JPH01101349A - 耐衝撃性を有する透明な熱可塑性成形材料 - Google Patents

耐衝撃性を有する透明な熱可塑性成形材料

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JPH01101349A
JPH01101349A JP22891988A JP22891988A JPH01101349A JP H01101349 A JPH01101349 A JP H01101349A JP 22891988 A JP22891988 A JP 22891988A JP 22891988 A JP22891988 A JP 22891988A JP H01101349 A JPH01101349 A JP H01101349A
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JP
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styrene
molding material
block copolymer
butadiene
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JP22891988A
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Hans-Michael Walter
ハンス−ミヒャエル、ヴァルター
Hans-Dieter Dr Schwaben
ハンス−ディータ、シュヴァベン
Rainer Bueschl
ライナー、ビュシュル
Klaus Bronstert
クラウス、ブロンステルト
Adolf Echte
アドルフ、エヒテ
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BASF SE
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    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L25/00Compositions of, homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an aromatic carbocyclic ring; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L25/02Homopolymers or copolymers of hydrocarbons
    • C08L25/04Homopolymers or copolymers of styrene
    • C08L25/08Copolymers of styrene
    • C08L25/14Copolymers of styrene with unsaturated esters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L53/00Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L53/02Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers of vinyl-aromatic monomers and conjugated dienes

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) 本発明はA、陰イオン重合により調製され、スチレン4
0〜95重量%及びブタジェン60〜5重量%とからな
り1m状ブロックコポリマー、分岐ブロックコポリマー
及びそれらの混合物からなる群から選ばれた1種又はそ
れ以上のブロックコポリマー5〜95重量%、及びB、
少くとも1種の他のスチレン含有コポリマーを95〜5
重量%含有する耐衝撃性を有する透明な熱可塑性成形材
料に関する。
(従来技術及び発明が解決せんとする問題点)関連する
先行技術には(1)米国特許筒3.639.517号明
細書、(2)英国特許第1.556.234号明細書及
び(3)英国特許第1.570.404号明細書が含ま
れる。
上記(1)及び(2)には、星形分岐を有する透明なス
チレン/ジエンブロックコポリマー及びその製造方法が
記載され、゛上記(3)には、上記(1)及び(2)に
よるブロックコポリマーとポリスチレンとの混合物が記
載されている。
上記(3)に開示される混合物忙おいて、その混合範囲
及びブロックコポリマーのジエンの混合割合は、したが
って機械的特性の制御は、透明性の要求を同時に満たす
ことにより非常に拘束される。
これら混合物の成分は限られた相容性を有し、その組成
分に対応して多かれ少なかれ二相性の混合物であり、し
たがって不透明である。
また、さらに不適切な材料混合物の不透明性はその組成
分の屈折率を考慮することKよって解消し得ることも知
られている。
これに対してABSに基づいた通常の耐衝撃性改良剤に
より不透明な混合体を与えるpvaを用いる方法が最も
よく知られている。しかしMBS或はAMBS  をグ
ラフト共重合体として使用する際には。
pvoとの混合により透明な混合物が得られる。
本発明の目的は、上記特許(3)に開示された混合物の
欠点を克服すること、とくにその機械的特性を改善し、
良好なる透明性を得ることである。
(間層点を解決するための手段) 上記目的は、ブロックコポリマーとポリスチレンからな
る公知の混合物のポリスチレンに代えて97〜55重量
%のスチレン及び3〜45重量%のメチルメタクリレー
トにて構成されるコポリマーをランダム共重合体性単位
と、して用いることによって達せられる。
本発明はA、陰イオン重合により調製され、スチレン4
0〜95重量%及びブタジェン60〜5重量%とからな
り、線状ブロックコポリマー、分岐ブロックコポリマー
及びそれらの混合物からなる群から選ばれた1種または
それ以上のブロックコポリマー5〜95重量%、及び B、ランダム共重合単位として、97〜55重量%のス
チレン及び3〜45重世%のメチルメタクリレートを含
有する1種またはそれ以上の他のスチレン含有コポリマ
ー95〜5重量% とを含有する耐衝撃性を有する透明な熱可塑性成形材料
に関する。
新規成形材料の利点は、上記コポリマーの屈折率をメチ
ルメタクリレートの媒介でスチレン/ブタジェンコポリ
マーの屈折率に正確に適合させ得ることである。
その結果1本発明による成形材料は、スチレン/ブタジ
ェンブロックコポリマー中のブタジェン含有量に関しか
つ混合物中の含有量に関し、実質的により広い混合範囲
において、すぐれた透明性を発揮する。したがって、ス
チレン/ブタジェンブロック共重合体を5〜95重量%
を有するMMA含有スチレンポリマーと5〜60重量%
の範囲のブタジェン部分を混合して透明なブレンドを広
い範囲で得ることができる。
上述のすぐれた透明性及びブレンド範囲のより広い組成
比の利点に加わえて9本発明による成形材料は、驚くべ
きことに、ポリスチレンに基づいた類似のブレンドに比
してより優れた機械的特性をも有する。ことに、その靭
性はより大きく、剛性は同等かあるいはより優れている
上記成形材料の組成、その成分の調製法及び成形材料の
製造方法を以下に示す。
成形材料はAを95〜5.好ましくは20〜80重量%
及びBを5〜95.好ましくは80〜20重量%含有す
る(パーセントはA及びBの総量に基づく)。
上記成形材料は好ましくは組成分A十Bのみからなる。
追加的には、一定の適用のために通常の添加物(組成分
C)をA + B 100重量部に対して0.01〜5
0好ましくは0.1〜30重量部を含有し得る。
組成分A 組成分Aとしては有機溶媒中で有機リチウム化合物の陰
イオン重合により製造され、スチレン及びブタジェンよ
りなる極く一般的なブロック共重合体が好ましい。上記
ブタジェンの一部または全部はイソプレンで置きかえ得
る。ここでブロック共重合体はスチレンを40〜95.
好ましくは50〜80、とくに60〜80重量%(残余
のブタジェン及び/或はイソプレン)からなり、粘度数
(NV )としては50〜130.好ましくは65〜9
6.コと1c70〜90 (mL/ g 〕(23℃の
トルエン0.5%溶液で測定)を有する。
好ましいブロック共重合体としては、ブロック間に先細
りの変移状リンクを有する。従来の二官能性のカップリ
ング剤を使用して製造され得る線状ブロック共重合体の
群から列挙される。これらは2〜10個のブロックを有
する。上記ブロック共重合体の製造は公知であり1例え
ば米国特許筒3、149.182号、ヨ Oyパ特許第
0.058.952号及び同第0.153.727号明
細Bに記載されている。
他の好ましいブロック共重合体群としては、線状ブロッ
ク共重合体から従来の手法で、ことにリビング アニオ
ン(Living anion )から、多官能性カッ
プリング剤によるカップリング法にて製造される分岐ブ
ロック共重合体が挙げられ、星形分岐を3個〜12個形
成するが、それはカップリング剤の官能性による。カッ
プリングのタイプ左範囲。
及びもし必要ならばその分解とともにGPO分析(分子
量決定法)により決定し得る。
分岐星状ブロック共重合体及びその製造方法は。
例えば米国特許3.281.383号及び英薗特許98
5゜614号明細書に記載されている。多様形態に合成
された分岐ブロック共重合体は西独特許公開公報第1.
959.922号に開示されており、その他のタイプの
分岐ブロック共重合体は西独特許公開公報第2、550
.21号に記載されている。分岐ブロックコポリマー製
造のためのカップリング反応は定理的には起こらないの
で、上記分岐ブロックコポリマーは分岐ブロックコポリ
マーと線状ブロックコポリマーの複合体からなる。しか
しながら9本発明の目的のためには、カップリングされ
なかった部分も含めてカップリング反応生成物は1分岐
ブロックコポリマーとしては例えば西独特許公開公報第
1.959.922号、とくに同第2.550.227
号(ブロック間に先細りの変移状リン−りを有する)が
挙げられる。
以上より、線状コポリマーよりなる最初に記載した第1
の群及び分岐ブロックコポリマーよりなる第2の群から
選択したブロックコポリマーのブレンドが適している。
星形分岐多様形態のブロックコポリマーがとくに好まし
い。
組成分B ffi成分Bは通常のランダム スチレン/メチルメタ
クリレート共重合体であって、97〜55重量%のスチ
レン及び3〜45重危%のMMAを共重合単位として含
有するものである。
上記コポリマー並び忙同様にA+Bのブレンドのビカー
値を増大させるために、スチレンの一部或ハ全部ヲα−
メチルスチレン、p−メチルスチレン或は無水マレイン
酸で置換し得る。かかるコポリマー(三元共重合体を含
む)の粘度数は60〜120、とくに70〜110 (
rprl /g ]である。とくに好ましく用いられる
スチレン/メチルメタクリレートランダム共重合体は1
例えば連続ラジカル反応(ドイツ連邦共和国特許筒1.
091.329号明細書参照)或は非連続的すなわち、
マス−サスペンション方式(実施例参照)Icよって製
造される。
組成分C 本発明による成形材料は、さらに組成分Cとして、その
種のポリマー用に従来から使用されているような添加物
をも含有し得る。例えば充填剤。
ざらに相容性プラスチック、帯電防止剤1着色剤。
醸化防止剤、防炎加工剤及び滑剤が挙げられる。
また、添加物は従来量で使用される。
成形材料の製造方法 成形材料は1工程で、好ましくばAとBを、及び場合に
よってはCを混合して得られる。
組成分A、B及び場合によってはCの混合は公知の方法
で実強し得る。例えば上記ポリマー各溶液を互いに混合
し1次いで上記各ポリマーを沈殿させ、ポリマー混合物
を製造する。しかしながら。
組成分A及びB及び場合によってはCの混合は。
好ましくは押出し、混練成は各組成分を溶融液状態にて
ローリングすることにより実施される。
本発明による成形材料は熱可塑性品例えば射出成形成は
深絞り成形により製造し最終品を得る公知の従来方法に
よって製造される。ことに、それらは電気装置、家庭用
品、電話、シート、パイプ。
フィルム及び玩具用に使用される。
本願明細書に記された機械的特性の決定方法を以下に示
す: /、ノツチ付衝撃強さax[:kj/m” ]は上記製
品のサンプルから230℃で射出成形した標準バーにて
DIN 53.453 Kより23℃で測定した。
2組成分A及びBの粘度数はトルエン上0〇−中に0.
5 gのポリマーを含有する溶液にて1同様にDIN 
53.726 、 23℃で測定した。
3、弾性率はDIN 53.457にて測定した。
仏ビカー軟化温度〔0C〕はDIN 53.460.方
法Bにて測定した。
友引張強さ、  TS (N/mrr?  )及び破断
点伸び。
EBC%〕はDIN 53.455にて測定した。
4屈折率+ nDはDIN 53.491により20℃
で測定した。
本発明の成形材料及び比較実験用のそれとして使用した
製品を以下に示す。
組成物A へ 星形多様態のスチレン/ブタジェンブロック共重合
体(BASFの商品5tyro Lux■ 684Dを
使用、ブタジェン含有率:約22%、屈折率nD=1.
57 (2部℃)、粘度数: 82 ml / g )
へ他の非対称の星状スチレン/ブタジェンブロック共重
合体、下記ブタジェンを20重走%含有:重合ハシクロ
ヘキサンを溶媒として不活性ガス雰囲気下、ケラトル内
で攪拌しながら実施された。
はじfに、スチレン全量の48.3重信%(8,51’
)をブチルリチウム全潰の16重重債(0,0441。
1.45 N )で65°C30分間重合させた。残り
のブチルリチウム(0,232l 、 1.45N )
を添加後、スチレン全景の39.8重量%(7,Ol 
)が60℃、25分間で重合され、その後ブタジェン6
.21及び残りのスチレン(2,11)を混合して78
℃に昇温して重合された。星状ブロック共重合体を製造
するカップリングはあまに油のエポキシ化油59.1 
g(11:denol■B 316 Henkel商会
による)を用いて780020分間で実施された。上記
重合により最終的には約25重量%の固形分を得た。該
製品は酸化防止剤として立体障害性フェノール(工rg
anox” 1076チパーガイギー社による)0.3
重量%が添加され安定化し、溶媒を留去して製造した。
粘度数=82、1 ml / g及び屈折率nn : 
1.576ん 〜の方法で製造された。ブタジェンを4
0重重債含有するブロック共重合体、粘度数=80(a
//g″] 、 nD=1.562 組成分B B1  メチルメタクリラートを15.6重量%含有す
るスチレン/メチルメタクリラート共m合体を製造した
。該共重合は常時流れのある攪拌がま内で内部湿度12
4℃固形分46重量%、平均滞留時間5.2時間にて実
施された。
供給したのは83.1重量%のスチロール、 1i、9
i量%のメチルメタクリラート、5.0重量%のエチル
ペンゾール及び0.01重量%のtert−ブチルパー
ベンゾエートであった。上記共重合体の粘度数: 75
 Ml / g及び屈折率nD:、 1.575゜馬十
馬 2つのスチレン/メチルメタクリラート共重合体は塊状
懸濁重合法によって製造した。このためにスチレン(,
1)及びメチルメタクリラート(MMA )に分子量調
製剤としてtert−ドデシルメルカプタン(TDM 
)を添加して、123℃で攪拌しながら転化率が40〜
50%になるまで塊状重合を実施した。続いて0.1部
のジクミルパーオキサイド。
水及びLuviskoI” k 90 (EASF■の
商品)、ポリエチレンオキサイドに基づいた沈殿防止剤
を添加し、水性懸濁液にてT=130℃、6時間、続い
てT = 140℃、6時間9重合を実施した。粒子状
に得られた製品は洗浄、乾燥の後T = 250 ’C
にて放置された。とくに、以下の如き製品が製造された
B2     B。
st  (重量%)      85.6   71.
2MMA (重量%)      14.4   28
.7TDM (重量%)       0.025  
0.025n D                 
    1 、576    1 、564VN  (
ml/ g )      86    84B4  
比較のための商品のポリスチレン(商品PSKR260
8BASF■製) 為 商品ポリスチレン(商品PS 158 k BAS
F’■製) 組成分C 酸化防止剤、立体障害性フェノールが組成分A。
〜A3の各々の場合に添加された。
(実施例) 以下の実施°例及び比較例は本発明を説明するものであ
る。ここで使用される部及びパーセンテイジは全て重量
に関するものである。
全ての実施例及び比較実験例にて組成分An(Cを含む
)に、  Bnを220℃にてWerner and 
Pfle−1derer 社i ZSK 30−エクス
トルーダで混合した。
実施例1及び比較実験例1 (実施例/)AI・・・・・・50部 B1・・・・・・50部 (比較例/ ) p、、・・・・・・50部B、・・・
・・・50部 物性試験の結果を以下の表1に示す。
表1 外観           透明   不透明弾性率(
N / mm’ )      2477   236
3降伏応力(N / mm” )     45.3 
  42.0破断点伸び(%)       18.3
   10.5ビカーB法(’C)      78.
3  81.7ノツチ付−衝撃強さ(xj/rr? )
  6.5   5.6実施例2〜!及び比較実験例■
〜V 表2にしたがってAn及びBnを混合し、物性試“験の
結果も同表に示した。
本発明による全ての成形材料は期待通りの著明な透明度
及び比較実験例のサンプルに比してより優れた機械特性
を示した。

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)A、陰イオン重合により調製され、スチレン40
    〜95重量%及びブタジエン60〜5重量%とからなり
    、線状ブロックコポリマー、分岐ブロックコポリマー及
    びそれらの混合物からなる群から選ばれた1種又はそれ
    以上のブロックコポリマー5〜95重量%、及び B、ランダム共重合単位として、97〜55重量%のス
    チレン及び3〜45重量%のメチルメタクリレートを含
    有する1種又はそれ以上の他のスチレン含有コポリマー
    95〜5重量% とを含有する耐衝撃性を有する透明な熱可塑性成形材料
  2. (2)請求項1記載の成形材料において、通常の添加剤
    (成分C)を含有する成形材料。
  3. (3)請求項1又は2記載の成形材料において、ブロッ
    クコポリマーAが50〜80重量%のスチレン及び50
    〜20重量%のブタジエンからなる成形材料。
  4. (4)請求項1又は2記載の成形材料において、ブロッ
    クコポリマーAが分岐状かつ多様形態であり、60〜8
    0重量%のスチレン及び40〜20重量%のブタジエン
    からなる成形材料。
  5. (5)請求項1〜4のいずれか1項に記載の成形材料に
    おいて、ブロックコポリマーAが3〜12個の星形分岐
    を有する分岐ブロックコポリマーからなる群から選ばれ
    たものであり、個々の星形分岐がスチレンとブタジエン
    の両ブロック間のシャープ及び/又は先細りに変移して
    いる部分を有する成形材料。
  6. (6)請求項1〜5のいずれか1項記載の成形材料にお
    いて、成分(A)に成分(B)、さらに必要な場合には
    成分(C)を通常の方法で混合する成形材料。
  7. (7)請求項1〜5のいずれか1項記載の成形材料を使
    用する成形体の製造。
  8. (8)請求項1〜5のいずれか1項記載の成形材料より
    得られる成形体。
JP22891988A 1987-09-15 1988-09-14 耐衝撃性を有する透明な熱可塑性成形材料 Pending JPH01101349A (ja)

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Application Number Priority Date Filing Date Title
DE3730886.6 1987-09-15
DE19873730886 DE3730886A1 (de) 1987-09-15 1987-09-15 Transparente, schlagfeste thermoplastische formmasse, verfahren zur herstellung derselben und ihre verwendung

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