチウムと硝酸マンガンと硝酸アルミ
ニウムの水溶液（８ｒＯ： ＭｎｍＯｓ ：Ａ１４ｏｓ
＝ｔニーｕ：！−のモル比）に炭酸ソーダの水溶液を添
加して沈殿を生成させ、洗浄を行った後乾燥し、１３０
０℃で５時間焼成してＭｎ系複合酸化物５ （８ｒＭｎ
ｌＡ４０１ｓ −ａ ）を得た。
ニウムの水溶液（８ｒＯ： ＭｎｍＯｓ ：Ａ１４ｏｓ
＝ｔニーｕ：！−のモル比）に炭酸ソーダの水溶液を添
加して沈殿を生成させ、洗浄を行った後乾燥し、１３０
０℃で５時間焼成してＭｎ系複合酸化物５ （８ｒＭｎ
ｌＡ４０１ｓ −ａ ）を得た。
以上の複合酸化物１．２及び３は夫々Ｘ線回折によりマ
グネトプランバイト構造になっていることを確認した。
グネトプランバイト構造になっていることを確認した。
直径１インチで、１平方インチ当り２００個の開口部（
２００セ／Ｉ／）を有するハニカム状のコージェライト
（２ＭｆＯ−２Ａ／４０ｓ−５１９１０，）基材を、Ｍ
ｎ系複合酸化物１のスラリー溶液中に浸漬（ウオッＶユ
コー））ｌ、、１４００℃で焼付けてＭｎ系複合酸化物
１をコージェライト基材に被覆した触＃Ｘ１（担体１０
０に対し複合酸化物１Ｂ）を得た。
２００セ／Ｉ／）を有するハニカム状のコージェライト
（２ＭｆＯ−２Ａ／４０ｓ−５１９１０，）基材を、Ｍ
ｎ系複合酸化物１のスラリー溶液中に浸漬（ウオッＶユ
コー））ｌ、、１４００℃で焼付けてＭｎ系複合酸化物
１をコージェライト基材に被覆した触＃Ｘ１（担体１０
０に対し複合酸化物１Ｂ）を得た。
上記と同じ方法でＭｎ系複合酸化物２をコージェライト
基材に被覆した触に２（担体１００に対し複合酸化物１
６）を、またＭｎ系複合酸化物３をコージェライト基材
に被覆した触媒３（担体１００に対し複合酸化物１６）
を得た。
基材に被覆した触に２（担体１００に対し複合酸化物１
６）を、またＭｎ系複合酸化物３をコージェライト基材
に被覆した触媒３（担体１００に対し複合酸化物１６）
を得た。
触［１、２、５を流通式の燃焼試験装置に充填し、表１
の条件下で昇温させながらメタンの燃焼（酸化）試験を
行った結果、表２のような結果が得られた。
の条件下で昇温させながらメタンの燃焼（酸化）試験を
行った結果、表２のような結果が得られた。
表１
表２
表１の条件の中で燃焼温度を１３００℃と一定にした点
以外は表１と同じ条件で燃焼試験を行った結果、触媒１
，２．３はいずれも初期及び１０００時間テスト後にお
いてメタン転化率は１００％であった。またメタンの代
わシに水素＆５％又は−酸化炭素＆５％（残部は空気）
を用いてＧＨ８Ｖ３１１０００ｈ で１５００℃で試
験を行った結果、メタンの場合と同様、初期及び１００
０時間テスト後とも転化率は１００％であった。
以外は表１と同じ条件で燃焼試験を行った結果、触媒１
，２．３はいずれも初期及び１０００時間テスト後にお
いてメタン転化率は１００％であった。またメタンの代
わシに水素＆５％又は−酸化炭素＆５％（残部は空気）
を用いてＧＨ８Ｖ３１１０００ｈ で１５００℃で試
験を行った結果、メタンの場合と同様、初期及び１００
０時間テスト後とも転化率は１００％であった。
〔実施例２〕
直径１インチで１平方インチ当ｊ５２．００個の開ロ部
ズ２００セｌｖ）を有するハニカム状のムライト（５ｋ
Ｌ！Ｏ，＠ ２ＳｉＯ，）基材又はアルミニラムチタネ
−） （Ｍｆｏ・４Ａｔ鵞０３・６Ｔ１０怠）基材を実
施例１て得たＭｎ系複合酸化物１のスラリー溶液にそれ
ぞれ浸漬（ウォッシュコート）シ、１４００℃で焼付け
てＭｎ系複合酸化物１をムライトｓ材に被覆した触媒４
（担体１００に対し複合酸化物２１）を、またアルミニ
ラムチタネ−Ｆ基材に被覆した触媒５（担体１００に対
し複合酸化物２６）を得た。
ズ２００セｌｖ）を有するハニカム状のムライト（５ｋ
Ｌ！Ｏ，＠ ２ＳｉＯ，）基材又はアルミニラムチタネ
−） （Ｍｆｏ・４Ａｔ鵞０３・６Ｔ１０怠）基材を実
施例１て得たＭｎ系複合酸化物１のスラリー溶液にそれ
ぞれ浸漬（ウォッシュコート）シ、１４００℃で焼付け
てＭｎ系複合酸化物１をムライトｓ材に被覆した触媒４
（担体１００に対し複合酸化物２１）を、またアルミニ
ラムチタネ−Ｆ基材に被覆した触媒５（担体１００に対
し複合酸化物２６）を得た。
触媒４．５を流通式の燃焼試験装置に充填し、表１の条
件下で昇温させながらメタンの燃焼試験を行った結果、
表３のような結果が得られた。
件下で昇温させながらメタンの燃焼試験を行った結果、
表３のような結果が得られた。
表３
表１の条件の中で燃焼温度を１３００１：と−定にしだ
点以外は、表１と同じ条件で燃焼試験を行った結果、触
媒４．５いずれも初期及び１０００時間テスト後におい
てメタン転化率は１００Ｘであった。
点以外は、表１と同じ条件で燃焼試験を行った結果、触
媒４．５いずれも初期及び１０００時間テスト後におい
てメタン転化率は１００Ｘであった。
Ｍｎ系複合酸化物１そのものを用いて直径１インチで、
１平方インチ当り２００個の開口部（２００セｌ′ｖ）
を有するハニカムに成型し、１４００℃で焼成し、比較
触媒を得た。
１平方インチ当り２００個の開口部（２００セｌ′ｖ）
を有するハニカムに成型し、１４００℃で焼成し、比較
触媒を得た。
〔実施例３〕
実施例１の触ｖ＆１、実施例２の触媒４．５及び比較触
媒を対象に燃焼温度を１３００℃とした点以外は、表１
と同じ条件で１０００時間燃焼試験を行った触媒に対し
て圧壊強度及び熱膨張係数を測定した。結果を表３に示
す。
媒を対象に燃焼温度を１３００℃とした点以外は、表１
と同じ条件で１０００時間燃焼試験を行った触媒に対し
て圧壊強度及び熱膨張係数を測定した。結果を表３に示
す。
表３
以上のように、本発明の触媒は熱膨張係数が小さく、か
つ圧壊強度が大きいことが明らかになった。
つ圧壊強度が大きいことが明らかになった。
以上詳述したように本発明によれば、酸化開始温度が低
くＣＭ火性が良く）、しかも１０００℃以上で優れ九耐
熱性を示す高温用酸化触媒を提供できるものである。
くＣＭ火性が良く）、しかも１０００℃以上で優れ九耐
熱性を示す高温用酸化触媒を提供できるものである。
Claims (1)
- コージエライト、ムライト又はアルミニウムチタネート
のうちから選択されるハニカム状耐熱基材に、アルカリ
土類金属元素、アルミニウム及びマンガンの複合酸化物
を担持してなることを特徴とする可燃性ガスの酸化触媒
。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62297631A JP2544414B2 (ja) | 1987-11-27 | 1987-11-27 | 酸化触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62297631A JP2544414B2 (ja) | 1987-11-27 | 1987-11-27 | 酸化触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01139143A true JPH01139143A (ja) | 1989-05-31 |
| JP2544414B2 JP2544414B2 (ja) | 1996-10-16 |
Family
ID=17849073
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62297631A Expired - Fee Related JP2544414B2 (ja) | 1987-11-27 | 1987-11-27 | 酸化触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2544414B2 (ja) |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5238977A (en) * | 1975-09-23 | 1977-03-25 | Nippon Soken Inc | Braking stop distance device |
| JPS57127451A (en) * | 1981-01-29 | 1982-08-07 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Manufacture of catalyst for refining gas |
| JPS58139742A (ja) * | 1982-02-16 | 1983-08-19 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 燃焼用触媒体 |
-
1987
- 1987-11-27 JP JP62297631A patent/JP2544414B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5238977A (en) * | 1975-09-23 | 1977-03-25 | Nippon Soken Inc | Braking stop distance device |
| JPS57127451A (en) * | 1981-01-29 | 1982-08-07 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Manufacture of catalyst for refining gas |
| JPS58139742A (ja) * | 1982-02-16 | 1983-08-19 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 燃焼用触媒体 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2544414B2 (ja) | 1996-10-16 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |